JP4431857B2

JP4431857B2 - マイクロデバイス

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Publication number: JP4431857B2
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Inventors: 英治長澤; 一廣前
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Priority date: 2003-05-30
Filing date: 2003-07-01
Publication date: 2010-03-17
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Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、マイクロデバイスに係り、特に、化学工業や医薬品工業の分野で、流体の混合又は反応によって材料や製品を製造する装置であり、更に詳しくは複数の流体をそれぞれの流体供給路を通して１本の混合反応流路に合流し、これらの流体を薄片状の層流として流通させつつ、流体同士をその接触界面の法線方向へ拡散することにより混合や反応を行うマイクロデバイスに関する。
【０００２】
【従来の技術】
近年、化学工業、或いは医薬品、試薬等の製造に係る医薬品工業では、マイクロミキサー又はマイクロリアクターと呼ばれる微小容器を用いた新しい製造プロセスの開発が進められている。マイクロミキサー又はマイクロリアクターには、複数本の微細な流体供給路と繋がるその断面を円形に換算した場合の等価直径（円相当直径）が数μｍ〜数百μｍ程度の微小空間（混合反応流路）が設けられており、複数本の流体供給路を通して複数の流体を微小空間に合流することで、複数の流体を混合し、又は混合と共に化学反応を生じさせる。マイクロミキサーとマイクロリアクターとは基本的な構造は共通とされているが、特に、複数の流体を混合するものをマイクロミキサーと言い、複数の流体を混合する際に化学反応を伴うものをマイクロリアクターと言う場合がある。従って、本発明では、マイクロミキサーとしてもマイクロリアクターとしても使用できる微小空間を有する装置という意味からマイクロデバイスと称することにする。
【０００３】
このようなマイクロデバイスとしては、例えば特許文献１、特許文献２、或いは特許文献３に開示されているものがある。これらのマイクロデバイスは何れも２種類の流体をそれぞれ微細な流体供給路を通し、極めて薄い薄片状の層流として微小空間内に導入するもので、この微小空間内で２種類の流体同士を混合及び反応させるものである。
【０００４】
次に、上記のようなマイクロデバイスによる混合及び反応が攪拌タンク等を用いたバッチ式の混合や反応と異なる点を説明する。即ち、化学反応は、一般に反応流体の界面において分子同士が出会うことによって起こるので、微小空間内で反応を行うと相対的に界面の面積が大きくなり、反応効率は著しく増大する。また、分子の拡散そのものも拡散時間は距離の二乗に比例する。このことは、微小空間のスケールを小さくするに従って反応流体を能動的に混合しなくても、分子の拡散によって混合が進み、反応が起こり易くなることを意味する。また、微小空間においては、スケールが小さいために層流支配の流れとなり、流体同士が層流状態となって流れながら流れに直交する方向に拡散し、混合又は反応されていく。
【０００５】
このようなマイクロデバイスを用いれば、例えば、混合又は反応の場として大容積のタンク等を用いた従来のバッチ方式と比較し、流体同士の混合時間や反応時間及び混合温度や反応温度の高精度な制御が可能になる。また、バッチ方式の場合には、特に、反応時間が速い流体同士では混合初期の反応接触面で反応が進行し、さらに流体間の反応より生成された一次生成物がタンク内で引き続き反応を受けてしまうことから、不均一な反応生成物が生成されてしまう虞れがある。これに対して、マイクロデバイスの場合には、流体が微小空間内で殆ど滞留することなく連続的に流通するので、流体間の反応によって生成された一次生成物が微小空間内で引き続き反応を受けることがない。従って、従来では取り出すことが困難であった純粋な一次生成物をも取り出すことが可能となる。
【０００６】
また、実験的な製造設備により製造された少量の化学物質を大規模な製造設備によりスケールアップして大量に製造する際には、従来、実験的な製造設備に対し、バッチ方式による大規模の製造設備での再現性を得るために多大の労力と時間を要していた。しかし、製造量に応じてマイクロデバイスを用いた製造ラインを並列化するナンバリングアップの考えにより、このような再現性を得るための労力や時間を大幅に減少できる可能性がある。
【０００７】
【特許文献１】
ＰＣＴ国際公開公報ＷＯ００／６２９１３号
【０００８】
【特許文献２】
特表２００３−５０２１４４号公報
【０００９】
【特許文献３】
特開２００２−２８２６８２号公報
【００１０】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、マイクロデバイスは、数μｍ〜数百μｍ程度の極めて狭隘な流体供給路を必要とするので、その製作に当たってはフォトリソエッチング、放電加工技術、光造形法等の特殊な精密微細加工技術を必要としており製作期間もかかるだけでなく、製作費用も高価になる。
【００１１】
しかし、特殊な精密微細加工技術を使わずにマイクロデバイスを製作しようとすると、製作できる流体供給路の開口幅には限界があるので、複数の流体供給路を通して微小空間である混合反応流路に合流した各流体の厚みが厚くなってしまう。これにより、流体同士をその接触界面の法線方向へ拡散する拡散時間が長くなるので、マイクロデバイスの特徴である迅速且つ均一な混合や反応ができないという問題がある。
【００１２】
本発明は、このような事情に鑑みてなされたもので、特殊な精密微細加工技術を必要とせずに混合反応流路での各流体の厚みを精密微細加工技術を使用したと同様に薄くでき、しかも製作期間の短縮や製作費用の低減を図ることができると共に、従来に増して迅速且つ均一な混合又は反応を行うことができ、更には処理流量変更に伴う設計変更を容易且つ高精度に行うことができるマイクロデバイスを提供することを目的とする。
【００１３】
【課題を解決するための手段】
本発明の請求項１は前記目的を達成するために、複数の流体をそれぞれの流体供給路を通して１本の混合反応流路に合流し、これらの流体を薄片状の層流として流通させつつ、流体同士をその接触界面の法線方向へ拡散して混合又は反応を行わせるマイクロデバイスにおいて、前記流体供給路を同心軸の多重円筒構造にし、前記流体供給路のそれぞれに、複数の流体供給口を前記多重円筒構造の周方向に等間隔で配置させて、前記混合反応流路で合流した複数の流体を同心円状に積層させると共に、前記複数の流体の合流点近傍の開口幅を縮径して流れを縮流することを特徴とする。
【００１４】
ここで、本発明で「反応」と言う場合には、混合を伴った反応も含むものとする。反応の種類としては、無機物質や有機物質などを対象としたイオン反応、酸化還元反応、熱反応、触媒反応、ラジカル反応、重合反応等の様々な反応形態が含まれる。また、流体には、液体、気体、液体中に金属微粒子等が分散された固液混合物、気体中に金属微粒子等が分散された固気混合物、液体中に気体が溶解せずに分散した気液混合物等も含まれる。複数の流体には、流体の種類が異なったり、化学組成が異なったりする場合のみならず、例えば温度、固液比などの状態が異なる場合も含まれる。また、合流点近傍の開口幅を縮径して流れを縮流するとは、縮流の開始位置が流体の混合反応流路である場合以外に、合流点前即ち流体供給路の後端部の場合も含まれる。
【００１５】
本発明の請求項１によれば、複数の流体供給路を通して１本の混合反応流路に合流する合流点近傍の開口幅を縮径して流れを縮流するようにしたので、混合反応流路の開口幅が比較的大きくても、縮流されることにより混合反応流路で合流された各流体の厚みを薄くできる。従って、流体供給路の開口幅を従来のマイクロデバイスよりも大きく形成することが可能となる。また、流体供給路を同心軸の多重円筒構造にしたことにより、複数の円筒管を同心軸状に重ねることで流体供給路を形成できるので、各円筒管の径は流体供給路の開口幅に比べれば格段に大きくできる。従って、従来のように、特殊な精密微細加工技術を使用しなくても、例えば旋盤やボール盤等の汎用の機械加工技術を用いて、特殊な精密微細加工技術を用いたと同様な高性能なマイクロデバイスを製作することができる。勿論、フォトリソエッチング、放電加工技術、光造形法等の特殊な精密微細加工技術を使用して本発明のマイクロデバイスを製作してもよく、機械加工技術と精密微細加工技術とを組み合わせてもよい。
【００１６】
また、縮流の程度を大きくすれば、混合反応流路での各流体の厚みを可能な限り薄くすることができるので、マイクロデバイスの特徴である迅速且つ均一な混合又は反応を従来にも増して向上させることができる。
【００１７】
また、従来のマイクロデバイスでは、処理流量を変更する場合、特に実験レベルから製造レベルへ移行する場合、複数のマイクロデバイスを並列に配置して処理流量を大きくするナンバリングアップの考えで行わざるを得ない。これにより、各マイクロデバイスに流体を均等に分配する技術課題が新たに発生する。
【００１８】
これに対し、本発明のマイクロデバイスのように流体供給路を同心軸の多重円筒構造の場合には、各流体供給路の開口幅を変えずに多重円筒構造の径を大きくすれば、それだけ流体供給路の断面形状である円形が大きくなるので、流体供給路の容積が大きくなる。この場合、流体供給路の開口幅は変わらないので、混合反応流路で複数の流体が積層した同心円の径が大きくなるだけで各流体の厚みは変わらない。これにより、ナンバリングアップしなくても処理流量を増やすことができるので、従来のような流体の分配の問題がなく、容易且つ高精度にスケールアップすることができる。
また、本発明は同心軸の多重円筒構造に形成された各流体供給路のそれぞれには、複数の流体供給口が前記多重円筒構造の周方向に等間隔で配置されていることを特徴とする。これにより、流体供給路に均等に流体を供給することができるので、混合反応流路で合流して形成される同心円状に積層された環状層流を確実に形成することができる。
【００１９】
請求項２は請求項１において、前記縮流した後の前記混合反応流路の開口幅が１μｍ以上、１０００μｍ以下であることを特徴とする。これは、微小空間である混合反応流路の開口幅のスケールを具体的に示したものである。この場合、縮流をしないと、流体供給路は複数（少なくとも２本）を必要とするので、１本の流体供給路の開口幅は混合反応流路の開口幅よりも小さくせざるを得ない。しかし、本発明のように縮流することで、１本の流体供給路の開口幅は混合反応流路の開口幅よりも大きくすることが可能となり、製作が容易になる。
【００２０】
本発明の請求項３は請求項１又は２において、前記多重円筒構造の流体供給路は、中心軸を形成する円柱状の整流部材と外周壁を形成する円筒状の円管部との間に、前記整流部材及び円管部よりも短尺な円筒状の隔壁部材を前記流体供給路の開口幅に対応するスペーサを介在させて同心軸状に配置することにより製作されると共に、前記円管部と前記整流部材の少なくとも一方の前記合流点近傍に前記縮径のためのテーパ部を形成して成ることを特徴とする。
【００２１】
請求項３によれば、中心軸を形成する円柱状の整流部材と外周壁を形成する円筒状の円管部との間の断面円環状の空間に、前記整流部材及び円管部よりも短尺な円筒状の隔壁部材を流体供給路の開口幅に対応するスペーサを介在させて同心軸状に配置する。これによって、円筒状の円管部との間の断面円環状の（流体の流れ方向に直交する断面）の空間よりも開口幅の小さな断面円環状の空間が形成され、この空間が流体供給路になる。従って、流体供給路は狭隘であっても、スペーサのみを流体供給路の厚みに形成するだけで整流部材、円管部、隔壁部材の径は太く形成することができる。これにより、従来のように、特殊な精密微細加工技術を使用しなくても、例えば旋盤やボール盤等の汎用の機械加工技術を用いて、特殊な精密微細加工技術を用いたと同様の高性能なマイクロデバイスを製作することができる。しかも、本発明では、円管部と整流部材の少なくとも一方の流体が合流する合流点近傍に縮径のためのテーパ部を形成した。従って、縮流されることにより混合反応流路で合流された各流体の厚みを薄くできるので、流体供給路の開口幅を一層大きく形成することが可能となる。
【００２２】
即ち、本発明は、マイクロデバイスを同心軸円筒型にし、且つ混合反応流路の開口幅を狭くしてそこを流れる流体を縮流させる構造に設計することにより、流体同士がその接触界面の法線方向に拡散する拡散距離を減少させ、より短時間で混合又は反応を完了させる構造のものを特殊な精密微細加工技術を用いなくても製作できるようにしたものである。
【００２３】
しかし、流体の流れを急激に縮流させると縮流させた流路以降でも流れの収縮が継続し、流れの壁面からの剥離が生じて、渦流や淀みが発生してしまう。そして、この渦流や淀みが流体や反応生成物の滞留を引き起し、反応生成物の不均一化の要因となり好ましくない。従って、縮流を行う上で重要なことは、流れに剥離、渦流、滞留を生じさせないように、急激な縮流をさせないことである。
【００２４】
そこで、本発明では、多重円筒構造の中心軸を形成する円柱状の整流部材と外周壁を形成する円管部の少なくとも一方について、前記流体が合流する合流点近傍に前記縮径のためのテーパ部を形成するようにした。これにより、流れは急激に縮径されずにゆるやかに縮流するので、流れの壁面からの剥離、渦流、淀み等を発生しないようにできる。
【００２５】
本発明の請求項４は請求項３において、前記テーパ部の傾斜角度はマイクロデバイスの軸心に対して１°以上、９０°未満であることを特徴とする。これはテーパ部の好ましい傾斜角度を規定したもので、テーパ部の傾斜角度はマイクロデバイスの軸心に対して１°以上、９０°未満であり、好ましくは１°以上、６０°以下、特に好ましくは１°以上、３０°以下である。
【００２６】
本発明の請求項５は請求項３又は４において、前記テーパ部を流線型形状にすることを特徴とする。このように、テーパ部を流線型形状にすることで、流体がスムーズに縮流されるので、流れの壁面からの剥離、渦流、淀み等を一層発生しないようにできる。
【００２７】
請求項６は請求項１〜５の何れか１において、前記縮流の開始位置を前記流体供給路の先端の前又は先端以降に設定したことを特徴とする。これは、複数の流体が合流する前に縮流する場合、合流と同時に縮流する場合、合流してから縮流する場合の３通りに設定したもので、取り扱う流体の混合特性（拡散速度）や反応特性（反応速度）に応じて設定すればよい。即ち、流体同士が接触界面の法線方向への拡散が終わった時に混合や反応も終わるように混合反応流路での流体厚みになるように、合流点に対する縮流の開始位置を設定することが好ましい。
【００２８】
本発明の請求項７は請求項１〜６の何れか１において、前記複数の流体を３流体以上で構成すると共に該複数の流体が段階的に混合又は反応されるように前記複数の流体供給路の合流点位置を変えることを特徴とする。これは、複数の流体を３流体以上で構成して順番に合流させることにより、色々な混合又は反応プロセスに対応させることができる。
【００２９】
本発明の請求項８は請求項７において、前記段階的な混合又は反応に合わせて前記テーパ部を複数段形成し、流体を多段に縮流することを特徴とする。これは、多段混合又は多段反応と多段縮流を組み合わせたものであり、色々な混合又は反応プロセスに対応させることができるだけでなく、複数の流体の混合特性や反応特性に応じて流体同士が接触界面の法線方向への拡散が終わった時に混合や反応も終わるようにすることができる。
【００３１】
本発明の請求項９は請求項１〜８の何れか１において、前記混合反応流路を流れる流体の混合温度又は反応温度を制御する温度制御手段が設けられていることを特徴とする。これにより、拡散速度や反応速度を調整することができる。
【００３２】
【発明の実施の形態】
以下、添付図面に従って本発明に係るマイクロデバイスの好ましい実施の形態について詳説する。
【００３３】
図１は、本発明の同心軸円筒型のマイクロデバイスの構造を示した断面図であり、３種類の流体Ｌ１、Ｌ２、Ｌ３を混合又は反応させる場合である。尚、流体の数は３種類に限定されず２種類以上であればよく、また複数の流体の中に同じ種類の流体があってもよい。
【００３４】
図１に示されるように、マイクロデバイス１０は、全体として略円柱状に形成されており、装置の外殻部を構成する円筒状の円管部２２を備えている。ここで、図中における直線Ｓは装置の軸心を示しており、この軸心Ｓに沿った方向を装置の軸方向として以下の説明を行う。この円管部２２の先端面には流体Ｌ１、Ｌ２、Ｌ３が混合又は反応した後の流体ＬＭの吐出口２６が開口し、また円管部２２の先端部には吐出口２６の外周側に延出するようにリング状のフランジ部２８が設けられる。このフランジ部２８は混合反応流体ＬＭに対して次の処理を行う他のマイクロデバイス等に送液する配管等に接続される。
【００３５】
円管部２２の基端面は円板状の蓋板３０により閉塞されており、この蓋板３０の中心部には円形の嵌挿穴３２が穿設されている。円管部２２内には、その基端部側から円管部２２内へ挿入されるように円柱状の整流部材３４が同軸的に設けられており、整流部材３４の基端部は蓋板３０の嵌挿穴３２に嵌挿支持されている。また、整流部材３４の先端部には先端側に向かって縮径する円錐部３７が形成されている。
【００３６】
円管部２２内には、円管部２２内の空間を軸方向に沿って区画する円筒状の第１隔壁部材４３及び第２隔壁部材４４が多重筒状に設けられ、各隔壁部材４３、４４の基端面が蓋板３０に固着される。これらの隔壁部材４３、４４は、円管部２２及び整流部材３４とそれぞれ同軸的に配置されており、円管部２２と整流部材３４との間の断面円環状の空間を同軸的に３分割するように区画している。この分割の割合は、流体Ｌ１、Ｌ２、Ｌ３の供給量の比に応じて決定される。また、これらの隔壁部材４３、４４の先端は、円管部２２の後記するテーパ部２２Ａ、即ちマイクロデバイス１０の縮流位置近傍まで延設されている。そして、円管部２２の内周面と第１隔壁部材４３の外周面との間に複数個（本実施の形態では４個）のスペーサ５８が介装されると共に、第１隔壁部材４３と第２隔壁部材４４との間に複数個（本実施の形態では４個）のスペーサ６０が介装される。更に、第２隔壁部材４４の内周面と整流部材３４の外周面との間にも複数個（本実施の形態では４個）のスペーサ６２が介装される。これら複数個のスペーサ５８、６０、６２はそれぞれ矩形プレート状に形成され、その表裏面部が円管部２２内における流体Ｌ１、Ｌ２、Ｌ３の流通方向（矢印Ｆ方向）と平行になるように支持される。これらのスペーサ５８、６０、６２は、２個の隔壁部材４３、４４及び整流部材３４を円管部２２に対して連結固定し、流体供給路５０、５２、５４の径方向（流体の流れ方向に直交する方向）の開口幅Ｗ１、Ｗ２、Ｗ３（図４（Ａ）参照）を設定している。これにより、２個の隔壁部材４３、４４及び整流部材３４がそれぞれ十分な強度で円管部２２に連結固定され、流体Ｌ１、Ｌ２、Ｌ３の液圧や重力の影響により所定位置から変移したり、変形することが防止されると共に、開口幅Ｗ１、Ｗ２、Ｗ３が予め設定された寸法に確実に維持される。
【００３７】
ここで、第１及び第２の隔壁部材４３、４４により区画された断面円環状の空間を、外側から順に第１流体供給路５０、第２流体供給路５２及び第３流体供給路５４とされる。また、円管部２２の基端面に設けられた蓋板３０には、それぞれの流体供給路５０、５２、５４に連通する嵌挿穴が穿設されており、この嵌挿穴に、これら第１〜第３の流体供給路５０、５２、５４に流体Ｌ１、Ｌ２、Ｌ３を供給する流体供給配管３８、４０、４２が接続される。これにより、これらの流体供給配管３８、４０、４２を通して、第１〜第３の流体供給路５０、５２、５４には、マイクロデバイス１０の上流側に設置された３個の流体供給源（図示せず）から加圧状態とされた流体Ｌ１、Ｌ２及びＬ３が供給される。
【００３８】
また、円管部２２内には、隔壁部材４３、４４よりも先端側であって整流部材３４の円錐部３７よりも基端部側に流体供給路５０、５２、５４に連通する断面円環状の空間が形成され、この断面円環状の空間は、流体供給路５０、５２、５４からそれぞれ供給された流体Ｌ１、Ｌ２及びＬ３とが合流して混合又は反応を行う混合反応流路５６とされる。
【００３９】
図１（Ｂ）に示されるように、第１流体供給路５０及び第２流体供給路５２及び第３流体供給路５４の先端部には、それぞれ混合反応流路５６内へ開口する第１流体供給口６４及び第２流体供給口６６及び第３流体供給口６８が形成される。これらの流体供給口６４、６６、６８は、それぞれ軸心Ｓを中心とする円軌跡に沿って断面円環状に開口し、互いに同心円状となるように配設されている。ここで、開口幅Ｗ１、Ｗ２、Ｗ３は、それぞれ流体供給口６４、６６、６８の開口面積を規定し、この流体供給口６４、６６、６８の開口面積と流体Ｌ１、Ｌ２、Ｌ３の供給量に応じて、流体供給口６４、６６、６８を通して混合反応流路５６内へ導入される流体Ｌ１、Ｌ２、Ｌ３の初期流速が定まる。これらの開口幅Ｗ１、Ｗ２、Ｗ３は、例えば、流体供給口６４、６６、６８を通して混合反応流路５６内へ供給される流体Ｌ１、Ｌ２、Ｌ３の流速が互いに等しくなるように設定される。
【００４０】
円管部２２内における混合反応流路５６よりも先端側の空間は、混合反応流路５６内で流体Ｌ１、Ｌ２、Ｌ３の混合又は反応が行われた混合反応流体ＬＭが吐出口２６に向かって流れる出液路７０とされる。ここで、流体ＬＭが流体Ｌ１、Ｌ２、Ｌ３の混合又は反応により生成される場合には、混合反応流路５６内の出口部で流体Ｌ１、Ｌ２、Ｌ３の混合又は反応が完了している必要がある。従って、混合反応流路５６の流体Ｌ１、Ｌ２、Ｌ３の流通方向に沿った路長ＰＬ（図１（Ａ）参照）は、流体Ｌ１、Ｌ２、Ｌ３の混合反応が完了する長さに設定する必要がある。尚、マイクロデバイス１０内には、常に、流体Ｌ１、Ｌ２、Ｌ３及びこれらの混合又は反応された混合反応流体ＬＭが隙間なく充填され、ヘッダ部１６、１８、２０から吐出口２６側へ流通しているものとする。
【００４１】
また、図１（Ａ）に示したように、円管部２２の外周には、水やオイル等の熱容量が比較的大きな熱媒体Ｃ２、Ｃ３が流れる２個のジャケット７２、７４が巻回され、ジャケット７２、７４は図示しない熱媒体供給装置に接続される。熱媒体供給装置からは、円管部２２内における流体Ｌ１、Ｌ２、Ｌ３の混合温度又は反応温度を制御する熱媒体Ｃ２、Ｃ３がジャケット７２、７４に供給され、再び熱媒体供給装置に循環される。ジャケット７２、７４に供給する熱媒体Ｃ２、Ｃ３の温度Ｔ２、Ｔ３は、混合温度や反応温度、又は流体Ｌ１、Ｌ２、Ｌ３の種類等によって適宜設定することが好ましく、温度Ｔ２、Ｔ３を変えてもよい。また、整流部材３４は、外郭部が肉薄状で内部が中空状とされ、整流部材３４内には、その基端側から整流部材３４の内径よりも小径とされた熱媒体供給管７６が挿入されており、熱媒体供給管７６は整流部材３４の基端側の開口を閉塞する閉塞板（図示せず）及び複数個のスペーサ７８により整流部材３４と同軸的に支持される。熱媒体供給管７６の先端開口７７は円錐部３７の付け根付近に達しており、その先端面には、整流部材３４内に熱媒体Ｃ１を供給する供給口８０が開口される。かかる供給口８０から熱媒体供給管７６にも、熱媒体供給装置から温度Ｔ１の熱媒体Ｃ１が供給され、混合温度又は反応温度が制御される。
【００４２】
マイクロデバイス１０に用いられる接液部の材料としては、鉄、アルミニウム、ステンレス、チタン、各種合金等の金属材料、フッ素樹脂やアクリル樹脂等の樹脂材料、シリコンやガラス等のガラス材料を用いることができる。
【００４３】
上記の如く構成されたマイクロデバイス１０では、適切な混合温度又は反応温度条件下で、流体供給路５０、５２、５４を流れた流体Ｌ１、Ｌ２、Ｌ３は、図２に示すように、混合反応流路５６で合流して同心円状に積層された断面円環状の層流となって流通する。そして、混合反応流路５６内を流通する３つの流体Ｌ１、Ｌ２、Ｌ３は、互いに隣接する層流間の接触界面で各流体Ｌ１、Ｌ２、Ｌ３の分子が相互に拡散して混合又は反応される。これにより、流体Ｌ１、Ｌ２、Ｌ３は均一な混合又は反応を短時間で完了させることができる。この場合、混合反応流路５６における流体の厚みは薄くして拡散距離を短くすることが重要であり、混合反応流路５６の開口幅Ｗａ（図４参照）は１μｍ以上、１０００μｍ以下であることが必要である。
【００４４】
図３は、上記の如く構成されたマイクロデバイス１０を組み立てる前の分解概略図であり、整流部材３４内に形成された熱媒体Ｃ１の流路等は省略してある。そして、マイクロデバイス１０を組み立てるには、円柱状の整流部材３４の外側に円筒状の第２隔壁部材４４を挿入すると共に、第２隔壁部材４４の内周面を整流部材３４に一体的に形成したスペーサ６２に嵌合させる。これにより、整流部材３４の外周面と第２隔壁部材４４の内周面との間には、スペーサ６２の厚み分の隙間が形成され、この隙間が第３流体供給路５４の開口幅Ｗ３になる。次に、第２隔壁部材４４の外側に円筒状の第１隔壁部材４３を挿入すると共に、第１隔壁部材４３の内周面を第２隔壁部材４４に一体的に形成したスペーサ６０に嵌合させる。これにより、第２隔壁部材４４の外周面と第１隔壁部材４３の内周面との間には、スペーサ６０の厚み分の隙間が形成され、この隙間が第２流体供給路５２の開口幅Ｗ２になる。次に、第１隔壁部材４３の外側に円管部２２を挿入すると共に、円管部２２の内周面を第１隔壁部材４３に一体的に形成したスペーサ５８に嵌合させる。これにより、第１隔壁部材４３の外周面と円管部２２の内周面との間には、スペーサ５８の厚み分の隙間が形成され、この隙間が第１流体供給路５０の開口幅Ｗ１になる。このように、マイクロデバイス１０を同心軸円筒型の構造にすることで、狭隘な流体供給路５０、５２、５４を簡単に形成することができる。この場合、図３から分かるように、流体供給路５０、５２、５４の開口幅Ｗ１、Ｗ２、Ｗ３は狭隘であっても、円管部２２、第１及び第２隔壁部材４３、４４の管径は太く形成することができる。しかも、本発明では、図４の部分拡大図に示すように、円管部２２にテーパ部２２Ａを形成して、複数の流体の合流点近傍２４における混合反応流路５６前端部の開口幅を縮径して流れを縮流するようにしている。この場合、図４（Ａ）に示すように、第１及び第２の隔壁部材４３、４４の先端部にも円筒部２２のテーパ部２２Ａの傾斜と略平行な傾斜のテーパ部４３Ａ、４４Ａを形成することが好ましい。これにより、スムーズな縮流を行うことができる。図５は流体Ｌ１、Ｌ２、Ｌ３をテーパ部２２Ａで縮流した場合のイメージ図であり、縮流前の各流体供給路５０、５２、５４の開口幅Ｗ１、Ｗ２、Ｗ３を合計Ｗｂ（縮流前の流体Ｌ１、Ｌ２、Ｌ３の厚み合計と同じ）とし、縮流後の混合反応流路５６の開口幅をＷａ（縮流後の流体Ｌ１、Ｌ２、Ｌ３の厚み合計と同じ）としたときに、Ｗｂ／Ｗａ＜１になるようにする。この場合、従来のように縮流しないでマイクロデバイスを製作しようとすると、流体供給路５０、５２、５４は複数（少なくとも２本）を必要とするので、１本の流体供給路の開口幅は混合反応流路５６の開口幅Ｗａよりも小さくせざるを得ない。しかし、本発明のように縮流することで、１本の流体供給路の開口幅を大きく、例えば混合反応流路５６の開口幅Ｗａよりも大きくすることが可能となる。
【００４５】
従って、従来のように、特殊な精密微細加工技術を使用しなくても、例えば旋盤やボール盤等の汎用の機械加工技術を用いて、特殊な精密微細加工技術を用いたと同様の高性能なマイクロデバイスを製作することができる。実際に、本発明の同心軸円筒型で且つ縮流のテーパ部２２Ａを有する４流体の流体供給路（図１は３流体の流体供給路）タイプのマイクロデバイス１０を、アクリル樹脂材料を使用して旋盤（汎用機械加工技術）で製作したところ、混合反応流路５６の開口幅ｗａが２２５μｍ、４つの流体供給路の開口幅合計Ｗｂが２２３０μｍで、Ｗａ／Ｗｂが約０．１のマイクロデバイスを製作することができた。ここで、縮流後における混合反応流路５６の開口幅Ｗａとしては、１μｍ以上、１０００μｍ以下であることが好ましい。
【００４６】
また、図４（Ｂ）に示すように、流体供給路５０、５２、５４が多重円筒構造なので、流体供給路５０、５２、５４に均等に流体が供給されるように、複数の流体供給配管３８、４０、４２が多重円筒構造の周方向に等間隔で配置されていることが好ましい。図４（Ｂ）は、各流体供給路５０、５２、５４について９０°間隔で４つの流体供給配管３８、４０、４２をそれぞれ設けたものである。また、複数の流体供給路５０、５２、５４が多重円筒構造の場合、流体供給路５０、５２、５４の開口幅Ｗ１、Ｗ２、Ｗ３が同じだと、外側の流体供給路ほど混合反応流路５６への給液量が多くなるので、混合反応流路５６への給液量を同じにするには外側の流体供給路の開口幅を内側の流体供給路の開口幅よりも小さくすることが必要である。
【００４７】
図６は、テーパ部２２Ａの傾斜角度を示したものであり、図６（Ａ）のように、テーパ部２２Ａの傾斜角度θは軸心Ｓに対して１°以上、９０°未満であり、好ましくは１°以上、６０°以下、特に好ましくは１°以上、３０°以下である。これにより、流れは急激に縮流されずにゆるやかに縮流するので、流れの壁面からの剥離、渦流、淀み等を発生しないようにできる。この場合、テーパ部２２Ａの開始位置２２ａ（縮流開始位置）と終了位置２２ｂ（縮流終了位置）に丸みをつけて、テーパ部２２Ａを流線型形状にすることが一層好ましい。このように、テーパ部２２Ａを流線型形状にすることで、流体がスムーズに縮流されるので、流れの壁面からの剥離、渦流、淀み等を一層発生しないようにできる。一方、図６（Ｂ）のように、テーパ部２２Ａの傾斜角度θを軸心Ｓに対して９０°又はそれ以上にすると、図６（Ｂ）の○位置８２において流れの壁面からの剥離、渦流、淀み等を生じ易くなる。
【００４８】
図７は縮流の３タイプを示したものであり、図７（Ａ）は円管部２２にテーパ部２２Ａを形成して縮流するタイプ、図７（Ｂ）は整流部材３４にテーパ部３４Ａを形成して縮流するタイプ、図７（Ｃ）は円管部２２と整流部材３４の両方にテーパ部２２Ａ、３４Ａを形成して縮流するタイプである。製作上の観点からは図７（Ｂ）のタイプが製作精度を出し易いが、縮流をさせる場合に傾斜勾配をなるべくつけたくない場合には、図７（Ｃ）円管部２２と整流部材３４の両方にテーパ部２２Ａ、３４Ａを形成するタイプが好ましい。これら３タイプのどれを使用するかは、縮流の度合い、取り扱う流体の混合特性や反応特性、マイクロデバイス１０の製作のし易さ等を考慮して選定すればよい。この場合、隔壁部材４３、４４の先端に形成するテーパ部４３Ａ、４４Ａは、円管部２２にテーパ部２２Ａを形成する場合にはテーパ部２２Ａの傾斜と略平行になるように、整流部材３４にテーパ部３４Ａを形成した場合にはテーパ部３４Ａの傾斜と略平行になるようにすることが好ましい。符号Ｇは流体の合流点である。
【００４９】
図８は、複数の流体が合流する合流点Ｇと縮流を開始するテーパ部２２Ａの開始位置２２ａとの関係を示した概念図で、特に本発明のマイクロデバイス１０で、拡散混合による反応を取り扱う際にこの関係が重要となる。即ち、取り扱う流体の混合特性（拡散速度）と反応特性（反応速度）に応じて複数の流体が合流する合流点Ｇに対して縮流を開始するテーパ部２２Ａの開始位置２２ａを合流点Ｇ前、合流点Ｇ以降（合流点と合流点後）に設定する。このように、流体の特性に応じて合流点Ｇに対する縮流の開始位置２２ａを変える理由は、吐出口２６において、流体同士の法線方向への拡散混合と反応が終わるように混合反応流路５６における流体厚みを調整することが好ましいためである。このことは、タンク等のバッチ方式による混合や反応ほどには問題にならないにしろ、マイクロデバイス１０の混合や反応の場合にも、拡散に対して反応が遅い、いわゆる反応律速の流体同士では合流点Ｇ付近で反応が進行しないため、徐々に縮流をさせればよい。従って、この場合には、図８（Ａ）のように合流点Ｇと縮流の開始位置２２ａを同じにするか図８（Ｂ）のように合流点Ｇ後に縮流開始位置２２ａを設定して良い。しかし、拡散に対して反応が速い、いわゆる拡散律速の流体同士では拡散が十分に行われないうちに合流点Ｇ近傍の接触界面のみで反応が起こり、これにより生成された一次生成物が引き続き反応を受けてしまい、不均一な反応生成物が生成される虞れがあるため、出来るだけ早い所から縮流をさせる必要がある。従って、この場合には図８（Ａ）のように合流点Ｇと縮流の開始位置２２ａを同じにするよりも図８（Ｃ）のように合流点Ｇ前に縮流開始位置２２ａを設定することが好ましい。
【００５０】
また、３種類以上の流体の混合や反応を行って物質を合成する場合、混合や反応が組み合ったり、反応が多段階で行われることが多い。図９は、多段混合、多段反応のプロセス例を示したものであり、図９（Ａ）は物質Ａを含む流体と物質Ｂを含む流体を混合した後、熱、光、振動等のエネルギーを加えて反応させて物質Ｃを合成する場合である。図９（Ｂ）は物質Ａを含む流体をエネルギーや触媒等で反応させて物質ＢとＣを含む一次生成物を生成し、更に物質ＢとＣとを反応させて物質ＤとＥを合成する場合である。図９（Ｃ）は、物質Ａを含む流体と物質Ｂを含む流体を混合反応させて物質ＣとＤを含む一次生成物を生成し、更に物質ＣとＤとを反応させて物質ＥとＦを合成する場合である。図９（Ｄ）は、物質Ａを含む流体と物質Ｂを含む流体を混合反応させながら、物質Ｃを含む流体を添加して更に混合反応させて物質Ｄを合成する場合である。
【００５１】
図１０は、流体同士の合流点Ｇを複数有する多段混合や多段反応にも適切に対応できるようにしたもので、３種類以上の流体を順番に合流させて多段混合又は多段反応を行わせると共に、多段混合又は多段反応と縮流とを組み合わせたものである。この場合、１回のみの縮流ではなく、多段混合又は多段反応に合わせて縮流を多段階に行うことが好ましい。図１０（Ａ）の多段混合又は多段反応は、先ず、流体Ｌ１と流体Ｌ２とを合流させると共に縮流を開始して１回目の混合又は反応を行い、次に、縮流の途中で流体Ｌ１、Ｌ２に流体Ｌ３を合流させて２回目の混合又は反応を行う場合である。図１０（Ｂ）の多段混合又は多段反応は、先ず、流体Ｌ１と流体Ｌ２とを合流させて１回目の混合又は反応を行い、次に流体Ｌ１、Ｌ２に流体Ｌ３を合流させると共に縮流を開始して２回目の混合又は反応を行う場合である。図１０（Ｃ）の多段混合又は多段反応は、先ず、流体Ｌ２と流体Ｌ３とを合流させて１回目の混合又は反応を行い、次に流体Ｌ２、Ｌ３に流体Ｌ１を合流させると共に縮流を開始して２回目の混合又は反応を行う場合である。図１０（Ｄ）多段混合又は多段反応と多段縮流を組み合わせたもので、先ず、流体Ｌ１と流体Ｌ２とを合流させると共に１段目の縮流をさせて１回目の混合又は反応を行い、その混合又は反応が終了した後に流体Ｌ３を合流させると共に２段目の縮流をさせて２回目の混合又は反応を行う。この場合にも、取り扱う流体の混合特性や反応特性に応じて合流点Ｇに対して縮流の開始位置２２ａを合流点前又は合流点以降に設定するとよい。
【００５２】
尚、図示しなかったが、本発明のマイクロデバイス１０に、振動発生器やマイクロ波発生器を設けて、混合や反応を促進させるようにしてもよい。また、本発明のマイクロデバイスは、混合や反応の他にも、熱交換処理、熱供給処理、熱除去処理等のマイクロ熱伝達器や分離処理、吸着処理、抽出処理、吸収処理等のマイクロ分離器としても使用することができる。
【００５３】
【実施例】
（実施例１）フッ素ガスを用いた反応の実施例
マイクロデバイスとして、同心軸の多重円筒構造に形成された３流体供給路を持つ図２で示されるようなハステロイ製マイクロリアクター（反応流路５６の開口幅；２２５μｍ）を用いてフッ素化反応を行った。
図１で示される熱媒体Ｃｌとしては、反応温度コントロールのために−２０℃の冷媒を循環し、図２の流体Ｌ１とＬ３として窒素中の１０体積％フッ素ガスを流し（５ｍｌ／ｍｉｎ）、流体Ｌ２としてＦ−１１３（１，１，２−トリクロロトリフルオロエタン）によって希釈したアセト酢酸エチル（濃度１０重量％）を５ｍｌ／ｈの流速で流した。
得られた反応液ＬＭを高速液体クロマトグラフィにて分析したところ、変換収率８０％、選択率９５％で２−フルオロアセト酢酸エチルが得られていることがわかった。また、従来のフラスコ反応においては無視できない量が生成する２，２−ジフルオロアセト酢酸エチルの生成は本実施例では５％以下と少なかった。
【００５４】
（実施例２）有機顔料合成の実施例
この実施例では次に示す反応式の有機顔料合成を行った。
【化１】

マイクロデバイスとして、同心軸の多重円筒構造に形成された３流体供給路を持つ図２で示されるようなのステンレス製マイクロリアクター（反応流路５６の開口幅；２２５μｍ）を用いて有機顔料合成反応を行った。
図１で示される熱媒体Ｃｌとしては、反応温度コントロールのために１８０℃に加熱したシリコンオイルを循環し、図８の流体Ｌ２として溶媒である１，２−ジクロロベンゼンを流した。
そして、流体Ｌｌとして上記化合物（Ａ）３７．９ｇ（０．１ｍｏｌ）を１，２−ジクロロベンゼン３００ｍｌに８０℃で懸濁した溶液を、流体Ｌ３として上記化合物（Ｂ）８．９ｇ（０．０５ｍｏｌ）を１，２−ジクロロベンゼン３００ｍｌに溶かし８０℃に加熱した溶液をそれぞれ６ｍｌ／ｍｉｎの流速でピストンポンプにて流した。反応液ＬＭは図１の吐出口２６を出た後、アルカリ水溶液に注がれ、反応液を分析したところ、得られた上記化合物の顔料（Ｃ）の収率は８５％以上であった。
【００５５】
（反応例３）有機銀塩合成の実施例
マイクロデバイスとして、同心軸の多重円筒構造に形成された３流体供給路を持つ図２で示されるようなステンレス製マイクロリアクター（反応流路５６の開口幅；２２５μｍ）を用いて有機銀塩合成反応を行った。
図１で示される熱媒体Ｃｌとしては、反応温度コントロールのために３５℃の水を循環し、流体Ｌｌとして７５℃で保温したべへン酸を主成分とした脂肪酸ナトリウム水溶液（２．６モルの脂肪酸を蒸留水４．２Ｌ、５ｍｏｌ／Ｌ濃度のＮａＯＨ水溶液５００ｍｌ、ｔ−ブタノール１．２Ｌを混合し、７５℃にて１時間攪拌して調製）を、流体Ｌ２として４０℃の蒸留水を、そして流体Ｌ３として１０℃にて保温した硝酸銀水溶液（硝酸銀４００ｇを蒸留水に溶かし２．１Ｌとした水溶液、ｐＨ４．０）をそれぞれ１０ｍｌ／ｍｉｎの流速でピストンポンプにて流した。図１の吐出口２６から出た有機銀分散液（ＬＭ）は比較的安定に存在し、ほぼ均一に分散していた。
【００５６】
【発明の効果】
以上説明したように、本発明のマイクロデバイスによれば、特殊な精密微細加工技術を必要とせずに混合反応流路での各流体の厚みを精密微細加工技術を使用したと同様に薄くでき、しかも製作期間の短縮や製作費用の低減を図ることができる。また、従来に増して迅速且つ均一な混合又は反応を行うことができ、更には処理流量変更に伴う設計変更を容易且つ高精度に行うことができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明のマイクロデバイスの全体構成を説明する断面図
【図２】３つの流体が混合反応流路で合流して同心円状に積層された断面円環状の層流を形成する状態で混合反応流路の断面図
【図３】本発明のマイクロデバイスを組み立てる前の分解概略図
【図４】本発明のマイクロデバイスにおける部分拡大図
【図５】複数の流体の縮流のイメージを説明する説明図
【図６】本発明のマイクロデバイスの縮流を行うテーパ部の角度を説明する説明図
【図７】縮流のパターンの態様を説明する説明図
【図８】複数の流体の合流点と縮流の開始位置との関係を説明する説明図
【図９】混合、反応プロセス例を説明する説明図
【図１０】多段混合又は多段反応、及び多段縮流を説明する説明図
【符号の説明】
Ｌ１、Ｌ２、Ｌ３…流体、ＬＭ…混合反応流体、１０…マイクロデバイス、２２…円管部、２２ａ…テーパ部の開始位置、２２ｂ…テーパ部の終了位置、２２Ａ…テーパ部、２４…合流点近傍、２６…吐出口、２８…フランジ部、３０…蓋板、３２…嵌挿穴、３４…整流部材、３７…円錐部、３８、４０、４２…流体供給配管、４３…第１隔壁部材、４４…第２隔壁部材、５０…第１流体供給路、５２…第２流体供給路、５４…第３流体供給路、５６…混合反応流路、５８、６０、６２…スペーサ、６４、６６、６８…流体供給口、７０…出液路、７２、７４…ジャケット、７６…熱媒体供給管、７８…スペーサ、８０…供給口、Ｗ１、Ｗ２、Ｗ３…第１、第２、第３の流体供給路の開口幅、Ｇ…合流点

Claims

複数の流体をそれぞれの流体供給路を通して１本の混合反応流路に合流し、これらの流体を薄片状の層流として流通させつつ、流体同士をその接触界面の法線方向へ拡散して混合又は反応を行わせるマイクロデバイスにおいて、
前記流体供給路を同心軸の多重円筒構造にし、前記流体供給路のそれぞれに、複数の流体供給口を前記多重円筒構造の周方向に等間隔で配置させて、前記混合反応流路で合流した複数の流体を同心円状に積層させると共に、前記複数の流体の合流点近傍の開口幅を縮径して流れを縮流することを特徴とするマイクロデバイス。
前記縮流した後の前記混合反応流路の開口幅が１μｍ以上、１０００μｍ以下であることを特徴とする請求項１のマイクロデバイス。
前記多重円筒構造の流体供給路は、中心軸を形成する円柱状の整流部材と外周壁を形成する円筒状の円管部との間に、前記整流部材及び円管部よりも短尺な円筒状の隔壁部材を前記流体供給路の開口幅に対応するスペーサを介在させて同心軸状に配置することにより製作されると共に、前記円管部と前記整流部材の少なくとも一方の前記合流点近傍に前記縮径のためのテーパ部を形成して成ることを特徴とする請求項１又は２のマイクロデバイス。
前記テーパ部の傾斜角度はマイクロデバイスの軸心に対して１°以上、９０°未満であることを特徴とする請求項３のマイクロデバイス。
前記テーパ部を流線型形状にすることを特徴とする請求項３又は４のマイクロデバイス。
前記縮流の開始位置を前記流体供給路の先端の前又は先端以降に設定したことを特徴とする請求項１〜５の何れか１のマイクロデバイス。
前記複数の流体を３流体以上で構成すると共に該複数の流体が段階的に混合又は反応されるように前記複数の流体供給路の合流点位置を変えることを特徴とする請求項１〜６の何れか１のマイクロデバイス。
前記段階的な混合又は反応に合わせて前記テーパ部を複数段形成し、流体を多段に縮流することを特徴とする請求項７のマイクロデバイス。
前記混合反応流路を流れる流体の混合温度又は反応温度を制御する温度制御手段が設けられていることを特徴とする請求項１〜８の何れか１のマイクロデバイス。