JP4507178B2 - 化学反応装置の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、化学反応装置の製造方法に関し、特に、微小基板に形成された反応流路における反応により、所望の流体物質の生成が可能な化学反応装置の製造方法に関する。

従来、化学反応工学の分野においては、流体化された混合物質を反応流路（チャネル）内に設けられた触媒による化学反応（触媒反応）により、所望の流体物質を生成する化学反応装置（「流路反応器」、又は、「チャネルリアクタ」ともいう）が知られている。
近年、このような化学反応装置の技術分野に、集積回路等の半導体デバイス製造技術で蓄積された微細加工技術等を導入した、いわゆる、マイクロマシン製造技術を適用して、例えば、単一のシリコンチップ上の微小空間にミリメートルオーダー又はミクロンオーダーの混合器や反応流路、分析器等の各種機能要素を集積化したマイクロリアクタ（又は、「マイクロチャネルリアクタ」ともいう）の研究開発が活発に行われている。

ここで、従来技術におけるマイクロリアクタの概略構成について、図面を参照して簡単に説明する。
図１２は、従来技術におけるマイクロリアクタの基本構造を示す概略構成図である。
マイクロリアクタは、概略、図１２（ａ）、（ｂ）、（ｃ）に示すように、例えば、シリコン（Ｓｉ）等の微小な主基板１０ｐの一面側にフォトエッチング技術等を用いて、ミクロンオーダーの幅及び深さを有する溝部からなる反応流路（マイクロチャネル）１１ｐを形成し、該主基板１０ｐの一面側に、上記反応流路１１ｐの開放部（上記溝部の開口端）を閉止するようにガラス（ＳｉＯ_２）等の閉止基板２０ｐを接合した構成を有している。

なお、このようなマイクロリアクタにおいて、反応流路で促進される化学反応（触媒反応）が、所定の熱条件による吸熱触媒反応を伴う場合には、図１２（ｂ）に示すように、上記反応流路１１ｐの内壁面に所定の触媒を付着した触媒層１２ｐが形成されるとともに、該化学反応時に反応流路１１ｐ（詳しくは、触媒層１２ｐ）に所定の熱エネルギーを供給するための発熱抵抗体等からなる薄膜ヒータ３０ｐが形成された構成が適用される。ここで、薄膜ヒータ３０ｐは、例えば、図１２（ｂ）、（ｃ）に示すように、閉止基板２０ｐの他面側（主基板１０ｐとの接合側とは反対側の面）に、上記反応流路１１ｐの形状（流路形状）と一致又は近似する形状を有するように形成される。

なお、図１２（ａ）、（ｃ）においては、反応流路１０ｐ及び薄膜ヒータ３０ｐの形状を明確にするために、便宜的にハッチングを施して示した。また、図１２においては、化学反応装置の側部（主基板１０ｐの側方端面）に反応流路１１ｐへの流体物質の導入部１３ｐ及び排出部１４ｐを設けた構成を示したが、主基板１０ｐ又は閉止基板２０ｐに対して垂直方向（すなわち、図１２（ａ）、（ｃ）において、紙面に垂直方向）に上記導入部１３ｐ及び排出部１４ｐが設けられた構成を有するものであってもよい。

ここで、図１２に示したようなマイクロリアクタの構成については、例えば、特許文献１等に、一方のガラス基板の一面側（接合面側）に所定の形状を有する流路となる溝部を形成し、該溝部の開放部を閉止するように、他方側の上部ガラス基板を重ねて接着もしくは加熱融着した構成が記載されている。

また、主基板１０ｐと閉止基板２０ｐとの接合性や密着性が良好でない場合、反応流路１１ｐを流れる流体物質の漏洩による反応特性の劣化や動作不良、周辺機器への汚染等を生じたり、薄膜ヒータ３０ｐからの熱エネルギーによる基板の熱膨張等により、接合面の剥離や基板の破損等を生じたりするため、極めて良好な接合状態が得られる手法を適用することが必要となる。このような要望に対応可能な接合方法としては、陽極接合が有効と考えられている。

図１３は、従来技術におけるマイクロリアクタの製造プロセスに適用される陽極接合法を示す概念図である。ここで、上述したマイクロリアクタと同等の構成については、同一の符号を付して示し、反応流路及び薄膜ヒータについては図示を省略した。
陽極接合は、図１３（ａ）に示すように、例えば、シリコン（Ｓｉ）の主基板１０ｐの一面側に、必要に応じて金属膜を含む接合金属膜（酸化性金属膜単独であってもよい）１５ｐを、周知の蒸着法やスパッタ法により形成し、その後、図１３（ｂ）に示すように、接合金属膜１５ｐ上にガラス（ＳｉＯ_２）等の閉止基板２０ｐを重ね、数百℃程度の温度条件下で、接合金属膜１５ｐと閉止基板２０ｐ間に数百Ｖ程度の直流電圧を印加することにより、接合金属膜（酸化金属膜）１５ｐ中の金属が閉止基板（ガラス基板）２０ｐの酸素分子と結合して、接合強度の高い接合が実現されるというものである。

ここで、陽極接合の原理によれば、閉止基板であるガラス（ＳｉＯ_２）基板の酸素分子と結合して良好な接合状態が得られる接合金属膜に適用される金属としては、例えば、アルミニウム（Ａｌ）やニッケル（Ｎｉ）等が知られているが、これらの金属と同等の挙動を示す非金属であるシリコン（Ｓｉ）の薄膜を、上記接合金属膜に替えて適用した場合であっても、ガラス基板との間で良好な接合状態が得られることが知られている。すなわち、図１３（ｃ）に示すように、シリコンからなる主基板（シリコン基板）１０ｐとガラスからなる閉止基板（ガラス基板）２０ｐとは、直接陽極接合することにより良好な接合状態が得られる。

特開２００４−５３５４５号公報 （第５頁〜第６頁、図１〜図４）

上述したように、従来技術におけるマイクロリアクタにおいては、主基板と閉止基板との良好な接合状態（接合強度の高い接合）を実現するために、主基板と閉止基板間に接合金属膜を介在させて陽極接合した構成や、例えば、シリコンからなる主基板とガラスからなる閉止基板を直接陽極接合した構成が適用されている。

しかしながら、上述したような接合構造のうち、シリコン基板からなる主基板とガラス基板からなる閉止基板とを直接陽極接合する構成においては、接合金属膜を形成する必要がないため、製造プロセスの簡素化を図ることができるものの、主基板となるシリコン基板が非常に高価であるため、マイクロリアクタの製造コストが高騰するという問題を有していた。これは、主基板と閉止基板間にタンタルＴａのような接合金属膜を介在させた構成においても同様であり、主基板としてシリコン基板を適用した場合には、製造コストの高騰を招くという問題を有していた。

そのため、主基板と閉止基板間に接合金属膜を介在させた構成において、マイクロリアクタをより小型薄型化するために、スパッタ等により接合金属膜が被膜される基板の板厚を薄くすると、接合金属膜によるテンションの影響を受けて、接合金属膜が設けられた基板の反り返り等が生じ、特に０．２ｍｍ以下の厚さの基板では反りが顕著になり、対向する基板との接合時に良好な接合状態が得られないという問題を有していた。なお、接合金属膜によるテンションの影響については、後述する発明の実施形態において詳しく説明する。

そこで、本発明は、上記問題点に鑑み、比較的安価な基板材料を用いて、簡易な製造プロセスでより良好な接合状態を実現することができるとともに、一層の小型薄型化が可能な化学反応装置の製造方法を提供することを目的とする。

請求項１記載の発明は、所定の反応流路内で化学反応を生じる化学反応装置の製造方法において、
一面側に溝状の前記反応流路が形成されたガラス製の第１の基板と、前記第１の基板に対向して設けられ、前記反応流路の開放端を閉止するガラス製の第２の基板とを準備する基板準備工程と、
前記第１の基板及び前記第２の基板のうち一方の基板に対してスパッタ法によりタンタル原子とシリコン原子とからなる金属膜を形成する金属膜形成工程と、
前記一方の基板に形成された前記金属膜を前記第１の基板及び前記第２の基板のうち他方の基板に接してから前記金属膜を陽極接合により酸化する接合工程と、を含むことを特徴とする。

前記基板準備工程において準備する前記一方の基板は、その板厚が０．２mm以下であると特に顕著な作用をもたらす。
前記金属膜形成工程において、前記一方の基板と前記金属膜との間での引っ張り応力又は圧縮応力の差を２０×１０ ^５ Ｎ/cm ^２ 以下に設定するものでよい。

前記金属膜形成工程において形成する前記金属膜は、非晶質の膜を含むことが好ましい。
前記基板準備工程において、前記第１の基板の前記反応流路の内壁面に第１の流体物質を第２の流体物質に変換する反応を促進する触媒物質を付着形成する触媒形成工程を含むことを特徴とする。

本発明に係る化学反応装置の製造方法は、一面側に溝状の前記反応流路が形成されたガラス製の第１の基板と、前記第１の基板に対向して設けられ、前記反応流路の開放端を閉止するガラス製の第２の基板とを準備する基板準備工程と、前記第１の基板及び前記第２の基板のうち一方の基板に対してスパッタ法によりタンタル原子とシリコン原子とからなる金属膜を形成する金属膜形成工程と、前記一方の基板に形成された前記金属膜を前記第１の基板及び前記第２の基板のうち他方の基板に接してから前記金属膜を陽極接合により酸化する接合工程と、を含むので、一方の基板に接合前の状態で接続された膜として基板に印加されるテンションを低くして反りを抑制し、平板性を良好に保持することができる。
特にマイクロリアクタのような超小型の化学反応装置の場合、基板を薄くすることが好ましいが、薄くする程基板の剛性は小さくなり、酸化膜の接合前の膜が成膜されると、この膜によって反りやすくなってしまうので特に好適である。

以下、本発明に係る化学反応装置及び該化学反応装置を適用した電源システムの実施の形態について、図面を参照しながら説明する。
＜化学反応装置＞
まず、本発明に係る化学反応装置について、図面を参照して説明する。
図１は、本発明に係る化学反応装置及びその製造プロセスの一実施形態を示す概略図である。ここで、図１においては、化学反応装置の断面構造のみを示すが、平面構造については、上述した従来技術に示した構成（図１２）と略同等であるので、図示を省略し、必要に応じて、図１２を参照することとする。

本発明に係る化学反応装置（マイクロリアクタ）は、概略、図１（ａ）に示すように、一面側に所定の幅及び深さを有する反応流路１１が形成されたガラス（ＳｉＯ_２）等の主基板（第１の絶縁性基板）１０と、該主基板１０の一面側に対向するように設けられ、他面側に所定の平面形状を有する薄膜ヒータ（温度調整層）３０が形成されたガラス（ＳｉＯ_２）等の副基板（第２の絶縁性基板）２０と、主基板１０及び副基板２０間に介在するように設けられた接合酸化膜（酸化膜）２１と、を相互に積層するように接合した構成を有している。

ここで、主基板１０に形成された反応流路１１の内壁面には、例えば、該反応流路１１内での化学反応（触媒反応）を促進するための触媒層１２が形成され、また、副基板２０の他面側（主基板との対向面とは反対側の面）に設けられた薄膜ヒータ３０は、例えば、図１２（ｃ）に示した構成と同様に、上記反応流路１１の平面形状（流路形状）に対応する形状を有して形成されている。なお、薄膜ヒータ３０は、副基板２０の他面側に形成された構成に限定されるものではなく、例えば、主基板１０の他面側であって、反応流路１１の平面形状（流路形状）に対応する領域に形成されるものであってもよい。

また、図１（ａ）に示した構成において、少なくとも、副基板２０を構成するガラス基板は、例えば、０．２ｍｍ以下の板厚を有し、主基板１０と副基板２０間に介在する接合酸化膜２１は、例えば、数百ｎｍ（数千Å）程度の膜厚を有する陽極接合プロセスで酸素原子と共有結合可能な金属膜を陽極接合によって酸化した膜により構成されている。特に、本発明においては、酸化される前の状態の膜材料として、低テンションのタンタルシリコン（ＴａＳｉ）を良好に適用することができる。なお、本発明の具体的な構成（板厚や膜厚、材質等）については、後に詳しく検証する。

このような構成を有する化学反応装置の製造プロセスは、概略、図１（ｂ）に示すように、まず、ガラス（ＳｉＯ_２）からなる主基板１０の一面側に、フォトエッチング技術等を用いて、例えば、ミクロンオーダーの幅及び深さを有する溝部１１ａを形成し、溝部１１ａにアルミニウムを被膜後、陽極酸化して酸化アルミニウムからなる多孔質膜を形成する。その後、銅−亜鉛（Ｃｕ−Ｚｎ）系の触媒物質の懸濁液に浸漬してアニールすることにより、溝部１１ａの多孔質膜の内壁面に触媒粒子が担持された触媒層１２を形成する。

この主基板１０側の溝部１１ａの形成工程とは独立して、例えば、板厚０．２ｍｍ以下のガラス（ＳｉＯ_２）からなる副基板２０の一面側に、スパッタ法により数百ｎｍ厚の非晶質構造のタンタルシリコン（ＴａＳｉ）の薄膜２１ａを形成する。薄膜２１ａの厚さは２００ｎｍ〜５００ｎｍ程度が陽極接合には適しているが、厚く堆積させすぎると、皺が生じてしまい膜厚が不均一になってしまうので２００ｎｍ〜３００ｎｍの膜厚が好ましい。そして、副基板２０の他面側に例えば、副基板２０の他面側に金（Ａｕ）を含む発熱抵抗体等からなる薄膜ヒータ３０を形成する。

次いで、上記主基板１０の一面側と、副基板２０の一面側に形成された薄膜２１ａとを対向するように重ねて、図１（ｃ）に示すように、３００℃〜８００℃の温度条件で、主基板１０と薄膜２１ａとの間に３００Ｖ〜２０００Ｖの直流電圧を印加して、陽極接合法により薄膜２１ａが主基板１０のガラス成分である酸素原子と結びついて接合酸化膜２１となって主基板１０と副基板２０とを接合する。これにより、主基板に形成された溝部１１ａの開口端が副基板及び接合酸化膜２１により閉止され、所定の流路形状を有する反応流路１１が形成される。

なお、ここでは、図１（ｂ）において、副基板側にスパッタ法により薄膜２１ａを形成するプロセスを示したが、本発明はこれに限定されるものではなく、例えば、予め主基板１０の一面側に薄膜２１ａを形成した後、溝部１１ａを形成し、副基板２０を薄膜２１ａと接合することにより、溝部１１ａを閉止するようにしてもよい。また、例えば、副基板２０の他面側に薄膜ヒータ３０を形成した後、一方の面側に薄膜２１ａを形成するようにしてから陽極接合を行ってもよい。

このような構成を有する化学反応装置において、例えば、メタノールと水からなる原料物質を気化した混合流体（混合ガス；第１の流体物質）を上記反応流路１１内に導入するとともに、図示を省略したヒータ電源により薄膜ヒータ３０に所定の電圧を印加して加熱し、反応流路１１内に付着形成された触媒層１２に所定の熱エネルギーを供給することにより、吸熱触媒反応（メタノール水蒸気改質反応）が生じて水素ガス（第２の流体物質）と少量の二酸化炭素が生成される。なお、メタノール等の炭化水素系（又は、アルコール系）の原料から触媒反応により水素ガスを生成する技術は、近年、本格的な実用化に向けての研究開発が目覚ましい燃料改質供給方式の燃料電池における燃料供給装置にも適用される技術であり、本発明に係る化学反応装置の燃料電池への適用例については詳しく後述するものとする。

次に、上述した構成を有する化学反応装置に適用される薄膜２１ａの材質及び特性について、詳しく説明する。
本願発明者らは、本発明に係る化学反応装置に適用される接合酸化膜２１となる薄膜２１ａに適用が可能な材料について、種々の実験を行い、その有効性について検証したところ、上述したように、タンタルシリコン（ＴａＳｉ）からなる金属膜が極めて良好な特性を示すことを見出した。以下、その理由を具体的に説明する。

図２は、本発明に係る化学反応装置に適用される薄膜２１ａの材質とストレス特性との関係を示す実験結果である。また、図３は、比較例としてシリコン基板上に形成したタンタル薄膜の結晶性を検証のためのＸ線回折測定の結果を示すデータであり、図４は、シリコン基板上に形成したタンタルシリコン薄膜の結晶性を検証のためのＸ線回折測定の結果を示すデータであり、図５は、シリコン基板のＸ線回折測定の結果を示すデータである。

本願発明者らは、薄膜２１ａに適用が可能な種々の金属材料（金属性材料）を用いて、図１に示したような構成を有する化学反応装置を製造し、その特性の良否を判断した。それによると、ガラス基板又はシリコン（Ｓｉ）基板（例えば、副基板２０）の一面側に薄膜２１ａとなる金属の薄膜をスパッタ法により形成するプロセスにおいて、例えば、ガラス基板又はＳｉ基板の板厚が０．７ｍｍ以上の場合では、１００ｎｍ（１０００Å）〜１μｍ程度の膜厚を有するタンタル（Ｔａ）からなる薄膜２１ａをスパッタ法により形成した場合、ガラス基板又はＳｉ基板の平板性は良好に保持されるのに対して、化学反応装置の小型薄型化のために、ガラス基板又はＳｉ基板の板厚を０．２ｍｍ以下にした場合では、同様のプロセス条件において、ガラス基板又はＳｉ基板の平板性が損なわれ、反り返りが発生することが確認された。

このような現象は、金属薄膜等に特有の結晶性に伴うテンション（伸張力又は圧縮力）に起因して、基板と薄膜２１ａとの間でストレス（引っ張り応力又は圧縮応力の差）が生じることによるものと考えられる。そこで、薄膜２１ａに適用が可能な各種の金属材料（金属性材料）について、シリコン基板上に膜厚２００ｎｍ（２０００Å）の薄膜を形成した場合に生じるストレスについて測定したところ、図２に示すような結果を得た。

図２に示すように、上述したベタ膜のタンタル（Ｔａ；図中、ＳＰｂ参照）においては、ストレス値が２８×１０ ^５ Ｎ/cm ^２ （２８×１０ ^１０ dyn/cm ^２ ）程度と極めて高く、かつ、Ｘ線回折の結果においても、タンタル特有の回折角度（２θ）である概ね３３〜３４付近degに、幅が狭く極めて高い強度（概ね１２０００ＣＰＳ程度）を示す鋭峻なピークが得られ、これにより、この実験においてシリコン基板上に形成されたタンタルの薄膜は結晶性が極めて高い膜質（単結晶性）を有し、これによる高いテンションに起因して、シリコン基板との間で高いストレスを生じ、基板の反り返り等の現象を招くことが判明した。

特にタンタルのみからなる薄膜２１ａのように金属単体の場合、金属結合によって結晶性が高く、厚さ方向にわたってヒビが入りやすくなり、結果としてヒビによって露出した部分から陽極接合前に酸化が進行してしまい、陽極接合を行っても良好に接合できない状態になっていた。
また、上述したタンタルをシリコン基板上に所定の等間隔でライン状に形成した場合（図中、ＳＰｆ参照）においては、ストレス値が２３×１０ ^５ Ｎ/cm ^２ （２３×１０ ^１０ dyn/cm ^２ ）程度にまで低減するものの、依然として高い数値を示すことが判明した。

これに対して、タンタルシリコン（ＴａＳｉ；図中、ＳＰｅ参照）においては、ストレス値がほとんど０Ｎ/cm ^２ （０dyn/cm ^２ ）程度と極めて低く、かつ、Ｘ線回折の結果においても、タンタル特有の回折角度（２θ）の近傍である概ね３５〜４０deg付近に、幅が広く比較的低い強度（概ね５０００ＣＰＳ程度）を示す比較的緩やかなピークが得られ、これにより、この実験においてシリコン基板上に形成されたタンタルシリコンの薄膜は結晶性が比較的低い膜質（アモルファス性）を有し、テンションが極めて低いことが判明した。したがって、シリコン基板との間に生じるストレスが抑制されるため、基板の平板性を良好に保持することができることが判明した。つまり陽極接合時に酸化してガラスと接合するのに優れたＴａに添加剤としてＳｉを加えることで薄膜２１ａの結晶性が低下して柔軟になり、陽極接合に適した厚さに成膜しても基板が陽極接合に困難な程度に反り返ることがない。

このように、比較的薄い基板上に結晶性の低い金属薄膜を形成することにより、基板との間で生じるストレスを低減することができ、特に、今回、本願発明者らは、上述したような実験結果に鑑み、種々検討を重ねた結果、０．２ｍｍ以下の板厚を有するガラス基板上に、薄膜２１ａを形成する場合、該薄膜２１ａに適用される薄膜材料として２０×１０ ^５ Ｎ/cm ^２ （２０×１０ ^１０ dyn/cm ^２ ）以下のストレス値を有する金属材料（金属性材料）であれば、上述したタンタルシリコンに限らず、良好に適用することができることを見出した。

なお、上述したタンタル及びタンタルシリコン以外の材質については、図２に示すように、例えば、タンタルと二酸化シリコンとの合金（Ｔａ−ＳｉＯ_２；図中、ＳＰａ参照）、及び、二酸化シリコン（石英ガラスＳｉＯ_２；図中、ＳＰｃ参照）においては、１０×１０ ^５ Ｎ/cm ^２ （１０×１０ ^１０ dyn/cm ^２ ）以下の比較的低いストレス値が得られるものの、これらは、接合される対象となる基板中のガラス成分の酸素原子と結合性が弱く、本発明に係る薄膜２１ａに良好に適用することができないという結論に達した。

また、タングステンチタン（ＷＴｉ；図中、ＳＰｄ参照）においては、概ね１７〜１８×１０ ^５ Ｎ/cm ^２ （１７〜１８×１０ ^１０ dyn/cm ^２ ）程度の比較的低いストレス値が得られるものの、大気中において酸化されやすいという特性を有している。一方、化学反応装置の製造プロセスにおいては、副基板の一面側に薄膜２１ａを形成する処理や、上述した主基板と副基板（具体的には、一面側に形成された薄膜２１ａ）との陽極接合を、酸素を含む通常の大気を導入した炉内（大気雰囲気中）で加熱して実行できることが低コスト化やプロセスの簡易化の観点から望ましい。

そのため、比較的酸化しやすい金属材料（すなわち、タングステンチタン等）を薄膜２１ａに適用する場合、陽極接合をする前の段階（例えば、当該膜の形成時や形成後の保管時等）において大気中の酸素により酸化が進行しないように、酸素を含まない特殊な雰囲気下（例えば、真空雰囲気中）で薄膜２１ａを形成したり、保管したりする等の措置を講じなければならないため、プロセスの複雑化や基板の取り扱いの煩雑化を招くという問題を有している。

したがって、薄膜２１ａに適用される金属材料（金属性材料）としては、上記タングステンチタンに比較して、大気中（酸素を含む雰囲気中）では酸化されにくく、陽極接合の際に所定の温度条件及び電圧印加条件を課した状態で酸化が促進される金属材料である、上記タンタルシリコンの方がより適しているという結論に達した。

なお、図３に示した実験データにおいて、タンタル特有の回折角度ではない６５deg付近に微小なピーク（強度４０００ＣＰＳ程度）が認められ、また、図４に示した実験データにおいても、回折角度５５deg付近に微小なピーク（強度４０００ＣＰＳ程度）が認められる。このピークについて、上記各種金属材料による薄膜を形成するために適用したシリコン基板単体を用いてＸ線回折を行うと、図５に示すように、シリコン特有の鋭峻なピークが回折角度５５deg付近に観測された。これにより、図４における微小なピークは、基板を構成するシリコン原子によるものと推定され、図３における微小なピークは、詳細は不明であるものの、Ｘ線回折測定器内の不純物やシリコン基板に含まれる不純物等に起因するものと推定される。

次いで、上述した薄膜２１ａに適用されるタンタルシリコンの組成比率について、詳しく説明する。
図６は、シリコン基板上に形成されたタンタルシリコン膜の組成比率を示す図である。
上述した実験において、シリコン基板上にスパッタ法により形成されるタンタルシリコン膜のうち、図２に示したように、ストレス値が極めて小さい値となる場合のタンタルとシリコンの組成比率を、当該膜の表面から膜厚（深さ）方向に測定すると、図６に示すように、タンタルシリコン膜の膜厚に相当する２００ｎｍ（２０００Å）の深さまで、タンタル０．７に対してシリコン０．３の組成比率（モル比率）が一定であり、均質な膜質を有する薄膜２１ａが形成されていることが判明した。なお、深さ２００ｎｍよりも深い範囲では、シリコン基板の組成比率（シリコン１．０、タンタル０）を示した。

以上のことから、本実施形態に係る化学反応装置においては、溝状の反応流路が形成されたガラス基板からなる主基板と、該反応流路の開放端を閉止するための、板厚が０．２ｍｍ以下のガラス基板又はＳｉ基板からなる副基板との間に、数百ｎｍ（数千Å）の膜厚を有する薄膜を形成した際のストレス値が概ね２０×１０ ^５ Ｎ/cm ^２ （２０×１０ ^１０ dyn/cm ^２ ）以下となる金属材料、例えば、タンタル０．７に対してシリコン０．３の組成比率を有するタンタルシリコンからなる薄膜２１ａを介在させた構成を有することにより、当該薄膜２１ａを副基板にスパッタ法により形成した場合であっても、副基板への薄膜２１ａのテンションの影響を抑制して、副基板の反り返り等の発生を抑制することができる。

したがって、副基板上に形成された薄膜２１ａと主基板を構成するガラス基板とを陽極接合により接合する場合であっても、平板性を保持しつつ、良好な接合状態を実現することができるので、反応流路からの流体物質の漏洩による反応特性の劣化や動作不良等の発生や、基板相互の剥離や破損等を抑制して、信頼性の高い化学反応装置を実現することができる。

また、上記薄膜２１ａに適用されるタンタルシリコンは、酸素を含む大気中では酸化されにくく、所定の温度条件及び電圧印加条件下で酸化反応が進行する特性を有していることから、化学反応装置の製造プロセスにおいて、薄膜２１ａが形成された副基板を大気中（酸素を含む雰囲気下）で搬送や保管した場合であっても、薄膜２１ａの表面が酸化されにくく、陽極接合における条件下でのみ酸化が促進されるので、基板の取り扱いが容易になり、プロセスの簡易化や低コスト化を図ることができる。
さらに、本実施形態に係る化学反応装置によれば、主基板及び副基板として、ガラス基板を適用することができるので、主基板としてシリコン基板等を適用した場合に比較して、化学反応装置を安価に製造することができる。

＜電源システムへの適用例＞
次に、本発明に係る化学反応装置を燃料電池を備えた電源システムに適用した場合の具体例について説明する。
図７は、本発明に係る化学反応装置を適用可能な電源システム（燃料電池システム）の一実施形態の全体構成を示す概略ブロック図である。なお、ここでは、電源システムとして、燃料改質供給方式を採用した固体高分子型の燃料電池を備えた構成について説明する。

図７に示すように、本実施形態に係る電源システム（燃料電池システム）１００は、概略、メタノールＣＨ_３ＯＨ等の炭化水素系の発電用燃料と水Ｈ_２Ｏが個別に封入された燃料カートリッジ（発電用燃料容器）１２０と、該燃料カートリッジ１２０から取り出された発電用燃料（メタノールＣＨ_３ＯＨ）を改質して水素ガスＨ_２を取り出す改質部（改質手段）１１２と、水素ガスＨ_２と酸素Ｏ_２とを用いた電気化学反応により電気エネルギーを生成する固体高分子型の燃料電池からなる発電セル部（燃料電池本体）１１１と、発電セル部１１１における電気化学反応により生成された副生成物である水Ｈ_２Ｏを回収するとともに、少なくとも発電セル部１１１の電解質膜（イオン交換膜）への当該水の供給状態を制御する水回収制御部（水回収制御手段）１１３と、燃料カートリッジ１２０に封入された発電用燃料の改質部への供給状態を制御する燃料供給制御部（燃料供給制御手段）１１４と、少なくとも燃料カートリッジ１２０に封入された水の発電セル部１１１の電解質膜への供給状態を制御する水供給制御部（水供給制御手段）１１５と、を備えた構成を有している。

ここで、発電セル部１１１、改質部１１２、水回収制御部１１３、燃料供給制御部１１４及び水供給制御部１１５は、発電モジュール１１０を構成し、該発電モジュール１１０に対して、燃料カートリッジ１２０が着脱可能に構成されている。したがって、後述するように、発電モジュール１１０は、例えば、本発明に係る燃料電池システムが搭載される電子機器に内蔵され、あたかも乾電池やバッテリ等を交換する場合と同様の使い勝手で、該電子機器（発電モジュール）に対して、燃料カートリッジのみを着脱（交換）することにより発電用燃料及び水が補給される。

以下、各構成について詳しく説明する。
（発電セル部１１１）
図８は、本実施形態に係る電源システムに適用可能な燃料改質供給方式を採用した固体高分子型の燃料電池を示す概略構成図である。

本実施形態に係る電源システム（燃料電池システム）に適用される発電セル部（燃料電池本体）１１１は、図８に示すように、概略、白金や白金・ルテニウム等の触媒微粒子が付着した炭素電極からなるアノード極ＥＬａと、白金等の触媒微粒子が付着した炭素電極からなるカソード極ＥＬｃと、アノード極ＥＬａとカソード極ＥＬｃの間に介挿されたフィルム状の電解質膜（イオン交換膜）ＬＹｉと、を有し、アノード極ＥＬａ側には、後述する燃料供給制御部１１４及び改質部１１２により発電用燃料（メタノールＣＨ_３ＯＨ）を改質して得られた水素ガスＨ_２が供給され、一方、カソード極ＥＬｃ側は、例えば、外気に連通して、大気（空気）中の酸素Ｏ_２が直接かつ常時供給されるように構成されている。

ここで、本実施形態に係る発電セル部１１１においては、燃料カートリッジ１２０（燃料封入部１２１）から取り出されたメタノールＣＨ_３ＯＨが改質部１１２により改質されて、水素ガスＨ_２のみがアノード極ＥＬａに供給されるとともに、燃料カートリッジ１２０（水封入部１２２）から取り出された水Ｈ_２Ｏが直接、又は、発電セル部１１１における発電動作に伴って副生成物として生成される水Ｈ_２Ｏが回収されて、電解質膜ＬＹｉに供給される。発電セル部１１１への水素ガスＨ_２及び水Ｈ_２Ｏの供給状態（供給タイミング及び供給量）は、後述する燃料供給制御部１１４、及び、水供給制御部１１５又は水回収制御部１１３により、適宜制御される。

そして、このような構成を有する燃料改質供給方式の燃料電池における発電動作に係る電気化学反応は、アノード極ＥＬａに水素ガスＨ_２が供給されると、次の化学反応式（１）に示すように、触媒反応により電子（ｅ⁻）が分離して水素イオンＨ^＋が発生し、電解質膜ＬＹｉを介してカソード極ＥＬｃ側に通過するとともに、アノード極ＥＬａを構成する炭素電極により電子ｅ⁻が取り出されて負荷ＬＤに供給される。
２Ｈ_２ → ４Ｈ^＋＋４ｅ⁻ ・・・（１）

一方、カソード極ＥＬｃに空気（酸素Ｏ_２）が供給されることにより、次の化学反応式（２）に示すように、触媒により負荷ＬＤを経由した電子ｅ⁻と電解質膜ＬＹｉを通過した水素イオンＨ^＋と空気中の酸素Ｏ_２が反応して、副生成物として水（Ｈ_２Ｏ）が生成される。
４Ｈ^＋＋Ｏ_２＋４ｅ⁻ → ２Ｈ_２Ｏ ・・・（２）

ここで、上述した一連の電気化学反応（（１）式及び（２）式）は、概ね６０〜８０℃の比較的低温の温度条件で進行し、電気エネルギー（電力）以外の副生成物は基本的に水Ｈ_２Ｏのみとなる。なお、このような電気化学反応により取り出される電気エネルギーは、発電セル部１１１のアノード極ＥＬａに供給される水素ガスＨ_２の量に依存する。

なお、上述した発電動作において、電解質膜ＬＹｉにおける水素イオンＨ^＋の伝導（通過）には、水Ｈ_２Ｏ（水分）が介在して、Ｈ_３Ｏ^＋イオンが生成される必要があり、上記電気化学反応を促進して発電効率を高めるためには、電解質膜ＬＹｉ付近の雰囲気を水蒸気飽和状態（湿潤状態）にする必要があることが知られている。

そこで、本実施形態においては、発電セル部１１１（電解質膜ＬＹｉ）への水の供給方法として、システム起動時（発電動作開始時及び開始直後）においては、水供給制御部１１５により燃料カートリッジ１２０の水封入部１２２に封入された水Ｈ_２Ｏが直接供給されて、電解質膜ＬＹｉが所定の湿潤状態（水蒸気飽和状態）に保持されるように制御され、発電セル部１１１における発電動作が定常状態に移行した後においては、水回収制御部１１３により発電セル部１１１における発電動作に伴って生成され、回収された水Ｈ_２Ｏが供給されて、電解質膜ＬＹｉが所定の湿潤状態（水蒸気飽和状態）に保持されるように制御される。

（改質部１１２）
図９は、本実施形態に係る電源システムに適用される改質部の一構成例を示す概念図であり、図１０は、本実施形態に係る電源システムに適用される改質部おける化学反応の一例を示す概念図である。また、図１１は、本実施形態に係る電源システムの改質部に、本発明に係る化学反応装置を適用した場合の一構成例を示す概略図である。

本実施形態に係る電源システムに適用される改質部１１２は、図９に示すように、燃料カートリッジ１２０から供給されたメタノールＣＨ_３ＯＨ及び少量の水Ｈ_２Ｏを加熱して気化させる燃料気化器（蒸発器）１１２ａと、気化されたメタノール（メタノールガス）及び水（水蒸気）から所定の触媒反応により、水素ガスＨ_２を生成する燃料改質器１１２ｂと、燃料改質器１１２ｂにおいて、水素ガスＨ_２の生成の際に副生成物として生成される一酸化炭素ＣＯ及び水Ｈ_２Ｏから所定の触媒反応により、水素ガスＨ_２と二酸化炭素ＣＯ_２を生成するＣＯ除去器１１２ｃと、少なくとも燃料気化器１１２ａ及び燃料改質器１１２ｂにおける化学反応を促進するための温度条件を制御する薄膜ヒータＨａ、Ｈｂ及び燃焼器１１２ｄと、を備えて構成されている。

ここで、薄膜ヒータＨａ、Ｈｂは、改質初期には、図示を省略した電源（例えば、蓄電池等の補助電源）からの電力により発熱し、改質された水素が供給されることによって発電セル部１１１が発電してからは、発電セル部１１１において生成された電気エネルギー（電力）を電源として切り換えて発熱することで発熱温度が制御され、一方、燃料器１１２ｄは、発電セル部１１１のアノード電極ＥＬａ側において上記（１）式に示した化学反応に寄与することなく残留した未反応の水素ガスＨ_２と大気中に含まれる酸素Ｏ_２との酸化反応（燃焼反応）により発熱温度が制御される。

特に、本実施形態に係る電源システムの構成においては、発電セル部１１１（電解質膜ＬＹｉ）への水の供給方法として、システム起動時（発電動作開始時及び開始直後）には、発電セル部１１１の発電動作に伴って発生する未反応の水素ガスＨ_２の量が少なく、燃料器１１２ｄの燃焼反応において十分な熱エネルギーを得ることができないため、補助電源等に予め充電された電力を用いて、薄膜ヒータＨａ、Ｈｂが十分高い温度（上述した化学反応を促進するために必要な温度条件；１２０℃、２８０℃）になるように制御され、発電セル部１１１における発電動作が定常状態に移行した後においては、当該発電動作に伴って発生する未反応の水素ガスＨ_２が燃料器１１２ｄに十分供給されて、燃焼反応により十分な熱エネルギーが得られるので、補助電源から薄膜ヒータＨａ、Ｈｂへの電力の供給を遮断もしくは低減して、発電動作に伴って生成される電気エネルギーにより、当該薄膜ヒータＨａ、Ｈｂの温度を制御する手法を適用することができる。

このような温度制御機構に加えて、改質された水素が供給されることによって発電セル部１１１が発電してからは、発電セル部１１１で発電に利用されなかった残存した水素及び外部から取り込んだ空気中の酸素を燃焼器１１２ｄに供給することにより燃焼器１１２ｄ内で水素の燃焼反応を引き起こして高い熱量の発熱をもたらす。したがって、発電以降は、燃焼器１１２ｄが改質部１１２の主たる熱源となって、薄膜ヒータにＨａ、Ｈｂにより補助的に加熱して温度条件の細かな調整（微調整）が行われることになり、比較的少ない電気エネルギー（電力）で所望の温度条件（後述する数百℃程度の温度条件）を実現することができ、生成された電気エネルギーの消費を抑制することができる。

そして、このような構成を有する改質部１１２での加熱によって、燃料気化器１１２ａにおける吸熱気化反応、燃料改質器１１２ｂにおける触媒反応（吸熱水蒸気改質反応）、ＣＯ除去器１１２ｃにおける触媒反応（発熱水性シフト反応及び発熱選択酸化反応）が実現される。

具体的には、改質部１１２において、例えば、メタノールＣＨ_３ＯＨ及び水Ｈ_２Ｏから、水素ガスＨ_２を生成する場合にあっては、図１０（ａ）に示すように、まず、燃料気化器１１２ａにおける蒸発過程において、上述した薄膜ヒータＨａ及び燃焼器１１２ｄを制御して、メタノールＣＨ_３ＯＨ及び水Ｈ_２Ｏの沸点程度の温度条件にあわせて燃料気化器１１２ａの加熱温度（例えば、概ね１２０℃程度）に設定することにより、燃料カートリッジ１２０から供給されたメタノールＣＨ_３ＯＨ及び水Ｈ_２Ｏを個別に加熱して、もしくは、混合液体を一括して加熱して気化する。

次いで、燃料改質器１１２ｂにおける水蒸気改質反応過程において、薄膜ヒータＨｂ及び燃焼器１１２ｄを制御して、概ね２８０℃程度の温度条件に設定することにより、４９．４kJ/molの熱エネルギーを吸収（吸熱）して、次の化学反応式（３）に示すように、水素Ｈ_２と微量の二酸化炭素ＣＯ_２を生成する。なお、この水蒸気改質反応においては、水素Ｈ_２と二酸化炭素ＣＯ_２以外に副生成物として微量の一酸化炭素ＣＯが生成される。
ＣＨ_３ＯＨ＋Ｈ_２Ｏ → ３Ｈ_２＋ＣＯ_２ ・・・（３）

したがって、このような有害な副生成物を除去するため、図１０（ｂ）に示すように、ＣＯ除去器１１２ｃにおける水性シフト反応過程により、一酸化炭素に対して水Ｈ_２Ｏ（水蒸気）を反応させることにより、４０．２kJ/molの熱エネルギーを放出（発熱）して、次の化学反応式（４）に示すように、二酸化炭素ＣＯ_２と水素Ｈ_２が生成される。
ＣＯ＋Ｈ_２Ｏ →ＣＯ_２＋Ｈ_２ ・・・（４）

さらに、ＣＯ除去器１１２ｃにおける選択酸化反応過程により、水性シフト反応において二酸化炭素と水素に変換されなかった一酸化炭素ＣＯに対して、酸素Ｏ_２を反応させることにより２８３．５kJ/molの熱エネルギーを放出（発熱）して、次の化学反応式（５）に示すように、二酸化炭素ＣＯ_２が生成される。
ＣＯ＋（１／２）Ｏ_２ →ＣＯ_２ （５）

ここで、ＣＯ除去器１１２ｃにおける水性シフト反応過程及び選択酸化反応過程においても、図示を省略したが、ＣＯ除去器１１２ｃに付設された温度調節機構（図示を省略；具体的には、吸熱器や冷却器等）により、上記熱エネルギーの放出（発熱）に対応した（上記熱エネルギーを吸収する）温度条件が設定されるものであってもよい。

（燃料供給制御部１１４）
図７に示すように、燃料供給制御部１１４は、燃料カートリッジ１２０（燃料封入部１２１）と発電モジュール１１０との着脱可能な接続を行なうためのインターフェースとしての機能を有するとともに、少なくとも燃料カートリッジ１２０に封入された発電用燃料（メタノールＣＨ_３ＯＨ）を、上述した改質器１１２に対して供給するタイミング及び供給量を制御する機能を有している。

（水供給制御部１１５）
図７に示すように、水供給制御部１１５は、燃料カートリッジ１２０（水封入部１２２）と発電モジュール１０との着脱可能な接続を行なうためのインターフェースとしての機能を有するとともに、少なくとも燃料カートリッジ２１０に封入された水Ｈ_２Ｏを、上述した改質部１１２及び発電セル部１１１に対して供給するタイミング及び供給量を制御する機能を有している。

なお、燃料供給制御部１１４及び水供給制御部１１５は、具体的には、例えば、燃料カートリッジ１２０と改質部１１２間、及び、燃料カートリッジ１２０と発電セル部１１１間の燃料供給経路や水供給経路に、液体ポンプや流量制御バルブ等（もしくは、これらと同等の機能を有する供給機構）を備えた構成を適用することができる。

（水回収制御部１１３）
図７に示すように、水回収制御部１１３は、発電セル部１１１における発電動作に係る電気化学反応において、副生成物として生成される水Ｈ_２Ｏを回収して、少なくとも発電セル部１１１に再度供給し、電解質膜（イオン交換膜）を所定の湿潤状態に保持する。さらに、水回収制御部１１３により回収された水の一部は、改質部１１２（燃料気化器１１２ａ、ＣＯ除去器１１２ｃ）に供給されて各化学反応に用いられるようにしてもよい。なお、水回収制御部１１３は、具体的には、液体ポンプや流量制御バルブ、流路切換バルブ等（もしくは、これらと同等の機能を有する供給機構）を備えた構成を適用することができる。

（燃料カートリッジ１２０）
図７に示すように、燃料カートリッジ１２０は、発電用燃料であるメタノールＣＨ_３ＯＨが封入されたパッケージからなる燃料封入部１２１と、所定量の水Ｈ_２Ｏが封入されたパッケージからなる水封入部１２２とからなり、例えば、これらが一体化されて、発電モジュールに対して、着脱可能に構成されている。

なお、本実施形態に係る燃料電池システムにおいて、発電用燃料がなくなり、発電モジュールから取り外された燃料カートリッジは、所定のリサイクルルートを介して回収されて、適正に処分されることが望ましいが、回収されることなく廃棄された場合であっても、有害物質（例えば、有機塩素化合物や重金属等）の発生等、環境に影響を与えることのない、又は、その影響の少ない材質より形成されていることが望ましい。

また、本実施形態に係る燃料電池システムに用いられる発電用燃料としては、少なくとも、上述した燃料電池からなる発電セル部において、高いエネルギー変換効率で電気エネルギーを生成することができ、かつ、発電用燃料が封入された上記燃料カートリッジが使用後、自然界に投棄又は埋め立て処分されて、残存する発電用燃料が大気中や土壌中、水中に漏れ出し、あるいは、焼却処分されて大気中に排出された場合等であっても、自然環境に対して汚染物質とならない燃料であることが望ましく、具体的には、上記メタノールのほか、エタノール、ブタノール（アルコール類）等の炭化水素系の液体燃料を良好に適用することができる。

そして、このような構成を有する電源システムにおいて、上記改質部１１２の燃料気化器１１２ａ、燃料改質器１１２ｂ、ＣＯ除去器１１２ｃ及び燃焼器１１２ｄの各々について、上述した本発明に係る化学反応装置（反応部）を適用し、これらを相互に積層形成した構成を良好に適用することができる。すなわち、図１１に示すように、例えば、上述した燃料気化器１１２ａは、一面側に反応流路が形成された主基板（ガラス基板）ＳＢａと、一面側にタンタルシリコンからなる接合酸化膜ＭＬａが形成されるとともに、他面側に発熱抵抗体からなる薄膜ヒータＨａが形成された副基板（ガラス基板）ＣＬａとを陽極接合により接合した化学反応装置（マイクロリアクタ）の構成を良好に適用することができる。

また、上述した燃料改質器１１２ｂについても、一面側に反応流路が形成された主基板（ガラス基板）ＳＢｂと、一面側にタンタルシリコンからなる接合酸化膜ＭＬｂが形成されるとともに、他面側に薄膜抵抗体からなる薄膜ヒータＨｂが形成された副基板（ガラス基板）ＣＬｂとを陽極接合により接合した化学反応装置（マイクロリアクタ）の構成を良好に適用することができる。

また、上述したＣＯ除去器１１２ｃについても、一面側に反応流路が形成された主基板（ガラス基板）ＳＢｃと、一面側にタンタルシリコンからなる接合酸化膜ＭＬｃが形成された副基板（ガラス基板）ＣＬｃとを陽極接合により接合した化学反応装置（マイクロリアクタ）の構成を良好に適用することができる。

さらに、上述した燃焼器１１２ｄは、一面側に反応流路が形成された主基板（ガラス基板）ＳＢｄと、燃料改質器１１２ｂの主基板ＳＢｂを副基板（閉止基板）として、該主基板ＳＢｂの他面側に形成されたタンタルシリコンを介して、陽極接合された構成を良好に適用することができる。

そして、これらの改質部１１２の各構成は、薄膜ヒータＨａ、Ｈｂや燃焼器１１２ｄから放射される熱エネルギーの伝達状態を考慮して、燃料気化器１１２ａ、燃焼器１１２ｄ、燃料改質器１１２ｂ及びＣＯ除去器１１２ｃの順で積層形成されている。なお、図１１においては、各化学反応装置における流体物質の導入部及び排出部の構成について、図示を省略したが、例えば、上述した図９、図１０に示した一連の化学反応に対応するように、各層間で連通する流路を備えた構成を良好に適用することができる。

これにより、電源システム１００における改質部１１２を構成する各化学反応装置の基板相互、及び、該化学反応装置相互を良好に接合することができるので、基板の剥離や損傷、流体物質の漏洩等を生じることなく、所望の化学反応により、メタノール等の炭化水素系の発電用燃料から水素ガスを生成して発電セル部に良好に供給することができ、信頼性の高い電源システムを実現することができる。

また、このような構成によれば、改質部１１２の構成を大幅に小型薄型化することができるとともに、安価な基板材料を用いて、簡易な製造プロセスで形成することができるので、例えば、ノート型パーソナルコンピュータや携帯情報端末等の携帯型の電子機器への当該電源システムの搭載を容易にして促進することができる。

なお、本実施形態に係る電源システムにおいては、本発明に係る化学反応装置を適用した改質部により生成される所定の流体物質（水素ガス等）を用いて発電を行う、燃料改質供給方式の燃料電池を備えた構成について説明したが、本発明はこれに限定されるものではなく、化学反応装置（マイクロリアクタ）を用いて生成された流体物質の燃焼反応に伴う熱エネルギーによるもの（温度差発電）や、燃焼反応等に伴う圧力エネルギーを用いて発電器を回転させて電力を発生する力学的なエネルギー変換作用等によるもの（ガス燃焼タービンやロータリーエンジン、スターリングエンジン等の内燃、外燃機関発電）、また、発電用燃料ＦＬの流体エネルギーや熱エネルギーを電磁誘導の原理等を利用して電力に変換するもの（電磁流体力学発電、熱音響効果発電等）等、種々の形態を有する電源システムに適用することができる。

本発明に係る化学反応装置及びその製造プロセスの一実施形態を示す概略図である。 本発明に係る化学反応装置に適用される接合酸化膜となる薄膜の材質とストレス特性との関係を示す実験結果である。 シリコン基板上に形成したタンタル薄膜の結晶性を検証のためのＸ線回折測定の結果を示すデータである。 シリコン基板上に形成したタンタルシリコン薄膜の結晶性を検証のためのＸ線回折測定の結果を示すデータである。 シリコン基板のＸ線回折測定の結果を示すデータである。 シリコン基板上に形成されたタンタルシリコン膜の組成比率を示す図である。 本発明に係る化学反応装置を適用可能な電源システム（燃料電池システム）の一実施形態の全体構成を示す概略ブロック図である。 本実施形態に係る電源システムに適用可能な燃料改質供給方式を採用した固体高分子型の燃料電池を示す概略構成図である。 本実施形態に係る電源システムに適用される改質部の一構成例を示す概念図である。 本実施形態に係る電源システムに適用される改質部おける化学反応の一例を示す概念図である。 本実施形態に係る電源システムの改質部に、本発明に係る化学反応装置を適用した場合の一構成例を示す概略図である。 従来技術におけるマイクロリアクタの基本構造を示す概略構成図である。 従来技術におけるマイクロリアクタの製造プロセスに適用される陽極接合法を示す概念図である。

符号の説明

１０ 主基板
１１ 反応流路
１２ 触媒層
２０ 副基板
２１ 接合酸化膜
２１ａ 薄膜
３０、Ｈａ、Ｈｂ 薄膜ヒータ
１００ 電源システム
１１１ 発電セル部
１１２ 改質部
１１２ａ 燃料気化器
１１２ｂ 燃料改質器
１１２ｃ ＣＯ除去器
１１２ｄ 燃焼器

Claims (5)

1. 所定の反応流路内で化学反応を生じる化学反応装置の製造方法において、
   一面側に溝状の前記反応流路が形成されたガラス製の第１の基板と、前記第１の基板に対向して設けられ、前記反応流路の開放端を閉止するガラス製の第２の基板とを準備する基板準備工程と、
   前記第１の基板及び前記第２の基板のうち一方の基板に対してスパッタ法によりタンタル原子とシリコン原子とからなる金属膜を形成する金属膜形成工程と、
   前記一方の基板に形成された前記金属膜を前記第１の基板及び前記第２の基板のうち他方の基板に接してから前記金属膜を陽極接合により酸化する接合工程と、を含むことを特徴とする化学反応装置の製造方法。
2. 前記基板準備工程において準備する前記一方の基板は、その板厚が０．２mm以下であることを特徴とする請求項１記載の化学反応装置の製造方法。
3. 前記金属膜形成工程において、前記一方の基板と前記金属膜との間での引っ張り応力又は圧縮応力の差を２０×１０ ^５ Ｎ/cm ^２ 以下に設定することを特徴とする請求項１又は２記載の化学反応装置の製造方法。
   
4. 前記金属膜形成工程において形成する前記金属膜は、非晶質の膜を含むことを特徴とする請求項１乃至３のいずれかに記載の化学反応装置の製造方法。
5. 前記基板準備工程において、前記第１の基板の前記反応流路の内壁面に第１の流体物質を第２の流体物質に変換する反応を促進する触媒物質を付着形成する触媒形成工程を含むことを特徴とする請求項１乃至４のいずれかに記載の化学反応装置の製造方法。
   

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