JP4393125B2 - 高分子型有機エレクトロルミネッセンス表示装置 - Google Patents
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Description
【発明の属する技術分野】
本発明は、高分子型有機エレクトロルミネッセンス表示装置(高分子型有機EL表示装置)に関し、特にホール輸送層/透明陽極の積層構造を改良した高分子型有機EL表示装置に係わる。
【0002】
【従来の技術】
有機EL表示装置において、スルホン基を有する高分子電解質、例えばポリ(4−スチレンサルフォネート)[PSS]をドーパントとして含む水溶性導電性高分子、例えばポリ(3、4−エチレンジオキシチオフェン)[PEDOT]の薄膜(PEDOT:PSS薄膜)はインジウム錫酸化物膜(ITO膜)と発光層の間に挟まれるホール輸送層として広く用いられている。前記PEDOT:PSS水溶液は、強酸(pH=1〜2)であるため、この水溶液をITO膜表面に塗布し、乾燥してPEDOT:PSS薄膜を形成する際、特に乾燥工程において前記ITO膜表面を腐食させる問題点がある。ITO膜表面が腐食されると、有機EL表示装置の性能低下、特に発光効率と駆動寿命の低下が生じる。
【0003】
また、前記PEDOT:PSS薄膜において前記PSS分子がイオン化される−SO3H基を有するため、ITO膜表面側ほどPSS濃度が高くなる濃度勾配が生じる。その結果、前記PEDOT:PSS薄膜中の電導性が不均一なことによる正孔(ホール)の注入効率の低下が起こる。
【0004】
さらに、正孔輸送に関するバリア高さ(エネルギー障壁)はITO/PEDOT:PSS界面では1.5eVであり、これらの界面でのエネルギー障壁の低減による正孔輸送効率の向上が望まれている。
【0005】
一方、特許文献1の段落[0018]、[0034]にはキャリア注入効率、発光効率を向上させるために、ITOの陽極A上に仕事関数の高い金(Au)を形成し、この上に低分子のN’,N’−ジフェニル−N’,N’−(3−メチルフェニル)−1,1’−ビフェニル−4、4’−ジアミン(TPD)からなるホール輸送層を形成することが開示されている。
【0006】
【特許文献1】
特開2002−260852
【0007】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、特許文献1は低分子型のホール輸送層を有する有機EL素子であり、高分子型のホール輸送層のような腐食性の強い材料を用いることは記載されていない。また、特許文献1の段落[0036]、[0037]にはAu(陽極B)−Al(陰極)間の膜厚は光の共振条件を満たすように設定され、かつAuを光の干渉(反射)部材として利用することが記載されている。つまり、Auは光を透過せずに反射部材として利用している。事実、段落[0035]、[0039]にはAuの厚さが光を透過しない400オングストローム(40nm)、600オングストローム(60nm)であることが記載されている。
【0008】
本発明は、スルホン基を有する高分子電解質をドーパントとして含む水溶性の導電性高分子の水溶液から形成された例えばPEDOT:PSS薄膜からなるホール輸送層を有し、かつこのホール輸送層がITOのような陽極に可視光の透過が可能な厚さを有する不活性金属からなる薄膜を介して形成されて発光層からITOのような陽極、透明基板を透過させる構成を備え、前記陽極の腐食を防止するとともに、前記ホール輸送層へのホール注入時のバリア高さを低減した高分子型有機EL表示装置を提供しようとするものである。
【0009】
【課題を解決するための手段】
本発明の態様によると、透明基板と、
前記基板上に形成されたインジウム錫酸化物膜からなる透明な陽極と、
前記陽極上に形成され、厚さ3nm以下のAu薄膜、厚さ0.5〜2.5nmのPt薄膜、厚さ3nm以下のRh薄膜または厚さ3nm以下のIr薄膜から選ばれる不活性金属薄膜と、
ポリ(4−スチレンサルフォネート)をドーパントとして含む水溶性のポリ(3、4−エチレンジオキシチオフェン)の水溶液を前記不活性金属薄膜上に塗布、乾燥することにより形成されたホール輸送層と、
前記ホール輸送層上に形成された発光層と
を具備したことを特徴とする高分子型有機EL表示装置が提供される。
【0010】
【発明の実施の形態】
以下、本発明の実施形態を図1を参照して詳細に説明する。
【0011】
図1は、本発明の実施形態高分子型有機EL表示装置を示す概略図である。
【0012】
透明基板、例えばガラス基板1上には、例えばITOからなる透明電極2が形成されている。光透過が可能な厚さを有する不活性金属からなる薄膜3は、前記透明電極2上に形成されている。ホール輸送層4は、前記薄膜3上に形成されている。このホール輸送層4は、スルホン基を有する高分子電解質をドーパントとして含む水溶性の導電性高分子の水溶液を前記薄膜3上に塗布、乾燥することにより形成される。発光層5、電子輸送層6および陰極7は、前記ホール輸送層4上にこの中所で積層されている。
【0013】
前記不活性金属としては、例えばAu、Pt、Rh、Irを挙げることができる。これらの不活性金属において、人の目の視感度が最も高い可視域中央部の波長550nm付近における光吸収に関わる消衰係数は、Auが2.7、Ptが3.7、Rhが4.9、Irが4.3である。このような不活性金属の消衰係数から、Auからなる薄膜の厚さは3nm以下、好ましくは1〜3nmであることが望ましい。Ptからなる薄膜の厚さは、3nm以下、好ましくは0.5〜2.5nmであることが望ましい。Rhからなる薄膜の厚さは、3nm以下、好ましくは0.5〜2nmであることが望ましい。Irからなる薄膜の厚さは、3nm以下、好ましくは0.5〜2nmであることが望ましい。なお、図2には一例としてPt薄膜の可視光透過率を示す。
【0014】
前記不活性金属であるAu,Pt,Rh,Irの仕事関数は、それぞれ5.1eV、5.65eV、4.98eV、5.27eVである。
【0015】
前記ホール輸送層を構成するスルホン基を有する高分子電解質としては、例えばポリ(4−スチレンサルフォネート)[PSS]、ポリビニルサルフォネート、部分スルホン化ポリ(βーヒドロキシエーテル)、部分スルホン化ポリブタジエン等を用いることができる。
【0016】
前記ホール輸送層を構成する水溶性の導電性高分子としては、例えばポリ(3、4−エチレンジオキシチオフェン)[PEDOT]、下記化1の構造式(A),(B)に示すPEDOT誘導体、ポリ(3、4−メチレンジオキシチオフェン)、ポリ(3、4−ブチレンジオキシチオフェン)等を用いることができる。
【0017】
【化1】
【0018】
前記発光層としては、例えばポリ(p−フェニレンビニレン)、ポリ(3−アルキルチオフェン)、ポリ(1,4−ナフタレンビニル)等を用いることができる。
【0019】
前記電子輸送層としては、例えばポリピリジン、ポリ(p−ピリジルビニレン)、ポリ(3,4−ジアルキル−1,6−フェニレンエチレン)[アルキルはメチル、エチル、プロピルなど]等を用いることができる。
【0020】
以上説明したように、本発明の実施形態によれば透明基板上の透明な陽極(ITOからなる陽極)とスルホン基を有する高分子電解質をドーパントとして含む水溶性の導電性高分子の水溶液を塗布、乾燥することにより形成された例えばPEDOT:PSSのホール輸送層との間に可視光の透過が可能な厚さを有する不活性金属からなる薄膜を介在させることによって、前記ホール輸送層上に形成された発光層を発光させた際、その発光光を前記ホール輸送層、薄膜、透明電極を通して前記透明基板側から取り出すことができる。
【0021】
また、ITOからなる陽極上にPEDOT:PSSのようなホール輸送層を塗布、乾燥により直接形成すると、PSSの強酸の作用により前記陽極が腐食される。その上、前記PEDOT:PSSのホール輸送層は前記PSS分子がイオン化されて−SO3H基を生成し、ITOの陽極側ほどPSS濃度が高くなる濃度勾配が生じ、前記ホール輸送層中の電導性が不均一なことによるホールの注入効率の低下する。本発明の実施形態のようにそれら陽極とホール輸送層の間に強酸に対して高い耐性を示す不活性金属からなる薄膜を介在させることによって、前記ITOからなる陽極の腐食を防止できる。また、不活性金属からなる薄膜により前記ホール輸送層中のPSSの濃度勾配を緩和して電導性を均一にすることができるため、前記陽極と接する前記不活性金属からなる薄膜で発生するホールを前記ホール輸送層に効率よく注入することができる。
【0022】
さらに、不活性金属からなる薄膜(例えばAu薄膜)とPEDOT:PSSのホール輸送層との界面でのエネルギー障壁(ホール注入バリア)は、0.2eVでITOの陽極/PEDOT:PSSのホール輸送層の界面でのそれ(1.5eV)に比べて低いため、前記不活性金属からなる薄膜で発生する正孔(ホール)を前記ホール輸送層に効率よく注入することができる。
【0023】
なお、不活性金属からなる薄膜(電極)とホール輸送層の界面でのホール注入バリア(Einj)は、図3で定義される。
【0024】
したがって、本発明の実施形態では発光層の発光光を透明基板側から取り出すことができ、かつITOからなる陽極の腐食防止、さらに不活性金属からなる薄膜(電極)で発生するホールのホール輸送層への注入効率の向上によって、発光効率および駆動寿命を向上した高分子型有機EL表示装置を提供できる。
【0025】
【実施例】
以下、本発明の実施例を説明する。
【0026】
まず、ガラス基板上に厚さ500nmのITOからなる陽極を形成し、この陽極表面に厚さ1nmのAu薄膜を成膜した。つづいて、このAu薄膜表面にPEDOT:PSS水溶液を塗布・乾燥してPEDOT:PSS薄膜からなるホール輸送層を形成した。このPEDOT:PSS水溶液の塗布・乾燥に際し、ITO(陽極)はAu薄膜により保護され、前記PEDOT:PSS水溶液によるITO(陽極)腐食が抑制された。
【0027】
前記ホール輸送層上にポリ(p−フェニレンビニレン)からなる発光層を形成し、この発光層上にポリピリジンからなる電子輸送層を形成し、さらにこの電子輸送層上にAlからなる陰極を形成することにより前述した図1に示す有機EL表示装置を製造した。
【0028】
得られた実施例の有機EL表示装置は、陽極と陰極間に電圧を印加し、陽極からホ−ルを前記ホール輸送層に注入する際のバリア高さを低減できる。すなわち、図4の(a)に示すようにITO(陽極)/PEDOT:PSS(ホール輸送層)界面でのホール注入バリア(Einj)は1.5eVである。一方、図4の(b)に示すようにAu(薄膜)/PEDOT:PSS(ホール輸送層)界面でのホール注入バリア(Einj)は0.2eVである。したがって、図5に示すようにITO(陽極)/Au(薄膜)/PEDOT:PSS(ホール輸送層)の界面でのホール注入バリア(Einj)を図4の(a)に示すITO(陽極)/PEDOT:PSS(ホール輸送層)界面でのホール注入バリア(Einj)に比べて低減できる。
【0029】
また、ITO(陽極)にPEDOT:PSS(ホール輸送層)を直接形成した形態、およびAu薄膜にPEDOT:PSS(ホール輸送層)を形成した形態でのXPSによる基板側と大気側との間のホール輸送層におけるPEDOTに対するPSSの強度比、つまりPSSの濃度比を測定した。その結果を図6に示す。なお、図6のAはITO(陽極)にPEDOT:PSS(ホール輸送層)を直接形成した形態でのPSSの濃度比を示す特性線、BはAu薄膜にPEDOT:PSS(ホール輸送層)を形成した形態でのPSSの濃度比を示す特性線である。図6から明らかなようにPSS濃度が基板側ほどで高くなる傾向にあるが、本実施例1のようにITOよりも不活性なAu薄膜の存在させた構成にすることによって、PEDOT:PSS(ホール輸送層)中のドーパントであるPSSの分布はより均一になることがわかる。その結果、ホール注入効率の向上が期待できる。
【0030】
【発明の効果】
以上詳述したように、本発明によれば発光層の発光光を透明基板側から取り出すことができ、かつITOからなる陽極の腐食防止、さらに不活性金属からなる薄膜(電極)で発生するホールのホール輸送層への注入効率の向上によって、発光効率および駆動寿命を向上した高分子型有機EL表示装置を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】 本発明に係る高分子型有機EL表示装置の一形態を示す概略図。
【図2】 異なる厚さのPt薄膜における光の波長(可視光域)とその光の透過率の関係を示す特性図。
【図3】 ホール注入バリア(Einj)の定義を示す概念図。
【図4】 ITO(陽極)/PEDOT:PSS(ホール輸送層)界面、およびAu(薄膜)/PEDOT:PSS(ホール輸送層)界面のバリア高さを示す概念図。
【図5】 ITO(陽極)/Au(薄膜)/PEDOT:PSS(ホール輸送層)界面のバリア高さを示す概念図。
【図6】 ITO(陽極)にPEDOT:PSS(ホール輸送層)を直接形成した形態、およびAu薄膜にPEDOT:PSS(ホール輸送層)を形成した形態でのXPSによるPEDOTに対するPSSの濃度比を示す特性図。
【符号の説明】
1…ガラス基板、2…透明電極、3…不活性金属からなる薄膜、4…ホール輸送層、5…発光層、6…電子輸送層、7…陰極。
Claims (1)
- 透明基板と、
前記基板上に形成されたインジウム錫酸化物膜からなる透明な陽極と、
前記陽極上に形成され、厚さ3nm以下のAu薄膜、厚さ0.5〜2.5nmのPt薄膜、厚さ3nm以下のRh薄膜または厚さ3nm以下のIr薄膜から選ばれる不活性金属薄膜と、
ポリ(4−スチレンサルフォネート)をドーパントとして含む水溶性のポリ(3、4−エチレンジオキシチオフェン)の水溶液を前記不活性金属薄膜上に塗布、乾燥することにより形成されたホール輸送層と、
前記ホール輸送層上に形成された発光層と
を具備したことを特徴とする高分子型有機エレクトロルミネッセンス表示装置。
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