JP4519796B2 - 角型リチウム二次電池 - Google Patents
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Description
角型の電池缶の上部開口は、略長方形である。略長方形の開口において、長手方向の辺が主要平坦部に対応する。すなわち、主要平坦部は、側壁の幅広の面に対応する。
多孔質耐熱層は、絶縁性フィラーを含むことが好ましい。
絶縁性フィラーは、無機酸化物からなることが好ましい。
正極13は、帯状の正極芯材11およびこの両面に担持された正極活物質層12を有する。負極16は、帯状の負極芯材14およびこの両面に担持された負極活物質層15を有する。負極活物質層15の表面には、多孔質耐熱層18が担持されている。多孔質耐熱層18は、内部短絡時に短絡部の拡大を防止する役割を果たす。正極13と負極16とは、これらの間に介在する帯状のセパレータ17および多孔質耐熱層18とともに捲回され、電極群を構成している。電極群の最外周には、負極芯材の露出部14aが配置されている。電極群は、角型の電池缶19に収容されている。
次に、本発明を実施例に基づいて具体的に説明する。
(i)正極の作製
コバルト酸リチウム3kgと、呉羽化学(株)製のPVDF#1320(PVDFを12重量%含むN−メチル−2−ピロリドン(以下、NMPと略記)溶液)1kgと、アセチレンブラック90gと、適量のNMPとを、双腕式練合機で攪拌し、正極合剤ペーストを調製した。このペーストを厚さ15μmのアルミニウム箔からなる正極芯材の両面に塗布し、乾燥し、圧延して、正極活物質層を形成し、総厚が130μmの正極を得た。正極は43mm幅の帯状に裁断した。
人造黒鉛3kgと、日本ゼオン(株)製のBM−400B(変性スチレンブタジエンゴムを40重量%含む水性分散液)75gと、CMC30gと、適量の水とを、双腕式練合機で攪拌し、負極合剤ペーストを調製した。このペーストを厚さ10μmの銅箔からなる負極芯材の両面に塗布し、乾燥し、圧延して、負極活物質層を形成し、総厚が140μmの負極を得た。負極は45mm幅の帯状に裁断した。
メディアン径0.3μmのアルミナ(絶縁性フィラー)970gと、日本ゼオン(株)製のBM−720H(変性ポリアクリロニトリルゴム(結着剤)を8重量%含むNMP溶液)375gと、適量のNMPとを、双腕式練合機で攪拌し、原料ペーストを調製した。この原料ペーストを、負極活物質層の表面に塗布し、120℃真空減圧下で10時間乾燥し、厚さ0.5μmの多孔質耐熱層を形成した。
多孔質耐熱層の空隙率は48%であった。空隙率は、断面SEM撮影により求めた多孔質耐熱層の厚みと、蛍光X線分析によって求めた一定面積の多孔質耐熱層中に存在するアルミナ量と、アルミナおよび結着剤の真比重と、アルミナと結着剤との重量比から計算により求めた。
エチレンカーボネート(EC)と、ジメチルカーボネート(DMC)と、エチルメチルカーボネート(EMC)との体積比1:1:1の混合溶媒に、1モル/リットルの濃度でLiPF6を溶解させ、さらに全体の3重量%相当のビニレンカーボネートを添加して、非水電解質を得た。
電極群以外を断面にした図2を参照しながら説明する。
正極と、両面に多孔質耐熱層が設けられた負極とを、これらの間に厚さ20μmのポリエチレン製の微多孔質フィルムからなるセパレータ(セルガード(株)製のA089(商品名))を介して捲回し、断面が略楕円形の電極群21を構成した。
電極群21をアルミニウム製の角型の電池缶20に収容した。電池缶20は、底部20aと、側壁20bとを有する。電池缶20の上部は開口しており、その形状は略矩形である。側壁20bの主要平坦部の厚みは80μmとした。
その後、電池缶20と正極リード22または負極リード23との短絡を防ぐための絶縁体24を電極群21の上部に配置した。次に、絶縁ガスケット26で囲まれた負極端子27を中央に有する矩形の封口板25を、電池缶20の開口に配置した。負極リード23は、負極端子27と接続した。正極リード22は、封口板25の下面と接続した。開口の端部と封口板25とをレーザで溶接し、電池缶20の開口を封口した。その後、封口板25の注液孔から2.5gの非水電解質を電池缶20に注入した。最後に、注液孔を封栓29で溶接により塞いだ。こうして、高さ50mm、幅34mm、内空間の厚み約5.2mm、設計容量850mAhの角型リチウム二次電池を完成させた。
電池缶の側壁の主要平坦部の厚みを160μm、300μm、600μm、1000μmまたは1500μmとした以外は、電池1と同様の角型リチウム二次電池2、3、4、5または6をそれぞれ作製した。
多孔質耐熱層の厚みを1μmとした以外は、電池1、2、3、4、5または6と同様の角型リチウム二次電池7、8、9、10、11または12をそれぞれ作製した。
多孔質耐熱層の厚みを2μmとした以外は、電池1、2、3、4、5または6と同様の角型リチウム二次電池13、14、15、16、17または18をそれぞれ作製した。
多孔質耐熱層の厚みを3μmとした以外は、電池1、2、3、4、5または6と同様の角型リチウム二次電池19、20、21、22、23または24をそれぞれ作製した。
(i)電池25〜27、29、30および32
多孔質耐熱層の厚みを4μmとした以外は、電池1、2、3、4、5または6と同様の角型リチウム二次電池25、26、27、29、30または32をそれぞれ作製した。
(ii)電池28
電池缶の側壁の主要平坦部の厚みを400μmとし、多孔質耐熱層の厚みを4μmとした以外は、電池1と同様の角型リチウム二次電池28を作製した。
(iii)電池31
電池缶の側壁の主要平坦部の厚みを1200μmとし、多孔質耐熱層の厚みを4μmとした以外は、電池1と同様の角型リチウム二次電池31を作製した。
多孔質耐熱層の厚みを7μmとした以外は、電池25、26、27、28、29、30、31または32と同様の角型リチウム二次電池33、34、35、36、37、38、39または40をそれぞれ作製した。
多孔質耐熱層の厚みを10μmとした以外は、電池25、26、27、28、29、30、31または32と同様の角型リチウム二次電池41、42、42、44、45、46、47または48をそれぞれ作製した。
多孔質耐熱層の厚みを20μmとした以外は、電池1、2、3、4、5または6と同様の角型リチウム二次電池49、50、51、52、53または54をそれぞれ作製した。
なお、電池2〜54において、多孔質耐熱層の空隙率は、46〜49%であった。
各電池に対し、慣らし充放電を2度行った後、45℃環境下で7日間保存した。その後、以下の評価を行った。多孔質耐熱層の厚みA、電池缶の側壁の主要平坦部の厚みBおよび評価結果を表1に示す。
各電池に対して、充電電流値850mAで、終止電圧4.35Vまたは4.45Vまで充電を行った。20℃環境下において、充電状態の電池の側面に、直径2.7mmの鉄釘を5mm/秒の速度で突き刺し、電池温度を電池の側面に付した熱電対で測定した。90秒後の到達温度を求めた。
20℃環境下で、以下の条件(1)または(2)で、充放電を500サイクル繰り返した。初期の放電容量に対する500サイクル目の放電容量の割合(容量維持率)を百分率で求めた。
条件(1)
定電流充電:充電電流値850mA/充電終止電圧4.2V
定電圧充電:充電電圧値4.2V/充電終止電流100mA
定電流放電:放電電流値850mA/放電終止電圧3V
定電流充電:充電電流値850mA/充電終止電圧4.2V
定電圧充電:充電電圧値4.2V/充電終止電流100mA
定電流放電:放電電流値1700mA/放電終止電圧3V
12 正極活物質層
13 正極
14 負極芯材
14a 負極芯材の露出部
15 負極活物質層
16 負極
17 セパレータ
18 多孔質耐熱層
19、20 電池缶
20a 底部
20b 側壁
21 電極群
22 正極リード
23 負極リード
24 絶縁体
25 封口板
26 絶縁ガスケット
27 負極端子
29 封栓
Claims (5)
- 底部と側壁と上部開口とを有するアルミニウム製の角型の電池缶と、電極群と、非水電解質と、前記電極群および前記非水電解質を収容した前記電池缶の上部開口を覆う封口板とを含む角型リチウム二次電池であって、
前記電極群は、正極と負極と、これらの間に介在する多孔質耐熱層およびセパレータからなり、
前記側壁は、互いに対向する2つの長方形の主要平坦部を有し、
前記多孔質耐熱層の厚みAと、前記主要平坦部の厚みBとが、0.003≦A/B≦0.05を満たす、角型リチウム二次電池。 - 前記多孔質耐熱層の厚みAが、2〜10μmであり、前記主要平坦部の厚みBが、160〜1000μmであり、0.005≦A/B≦0.03である、請求項1記載の角型リチウム二次電池。
- 前記電極群は、帯状の正極と帯状の負極とを、これらの間に介在する多孔質耐熱層およびセパレータとともに捲回してなり、前記正極は、正極芯材とその両面に担持された正極活物質層とを含み、前記負極は、負極芯材とその両面に担持された負極活物質層とを含み、
前記正極および前記負極の少なくとも一方の電極において、前記芯材の両面に担持された2つの活物質層のうちの少なくとも一方の表面に、前記多孔質耐熱層が担持されている、請求項1記載の角型リチウム二次電池。 - 前記多孔質耐熱層は、絶縁性フィラーを含む、請求項1記載の角型リチウム二次電池。
- 前記絶縁性フィラーは、無機酸化物からなる、請求項4記載の角型リチウム二次電池。
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