JP4365791B2 - 非水電解質電池用接着剤、およびこれを用いた非水電解質電池 - Google Patents
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Description
この接着剤32の主成分であるキトサンは、カニ、エビ、昆虫などの甲殻あるいはキノコなどから得られる天然由来の高分子物質であるチキン、すなわちβ−ポリ−N−アセチル−D−グルコサミンを脱アセチル化して得られる物質であり、2−アミノ−2−デオキシ−D−グルコースを構成単位とするアミノ基を含む多糖類であり、各種の酸と塩を形成し、水に溶解するとカチオン性を示す材料である。このように高い反応性を有する化合物であるところから、親水性材料表面および疎水性材料表面のいずれの面とも接着が可能である。
本発明においては、キトサンおよびその誘導体としては、脱アセチル化度80%以上のものが適している。脱アセチル化度が、前記範囲を下回った場合、水に溶解して水溶液とする点で、水に溶解しにくくなり、本発明には不適切である。
また、重量平均分子量は、1000以上〜200万以下が好ましく、1万〜100万の範囲であることがより好ましい。分子量が、この範囲を下回った場合、接着層の皮膜形成の点で本発明で用いるには不適切であり、一方、分子量が、この範囲を上回った場合、水溶液とした溶液の粘度が高くなりすぎるため、作業性などの取り扱い上の点で本発明で用いるには不適切である。
前記キトサンの誘導体としては、キトサン、キトサンのピロリドンカルボン酸塩、ヒドロキシプロピルキトサン、グリセリル化キトサン、カチオン化キトサン、キトサン乳酸塩、キトサンアジピン酸塩などが好ましく、接着剤の仕様としては、これらキトサンの誘導体に、さらに分子内にカルボキシル基を少なくとも1個有する有機化合物を含有することが好ましい。
また、この接着剤として、キトサン類以外に、分子内にカルボキシル基を少なくとも1個有する有機化合物、レオロジー特性改善剤(チキソトロピー性改善剤)、防腐剤、酸化防止剤等の添加剤を併用することができる。
本発明を適用するのに適した非水電解質電池は、図1および図2に示すように、以下の構造を有するものである。すなわち、金属箔と、高分子フィルムとを接着剤で接合したシート体を用いて成形した外装材11の内部に、正極及び負極が、セパレータ25を介して重ね合わせられ、もしくは捲回後扁平化されてなる長方形状の電極体ユニット12が収納された構造であって、セパレータ25には電解質が含浸されている。この電極体ユニット12には、正極側表面に正極集電板29、負極側表面には負極集電板21が配設されており、正極集電板のリード端子及び負極集電板のリード端子が外装体11の上縁部から外部に突出して外部へ導出するタブ端子13、14を形成している。これらのタブ端子13,14の表面には、オレフィン系フィルム15a,15bが貼着されており、前記外装材11を用いてヒートシールによって封止する際に、このタブ端子13,14表面に外装材11が気密に接着するようになっている。このオレフィン系フィルムとしては、マレイン化ポリプロピレンのような変成ポリオレフィンが適している。
非水有機溶媒を用いるリチウム非水電解質電池において、外装材としては金属箔と高分子フィルムとを接着した積層構造体を用いている。これは、電池内外の有機溶媒を含む気体の流通を阻止し、かつ、機械的強度を改善するためにこれらの材料を複合して用いているものである。この積層構造体において用いる接着剤としては、有機溶剤によって浸食されない接着剤とすることが必要であり、また、金属箔表面のような親水性表面と、高分子フィルムのような疎水性表面とを接合できる機能を有することが必要となり、前述したように、キトサンもしくはその誘導体が適している。
このような積層構造体の表面は、高分子材料そのものの表面であってもよいが、酸化処理などにより親水性化しておくとさらに接着強度が向上して好ましい。また、マレイン化して変性することによってさらに接着性を向上させることもできる。このフィルムの厚さは、何ら制限されるものではないが、この構造体を電池に採用するにあたっては、10〜100μmの範囲が好ましい。
すなわち、まず第1の高分子フィルム表面に、キトサン類、および場合によってその他の添加剤を水に溶解して、水溶液とした接着剤を塗布・乾燥し、その表面に金属箔を貼着する。次いで、同様にキトサン類からなる接着剤を前記金属箔表面に塗布乾燥し、その表面に第2の高分子フィルムを貼着する。こうして形成した積層体を過熱加圧することによって、強固な接着を行うことができる。
本実施の形態の正極は、正極集電体の表面に正極活物質を、接着剤を用いて結合したものである。本実施の形態においてこの接着剤としてはキトサンもしくはその誘導体と分子内にカルボキシル基を少なくとも1個有する有機化合物を含有する接着剤が、その耐溶剤性の特徴から、適している。
本実施の形態の正極材料としては、特に制限を受けることなく、非水電解質電池として一般に公知の正極材料を用いることができる。具体的には例えば、正極活物質としてのリチウム含有塩(LiCoO2,LiNiO2,LiMnO2,LiFeO2等)と導電剤としてのカーボン粉末(黒鉛粉末,コークス粉末等)と結着剤とを混合し、アルミニウムのような正極集電体表面に塗布、乾燥して形成したものを用いることができる。
本実施の形態の正極は、負極集電体の表面に負極活物質を、接着剤を用いて結合したものである。本実施の形態においてこの接着剤としてはキトサンもしくはその誘導体と分子内にカルボキシル基を少なくとも1個有する有機化合物を含有する接着剤が、その耐溶剤性の特徴から、適している。
本実施の形態の負極材料としては、前述の正極と同様、特に制限を受けることなく、非水電解質電池として一般に公知の負極材料を用いることができる。例えば、負極板としては、負極活物質としての黒鉛粉末を結着剤と混合し、銅のような負極集電体表面に塗布、乾燥して形成したものを用いることができる。
セパレータは、正極と負極が直接接触して電池内でショートすることを防止するものであって、非水電解質電池において公知の材料を用いることができる。具体的には、ポリオレフィンなどの多孔質高分子フィルムあるいは紙などからなっている。この多孔質高分子フィルムとしては、ポリエチレン、ポリプロピレンなどのフィルムが電解液によって影響を受けないため、好ましい。このセパレータは、正極や負極よりも若干大きいサイズに形成され、その端部は、正極や負極の端部よりも外に伸びており、両極が接触しないようになっている。
本実施の形態の非水電解質としては、非水溶媒と非水電解質物質とを含有しゲル状となっているものが用いられている。
非水電解液の溶媒としては、例えば、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネートなどの有機溶媒、或はこれらとジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、1,2−ジメトキシエタン、1,2−ジエトキシエタン、エトキシメトキシエタンなどの低沸点溶媒との混合溶媒が挙げられ、非水電解液の溶質である電解質としては、LiPF6、LiClO4、LiCF3SO3が挙げられる。
前述の通り、タブ端子は、正負極集電体から導出される端子であり、外装材の封止接合界面から外部に導出される構造となっている。このタブ端子13,14は、アルミニウム、ニッケルなどの金属箔からなるものであって、これは、外装材をヒートシールしても、タブ端子と外装材との間で、気密性のある接着が生じないため、タブ端子13,14表面には、予め高分子フィルム15a,15bを接着しておくことが好ましい。このタブ端子と、高分子フィルム15a,15bとの接着は前記本実施の形態のキトサン類を用いた接着剤によっておこなうことが、漏液を防止する上で効果的であり好ましい。
この非水電解質電池は、以下のようにして製造することができる。
(1)電極体ユニットの作製
導電性金属箔を所定形状に切断することによって正極集電板及び負極集電板を作製する。正極は、正極活物質、導電剤、結着剤を混合し、正極集電板の表面に塗布することによって作製する。負極は、負極活物質と結着剤と混合し、負極集電板の表面に塗布することによって作製する。この正負極において活物質と集電体との結合にキトサンもしくはその誘導体と分子内にカルボキシル基を少なくとも1個有する有機化合物を含有する接着剤を用いることが好ましい。セパレータは、ポリオレフィン系多孔質フィルムを所定形状に切断することによって作製する。これらの正極、セパレータ、負極をそれぞれ複数枚重ね合わせて電極体ユニットを作成する。
また、長尺の正極、セパレータ、負極、及び第2のセパレータをコイル状に捲回し、これを偏平に圧縮して電極体ユニットとすることもできる。
非水溶媒、非水電解質、及び場合によってゲル化剤を添加配合し、電解液を調整する。この電解液に前記電極体ユニットを浸漬することによって、電解液の含浸を行うことができる。尚、電解液の粘度が高い場合には、十分量の電解液が電極体ユニットに含浸されるのに長時間を要する。このような場合には、減圧できる容器中に電極体ユニットを配置し、減圧した後、容器中に電解液を注入することによって、効率的に含浸を行うことができる。
その後、電解液を含浸した電極体ユニットを被包するように第1の高分子フィルム、金属箔、第2の高分子フィルムを有する積層体を配置し、表面に高分子フィルムで電極体ユニットから導出されるタブ状リード端子を挟持した状態で積層体フィルムをシールする。このシールは、積層体フィルムの相対する面が高分子フィルムであれば、加熱して接着させるヒートシールによって行うことができる。一方、相対する面が金属箔であれば、接着剤を用いてシールを行うことができる。
本発明の接着剤の効果を確かめるために、ニッケル箔の表面にキトサン類を主要成分とする接着剤(ワールドロック(登録商標)X−SC01:固形分5.0%)を、あらかじめ塗布、乾燥し、その表面にマレイン化ポリプロピレンフィルムをヒートシールによって接着し、50×5mmの剥離試験片を作成した。
接着剤として、ワールドロック(登録商標)X−SC02、固形分1.0%を用いたこと以外は、前記実施例と同様にして剥離試験片を作成した。
前記実施例1および比較例で作成した剥離試験片について、ニッケル箔と、ポリプロピレンフィルムに力を印加し、引張速度100mm/minの速度で剥離強度を測定した。
その結果、比較例の剥離試験片の剥離強度は、720g/5mmであった。一方、本実施例の剥離試験片は、930g/5mmで、接着部の剥離は見られず、フィルムの破断が生じた。
前記実施例および比較例の剥離試験片を、1.0%フッ酸水溶液中に30分間浸漬し、前記剥離試験を行った。
その結果、実施例1の剥離試験片では、10個の剥離試験片の全てで、剥離が認められず、一方、比較例の剥離試験片では、10個の剥離試験片の内、剥離しなかったサンプルは、6個にとどまった。
以下の仕様で電池容量150mAhの非水電解質電池を作製した。
セパレータには、ポリプロピレンからなる多孔質フィルムを用いた。
接着剤として、変性SEBS系接着剤(ワールドロック(登録商標)X−P004)を用いたこと以外には前記実施例1と同様にして非水電解質電池を作成した。
上記実施例2および比較例2の電池、それぞれ10個を、温度40℃、湿度90%の恒温恒湿槽内で、3.8Vの負荷を印加して放電試験を行った。その結果、実施例2の電池は、10個のサンプルの電池の全てで、7日間においても異常は認められなかった。一方、比較例2の電池においては、10個のサンプルの内の3個について、漏液が認められた。
以上においては、本発明の接着剤を非水電解質電池に適用することを主として説明した。これは、本発明の接着剤が特に非水電解質に対する耐性が優れていることによるが、本発明の接着剤は通常の接着剤と比較しても十分な接着能力を有しており、従って、非水電解質電池以外の例えば燃料電池などの接着剤としても適用することができる。
11…外装材
12…発電要素(電極体ユニット)
13、14…タブ状端子
21…負極集電体
22…接着剤層
23…負極活物質層
24…電解液を含む電解質層
25…セパレータ
26…電解質層
27…正極活物質層
28…接着剤層
29…正極集電体層
31…第1の高分子フィルム
32…接着剤
33…金属箔
34…接着剤
35…高分子フィルム
Claims (1)
- 発電要素から導出されるタブ端子と外装材とが、キトサンもしくはその誘導体を含有する接着剤によって接着されていることを特徴とする非水電解質電池。
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