JP4694447B2 - 原材料前処理用坩堝 - Google Patents

Description

本発明は原材料前処理用坩堝に関する。

シリコン、ゲルマニウム等の半導体単結晶やフッ化カルシウムやフッ化バリウム等のフッ化金属単結晶などの種々の単結晶体を製造するに際して、坩堝降下法（ブリッジマン法）や単結晶引上げ法（チョクラルスキー法）が汎用されている。

ここで、坩堝降下法とは、坩堝中の単結晶製造原料の溶融液を、坩堝ごと徐々に下降させながら冷却することにより、坩堝中に単結晶を成長させる方法である。一方、単結晶引上げ法とは、坩堝中の単結晶製造原料の溶融液面に、目的とする単結晶からなる種結晶を接触させ、次いで、その種結晶を坩堝の加熱域から徐々に引上げて冷却することにより、該種結晶の下方に単結晶を成長させる方法である。

従来、坩堝降下法（ブリッジマン法）や単結晶引上げ法（チョクラルスキー法）等の方法を用いて単結晶を製造する際にはその原料として、原材料に前処理を施した原材料前処理品を用いていた。前記前処理とは、通常嵩密度の小さい粉末、粒、および多孔質バルク体で市販されているシリコン、ゲルマニウム等の半導体やフッ化カルシウムやフッ化バリウム等のフッ化金属等の原材料を坩堝へ収容し、必要に応じてスカベンジャー等を添加して溶融後、固化し、板状の原材料前処理品を得るための処理である。

例えば、特許文献１ではフッ化カルシウムに前処理を施す際のスカベンジャーについての検討を行っており、スカベンジャーとして、フッ化カルシウムよりも沸点の低いフッ化物を用いる前処理法が提案されている。

また、通常の円筒状坩堝を用いた前処理では、円筒状坩堝の径に対応した径の原材料前処理品を得ることができるが、原料の嵩密度は真密度よりも大幅に小さな物であり原材料前処理品では原料と比べ体積が数分の一に減少するため、坩堝の高さを非常に高くする必要があった。

しかし高さの高い坩堝を用い、原材料として投入する粉末の量を増やして前処理を行った場合、下方からのガスが抜けにくく、よってスカベンジャーによる精製効果が低下する場合や、スカベンジャーを用いない場合であっても原料中の炭素や水等の不純物の排出効率が低下する場合が存在した。

この点を解決するため、特許文献２、３等では、高さの低い複数の坩堝を積み重ねて使用し、各々の坩堝内における原材料粉末の高さを低くして、ガスを抜けやすくする技術が提案されている。さらに特許文献３では、坩堝の側壁部にガス抜き穴をあけることも提案されている。これらの技術により、不純物を効率よく坩堝外へ排出させるものである。
特開２００１-０１９５８６号公報 特開平９−３１５８９３号公報 特開平１０−３３０１９２号公報

坩堝降下法（ブリッジマン法）や単結晶引上げ法（チョクラルスキー法）等の方法を用いて単結晶を製造する際にはその原材料前処理品の径は、育成坩堝の径よりも小さい必要
がある。原材料前処理品の径が育成坩堝の径よりも大きな場合には育成坩堝に原材料前処理品を収容するために原材料前処理品を砕く必要があり、その際の汚染や、充填率の低下があり好ましくない。また原材料前処理品の径が育成坩堝の径よりも小さすぎる場合には充填率が低下するため好ましくない。

原料前処理品を砕かずに育成坩堝に導入するために、原材料前処理用坩堝の直径を小さくすることが考えられるが、この場合には、坩堝１つあたりの処理量が著しく減少するという問題が生じていた。

さらに、育成坩堝の径に合せて直径の小さな原料前処理用坩堝とした場合には、直径の大きな原料前処理用坩堝に合せた大きさ（内径）の加熱炉（原料溶融炉）を用いると、デッドスペースが大きくなり、この点からも非効率となってしまう。一方、デッドスペースを小さくするために様々な大きさの加熱炉を用意することも、工業的には効率が悪い場合が多い。

本発明者らは、上記課題に鑑み鋭意検討を行い本発明の原材料前処理用坩堝を完成させた。
すなわち、本発明の原材料前処理用坩堝とは、
その嵩密度が、真密度よりも小さな原材料を溶融後、固化するための坩堝であって、
底部内壁に対して実質的に垂直な第一側部内壁と、
その下端位置の高さが、第一側部内壁の上端位置の高さよりも高い位置にあり、底部内壁に対して実質的に垂直な第二側部内壁と、
第一側部内壁の上端から第二側部内壁の下端へと延びる第一傾斜内壁とを有し、
第一側部内壁の上端位置における水平断面積が、第二側部内壁の下端位置における水平断面積よりも小さいことを特徴とする内部に段差を有する原材料前処理用坩堝である。

前記原材料前処理用坩堝の第一傾斜内壁の仰角が１〜３０°の範囲にあることが好ましい。
前記原材料前処理用坩堝の底部内壁と第一側部内壁の下端とが、１０〜８０°の仰角を有する第二傾斜内壁を介して繋がっていてもよい。

前記原材料前処理用坩堝の原材料収容可能容積をＶとしたとき、第一側部内壁の上端位置よりも下方の部分の容積が、０．６５Ｖ〜０．１５Ｖの範囲にあることが好ましい。
前記原材料前処理用坩堝の第一側部内壁と第一傾斜内壁とが、係脱可能な部材によって形成されていてもよい。

前記原材料前処理用坩堝の第一傾斜内壁を形成する傾斜部の外側が、底部外壁よりも高い位置にあることが好ましい。

本発明の原材料前処理用坩堝を用いた原材料の前処理は、スカベンジャーによる精製に際して生じた反応ガスや、未反応で残ったスカベンジャー、あるいは水分等の不純物の坩堝外への排出が効果的におこり、かつ一つの坩堝あたりの精製量を多くすることができ、また坩堝の第一側部内壁の上端部よりも下方部分の断面積の大きさを調整することにより、坩堝の最大外径を変化させることなく、所望の径を有する原材料前処理品を得ることができる。そのため同じ大きさ（内径）の加熱炉を用いても、該加熱炉のデッドスペースを極端に増やすことがない。

次に本発明について具体的に説明する。
本発明の原材料前処理用坩堝を用いて前処理を行うことが可能な原材料については特に限定は無いが、例えばシリコン、ゲルマニウム等の半導体やフッ化カルシウムやフッ化バリウム等のフッ化金属等が挙げられる。

フッ化金属としては、特に制限されるものではないが、その具体例としては、フッ化カルシウム、フッ化マグネシウム、フッ化ストロンチウム、フッ化バリウム、フッ化リチウム、フッ化ナトリウム、フッ化カリウム、フッ化アルミニウム、フッ化セリウム等が挙げられる。

なお、ＢａＬｉＦ₃、ＫＭｇＦ₃、ＬｉＣａＡＬＦ₆等の２種類以上のカチオン元素を含
むフッ化金属製造用の原材料を得る際には、このような物が原材料として入手できる場合には、当該原材料を本発明の原料前処理用坩堝で処理しても良いし、これらを構成する各フッ化金属を所定比で混合し、この混合物を直接、あるいは一旦加熱して焼結させた後に本発明の原料前処理用坩堝で処理してもよいが、より好ましくは、各フッ化金属を別々に処理することが、揮発などによる組成の変化を生じ難く好ましい。

上述した原料は通常は嵩密度の小さい粉末、粒、および多孔質バルク体で市販されているため原材料と原材料前処理品とは体積が大きく異なる。例えばフッ化カルシウムの場合、市販品の嵩密度は通常０．７〜２ｇ／ｃｃであり、原材料前処理品（溶融後に固化したもの）の密度は約３．２ｇ／ｃｃであるため体積が約１／４．６〜１／１．６程度に減少する。

本発明の原料前処理用坩堝は上記の如き、溶融により体積が大きく減少する原材料の前処理に際して有用である。即ち、後述する各実施例の図に示すように、その内部に上方の坩堝断面積（径）が、下方の坩堝断面積（径）よりも小さくなるような段差を有している。下方の坩堝径を所望の原料前処理品の径とほぼ等しくし、かつ溶融した原材料の全量が、この段差よりも下方の坩堝径の小さな部分に収まるようすれば、溶融・固化後に得られた処理品は、砕くなどせずに、そのまま育成用坩堝に投入することが可能となる。

また、坩堝上部の断面積が大きい、即ち、下方よりも上方の方がより多量の原材料を収容することができるため、上端から下端まで同一断面積の坩堝に比べれば、その高さが同一である場合には一度に多量の原材料を処理できる。逆に、上端から下端まで同一断面積で、本発明の原料前処理用坩堝と同じ量の原材料を収容できる高い（深い）坩堝に比べれば、原材料の収容厚さが薄くなるため、よりガス成分が抜けやすく、よってスカベンジャー等による精製効果が高くなる。

本発明の原材料前処理用坩堝は、原材料の収容効率を高いものとし、また溶融固化後の取り出しを容易にするために、該段差より下方の側部内壁（第一側部内壁）、及び上方の側部内壁（第二側部内壁）のいずれも底部内壁に対して実質的に垂直（９０°±５°）とされる。これら側部内壁が大きく傾斜していると、原材料の収容量が相対的に小さくなってしまう。さらに、第一側部内壁の上側が、内側に向かって大きく傾いている場合、固化した原材料前処理品の取出しが困難となる。なお、溶融・固化後、取出しが可能な温度まで冷却してゆくと、該固化物は収縮するため、第一側部内壁の上端部が下端部よりも径が小さくとも、本発明の範囲内であれば、通常は該固化物を取り出すことが可能である。

上記のような理由により、第一側部内壁と底部内壁とのなす角度（後述する各実施例を示す図におけるα）は、８５〜９５°の範囲内であり、８８〜９２°の範囲にあることがより好ましく、８８〜９０°の範囲にあることがより好ましく、９０°であることが最も好ましい。第二側部内壁と底部内壁とのなす角度（後述する各実施例を示す図におけるβ
）は、８５〜９５°の範囲内であり、８８〜９２°の範囲にあることがより好ましく、９０°であることが最も好ましい。

本発明の原料前処理用坩堝においては、前記段差の上端面（第一傾斜内壁）が、第二側部内壁下端から第一側部内壁に向かって下っていくように傾斜している。即ち、第二側部内壁の下端位置の高さが、第一側部内壁の上端位置の高さよりも高い位置にある。

このような傾斜を設けることにより、当該段差の上端面に溶融した原料の液留りを生じることなく、全量を一塊の前処理品（固化物）として得ることができる。
当該傾斜は、段差上端面に原料溶融液の液溜まりを生じることなく、重力の作用により坩堝下方へ向かって流れて行く程度であれば特に限定されるものではないが、傾斜がきつすぎると、坩堝に投入可能な原材料の量が著しく減少して効率が低下する。そのため、該傾斜角は１〜３０°であることが好ましく、１〜２０°であることがより好ましく、２〜１５°であることが特に好ましい。

一度に原材料を前処理できる量や、スカベンジャー等による精製効率等を勘案すれば、本発明の原材料前処理用坩堝の原材料収容可能容積をＶとしたとき、段差部より下方の断面積の小さな部分、即ち、第一側部内壁の上端位置よりも下方の部分の容積は、０．６５Ｖ〜０．１５Ｖであることが好ましく、０．６０Ｖ〜０．２０Ｖであることがより好ましい。当該原材料収容可能容積Ｖは１〜１４０Ｌ程度であることが好ましく、特に４〜４０Ｌ程度である。

また、本発明の原材料前処理用坩堝の、その他のサイズも適宜決定すればよいが、例えば、底部内壁から坩堝上端位置までの高さｈに対して、底部内壁から第一側壁上端部位置までの高さは０．７０ｈ〜０．３０ｈであることが好ましく、０．６５ｈ〜０．３５ｈであることがより好ましい。当該高さｈは、５０〜３００ｍｍ程度とすることが好ましく、特に５０〜１５０ｍｍ程度である。

また、第二側部内壁の下端位置における水平断面積Ｓに対して、第一側部内壁の上端位置における水平断面積は０．８５Ｓ〜０．２０Ｓであることが好ましく、０．８０Ｓ〜０．３０Ｓであることがより好ましい。当該水平断面積Ｓは３００〜５０００ｃｍ²程度と
することが好ましく、特に５００〜３０００ｃｍ²程度である。

本発明の原材料前処理用坩堝の素材としては原材料の前処理を行えるのであれば特に限定は無いが、通常は黒鉛、アルミナ、ジルコニウム、白金などを用いる。前処理の対象がフッ化金属である場合には、黒鉛であることが特に好ましい。

本発明の原材料前処理用坩堝を用いた原材料の前処理方法は、公知の方法と同様である。具体的に、前処理対象である原材料をフッ化カルシウムである場合を例にとり、代表的な方法を簡単に述べると、まず、粉末状で入手されるフッ化カルシウムと、スカベンジャーとなるフッ化鉛をよく混合した混合粉末を、本発明の原材料前処理用坩堝中に充填する。このとき、本発明の原料前処理用坩堝の効果を得るためには、原材料を少なくとも第一側部内壁の上端が埋まる状態よりも厚く、より好ましくは第二側部内壁下端部が埋まるまで充填する。

続いて前処理用の加熱炉に坩堝を設置し、真空排気を行う。１５０〜３５０℃程度まで加熱することにより、フッ化カルシウムに吸着していた水分が脱離し、最終的には炉外へと排出されはじめるので、その温度でしばらく（通常１〜１０時間程度）保持する。

吸着水の除去が十分に完了したら、さらに温度を上昇させてフッ化カルシウムが不純物
として含む酸化カルシウムとスカベンジャーとが反応する温度まで上昇させる。用いるスカベンジャーにもよるが、フッ化鉛を用いた場合には７００〜９００℃程度である。反応により生じた酸化鉛は、さらに坩堝構成材等の炭素と反応して金属鉛や一酸化炭素等を生じ、これらはガスとして坩堝外、次いで炉外へと排気される。このとき、坩堝内における原材料の厚さが薄いほうが坩堝底部からのガスが抜けやすい。

十分にスカベンジャーの反応が進行した後、さらに温度を上昇させて上記生成物や未反応のスカベンジャー等を排出させると共に、フッ化カルシウムを溶融させる。溶融したフッ化カルシウムは、重力の作用により底部へと集まり、冷却により固化する。これにより、原材料の使用量及び不純物（ガス）の排出効率を同等とした状態で、上端から下端まで内径の同じ坩堝を用いた場合に比べれば相対的に小口径の固化物を得ることができる。

以下、本発明の原材料前処理用坩堝を、実施例を示しながらさらに詳しく説明する。
［実施例１］
図１は本発明の実施例１の原材料前処理用坩堝Ｒ１を示したものである。

この原材料前処理用坩堝Ｒ１は、底部１とこの底部１を囲繞する側部２とを有し、一方面が開口した有底筒状に形成されている。原材料前処理用坩堝Ｒ１ではこの底部１と側部２とにより内部空間Ａが形成されている。内部空間Ａは、側部２の下端から高さ方向の略中間部にわたり、径内方側に向かって膨出壁３が形成されることにより、上部側に大径空間Ｃが、下部側に小径空間Ｄがそれぞれ形成され、内部に段差を有している。

底部１の内側（底部内壁）１aと、膨出壁３の径内内側に立設された第一側部内壁３aとは接続しており、底部内壁１aに対して実質的に垂直に形成されている。
側部２の略中間部より上方の膨出壁が形成されていない部分の内側（第二側部内壁）２aの下端の位置は、前述の第一側部内壁３aの上端よりも高い位置に実質的に垂直に形成され、第二側部内壁２aの下端と第一側部内壁３aの上端とが膨出壁の上面によって形成される第一傾斜内壁３ｂによって接続されており、第一側部内壁３aの上端位置における水平
断面積は、第二側部内壁２aの下端位置における水平断面積よりも小さくなるように形成
されている。

また前記第一傾斜内壁３ｂはすり鉢状に形成されており、第一傾斜内壁３ｂの仰角は１〜３０°の範囲にあることが好ましい。
原材料前処理用坩堝Ｒ１の原材料収容可能容積をＶとしたとき、小径空間Ｄの体積と等しい第一側部内壁３aの上端位置よりも下方の部分の容積が０．６５〜０．１５Ｖの範囲
にとなるように、膨出壁３を形成することが好ましい。

なお、本発明において、原材料収容可能容積Ｖとは、内部空間Ａの体積から、原材料を入れることが不可能な空間の体積を除いた容積を示し、内部空間Ａの体積と同様か、内部空間Ａの体積よりも小さい。

また本実施例の原料前処理用坩堝は単独で用いても良いが、通常、原材料の前処理を行う際には凹部４を別の原材料前処理用坩堝Ｒ１の上端開放端部５に係合し積み重ねたのちに原材料の前処理を行う。最上段の坩堝には、蓋となる部材を設置することが好ましい。原材料前処理用坩堝Ｒ１を積み重ねたのちに前処理を行う場合に、各原材料前処理用坩堝Ｒ１の機密性が高い場合にはスカベンジャーによる精製効率や、スカベンジャーを用いない場合であっても原料中の炭素や水等の不純物が排出される効率が悪化するため、図示はしていないが各原材料前処理用坩堝Ｒ１の側部上方等にスリットやガス孔を設けて機密性を調整することが可能である。本発明の原材料前処理用坩堝においては、実施例１に限らず、通常複数の原材料前処理用坩堝を重ねて使う場合、原材料収容可能容積Ｖとは原材料
前処理用坩堝の内部空間Ａの体積から、重ねることにより、原材料を収容することができない空間の体積を除いた体積となる。

実施例１の原材料前処理用坩堝Ｒ１を用いて前処理を行う場合には、通常の原材料前処理用坩堝と同様に原材料を収容し、加熱、溶融を行うが、第二側部内壁２ａの下端位置における水平断面積は、第一側部内壁３ａの上端位置における水平断面積よりも大きいため、同じ大きさの溶融・固化物を得られる内部に段差を有さない坩堝を用いた場合に比べて、原材料の収容厚さを薄くすることができ、ガス成分が坩堝に充填された原材料層の上方から抜けやすく、よってスカベンジャー等による精製効率が良い。また加熱、溶融後固化する際には、第一側部内壁３ａの上端位置よりも下方の部分（小径空間Ｄ）に溶融原料が集まり固化するため、原材料前処理用坩堝Ｒ１の大きさと膨出壁３の大きさとを調整することにより望ましい径を有する原材料前処理品を高い純度で得ることができる。また前記第一傾斜内壁３ｂに傾斜を持たせることにより溶融状態の原材料が第一傾斜内壁３ｂに液溜まりすることなく、第一側部内壁３ａの上端位置よりも下方の部分へ集まる。当該傾斜角（仰角）は、前述の通り、１〜３０°であることが好ましく、１〜２０°であることがより好ましく、２〜１５°であることが特に好ましい。

また第一側部内壁３ａの上端位置よりも下方の部分で溶融原料が固化する際に体積収縮が起こるため底部内壁１ａと第一側部内壁３ａとがなす角αが８５°以上〜９０°未満の範囲であっても原材料前処理品の取り出しを行うことが可能である。取り出し作業の良好性の観点から８８〜９２°であることが好ましく、８８〜９０°であることがより好ましく、原材料前処理品を育成坩堝中へ充填する際の充填率を向上させるために９０°が特に好ましい。

尚、以下に記載する実施例２〜６では、主として実施例１との違いを詳述し、特に言及していない部分の原材料前処理用坩堝の構成は実施例１と同様である。
［実施例２］
図２は本発明の実施例２の原材料前処理用坩堝Ｒ２を示したものである。

この原材料前処理用坩堝Ｒ２は、底部１とこの底部を囲繞する側部２とを有し、一方面が開口した有底筒状に形成されている坩堝本体１０と、坩堝本体１０の内側に係脱可能に装着される円環状の係脱可能部材１１と、坩堝本体１０に係脱可能部材１１を螺合するための螺子１２とから構成される。原材料前処理用坩堝Ｒ２ではこの坩堝本体１０と、係脱可能部材１１と、螺子１２と、により内部空間Ａが形成されている。実施例２では、実施例１の膨出壁３に変わり、坩堝本体１０へ係脱可能部材１１が装着されることにより、実施例１と同様に上部側に大径空間Ｃが、下部側に小径空間Ｄがそれぞれ形成され、内部に段差を有している。

係脱可能部材１１の比重が原材料溶融液よりも小さい場合には、当該係脱可能部材１１が原材料溶融液に浮遊してしまう場合がある。このような浮遊を防止するため、図２では、坩堝本体１０の内側に係脱可能部材１１が螺子１２によって螺合されている。

係脱可能部材１１の浮遊を防止する方法は、この図２に示した螺子１２を用いて螺合する方法に限らず、例えば、図３に示したように、係脱可能部材１１の上部に螺子１３を装着し、該螺子１３を押圧する方法や、あるいは坩堝本体１０の内部側壁の下方面が雌螺子、係脱可能部材１１の外周部側壁の下方面が雄螺子となるようにして螺合する方法、坩堝本体１０の内部側壁の下端からやや上の位置に突起を設け、一方、係脱可能部材１１の外周部側壁の下端には、該突起高さ位置でくの字型に曲がっている溝を設けて、これらを嵌合させる方法等が挙げられる。

図３に示す係脱可能部材１１の浮遊防止方法において、螺子１３を押圧する方法は特に限定されないが、好適には、図３に示したように、上に積置される原材料前処理用坩堝の底壁と、該螺子１３の頭頂部とが接触するようにする方法である。前述の通り、本発明の原材料前処理用坩堝は多段に積み重ねて用いることが好ましく、よって上段の坩堝の重量により螺子１３を押圧するようにすれば、別途、重しなどを設ける必要がなく、簡便である。さらにこの場合、最上段の坩堝上に設置される蓋となる部材が、当該最上段の坩堝における螺子１３を押圧する重しとなる。

実施例２では円環状の係脱可能部材１１の底部（以下、係脱可能部材底部とも記す。）１１ｃと坩堝本体１０の底部１とが密着し、係脱可能部材１１の外周部（以下、係脱可能部材外周部とも記す。）１１ｄと坩堝本体１０の側部２とが密着するように成形されており、これにより、係脱可能部材１１の固定用部材（螺子１２、１３等）があることを除けば、実施例１の原材料前処理用坩堝と同じとなる。

さらに実施例１の坩堝では、段差を生じる膨出壁３が坩堝と一体であるため、溶融・固化物（前処理品）の径の異なるものを得たい場合や、あるいは溶融前の嵩密度と、溶融・固化後の真密度の比が大きく異なる原材料を処理しようとする場合には、坩堝全体を交換する必要があるが、本実施例２の原料前処理用坩堝であれば、係脱可能部材１１のみを交換すればよいという利点がある。

本実施例において係脱可能部材１１を坩堝本体１０へ螺合するための螺子１２、１３の数は特に限定されないが、通常は２〜８個程度の螺子を用いて螺合する。螺子１２、１３の数が多すぎると、原材料収容可能容積が低下することにより処理量が低下し、また場合によっては螺子１２、１３周辺への溶融原料の液溜まりによって収量の低下の原因となる場合がある。

［実施例３］
図４は本発明の実施例３の原材料前処理用坩堝Ｒ４を示したものである。
この原材料前処理用坩堝Ｒ４は、底部１とこの底部１を囲繞する側部２とを有し、一方面が開口した有底筒状に形成されている。該側部２は下部を構成する小径部２０とそれより上方の部分を構成する大径部２１と該小径部２０と大径部２１とを接合する傾斜部２２とにより段違い状に形成される。原材料前処理用坩堝Ｒ４ではこの底部１と側部２とにより内部空間Ａが形成されている。内部空間Ａは、大径部２１におよび傾斜部２２よって上部側に大径空間部Ｃが、小径部２０によって下部側に小径空間Ｄがそれぞれ形成され、内部に段差を有している。

原材料前処理用坩堝Ｒ４の内部の形状は原材料前処理用坩堝Ｒ１と同様であるが、外部の形状が大きく異なる。原材料前処理用坩堝Ｒ４においては側部２に、小径部２０と大径部２１とを設け、該小径部２０と大径部２１とを接合する傾斜部２２を設けることにより、内部だけではなく、外部にも段差を有している。

実施例３では傾斜部２２の外側（以下、第一傾斜外壁とも記す）２２ｃが底部外壁１ｂよりも高い位置にあることを特徴としており、原材料前処理用坩堝の厚さがほぼ均一になるように形成されているため前処理の際に原材料前処理用坩堝の加熱が均一に起こるため好ましい。また多段に積み重ねて前処理を行う際には、図５（ａ）に示すように実施例１で示した原材料前処理用坩堝を多段に積み重ねて前処理を行う場合には、原材料を収容することができないデッドスペース２３が存在するが、図５（ｂ）に示すように実施例４で示した原材料前処理用坩堝を多段に積み重ねて前処理を行う場合には、原材料を収容することができないデッドスペース２３が存在しないため、同量の原材料を前処理する場合には原材料前処理用坩堝の積み重ね高さを低くすることができ、同じ積み重ね高さである場
合には、多量の原材料を前処理することができ、バッチ収量に優れる。

なお積み重ねて使用する場合、上段に配置する原料前処理用坩堝の底部外壁１ｂ等が、その下段に配置される原料前処理用坩堝の第一傾斜壁等の内壁に接触しないように、坩堝高さ等を調整する。

また原材料前処理用坩堝Ｒ４ではガス孔２４を設け、スカベンジャーと不純物が反応して生じたガス等が坩堝外へ排出されやすいようにしている。また逆に、積み重ねた際の機密性が低い場合など、比較的ガス成分が抜けやすい場合には設けなくても良い。

また原材料前処理用坩堝Ｒ４では底部内壁１ａと第一側部内壁２０ａとが第二傾斜壁２５によって接合されている。このような第二傾斜壁２５を設けることにより、得えられる原材料前処理品（溶融・固化物）を取り出すことがより容易になる。また原材料前処理品を取り出した後にも、傾斜部が形成されていることにより、応力集中が減少して破壊し難くなり、さらには指を掛けて持ち運ぶなどの操作が行いやすくなるという利点がある。このような観点から、当該第二傾斜壁２５は１０〜８０°、特に３０〜６０°の仰角を有し、該傾斜壁面の長さが５〜３０ｍｍ、特に１０〜２０ｍｍであることが好ましい。

以上、本発明の原材料前処理用坩堝の代表的な３つの実施態様を示したが、これらの態様を基本として種々の変更を加えてもよいし、全く別の態様でも良い。
例えば、実施例３の原材料前処理用坩堝Ｒ４に設けたガス孔２４や第二傾斜壁２５は、前述の実施例１や２として示した原料前処理用坩堝においても設けることが好ましい。

以下さらに、実施例１の原料前処理用坩堝Ｒ１の構造を基本として、種々の変更を加えた原料前処理用坩堝の実施例を示すが、これら変更点は、実施例１に限らず、他の実施例の原料前処理用坩堝に適用することができることは言うまでもない。

［実施例４］
図６は本発明の実施例４の原材料前処理用坩堝Ｒ５を示したものである。
実施例４の原材料前処理用坩堝Ｒ５の構成は、第一傾斜内壁３ｂの傾きが一定でない以外は上述の原材料前処理用坩堝Ｒ１と同様である。

原材料前処理用坩堝Ｒ５は第一傾斜壁３ｂの傾きが第一側部内壁３ａの上端付近および第二側部内壁２ａの下端付近で変化している。このように本発明の原材料前処理用坩堝において、第一傾斜壁３ｂの傾きは一定である必要は無く、傾きが変化していても良い。傾きが変化する場合、第一傾斜壁３ｂの仰角は第一傾斜壁３ｂの上端と下端を結ぶ仮想線の仰角γとし、仰角γは１〜３０°、さらには１〜２０°、特に２〜１５°であることが好ましい。尚、傾きが変化する場合であっても、原材料の液留まりを避けるために、第一傾斜壁３ｂにはマイナスの仰角を有する部分は存在しないようにし、最も仰角の小さな部分でも１°以上、特に２°以上であることが好ましい。一方、最も仰角の大きな部分は８０°以下、特に６０°以下であることが好ましい。むろん、このように最も仰角の大きな部分が３０°を上回る場合でも、平均の仰角（γ）は３０°以下となるように、他の部分の仰角を調整することが好ましい。

［実施例５］
図７は本発明の実施例５の原材料前処理用坩堝Ｒ６を示したものである。
この原材料前処理用坩堝Ｒ６は、底部１とこの底部１を囲繞する側部２とを有し、一方面が開口した有底筒状に形成されている。原材料前処理用坩堝Ｒ６ではこの底部１と側部２とにより内部空間Ａが形成されている。内部空間Ａは、側部２の下端から高さ方向の略中間部にわたり、径内任意の位置に向かって膨出壁３が形成されることにより、上部側に
大径空間部Ｃが、下部側に小径空間Ｄがそれぞれ形成され、内部に段差を有している。このように本発明の原料前処理用坩堝においては、必ずしも中心軸対称の形状であることは要しない。

なお、原材料前処理用坩堝Ｒ６では底部内壁１ａの中心が原材料前処理用坩堝の中心に設けられておらず、仰角が一義的に定まらないが、この場合は底部内壁１ａの中心から側部２までの距離が最も離れている部分までを切る垂直断面を仮想し、該仮想断面から把握される仰角を第一傾斜内壁３ｂの仰角とし、該仰角が１〜３０°の範囲にあることが好ましい。

以上、本発明の原材料前処理用坩堝の実施例を示したが、当然別の態様で用いても良い。例えば、有底筒状でなく、有底多角形状であってもよい。

実施例１の原材料前処理用坩堝Ｒ１を示す断面図である。 実施例２の原材料前処理用坩堝Ｒ２を示す断面図である。 実施例２の別態様である原材料前処理用坩堝Ｒ３を示す断面図である。 実施例３の原材料前処理用坩堝Ｒ４を示す断面図である。 図５（ａ）：実施例１の原材料前処理用坩堝Ｒ１を多段に積み重ねた状態を示す断面図である。

図５（ｂ）：実施例３の原材料前処理用坩堝Ｒ４を多段に積み重ねた状態を示す断面図である。
実施例４の原材料前処理用坩堝Ｒ５を示す断面図である。 実施例５の原材料前処理用坩堝Ｒ６を示す断面図である。

符号の説明

１・・・底部
１ａ・・・底部内壁
１ｂ・・・底部外壁
２・・・側部
２ａ・・・第二側部内壁
３・・・膨出壁
３ａ・・・第一側部内壁
３ｂ・・・第一傾斜内壁
４・・・凹部
５・・・上端開放部
１０・・・坩堝本体
１１・・・係脱可能部材
１１ａ・・・第一側部内壁
１１ｂ・・・第一傾斜内壁
１１ｃ・・・係脱可能部材底部
１１ｄ・・・係脱可能部材外周部
１２・・・螺子
１３・・・螺子
２０・・・小径部
２０ａ・・・第一側部内壁
２１・・・大径部
２２・・・傾斜部
２２ｂ・・・第一傾斜内壁
２２ｃ・・・第一傾斜外壁
２３・・・デッドスペース
２４・・・ガス孔
２５・・・第二傾斜内壁
Ａ・・・内部空間
Ｃ・・・大径空間
Ｄ・・・小径空間

Claims (5)

1. その嵩密度が、真密度よりも小さな原材料を溶融後、固化するための坩堝であって、
   底部内壁に対して実質的に垂直な第一側部内壁と、
   その下端位置の高さが、第一側部内壁の上端位置の高さよりも高い位置にあり、底部内壁に対して実質的に垂直な第二側部内壁と、
   第一側部内壁の上端から第二側部内壁の下端へと延びる第一傾斜内壁とを有し、
   底部内壁と第一側部内壁の下端とが、１０〜８０°の仰角を有する第二傾斜内壁を介して繋がっており、
   第一側部内壁の上端位置における水平断面積が、第二側部内壁の下端位置における水平断面積よりも小さいことを特徴とする内部に段差を有する原材料前処理用坩堝。
2. 第一傾斜内壁の仰角が１〜３０°の範囲にある請求項１記載の原材料前処理用坩堝。
3. 原材料前処理用坩堝の原材料収容可能容積をＶとしたとき、第一側部内壁の上端位置よりも下方の部分の容積が、０．６５Ｖ〜０．１５Ｖの範囲にある請求項１または２に記載の原材料前処理用坩堝。
4. 第一側部内壁と第一傾斜内壁とが、係脱可能な部材によって形成されている請求項１〜３のいずれか一項に記載の原材料前処理用坩堝。
5. 第一傾斜内壁を形成する傾斜部の外側が、底部外壁よりも高い位置にある請求項１〜３のいずれか一項に記載の原材料前処理用坩堝。

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