JP2006082019A - 化学反応装置及び電源システム - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 化学反応装置(マイクロリアクタ)は、概略、一面側に所定の幅及び深さを有する反応流路11が形成されたガラス(SiO2)等の主基板10と、該主基板10の一面側に対向するように設けられ、他面側に所定の平面形状を有する薄膜ヒータ30が形成されたガラス(SiO2)等の副基板20と、主基板10及び副基板20間に介在するように設けられたタンタルシリコン(TaSi)からなる接合酸化膜21aと、を相互に積層するように接合した構成を有している。
【選択図】 図1
Description
近年、このような化学反応装置の技術分野に、集積回路等の半導体デバイス製造技術で蓄積された微細加工技術等を導入した、いわゆる、マイクロマシン製造技術を適用して、例えば、単一のシリコンチップ上の微小空間にミリメートルオーダー又はミクロンオーダーの混合器や反応流路、分析器等の各種機能要素を集積化したマイクロリアクタ(又は、「マイクロチャネルリアクタ」ともいう)の研究開発が活発に行われている。
図12は、従来技術におけるマイクロリアクタの基本構造を示す概略構成図である。
マイクロリアクタは、概略、図12(a)、(b)、(c)に示すように、例えば、シリコン(Si)等の微小な主基板10pの一面側にフォトエッチング技術等を用いて、ミクロンオーダーの幅及び深さを有する溝部からなる反応流路(マイクロチャネル)11pを形成し、該主基板10pの一面側に、上記反応流路11pの開放部(上記溝部の開口端)を閉止するようにガラス(SiO2)等の閉止基板20pを接合した構成を有している。
陽極接合は、図13(a)に示すように、例えば、シリコン(Si)の主基板10pの一面側に、必要に応じて金属膜を含む接合金属膜(酸化性金属膜単独であってもよい)15pを、周知の蒸着法やスパッタ法により形成し、その後、図13(b)に示すように、接合金属膜15p上にガラス(SiO2)等の閉止基板20pを重ね、数百℃程度の温度条件下で、接合金属膜15pと閉止基板20p間に数百V程度の直流電圧を印加することにより、接合金属膜(酸化金属膜)15p中の金属が閉止基板(ガラス基板)20pの酸素分子と結合して、接合強度の高い接合が実現されるというものである。
少なくとも、
一面側に溝状の前記反応流路が形成された第1の基板と、
前記第1の基板に対向して設けられ、前記反応流路の開放端を閉止する第2の基板と、
前記第1の基板及び前記第2の基板との間を接合している酸化膜と、
を有し、前記酸化膜に含まれる金属のストレス値が概ね20×1010dyn/cm2以下に設定されていることを特徴とする。
前記化学反応装置において、前記酸化膜は、前記第1の基板及び前記第2の基板のいずれか一方側の前記基板に対してスパッタ法により形成される金属膜を、他方側の前記基板に接してから陽極接合により酸化されてなるものでよい。
前記金属膜は、タンタル原子とシリコン原子を含むことが好ましい。
前記化学反応装置は、前記反応流路の内壁面に所定の触媒物質が付着形成された構成を有し、前記化学反応は、該触媒物質による触媒反応により、前記第1の流体物質を前記第2の流体物質に変換することを特徴とする。
前記第1の流体物質は、炭化水素系の気体と水蒸気とを含む混合ガスであり、前記第2の流体物質は、水素ガスであって、前記化学反応装置は、前記反応流路内で水蒸気改質反応を生じることにより、前記第1の流体物質から前記第2の流体物質を生成するようにしてもよい。
前記化学反応装置は、少なくとも、
一面側に溝状の前記反応流路が形成された第1の基板と、
前記第1の基板に対向して設けられ、前記反応流路の開放端を閉止する第2の基板と、
前記第1の基板及び前記第2の基板との間を接合している酸化膜と、
からなる反応部を備え、
前記酸化膜に含まれる金属のストレス値が20×1010dyn/cm2以下に設定されていることを特徴とする。
前記金属膜は、非晶質の膜を含むことが好ましく、前記金属膜は、タンタルとシリコンの化合物からなることが好ましい。
前記化学反応装置は、前記反応部が複数積層形成された構成を有し、各反応部において、各々異なる前記化学反応を生じてもよい。
前記化学反応装置は、前記複数の反応部において、各々異なる前記化学反応を生じることにより、炭化水素系の液体燃料と水から水素ガスを生成するようにしてもよい。
前記化学反応装置を構成する複数の前記反応部のうち、いずれか一つの前記反応部は、前記反応流路内で水蒸気改質反応を生じることにより、炭化水素系の気体と水蒸気から水素ガスを生成するようにしてもよい。
前記化学反応装置を構成する複数の前記反応部のうち、いずれか一つの前記反応部は、前記反応流路内で水素ガスの燃焼反応を生じることにより、他の前記反応部における前記化学反応を促進するための熱エネルギーを生成するようにしてもよい。
特にマイクロリアクタのような超小型の化学反応装置の場合、基板を薄くすることが好ましいが、薄くする程基板の剛性は小さくなり、酸化膜の接合前の膜が成膜されると、この膜によって反りやすくなってしまうので特に好適である。
<化学反応装置>
まず、本発明に係る化学反応装置について、図面を参照して説明する。
図1は、本発明に係る化学反応装置及びその製造プロセスの一実施形態を示す概略図である。ここで、図1においては、化学反応装置の断面構造のみを示すが、平面構造については、上述した従来技術に示した構成(図12)と略同等であるので、図示を省略し、必要に応じて、図12を参照することとする。
本願発明者らは、本発明に係る化学反応装置に適用される接合酸化膜21となる薄膜21aに適用が可能な材料について、種々の実験を行い、その有効性について検証したところ、上述したように、タンタルシリコン(TaSi)からなる金属膜が極めて良好な特性を示すことを見出した。以下、その理由を具体的に説明する。
また、上述したタンタルをシリコン基板上に所定の等間隔でライン状に形成した場合(図中、SPf参照)においては、ストレス値が23×1010dyn/cm2程度にまで低減するものの、依然として高い数値を示すことが判明した。
図6は、シリコン基板上に形成されたタンタルシリコン膜の組成比率を示す図である。
上述した実験において、シリコン基板上にスパッタ法により形成されるタンタルシリコン膜のうち、図2に示したように、ストレス値が極めて小さい値となる場合のタンタルとシリコンの組成比率を、当該膜の表面から膜厚(深さ)方向に測定すると、図6に示すように、タンタルシリコン膜の膜厚に相当する200nm(2000Å)の深さまで、タンタル0.7に対してシリコン0.3の組成比率(モル比率)が一定であり、均質な膜質を有する薄膜21aが形成されていることが判明した。なお、深さ200nmよりも深い範囲では、シリコン基板の組成比率(シリコン1.0、タンタル0)を示した。
さらに、本実施形態に係る化学反応装置によれば、主基板及び副基板として、ガラス基板を適用することができるので、主基板としてシリコン基板等を適用した場合に比較して、化学反応装置を安価に製造することができる。
次に、本発明に係る化学反応装置を燃料電池を備えた電源システムに適用した場合の具体例について説明する。
図7は、本発明に係る化学反応装置を適用可能な電源システム(燃料電池システム)の一実施形態の全体構成を示す概略ブロック図である。なお、ここでは、電源システムとして、燃料改質供給方式を採用した固体高分子型の燃料電池を備えた構成について説明する。
(発電セル部111)
図8は、本実施形態に係る電源システムに適用可能な燃料改質供給方式を採用した固体高分子型の燃料電池を示す概略構成図である。
2H2 → 4H++4e− ・・・(1)
4H++O2+4e− → 2H2O ・・・(2)
図9は、本実施形態に係る電源システムに適用される改質部の一構成例を示す概念図であり、図10は、本実施形態に係る電源システムに適用される改質部おける化学反応の一例を示す概念図である。また、図11は、本実施形態に係る電源システムの改質部に、本発明に係る化学反応装置を適用した場合の一構成例を示す概略図である。
CH3OH+H2O → 3H2+CO2 ・・・(3)
CO+H2O →CO2+H2 ・・・(4)
CO+(1/2)O2 →CO2 (5)
図7に示すように、燃料供給制御部114は、燃料カートリッジ120(燃料封入部121)と発電モジュール110との着脱可能な接続を行なうためのインターフェースとしての機能を有するとともに、少なくとも燃料カートリッジ120に封入された発電用燃料(メタノールCH3OH)を、上述した改質器112に対して供給するタイミング及び供給量を制御する機能を有している。
図7に示すように、水供給制御部115は、燃料カートリッジ120(水封入部122)と発電モジュール10との着脱可能な接続を行なうためのインターフェースとしての機能を有するとともに、少なくとも燃料カートリッジ210に封入された水H2Oを、上述した改質部112及び発電セル部111に対して供給するタイミング及び供給量を制御する機能を有している。
図7に示すように、水回収制御部113は、発電セル部111における発電動作に係る電気化学反応において、副生成物として生成される水H2Oを回収して、少なくとも発電セル部111に再度供給し、電解質膜(イオン交換膜)を所定の湿潤状態に保持する。さらに、水回収制御部113により回収された水の一部は、改質部112(燃料気化器112a、CO除去器112c)に供給されて各化学反応に用いられるようにしてもよい。なお、水回収制御部113は、具体的には、液体ポンプや流量制御バルブ、流路切換バルブ等(もしくは、これらと同等の機能を有する供給機構)を備えた構成を適用することができる。
図7に示すように、燃料カートリッジ120は、発電用燃料であるメタノールCH3OHが封入されたパッケージからなる燃料封入部121と、所定量の水H2Oが封入されたパッケージからなる水封入部122とからなり、例えば、これらが一体化されて、発電モジュールに対して、着脱可能に構成されている。
11 反応流路
12 触媒層
20 副基板
21 接合酸化膜
21a 薄膜
30、Ha、Hb 薄膜ヒータ
100 電源システム
111 発電セル部
112 改質部
112a 燃料気化器
112b 燃料改質器
112c CO除去器
112d 燃焼器
Claims (12)
- 所定の反応流路内で化学反応を生じる化学反応装置において、
少なくとも、
一面側に溝状の前記反応流路が形成された第1の基板と、
前記第1の基板に対向して設けられ、前記反応流路の開放端を閉止する第2の基板と、
前記第1の基板及び前記第2の基板との間を接合している酸化膜と、
を有し、前記酸化膜に含まれる金属のストレス値が概ね20×1010dyn/cm2以下に設定されていることを特徴とする化学反応装置。 - 前記第1の基板及び前記第2の基板のいずれか一方側の前記基板の板厚が0.2mm以下に設定されていることを特徴とする請求項1記載の化学反応装置。
- 前記酸化膜は、前記第1の基板及び前記第2の基板のいずれか一方側の前記基板に対してスパッタ法により形成される金属膜を、他方側の前記基板に接してから陽極接合により酸化されてなることを特徴とする請求項1又は2記載の化学反応装置。
- 前記金属膜は、非晶質の膜を含むことを特徴とする請求項3に記載の化学反応装置。
- 前記金属膜は、タンタル原子とシリコン原子を含むことを特徴とする請求項3に記載の化学反応装置。
- 前記化学反応装置は、前記反応流路の内壁面に所定の触媒物質が付着形成された構成を有し、
前記化学反応は、該触媒物質による触媒反応により、第1の流体物質を第2の流体物質に変換することを特徴とする請求項1乃至5のいずれかに記載の化学反応装置。 - 所定の反応流路内で第1の流体物質を第2の流体物質に変換する化学反応を生じる化学反応装置を備え、該化学反応装置により生成された前記第2の流体物質を用いて電気エネルギーを生成する電源システムであって、
前記化学反応装置は、少なくとも、
一面側に溝状の前記反応流路が形成された第1の基板と、
前記第1の基板に対向して設けられ、前記反応流路の開放端を閉止する第2の基板と、
前記第1の基板及び前記第2の基板との間を接合している酸化膜と、
からなる反応部を備え、
前記酸化膜に含まれる金属のストレス値が20×1010dyn/cm2以下に設定されていることを特徴とする電源システム。 - 前記酸化膜は、前記第1の基板及び前記第2の基板のいずれか一方側の前記基板に対してスパッタ法により形成される金属膜を、他方側の前記基板に接してから陽極接合により酸化されてなることを特徴とする請求項7記載の電源システム。
- 前記金属膜は、非晶質の膜を含むことを特徴とする請求項8に記載の電源システム。
- 前記金属膜は、タンタルとシリコンの化合物からなることを特徴とする請求項8記載の電源システム。
- 前記化学反応装置は、前記反応流路の内壁面に所定の触媒物質が付着形成された構成を有するとともに、前記反応流路に対応する領域に温度調整層が形成された構成を有していることを特徴とする請求項9乃至12のいずれかに記載の電源システム。
- 前記化学反応装置は、前記反応部が複数積層形成された構成を有し、各反応部において、各々異なる前記化学反応を生じることを特徴とする請求項9乃至11のいずれかに記載の電源システム。
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