KR100581645B1 - 고분자형 유기 전계 발광 표시 장치 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 발광광이 양극측에서 투과하여 양극의 부식을 방지함과 동시에, 홀 수송층에의 홀 주입시 배리어 높이를 감소시킨 고분자형 유기 EL 표시 장치를 제공한다.
상기 고분자형 유기 EL 표시 장치는 투명 기판, 상기 기판 상에 형성된 투명한 양극, 상기 양극 상에 형성되며 가시광의 투과가 가능한 두께를 갖는 불활성 금속으로 이루어지는 박막, 술폰기를 갖는 고분자 전해질을 도펀트로서 포함하는 수용성의 도전성 고분자 수용액을 상기 박막 상에 도포 건조시킴으로써 형성된 홀 수송층, 및 상기 홀 수송층 상에 형성된 발광층을 구비하는 것을 특징으로 한다.
발광광, 양극, 홀 수송층, 배리어, 고분자형 유기 EL 표시 장치, 불활성 금속, 도전성 고분자, 발광층
Description
도 1은 본 발명의 고분자형 유기 EL 표시 장치의 한 형태를 나타내는 개략도이다.
도 2는 두께가 다른 Pt 박막에서의 광파장(가시광역)과 그 광의 투과율의 관계를 나타내는 특성도이다.
도 3은 홀 주입 배리어(Einj)의 정의를 나타내는 개념도이다.
도 4는 ITO(양극)/PEDOT:PSS(홀 수송층) 계면, 및 Au(박막)/PEDOT:PSS(홀 수송층) 계면의 배리어 높이를 나타내는 개념도이다.
도 5는 ITO(양극)/Au(박막)/PEDOT:PSS(홀 수송층) 계면의 배리어 높이를 나타내는 개념도이다.
도 6은 ITO(양극)에 PEDOT:PSS(홀 수송층)를 직접 형성한 형태, 및 Au 박막에 PEDOT:PSS(홀 수송층)을 형성한 형태에서의 XPS에 의한 PEDOT에 대한 PSS의 농도비를 나타내는 특성도이다.
<도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명>
1: 유리 기판
2: 투명 전극
3: 불활성 금속으로 이루어지는 박막
4: 홀 수송층
5: 발광층
6: 전자 수송층
7: 음극
본 발명은 고분자형 유기 전계 발광 표시 장치(고분자형 유기 EL 표시 장치)에 관한 것으로, 특히 홀 수송층/투명 양극의 적층 구조를 개량한 고분자형 유기 EL 표시 장치에 관한 것이다.
유기 EL 표시 장치에 있어서 술폰기를 갖는 고분자 전해질, 예를 들면 폴리(4-스티렌술포네이트)[PSS]를 도펀트 (dopant)로서 포함하는 수용성의 도전성 고분자, 예를 들면 폴리(3,4-에틸렌디옥시티오펜)[PEDOT]의 박막(PEDOT:PSS 박막)은 인듐 주석 산화물막(ITO막)과 발광층 사이에 끼워지는 홀 수송층으로서 널리 이용되고 있다. 상기 PEDOT:PSS 수용액은 강산(pH=1 내지 2)이기 때문에, 이 수용액을 ITO막 표면에 도포하고 건조시켜 PEDOT:PSS 박막을 형성할 때, 특히 건조 공정에서 상기 ITO막 표면을 부식시킨다는 문제가 있다. ITO막 표면이 부식되면 유기 EL 표시 장치의 성능 저하, 특히 발광 효율과 구동 수명의 저하가 발생한다.
또한, 상기 PEDOT:PSS 박막에 있어서 상기 PSS 분자가 이온화되는 -SO3H기를 갖기 때문에, ITO막 표면측일수록 PSS 농도가 높아지는 농도 구배가 발생한다. 그 결과, 상기 PEDOT:PSS 박막 중의 도전성이 불균일해짐에 따른 정공(홀)의 주입 효율의 저하가 발생한다.
또한, 정공 수송에 관한 배리어 높이(에너지 장벽)는 ITO/PEDOT:PSS 계면에서는 1.5 eV로서, 이들 계면에서의 에너지 장벽 감소에 따른 정공 수송 효율의 향상이 요구되었다.
한편, 일본 특허 공개 2002-260852호의 단락 [0018] 및 [0034]에는 캐리어 주입 효율 및 발광 효율을 향상시키기 위해 ITO의 양극 A 상에 일함수가 높은 금(Au)을 형성하고, 그 위에 저분자인 N',N'-디페닐-N',N'-(3-메틸페닐)-1,1'-비페닐-4,4'-디아민(TPD)을 포함하는 홀 수송층을 형성하는 것이 개시되어 있다.
그러나, 일본 특허 공개 2002-260852호에는 저분자형의 홀 수송층을 갖는 유기 EL 소자만 기재되어 있을 뿐, 고분자형의 홀 수송층과 같은 부식성이 강한 재료를 사용하는 것은 기재되어 있지 않다. 또한, 일본 특허 공개 2002-260852호의 단락 [0036] 및 [0037]에는 Au(양극 B)-Al(음극) 사이의 막두께는 광의 공진 조건을 충족하도록 설정되며, Au를 광의 간섭(반사) 부재로서 이용하는 것이 기재되어 있다. 즉, Au는 광을 투과하지 않고 반사 부재로서 이용되고 있다. 사실, 단락 [0035] 및 [0039]에는 Au의 두께가 광을 투과하지 않는 400 Å(40 nm) 및 600 Å(60 nm)인 것이 기재되어 있다.
본 발명은 술폰기를 갖는 고분자 전해질을 도펀트로서 포함하는 수용성의 도전성 고분자 수용액으로 형성된, 예를 들면 PEDOT:PSS 박막을 포함하는 홀 수송층을 가지며, 이 홀 수송층이 ITO와 같은 양극에 가시광의 투과가 가능한 두께를 갖는 불활성 금속으로 이루어지는 박막을 통해 형성되어 발광층으로부터 ITO와 같은 양극, 투명 기판을 투과시키는 구성을 구비하며, 상기 양극의 부식을 방지함과 동시에 상기 홀 수송층에의 홀 주입시 배리어 높이를 감소시킨 고분자형 유기 EL 표시 장치를 제공하고자 하는 것이다.
본 발명의 실시양태에 의하면, 투명 기판, 상기 기판 상에 형성된 투명한 양극, 상기 양극 상에 형성되며 가시광의 투과가 가능한 두께를 갖는 불활성 금속으로 이루어지는 박막, 술폰기를 갖는 고분자 전해질을 도펀트로서 포함하는 수용성의 도전성 고분자 수용액을 상기 박막 상에 도포 건조시킴으로써 형성된 홀 수송층, 및 상기 홀 수송층 상에 형성된 발광층을 구비한 것을 특징으로 하는 고분자형 유기 EL 표시 장치가 제공된다.
이하, 본 발명의 실시양태를 도 1을 참조하여 상세하게 설명한다.
도 1은 본 발명의 실시양태의 고분자형 유기 EL 표시 장치를 나타내는 개략도이다.
투명 기판, 예를 들면 유리 기판 (1) 상에는, 예를 들어 ITO를 포함하는 투명 전극 (2)가 형성되어 있다. 광투과가 가능한 두께를 갖는 불활성 금속으로 이 루어지는 박막 (3)은 상기 투명 전극 (2) 상에 형성되어 있다. 홀 수송층 (4)는 상기 박막 (3) 상에 형성되어 있다. 이 홀 수송층 (4)는 술폰기를 갖는 고분자 전해질을 도펀트로서 포함하는 수용성의 도전성 고분자 수용액을 상기 박막 (3) 상에 도포 건조시킴으로써 형성된다. 발광층 (5), 전자 수송층 (6) 및 음극 (7)은 상기 홀 수송층 (4) 상에 가운데로 적층되어 있다.
상기 불활성 금속으로서는, 예를 들면 Au, Pt, Rh, Ir를 들 수 있다. 이들 불활성 금속에 있어서, 육안 시감도가 가장 높은 가시 영역 중앙부의 파장 550 nm 부근에서의 광흡수에 관한 감쇠 계수는 Au가 2.7, Pt가 3.7, Rh가 4.9, Ir이 4.3이다. 이러한 불활성 금속의 감쇠 계수로부터 Au로 이루어지는 박막의 두께는 3 nm 이하, 바람직하게는 1 내지 3 nm이다. Pt로 이루어지는 박막의 두께는 3 nm 이하, 바람직하게는 0.5 내지 2.5 nm이다. Rh로 이루어지는 박막의 두께는 3 nm 이하, 바람직하게는 0.5 내지 2 nm이다. Ir로 이루어지는 박막의 두께는 3 nm 이하, 바람직하게는 0.5 내지 2 nm이다. 또한, 도 2에는 일례로서 Pt 박막의 가시광 투과율을 나타내었다.
상기 불활성 금속인 Au, Pt, Rh, Ir의 일함수는 각각 5.1 eV, 5.65 eV, 4.98 eV, 5.27 eV이다.
상기 홀 수송층을 구성하는 술폰기를 갖는 고분자 전해질로서는, 예를 들면 폴리(4-스티렌술포네이트[PSS], 폴리비닐술포네이트, 부분 술폰화 폴리(β-히드록시에테르), 부분 술폰화 폴리부타디엔 등을 사용할 수 있다.
상기 홀 수송층을 구성하는 수용성의 도전성 고분자로서는, 예를 들면 폴리 (3,4-에틸렌디옥시티오펜)[PEDOT], 하기 화학식 1의 (A), (B)로 표시되는 PEDOT 유도체, 폴리(3,4-메틸렌디옥시티오펜), 폴리(3,4-부틸렌디옥시티오펜) 등을 사용할 수 있다.
상기 발광층으로서는, 예를 들면 폴리(p-페닐렌비닐렌), 폴리(3-알킬티오펜), 폴리(1,4-나프탈렌비닐) 등을 사용할 수 있다.
상기 전자 수송층으로서는, 예를 들면 폴리피리딘, 폴리(p-피리딜비닐렌), 폴리(3,4-디알킬-1,6-페닐렌에틸렌)[알킬은 메틸, 에틸, 프로필 등임] 등을 사용할 수 있다.
이상 설명한 바와 같이, 본 발명의 실시양태에 의하면 투명 기판 상의 투명한 양극(ITO를 포함하는 양극)과, 술폰기를 갖는 고분자 전해질을 도펀트로서 포함하는 수용성의 도전성 고분자 수용액을 도포 건조시킴으로써 형성된, 예를 들면 PEDOT:PSS의 홀 수송층과의 사이에 가시광의 투과가 가능한 두께를 갖는 불활성 금속으로 이루어지는 박막을 개재시킴으로써, 상기 홀 수송층 상에 형성된 발광층을 발광시켰을 때, 그 발광광을 상기 홀 수송층, 박막, 투명 전극을 통해 상기 투명 기판측으로부터 취출할 수 있다.
또한, ITO를 포함하는 양극 상에 PEDOT:PSS와 같은 홀 수송층을 도포 건조에 의해 직접 형성하면, PSS의 강산 작용에 의해 상기 양극이 부식된다. 나아가, 상기 PEDOT:PSS의 홀 수송층은 상기 PSS 분자가 이온화되어 -SO3H기를 생성하며, ITO의 양극측일수록 PSS 농도가 높아지는 농도 구배가 생기며, 상기 홀 수송층 중의 도전성이 불균일함에 따라 홀의 주입 효율이 저하된다. 본 발명의 실시양태와 같이 이들 양극과 홀 수송층 사이에 강산에 대하여 높은 내성을 나타내는 불활성 금속으로 이루어지는 박막을 개재시킴으로써, 상기 ITO를 포함하는 양극의 부식을 방지할 수 있다. 또한, 불활성 금속으로 이루어지는 박막에 의해 상기 홀 수송층 중의 PSS의 농도 구배를 완화시켜 도전성을 균일하게 할 수 있기 때문에, 상기 양극과 접하는 상기 불활성 금속으로 이루어지는 박막에서 발생하는 홀을 상기 홀 수송층에 효율적으로 주입할 수 있다.
또한, 불활성 금속으로 이루어지는 박막(예를 들면, Au 박막)과 PEDOT:PSS의 홀 수송층의 계면에서의 에너지 장벽(홀 주입 배리어)은, 0.2 eV에서 ITO의 양극/PEDOT:PSS의 홀 수송층의 계면에서의 에너지 장벽(1.5 eV)과 비교하여 낮기 때문에, 상기 불활성 금속으로 이루어지는 박막에서 발생하는 정공(홀)을 상기 홀 수송층에 효율적으로 주입할 수 있다.
또한, 불활성 금속으로 이루어지는 박막(전극)과 홀 수송층의 계면에서의 홀 주입 배리어(Einj)는 도 3에서 정의된다.
따라서, 본 발명의 실시양태에서는 발광층의 발광광을 투명 기판측으로부터 취출할 수 있으며, ITO를 포함하는 양극의 부식 방지, 나아가 불활성 금속으로 이루어지는 박막(전극)에서 발생하는 홀의 홀 수송층에의 주입 효율 향상에 의해 발광 효율 및 구동 수명을 향상시킨 고분자형 유기 EL 표시 장치를 제공할 수 있다.
<실시예>
이하, 본 발명의 실시예에 대하여 설명한다.
우선, 유리 기판 상에 두께 500 nm의 ITO를 포함하는 양극을 형성하고, 이 양극 표면에 두께 1 nm의 Au 박막을 형성하였다. 이어서, 이 Au 박막 표면에 PEDOT:PSS 수용액을 도포ㆍ건조시켜 PEDOT:PSS 박막으로 이루어지는 홀 수송층을 형성하였다. 이 PEDOT:PSS 수용액의 도포ㆍ건조시, ITO(양극)는 Au 박막에 의해 보호되어 상기 PEDOT:PSS 수용액에 의한 ITO(양극) 부식이 억제되었다.
상기 홀 수송층 상에 폴리(p-페닐렌비닐렌)을 포함하는 발광층을 형성하고, 이 발광층 상에 폴리피리딘을 포함하는 전자 수송층을 형성하며, 나아가 이 전자 수송층 상에 Al을 포함하는 음극을 형성함으로써 상술한 도 1에 나타낸 유기 EL 표시 장치를 제조하였다.
얻어진 실시예의 유기 EL 표시 장치는 양극과 음극 사이에 전압을 인가하며, 양극으로부터 홀을 상기 홀 수송층에 주입할 때 배리어 높이를 감소시킬 수 있었다. 즉, 도 4a에 나타낸 바와 같이 ITO(양극)/PEDOT:PSS(홀 수송층) 계면에서의 홀 주입 배리어(Einj)는 1.5 eV이었다. 한편, 도 4b에 나타낸 바와 같이 Au(박막)/PEDOT: PSS(홀 수송층) 계면에서의 홀 주입 배리어(Einj)는 0.2 eV이었다. 따라서, 도 5에 나타낸 바와 같이 ITO(양극)/Au(박막)/PEDOT:PSS(홀 수송층)의 계면에서의 홀 주입 배리어(Einj)를 도 4a에 나타낸 ITO(양극)/PEDOT:PSS(홀 수송층) 계면에서의 홀 주입 배리어(Einj)와 비교했을 때 감소시킬 수 있었다.
또한, ITO(양극)에 PEDOT:PSS(홀 수송층)을 직접 형성한 형태, 및 Au 박막에 PEDOT:PSS(홀 수송층)을 형성한 형태에서의 XPS에 의한 기판측과 대기측 사이의 홀 수송층에서의 PEDOT에 대한 PSS의 강도비, 즉 PSS의 농도비를 측정하였다. 그 결과를 도 6에 나타내었다. 또한, 도 6의 A는 ITO(양극)에 PEDOT:PSS(홀 수송층)를 직접 형성한 형태에서의 PSS의 농도비를 나타내는 특성선이고, B는 Au 박막에 PEDOT:PSS(홀 수송층)을 형성한 형태에서의 PSS의 농도비를 나타내는 특성선이다. 도 6으로부터 명확한 바와 같이 PSS 농도가 기판측일수록 높아지는 경향이 있지만, 실시예 1과 같이 ITO보다 불활성인 Au 박막을 존재시킨 구성을 취함으로써, PEDOT:PSS(홀 수송층) 중의 도펀트인 PSS의 분포가 보다 균일해지는 것을 알 수 있다. 그 결과, 홀 주입 효율의 향상을 기대할 수 있었다.
이상 상술한 바와 같이, 본 발명에 의하면 발광층의 발광광을 투명 기판측으로부터 취출할 수 있으며, ITO를 포함하는 양극의 부식 방지, 나아가 불활성 금속으로 이루어지는 박막(전극)에서 발생하는 홀의 홀 수송층에의 주입 효율의 향상에 의해 발광 효율 및 구동 수명을 향상시킨 고분자형 유기 EL 표시 장치를 제공할 수 있다.
Claims (4)
- 투명 기판,상기 기판 상에 형성된 투명한 양극,상기 양극 상에 형성되며 가시광의 투과가 가능한 두께를 갖는 불활성 금속으로 이루어지는 박막,술폰기를 갖는 고분자 전해질을 도펀트로서 포함하는 수용성의 도전성 고분자 수용액을 상기 박막 상에 도포하고, 건조시킴으로써 형성된 홀 수송층, 및상기 홀 수송층 상에 형성된 발광층을 구비한 것을 특징으로 하는 고분자형 유기 전계 발광 표시 장치.
- 제1항에 있어서, 상기 불활성 금속이 Au, Pt, Rh 및 Ir에서 선택되는 어느 하나인 것을 특징으로 하는 고분자형 유기 전계 발광 표시 장치.
- 제1항에 있어서, 상기 박막이 Au로 구성되며, 3 nm 이하의 두께를 갖는 것을 특징으로 하는 고분자형 유기 전계 발광 표시 장치.
- 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 술폰기를 갖는 고분자 전해질이 폴리(4-스티렌술포네이트)이고, 상기 수용성의 도전성 고분자가 폴리(3,4-에틸렌디옥시티오펜)인 것을 특징으로 하는 고분자형 유기 전계 발광 표시 장치.
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