JP4635246B2 - 電荷量制御による分極反転法およびそれを用いた波長変換素子 - Google Patents

Description

本発明は、強誘電体単結晶に分極反転領域を形成する方法およびそれを利用した波長変換素子に関する。

強誘電体の分極反転現象を利用して、強誘電体の内部に周期的な分極反転領域（分極反転構造）を形成することができる。このような分極反転領域は、周波数変調器および波長変換素子に利用される。特に、優れた非線形光学効果を有する強誘電体を用いた、短波長化可能な波長変換素子および高出力用の波長変換素子の実現が望まれている。
波長変換素子の波長変換領域を広げる（すなわち、短波長化する）ためには、分極反転領域の周期を短くする必要がある。短周期の分極反転領域を形成する方法として、直流電圧とパルス電圧とを重畳する技術がある（例えば、特許文献１を参照。）。

図８は、（ａ）従来技術による周期分極反転領域を形成するための構成を示す模式図と（ｂ）従来技術による周期分極反転領域を形成する際のＬｉＴａＯ₃基板に印加される電圧の電界強度の経時変化を示す図である。
図８（ａ）を参照して、波長変換素子８０００は、ＬｉＴａＯ₃基板８１００と、櫛形電極８２００と、平面電極８３００とを含む。櫛形電極８２００は、ＬｉＴａＯ₃基板８１００の＋ｃ面に、平面電極８３００は、ＬｉＴａＯ₃基板８１００の−ｃ面に形成されている。直流電源８４００は、櫛形電極８２００に接続されており、パルス電源８５００は、平面電極８３００に接続されている。これにより、所定の電圧レベルを有し、かつ、必要に応じてパルス電圧が重畳された直流電圧をＬｉＴａＯ₃基板８１００に印加することができる。

図８（ｂ）を参照して、Ｅｃｗは、直流電源８４００からの直流電圧により印加される直流電界を表し、Ｅｐｐは、パルス電源８５００からのパルス電圧（図では単パルスであるが、複数のパルスを重畳してもよい）により印加されるパルス電界を表す。図８（ｂ）に示されるように、直流電界Ｅｃｗにパルス電界Ｅｐｐが重畳された電界がＬｉＴａＯ₃基板８１００に印加される。
このように、直流電圧にパルス電圧を重畳してＬｉＴａＯ₃基板８１００に印加することにより、従来は、ＬｉＴａＯ₃基板８１００を分極反転させるために２０ｋＶ／ｍｍ程度と大きなパルス電界の印加を必要としていたが、数ｋＶ／ｍｍのパルス電界を印加すれば十分になる。したがって、形成される分極反転領域の均一化および短周期化が容易になり得る。

一方、高出力に耐え得るためには、周期分極反転領域の光の入射方向に対して垂直な方向の厚みを増加させ、分極反転領域が高いアスペクト比（深さ／幅）を有する必要がある。厚い周期分極反転領域を形成するに適した強誘電体として、実質的に定比組成のニオブ酸リチウム（ＬｉＮｂＯ₃；以降ではＳＬＮと称する）および実質的に定比組成のタンタル酸リチウム（ＬｉＴａＯ₃；以降ではＳＬＴと称する）が知られている（例えば、非特許文献１を参照。）。
特開２００３−２９５２４２号公報 北村および寺部，「Ｓｃｉｅｎｃｅ ＆ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ Ｊｏｕｒｎａｌ」，２００２年１０月，ｐ７０−７３

しかしながら、特許文献１は、ＬｉＴａＯ₃基板８１００の抗電界（分極反転させるに必要な電界）よりも小さな直流電圧を常に印加する必要がある。このような電圧を常時印加することによって、ＬｉＴａＯ₃基板８１００の分極反転の拡大を促進する可能性があり得る。
図９は、従来技術による周期分極反転領域の拡大を示す図である。図８に示される要素と同一の要素には同一の参照番号を付し、その説明を省略する。

図９を参照して、分極反転領域を形成した場合に生じる問題を詳述する。すなわち、図９において分極反転領域９０００は、好ましい分極反転領域であり、分極反転領域９１００は分極反転が不十分な領域であり、分極反転領域９２００は分極反転が拡大した領域である。このように分極反転領域９０００、９１００および９２００が不均一になるのは、１回のパルス電圧Ｅｐｐの印加によってＬｉＴａＯ₃基板８１００に生じる分極反転面積が、櫛形電極８２００の各電極下において異なるためである。例えば、分極反転領域９１００は、１回のパルス電圧Ｅｐｐの印加による分極反転面積が小さく、分極反転領域９２００は、１回のパルス電圧Ｅｐｐの印加による分極反転面積が大きい場合である。１回のパルス電圧Ｅｐｐの印加によってこのような差異が生じると、２回目以降のパルス電圧Ｅｐｐの印加によって、分極反転領域９２００の分極反転速度は、分極反転領域９１００のそれに比べてより促進され得る。

これは、１回のパルス電圧Ｅｐｐの印加により分極反転領域に発生する熱、すなわち、分極反転領域における温度が、異なるためである。分極反転面積が大きい領域における温度は、分極反転面積が小さい領域における温度よりも高くなる。この結果、温度の高い領域では、温度の低い領域に比べて分極反転がより進行することになる。このような状態で複数回パルス電圧Ｅｐｐを印加し続けると、分極反転面積の異なる、分極反転領域９０００、９１００および９２００が生じることになり得る。

したがって、本発明の目的は、均一、かつ、短周期の分極反転領域を強誘電体単結晶に形成する方法、および、それを用いた波長変換素子を提供することである。
本発明のさらなる目的は、高出力、均一、かつ短周期の分極反転領域を強誘電体単結晶に形成する方法、およびそれを用いた波長変換素子を提供することである。

本発明による強誘電体単結晶に分極反転領域を形成する方法は、前記強誘電体単結晶に第１の電極を形成する工程と、前記強誘電体単結晶に前記第１の電極に対向する第２の電極を形成する工程と、前記第１の電極と前記第２の電極とを介して前記強誘電体単結晶に複数のパルス電圧を印加する工程であって、前記複数のパルス電圧のそれぞれを前記強誘電体単結晶に印加した際に前記強誘電体単結晶に流れる電荷量はそれぞれ等しい、工程とを包含し、これにより上記目的を達成する。

前記複数のパルス電圧を印加する工程は、前記複数のパルス電圧のそれぞれを所定の時間間隔で前記強誘電体単結晶に印加してもよい。

前記強誘電体単結晶は、実質的に定比組成のニオブ酸リチウムまたはタンタル酸リチウムのいずれかであってもよい。

前記実質的に定比組成のニオブ酸リチウムまたはタンタル酸リチウムは、Ｍｇ、Ｚｎ、ＳｃおよびＩｎからなる群から選択される元素を０．１〜３．０ｍｏｌ％含んでもよい。

前記第１の電極または前記第２の電極の少なくともいずれか一方は液体電極であってもよい。

本発明による強誘電体単結晶に分極反転領域を形成する方法によって製造される波長変換素子は、前記方法が、前記強誘電体単結晶に第１の電極を形成する工程と、前記強誘電体単結晶に前記第１の電極に対向する第２の電極を形成する工程と、前記第１の電極と前記第２の電極とを介して前記強誘電体単結晶に複数のパルス電圧を印加する工程であって、前記複数のパルス電圧のそれぞれを前記強誘電体単結晶に印加した際に前記強誘電体単結晶に流れる電荷量はそれぞれ等しい、工程とを包含し、これにより上記目的を達成する。

前記複数のパルス電圧を印加する工程は、前記複数のパルス電圧のそれぞれを所定の時間間隔で前記強誘電体単結晶に印加してもよい。

前記強誘電体単結晶は、実質的に定比組成のニオブ酸リチウムまたはタンタル酸リチウムのいずれかであってもよい。

前記実質的に定比組成のニオブ酸リチウムまたはタンタル酸リチウムは、Ｍｇ、Ｚｎ、ＳｃおよびＩｎからなる群から選択される元素を０．１〜３．０ｍｏｌ％含んでもよい。

前記第１の電極または前記第２の電極の少なくともいずれか一方は液体電極であってもよい。

本発明による強誘電体単結晶に分極反転領域を形成する方法は、強誘電体単結晶に第１の電極を形成する工程と、強誘電体単結晶に第１の電極に対向する第２の電極を形成する工程と、第１の電極と第２の電極とを介して強誘電体単結晶に複数のパルス電圧を印加する工程とを包含する。複数のパルス電圧のそれぞれを強誘電体単結晶に印加した際に強誘電体単結晶に流れる電荷量はそれぞれ等しくなる。このように、各パルス電圧の印加によって強誘電体単結晶に生じる電荷量が常に一定であるため、各電圧パルスの印加で生じる分極反転面積は常に一定にすることができる。その結果、いずれの電極においても、強誘電体単結晶の分極反転の進行速度を一定にすることができるので、均一な周期分極反転領域を形成することができる。また、各パルス電圧の印加によって強誘電体単結晶に生じる電荷量を小さくすることにより、より短周期の周期分極反転領域を形成することができる。

以下、図面を参照して本発明の実施の形態を詳述する。
（実施の形態１）
図１は、本発明による強誘電体単結晶に分極反転領域を形成する工程を示すフローチャートである。
図２は、本発明による強誘電体単結晶に分極反転領域を形成する方法を示す模式図である。図２を参照して、図１の各工程を説明する。

工程Ｓ１１０：強誘電体単結晶２１０に第１の電極２２０を形成する。第１の電極２２０は、平面電極であり得る。第１の電極２２０は、ＬｉＣｌ溶液の液体電極であってもよいし、ＴａおよびＣｒ等の金属電極であってもよく、これらに限定されない。

工程Ｓ１２０：強誘電体単結晶２１０に第１の電極２２０に対向する第２の電極２３０を形成する。第２の電極２３０は、複数の電極片２４０を含む。第２の電極２３０の面積は、第１の電極２２０の面積よりも小さく、所望の分極反転周期に応じて電極片２４０の大きさが調整され得る。第２の電極２３０は、ＬｉＣｌの液体電極であってもよいし、Ｔ
ａおよびＣｒ等の金属電極であってもよく、これらに限定されない。また、第１の電極２２０および第２の電極２３０のいずれも液体電極または金属電極でもよいし、第１の電極２２０が液体電極であり、第２の電極２３０が金属電極であってもよいし、その逆でもよい。これらの組み合わせは、任意であることに留意されたい。

なお、このような電極片２４０は、マスクとしてフォトレジスト２５０を用いたフォトリソグラフィ技術によって、形成および調整され得る。フォトレジスト２５０は、電極片２４０を形成後、ドライエッチング等によって除去してもよいし、そのまま第２の電極２３０の一部として残してもよい。フォトレジスト２５０を第２の電極２３０の一部として強誘電体単結晶２１０上に残した場合、フォトレジスト２５０は、絶縁性であるため電界が印加されにくいため、分極反転領域がフォトレジスト２５０下へと拡大するのを防ぐように機能し得る。

工程Ｓ１３０：第１の電極２２０と第２の電極２３０とを介して強誘電体単結晶２１０に複数のパルス電圧を印加する。このようなパルス電圧は、高圧アンプ等の電圧増幅装置２６０と、パルスジェネレータ等のパルス電源２７０と、電流モニタ２８０とを用いて、強誘電体単結晶２１０に印加される。電圧増幅装置２６０は、強誘電体単結晶２１０を分極反転させるに十分な電圧を発生し得る任意の装置であり得る。パルス電源２７０は、０Ｈｚ〜１ＧＨｚの範囲の周波数を発生可能な任意の装置であり得、電圧増幅装置２６０が発生する電圧をパルス化し得る。電流モニタ２８０は、パルス電圧を強誘電体単結晶２１０に印加することによって、強誘電体単結晶２１０に流れた反転電流を測定し得る。

本発明によれば、これらの装置を用いて、各パルス電圧の印加によって、強誘電体単結晶２１０に流れる反転電流をそれぞれ測定し、得られた反転電流から求められる、強誘電体単結晶２１０に流れた電荷量が各パルス電圧の印加によって一定になるように、各パルス電圧のパルス幅が調節され得る。このような機能は、例えば、電流モニタ２８０が備えていてもよいし、別個に設けられた制御部（図示せず）が行ってもよい。

工程Ｓ１１０〜工程Ｓ１３０によって周期分極反転領域を有する波長変換素子２００が得られ得る。工程Ｓ１３０の後、適宜ドライエッチング等により第１の電極２２０および第２の電極２３０を除去してもよい。

次に、図３および図４を参照して、このようなパルス電圧を印加することによって、均一かつ短周期の周期分極反転領域が得られる原理を説明する。

図３は、（ａ）従来技術によるパルス電圧波形を示す図、（ｂ）（ａ）にともなって強誘電体単結晶に流れる反転電流波形を示す図、（ｃ）本発明によるパルス電圧波形を示す図、および、（ｄ）（ｃ）にともなって強誘電体単結晶に流れる反転電流波形を示す図である。

図３（ａ）に示すように、従来技術によるパルス電圧波形は、第１のパルス電圧のパルス幅Ｔ₁と、第２のパルス電圧のパルス幅Ｔ₂と、第３のパルス電圧のパルス幅Ｔ₃と、・・・、第ｎのパルス電圧のパルス幅（ｎ≧２、ｎは整数）Ｔ_nとが、関係Ｔ₁＝Ｔ₂＝Ｔ₃＝・・・＝Ｔ_nを満たす。つまり、同一のパルス電圧を複数回強誘電体単結晶に印加する。

このようなパルス電圧を強誘電体単結晶に印加すると、図３（ｂ）に示される反転電流波形が得られる。反転電流から強誘電体単結晶に流れた電荷量をそれぞれ算出すると、第１のパルス電圧による電荷量Ｑ₁と、第２のパルス電圧による電荷量Ｑ₂と、第３のパルス電圧による電荷量Ｑ₃と、・・・、第ｎのパルス電圧による電荷量Ｑ_nとは、必ずしも一致しない。なお、図３（ｂ）に示される反転電流波形は、一例にすぎず、強誘電体単結晶の
種類、電極面積等に応じて、異なることに留意されたい。

このように図３（ａ）および図３（ｂ）に示されるように、従来技術によれば、各パルス電圧のパルス幅を短く、かつ、一定にすることによって、強誘電体単結晶の分極反転領域の拡大を防ぐとともに、分極反転領域の短周期化を図っていた。しかしながら、各パルス電圧の印加にともなって、強誘電体単結晶に流れる各電荷量については注目されておらず、各電極下における分極反転の進行速度については何ら考慮されていない。

図３（ｃ）に示されるように、本発明によれば、第１のパルス電圧のパルス幅Ｔ’₁と、第２のパルス電圧のパルス幅Ｔ’₂と、第３のパルス電圧のパルス幅Ｔ’₃と、・・・、第ｎのパルス電圧のパルス幅Ｔ’_nとが、必ずしも同じパルス幅とは限らない。本発明によるパルス電圧のパルス幅は、図３（ｄ）に示される反転電流波形に依存している。図３（ｄ）の各反転電流波形から、強誘電体単結晶に流れた電荷量をそれぞれ算出すると、第１のパルス電圧による電荷量Ｑ’₁と、第２のパルス電圧による電荷量Ｑ’₂と、第３のパルス電圧による電荷量Ｑ’₃と、・・・、第ｎのパルス電圧による電荷量Ｑ’_nとは、関係Ｑ’₁＝Ｑ’₂＝Ｑ’₃＝・・・＝Ｑ’_nを満たす。このように、本発明によれば、強誘電体単結晶に流れる電荷量が常に一定となるように、図３（ｃ）に示される各パルス電圧のパルス幅が決定される。

図４は、（ａ）反転電流およびパルス電圧印加積分時間のパルス数依存性、および、（ｂ）電荷量のパルス数依存性を示す図である。

図４（ａ）は、図３(ａ)〜（ｄ）から得られたパルス電圧波形および反転電流波形に基づいて、横軸をパルス数（＃）、縦軸をそれぞれ反転電流（Ｉ）およびパルス電圧印加積分時間（ｔ）としたものである。従来技術による結果を点線で示し、本発明による結果を実線で示す。従来技術においては、パルス電圧印加積分時間は、パルス数にかかわらず常に一定である。一方、本発明のパルス電圧印加時間（実線）は、パルス数の増大にしたがって、減少する。反転電流は、従来技術も本発明においてもいずれも放物線状の軌跡を描いている。

図４（ｂ）は、図４（ａ）の反転電流の結果に基づいて、横軸をパルス数（＃）および縦軸を強誘電体単結晶に流れる電荷量（Ｑ）としたものである。図３（ｃ）および図３（ｄ）を参照して説明したように、本発明によれば、強誘電体単結晶に流れる電荷量はパルス数にかかわらず一定である。一方、従来技術の電荷量は、放物線状の軌跡を描いている。パルス電圧の印加による強誘電体単結晶の分極反転面積は、電荷量をパルス数で積分することによって求められる。

例えば、図４（ｂ）において、本発明の第ｌ番目（ｌ≧１、ｌは整数）のパルス電圧の印加による分極反転面積は、領域４００と領域４１０との和に相当する。一方、従来技術による第ｌ番目のパルス電圧の印加による分極反転面積は、領域４１０に相当する。本発明の第ｍ番目（ｍ＞ｌ、ｍは整数）のパルス電圧の印加による分極反転面積は、領域４２０に相当する。一方、従来技術による第ｍ番目のパルス電圧の印加による分極反転面積は、領域４２０と領域４３０との和に相当する。各パルス電圧の印加による分極反転面積を比較すると、
従来技術：領域４１０＜領域４２０＋領域４３０
本発明：領域４００＋領域４１０＝領域４２０
となる。

このことは、従来技術によれば、各パルス電圧のパルス幅は常に一定であるが、それによって強誘電体単結晶に生じる分極反転面積は、パルス電圧ごとに異なることを示唆して
いる。したがって、ある特定のパルス電圧（例えば、図４（ｂ）の第ｌ番目のパルス）では、分極反転の進行が抑制され、ある特定のパルス電圧（例えば、図４（ｂ）の第ｍ番目のパルス）では、分極反転の進行が促進されることになり得る。

ここで、第ｌ番目のパルス電圧によって強誘電体単結晶に発生する熱と、第ｍ番目のパルス電圧によって強誘電体単結晶に発生する熱とを比較すると、第ｍ番目のパルス電圧によって強誘電体単結晶に発生する熱の方が大きい。その結果、第ｍ番目のパルス電圧およびそれ以降のパルス電圧の印加によって、分極反転の進行が進んだ領域ではより分極反転がし易く、より分極反転の進行が促進されることになり得る。その結果、図９の分極反転領域９２００に示される、拡大した分極反転領域を有する周期分極反転構造が得られることになる。このような現象が、各電極片下において生じ得る。

一方、本発明によれば、各パルス電圧の印加によって強誘電体単結晶に生じる分極反転面積は、常に同じである。したがって、いずれのパルス電圧においても、分極反転の進行速度は等しくなり得る。これにより、強誘電体単結晶に均一な周期分極反転領域を形成することができる。また、一回あたりのパルス電圧の印加による分極反転面積をより小さくなるように、すなわち、一回あたりのパルス電圧によって流れる電荷量が小さくなるように設定すれば、強誘電体単結晶により短周期の周期分極反転領域を形成することができる。

また、一回のパルス電圧の印加によって強誘電体単結晶に生じる熱が、分極反転の進行の促進を妨げるに十分小さい場合には、たとえ各パルス電圧の印加によって各電極片下における強誘電体単結晶の分極反転領域の進行速度に差が生じていたとしても、分極反転の進行速度（すなわち、分極反転面積）は、熱によって過度に分極反転が進行することがないため、最終的に一定となり得る。

再度、図３を参照する。
図３（ｃ）において各パルス間に所定の時間間隔を設けてもよい。図３（ｃ）では、第１のパルス電圧と第２のパルス電圧との間の時間間隔Ｔ_int1、第２のパルス電圧と第３のパルス電圧との間の時間間隔Ｔ_int2、・・・、第ｎ−１のパルス電圧と第ｎのパルス電圧との間の時間間隔Ｔ_int(n-1)（ｎ≧２、ｎは整数）を設けている。このようにパルス間に所定の時間間隔を設けることにより、各パルス電圧の印加によって強誘電体単結晶に発生する熱を下げることができる。その結果、熱によって分極反転が進行するのを防ぐことができるので、より均一かつ短周期の周期分極反転構造が形成され得る。ここで、各時間間隔は、関係Ｔ_int1＝Ｔ_int2＝・・・＝Ｔ_int(n-1)であってもよいし、関係Ｔ_int1≠Ｔ_int2≠・・・≠Ｔ_int(n-1)であってもよく、強誘電体単結晶の材料、パルス電圧の印加時間、発生する熱等に応じて任意であり得る。

以上、図１〜図４を参照して、任意の強誘電体単結晶材料を用いて本発明による方法を説明してきた。しかしながら、強誘電体単結晶材料として、実質的に定比組成のタンタル酸リチウム単結晶（以降ではＳＬＴと称する）、実質的に定比組成のニオブ酸リチウム単結晶（以降ではＳＬＮと称する）、Ｍｇ、Ｚｎ、ＩｎおよびＳｃからなる群から選択される元素を０．１〜３．０ｍｏｌ％ドープしたＳＬＴ、および、Ｍｇ、Ｚｎ、ＩｎおよびＳｃからなる群から選択される元素を０．１〜３．０ｍｏｌ％ドープしたＳＬＮを用いてもよい。これらの材料を用いた場合、２ｍｍ以上の厚い周期分極反転構造を製造することができ、高出力の波長変換素子が得られ得る。

なお、実質的に「定比組成である」とは、Ｌｉ₂Ｏ／（Ｎｂ₂Ｏ₅＋Ｌｉ₂Ｏ）のモル分率が完全に０．５０ではないものの、コングルエント組成よりも化学両論比に近い組成（Ｌｉ₂Ｏ／（Ｎｂ₂Ｏ₅＋Ｌｉ₂Ｏ）のモル分率＝０．４９５〜０．５）を有しており、そのこ
とに起因するデバイスの特性の低下が通常のデバイスの設計において問題にならない程度であることをいう。同様に、ＳＬＴにおいて、実質的に「定比組成である」とは、Ｌｉ₂Ｏ／（Ｔａ₂Ｏ₅＋Ｌｉ₂Ｏ）のモル分率が完全に０．５０ではないものの、コングルエント組成よりも化学両論比に近い組成（Ｌｉ₂Ｏ／（Ｔａ₂Ｏ₅＋Ｌｉ₂Ｏ）のモル分率＝０．４９５〜０．５）を有しており、そのことに起因するデバイスの特性の低下が通常のデバイスの設計において問題にならない程度であることをいう。

（実施の形態２）
図５は、本発明の実施の形態１による方法によって製造された波長変換素子を用いた波長変換システムを示す図である。
波長変換システム５００は、波長変換素子５１０と、光源５３０と、集光光学系５４０とを含む。
波長変換素子５１０は、実施の形態１に記載される方法を用いて製造され得る。波長変換素子５１０は、ＭｇがドープされたＳＬＴであり得るが、この材料に限定されない。波長変換素子５１０は、周期８μｍの分極反転領域５２０を有し、２ｍｍ×２ｍｍのロッド状であり得る。

図６は、本発明による波長変換素子を製造する際の例示的なパルス電圧および反転電流を示す図である。図６では、図面を複雑にするのを避けるため、第１回目のパルス電圧および反転電流のみを示す。
波長変換素子５１０を製造するための条件は、図２に示される装置を用いて、図６に示されるパルス電圧を複数回印加した。１回のパルス電圧の印加によって生じる電荷量１μＱ（一定）とし、繰り返しパルス数１２０、パルス電圧の電界強度０．８ｋＶ／ｍｍ、パルス間の時間間隔３０ｓとした。得られた分極反転領域５２０は、均一な周期を有していることを微分干渉顕微鏡による観察および波長変換素子の許容幅測定によって確認した。

光源５３０は、例えば、半導体レーザであり得るが、これに限定されない。光源５３０は、コヒーレントである限り、任意の光源を用いることができる。光源５３０は、例えば、波長１０６４ｎｍの光を発する。
集光光学系５４０は、光源５３０が発する光を集光し、波長変換素子５１０に入射させるように機能する任意の光学系であり得る。

このような波長変換システム５００の動作を説明する。光源５３０が発する光は、集光光学系５４０を介して波長変換素子５１０に入射する。この光を基本波と呼ぶ。分極反転領域５２０は、光源５３０の光（基本波）の導波方向に周期的に繰り返されている。このような周期的な分極反転領域５２０により、基本波とその第２高調波とが位相整合（擬似位相整合）する。このようにして、基本波は、波長変換素子５１０を伝播する間に波長５３２ｎｍの第２高調波に変換される。なお、波長変換素子５１０の基本波の入射面と出射面とに反射膜を設けて、波長変換素子５１０を共振器として機能させてもよい。

図７は、本発明による波長変換素子の基本波の出力と第二高調波の出力との関係を示す図である。
図７より、基本波の出力１２Ｗにおいて４．４Ｗの緑色光の発生を確認した。この値は、レーザディスプレイに必要とされる値を超えるレベルであり、図５に示されるようなシングルパスの波長変換システム５００においてこのような高出力を達成できれば、システムの低コスト化に有利であり得る。

このように本発明による方法を用いれば、短周期の分極反転領域５２０を有する波長変換素子５１０を高い効率かつ高い歩留まりで製造することができる。この結果、短波長への変換（例えば、１０６４ｎｍの波長の光を５３２ｎｍの波長の光に変換）が可能となる
。さらに短周期化して、波長変換素子５１０を反射型波長変換素子として用いることによって、さらなる高効率化が可能である。

上記波長変換素子５１０は本発明の方法を適用する一例にすぎない。例えば、本発明の方法は、第二高調波以外にもパラメトリック発振、和周波、差周波等を利用した波長変換素子の製造にも適用可能であり得る。

以上説明してきたように、本発明による強誘電体単結晶に分極反転領域を形成する方法は、強誘電体単結晶に第１の電極を形成する工程と、強誘電体単結晶に第１の電極に対向する第２の電極を形成する工程と、第１の電極と第２の電極とを介して強誘電体単結晶に複数のパルス電圧を印加する工程とを包含する。複数のパルス電圧のそれぞれを強誘電体単結晶に印加した際に強誘電体単結晶に流れる電荷量はそれぞれ等しくなる。このように、各パルス電圧の印加によって強誘電体単結晶に生じる電荷量が常に一定であるため、各電圧パルスの印加で生じる分極反転面積は常に一定にすることができる。その結果、いずれの電極下においても、強誘電体単結晶の分極反転の進行速度を一定にすることができるので、均一な周期分極反転領域を形成することができる。また、各パルス電圧の印加による電荷量が小さくなるように設定することにより、より短周期の周期分極反転領域を形成することができる。
本発明による方法を用いれば、均一かつ短周期の分極反転領域を有する波長変換素子を製造することができるので、入射波長の短波長化を達成し得る。したがって、波長変換領域を広げることができるとともに、波長変換素子の強誘電体単結晶材料を適宜選択することによって高出力化が可能になり得る。

本発明による強誘電体単結晶に分極反転領域を形成する工程を示すフローチャート 本発明による強誘電体単結晶に分極反転領域を形成する方法を示す模式図 （ａ）従来技術によるパルス電圧波形を示す図、（ｂ）（ａ）にともなって強誘電体単結晶に流れる反転電流波形を示す図、（ｃ）本発明によるパルス電圧波形を示す図、および、（ｄ）（ｃ）にともなって強誘電体単結晶に流れる反転電流波形を示す図 （ａ）反転電流およびパルス電圧印加積分時間のパルス数依存性、および、（ｂ）電荷量のパルス数依存性を示す図 本発明の実施の形態１による方法によって製造された波長変換素子を用いた波長変換システムを示す図 本発明による波長変換素子を製造する際の例示的なパルス電圧および反転電流を示す図 本発明による波長変換素子の基本波の出力と第二高調波の出力との関係を示す図 （ａ）従来技術による周期分極反転領域を形成するための構成を示す模式図と（ｂ）従来技術による周期分極反転領域を形成する際のＬｉＴａＯ₃基板に印加される電圧の電界強度の経時変化を示す図 従来技術による周期分極反転領域の拡大を示す図

符号の説明

２００、５１０ 波長変換素子
２１０ 強誘電体単結晶
２２０ 第１の電極
２３０ 第２の電極
２４０ 複数の電極片
２５０ フォトレジスト
２６０ 電圧増幅装置
２７０ パルス電源
２８０ 電流モニタ
５００ 波長変換システム
５２０ 周期分極反転構造
５３０ 光源
５４０ 集光光学系

Claims (5)

1. 強誘電体単結晶に分極反転領域を形成する方法であって、
   前記強誘電体単結晶に第１の電極を形成する工程と、
   前記強誘電体単結晶に前記第１の電極に対向する第２の電極を形成する工程と、
   前記第１の電極と前記第２の電極とを介して前記強誘電体単結晶に複数のパルス電圧を印加する工程であって、前記複数のパルス電圧のそれぞれを前記強誘電体単結晶に印加した際に前記強誘電体単結晶に流れる電荷量がそれぞれ等しくなるように、前記強誘電体単結晶に流れる反転電流を測定し、前記測定された反転電流に基づいて、前記複数のパルス電圧のパルス幅を調節する、工程と
   を包含する、方法。
2. 前記複数のパルス電圧を印加する工程は、前記複数のパルス電圧のそれぞれを所定の時間間隔で前記強誘電体単結晶に印加する、請求項１に記載の方法。
3. 前記強誘電体単結晶は、実質的に定比組成のニオブ酸リチウムまたはタンタル酸リチウムのいずれかである、請求項１に記載の方法。
4. 前記実質的に定比組成のニオブ酸リチウムまたはタンタル酸リチウムは、Ｍｇ、Ｚｎ、ＳｃおよびＩｎからなる群から選択される元素を０．１〜３．０ｍｏｌ％含む、請求項３に記載の方法。
5. 前記第１の電極または前記第２の電極の少なくともいずれか一方は液体電極である、請求項１に記載の方法。
   

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