JP4365668B2 - 固体電解質型ガスセンサー、固体電解質型ガスセンサー構造体及びガス濃度測定装置 - Google Patents
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Description
本発明は、固体電解質基板を用いた限界電流型のガスセンサーにおいて、固体電解質基板内部の両面間及び同一面内の温度差を小さくし、ガス濃度の測定精度及び測定感度が高い固体電解質型ガスセンサー、固体電解質型ガスセンサー構造体及びガス濃度測定装置を提供することを目的とする。
ガス拡散律速孔は、セラミックス基板と固体電解質基板との間に設けた隙間、セラミックス基板自体に設けた開孔部又は多孔質基板の孔でも良く、ガス濃度を測定する検出ガスを拡散しやすく、それより大きい分子サイズのものは拡散しにくいサイズを有する。ガス流通孔は、セラミックス基板と固体電解質基板との間に設けた隙間、セラミックス基板自体に設けた開孔部又は多孔質基板の孔でも良い。
本発明によれば、ヒータ基板を固体電解質基板の片側に配置して、固体電解質基板を両側から比較的均一温度に加熱し、固体電解質基板内の温度の不均一を小さくできる。「連通した良熱伝導性基板」は、例えば、U字型に曲げた基板である。
ガス拡散律速孔は、セラミックス基板と固体電解質基板との間に設けた隙間、セラミックス基板自体に設けた開孔部又は多孔質基板の孔でも良く、ガス濃度を測定する検出ガスを拡散しやすく、それより大きい分子サイズのものは拡散しにくいサイズを有する。ガス流通孔は、セラミックス基板と固体電解質基板との間に設けた隙間、セラミックス基板自体に設けた開孔部又は多孔質基板の孔でも良い。
本発明によれば、ヒータ基板を固体電解質基板の片側に配置して、固体電解質基板を両側から比較的均一温度に加熱し、固体電解質基板内の温度の不均一を小さくできる。
本発明によれば、還元性雰囲気中で水素ガス濃度を検出できる、選択性の大きい固体電解質型ガスセンサーを実現できる。
本発明は、固体電解質基板内部の両面間及び同一面内の温度差を小さくし、ガス濃度の測定精度及び測定感度が高い固体電解質型ガスセンサーを実現する。
本発明のバリウム・セリウム・ジルコニウム・インジウム系酸化物のイオン伝導体よりなるペロブスカイト構造のセラミックス材料は、プロトン伝導性がほとんどであり、酸素イオン伝導性が小さい材料なので、本材料を用い、且つガス拡散律速孔の孔径と長さを最適化することにより選択性の大きい水素ガスセンサーを実現できる。特に還元性雰囲気中で、固体電解質材料を用いた水素ガスセンサーは従来実現されていないが、本発明の材料を用いれば還元性雰囲気中での水素ガスが測定できる。
本発明によれば、固体電解質基板の同一面内での中央部と周辺部の温度差をさらに少なくすることが可能である。従って、固体電解質基板の電気伝導率の大きい部分を広くすることができ、検出感度の高い固体電解質型ガスセンサーが実現可能である。
本発明によれば、固体電解質基板の同一面内での中央部と周辺部の温度差をさらに少なくすることが可能である。従って、固体電解質基板の電気伝導率の大きい部分を広くすることができ、検出感度の高い固体電解質型ガスセンサーが実現可能である。
本発明によれば、固体電解質基板の両面の温度差、同一面内での中央部と周辺部の温度差をさらに少なくすることが可能である。従って、固体電解質基板の電気伝導率の大きい部分を広くすることができ、検出感度の高い固体電解質型ガスセンサーが実現可能である。
請求項10に記載の発明は前記ガス拡散律速部形成基板及び前記ガス流通部形成基板が同一の材料から形成され、前記材料の熱膨張係数が前記固体電解質基板の熱膨張係数の±20%以内であることを特徴とする請求項1〜請求項3のいずれかの請求項に記載の固体電解質型ガスセンサーである。
本発明によれば、固体電解質基板を両面から等しく加熱できる。ガス拡散律速部形成基板及びガス流通部形成基板の熱膨張係数が等しく、固体電解質基板の熱膨張係数と近似する故に、温度変化に起因して破損しにくい固体電解質型ガスセンサーを実現できる。従来例の固体電解質型ガスセンサーより、急速な加熱又は冷却が可能な信頼性の高い固体電解質型ガスセンサーを実現できる。従来例2の固体電解質型ガスセンサーは起電力式のガスセンサーである。その構成において、固体電解質基板の両面に形成している材料が固体電解質基板の両面を均等に加熱するための目的で着けられた材料ではなく、目的とするガス濃度を測定するための材料である。従来例2は、本発明の構成と根本的に異なる発想に基づくものである。
請求項11に記載の発明は、前記ヒータ基板が良熱伝導性材料から形成されることを特徴とする請求項1〜請求項3のいずれかの請求項に記載の固体電解質型ガスセンサーである。これにより、固体電解質基板の同一面内の中央部と周辺部の温度差を小さくできる。
請求項12に記載の発明は、前記第1及び第2の良熱伝導性基板の熱伝導率が20W/m・K以上であることを特徴とする請求項2又は3に記載の固体電解質型ガスセンサーである。これにより、固体電解質基板の同一面内の中央部と周辺部の温度差を小さくできる。
請求項13に記載の発明は、前記第1及び第2の良熱伝導性基板がアルミナ或いはアルミナを主成分とするセラミックス、ベリリアセラミックス、窒化アルミニウムセラミックス、炭化珪素セラミックス、アルミニウム、銅又は高品質グラファイト・シートから形成されることを特徴とする請求項2又は3に記載の固体電解質型ガスセンサーである。
本発明によれば、固体電解質基板内部の両面間及び同一面内の温度差が小さく、ガス濃度の測定精度及び測定感度が高い、限界電流型の固体電解質型ガスセンサー、固体電解質型ガスセンサー構造体及びそれを用いたガス濃度測定装置を実現できるという効果を奏する。
以下の全ての実施の形態において、固体電解質基板及び2枚のセラミックス基板から構成される構造体をセンサー部と言う。センサー部の外側に良熱伝導性基板及び/又はヒータ基板を配置した構造体をセンサーブロックと言う。センサーブロックを保温材で覆った構造体をセンサーモジュールと言う。
図1〜図4を用いて、本発明の実施の形態1のセンサー部及びセンサーブロックを説明する。図1、図2、図3はそれぞれ、本発明の実施の形態1のセンサー部の断面図、斜視図、分解斜視図である。図4は、本発明の実施の形態1のセンサーブロックの断面図である。図面を簡潔にするために、カソード電極膜111、アノード電極膜112、発熱体172a及び172bに電気的に接続されたリード線の記載等を省略してある。実施の形態1のセンサーブロックは、公知の限界電流検出方式を用いてガス(水素)を検出する。
固体電解質基板110のサイズは10mm×10mm×0.4mm(厚み)であり、バリウム・ジルコニウム・セリウム・インジウム系酸化物より成るペロブスカイト型焼結体から形成される。バリウム・ジルコニウム・セリウム・インジウム系酸化物より成るペロブスカイト型焼結体は、プロトンのみを伝導する材料である。固体電解質基板110の両面に、白金微粉末を含む白金ペーストを厚膜印刷法で印刷し、150℃の温度下で10分乾燥後、白金ペーストに最適な焼成温度、時間で焼成しアノード電極膜112及びカソード電極膜111を形成した。
図5を用いて、本発明の実施の形態2のセンサー部を説明する。本発明の実施の形態2のセンサー部の断面図である。実施の形態2のセンサー部102は、固体電解質基板110、アノード電極膜112、カソード電極膜111、接着剤154、接着剤155、セラミックス基板153a、セラミックス基板153bを有する。実施の形態2のセンサー部102は、実施の形態1のセンサー部101の接着剤116、接着剤117、セラミックス基板113a、セラミックス基板113bを、接着剤154、接着剤155、セラミックス基板153a、セラミックス基板153bに置き換えたものであり、共通の部分については同一の符号を使用し、説明を省略する。
図6及び図7を用いて、本発明の実施の形態3のセンサーブロックを説明する。図6及び図7は、本発明の実施の形態3のセンサーブロックの断面図及び分解斜視図である。実施の形態3のセンサーブロックは、公知の限界電流検出方式を用いてガス(水素)を検出する。実施の形態3のセンサーブロック104は、発熱体172aを有するヒータ基板171a、良熱伝導性基板201a、センサー部101(実施の形態1のセンサー部)、良熱伝導性基板201b及び発熱体172bを有するヒータ基板171bを有する。実施の形態1のセンサーブロック103(図4)と異なる点は、センサー部101とヒータ基板171aとの間に良熱伝導性基板201aを配置し、センサー部101とヒータ基板171bとの間に良熱伝導性基板201bを配置した点である。その他の構成は、実施の形態1のセンサーブロック103と同じであるので、共通の部分については同一の符号を使用し、説明を省略する。
実施の形態3のセンサーブロック104は、実施の形態1のセンサーブロック101よりも、固体電解質基板110内の温度分布を均一にできるので、精度が高いガスセンサー及びガス濃度検出装置を実現できる。
ヒータ基板171a、171bの大きさが良熱伝導性基板201a、201bより大きくても良い。
図8を用いて、本発明の実施の形態4のセンサーブロックを説明する。図8は、本発明の実施の形態4のセンサーブロックの断面図である。実施の形態4のセンサーブロックは、公知の限界電流検出方式を用いてガス(水素)を検出する。実施の形態4のセンサーブロック105は、上下連通した良熱伝導性基板251、センサー部101(実施の形態1のセンサー部)、発熱体172bを有するヒータ基板171bを有する。実施の形態1のセンサーブロック103(図4)と異なる点は、センサー部101とヒータ基板171bとの間に上下連通した良熱伝導性基板251を配置し、ヒータ基板171aを取り除いた点である。その他の構成は、実施の形態1のセンサーブロック103と同じであるので、共通の部分については同一の符号を使用し、説明を省略する。
良熱伝導性基板251のアノード電極膜112及びカソード電極膜111と平行なそれぞれの面及びヒータ基板171bの大きさは、固体電解質基板110、セラミックス基板113a及び113bよりも大きい。
図8において、ヒータ基板171bを取り外し、ヒータ基板171aを設けても良い。良熱伝導性基板251は、センサー部101とヒータ基板171aとの間に配置される。
図9を用いて、本発明の実施の形態5のセンサーブロックを説明する。図9は、本発明の実施の形態5のセンサーブロックの断面図である。実施の形態5のセンサーブロックは、公知の限界電流検出方式を用いてガス(水素)を検出する。実施の形態5のセンサーブロック106は、上下連通した良熱伝導性基板264、良熱伝導性基板201a、センサー部101(実施の形態1のセンサー部)、良熱伝導性基板201b、発熱体172bを有するヒータ基板171bを有する。
良熱伝導性基板264のアノード電極膜112及びカソード電極膜111と平行なそれぞれの面、ヒータ基板171b、良熱伝導性基板201a及び201bの大きさは、固体電解質基板110、セラミックス基板113a及び113bよりも大きい。
実施の形態5のセンサーブロック106は、簡素な構成で、固体電解質基板110内の温度分布をある程度小さくできる。実施の形態5のセンサーブロック106は、簡素な構成で、固体電解質基板110内の温度分布をある程度小さくできる。センサーブロック106は、高精度なガスセンサー及びガス濃度測定装置には使用できないが、検出ガスの有無の判定など、厳しい測定精度が要求されないガスセンサー及びガス濃度測定装置を簡易な構成で実現できる。
図9において、ヒータ基板171bを取り外し、ヒータ基板171aを設けても良い。良熱伝導性基板264は、良熱伝導性基板201aとヒータ基板171aとの間に配置される。
図10を用いて、本発明の実施の形態6の発熱体を説明する。図10は、本発明の実施の形態6の発熱体の斜視図である。発熱体301は、鉄−クロム系薄板材料(実施の形態6では、厚み0.05mmの、日本金属工業(株)製 金属箔No.4Lである。)から渦巻き状形成される。渦巻きの間隔は、内側ほど広い(間隔303、304、305の順に広くなる)。発熱体の両端にそれぞれ、リード線接続用の幅広の端子部306及び端子部307が設けられている。この発熱体301をヒータ基板の表面に取り付けることにより、ヒータ基板自体において、その表面温度が中心部より周辺部の方が高くなる。端子部306及び端子部307は、発熱体301に対して90度の角度で曲げられ、ヒータ基板の開孔部(図示しない)に挿入される。発熱体301をヒータ基板に密着させ、端子部306−端子部307間に電力を供給すると、固体電解質基板110の周辺部と中央部の温度差がより少ないセンサーブロックが実現できる。
図11を用いて、本発明の実施の形態7の良熱伝導性基板を説明する。図11は、本発明の実施の形態7の良熱伝導性基板の斜視図である。良熱伝導性基板350は、良熱伝導性基板351及び352から構成される。良熱伝導性基板351のサイズは12mm×12mm×0.5mmであり、窒化アルミニウムから形成される。良熱伝導性基板351は、中央に5mm×5mmの開孔部を有する。良熱伝導性基板352は、純度96%のアルミナから形成され、良熱伝導性基板351の開孔部とほぼ同じサイズを有する。良熱伝導性基板351の方が良熱伝導性基板352より熱伝導率が大きい。
図12〜図15を用いて、本発明の実施の形態8のガスセンサー構造体及びガス濃度測定装置(水素ガス濃度測定装置である。)を説明する。
図12は、本発明の実施の形態8のガス濃度測定装置の構成を示すブロック図である。ガス濃度測定装置109は、センサー構造体108、温度制御部121、電圧制御部122、電流検出部123及びガス濃度算出部124を有する。センサー構造体108は、センサーモジュール107を有する。
ガス濃度測定装置は、ガス濃度の値をディスプレイ上に表示しても良く、又はガス濃度が所定の閾値を超えたならば、警告ランプを点灯し、警告ブザーを鳴らしても良い。又、ガス濃度測定装置は、有線又は無線通信により、ホスト機器(例えばコンピュータ)にガス濃度の情報及び/又はガス濃度が所定の閾値を超えたという情報を送っても良い。
103、104、105、106 センサーブロック
107 センサーモジュール
108 センサー構造体
109 ガス濃度測定装置
110 固体電解質基板
111 カソード電極膜
112 アノード電極膜
113a、113b、153a、153b セラミックス基板
114、156 ガス拡散律速孔
115、157 ガス流通孔
116、117、154、155 接着剤
118、119 電極端子部
121 温度制御部
122 電圧制御部
123 電流検出部
124 ガス濃度算出部
171a、171b ヒータ基板
172a、172b、301 発熱体
201a、201b、350、351、352 良熱伝導性基板
251、264 上下連通した良熱伝導性基板
303、304、305 間隔
306、307 端子
411、412、413、414、415、416、417 保温材
421 ガス出入り口
512 間隔形成部
513 センサー取り付け部材
514 ネジ穴
515 耐熱性バネ
516 E−リング
517 防爆キャップ
518 耐熱性絶縁管
519 センサーモジュール支持体
520 ネジ
621 金属ベース部材
622 キャップ
623 気密端子板
624 リード線保護キャップ
651 電極ピン
652 測定部外壁
654 絶縁性チューブ
655 重ねスリーブ圧接部
671、672、673 Oリング
692 リード線
693 外部リード線
694 ケーブル
711 固体電解質基板
712 セラミックス基板
713 補助基板
714 発熱体
721 アノード電極膜
722 カソード電極膜
723、724 無機系接着剤
725 ガス拡散律速孔
726 アノード電極室
751 センサー部
752 平坦部
753 セラミックス製円柱
754 リード線
755 金属製のフタ
761 金属製のケース
762 金属製のカン
763 通気孔
765 外部リード線
811 固体電解質
812 検知極
813 基準極
814 パネル型ヒータ
821 発熱体
822 集電電極
823 ヒータリード線
824 リード線
Claims (16)
- 両面に一対の電極膜を形成した固体電解質基板と、
前記固体電解質基板の第1の面に直接又は前記電極膜の外周に配置された他の部材を介して少なくとも一部が接合し、ガス拡散律速孔を形成するガス拡散律速部形成基板と、
前記固体電解質基板の第2の面に直接又は前記電極膜の外周に配置された他の部材を介して少なくとも一部が接合し、ガス流通孔を形成するガス流通部形成基板と、を有し、
前記ガス拡散律速部形成基板及び前記ガス流通部形成基板がセラミックス基板又は多孔質基板であり、
前記ガス拡散律速部形成基板及び前記ガス流通部形成基板の前記固体電解質基板と対向しない側のそれぞれの面に密接して連通した第3の良熱伝導性基板を配置し、面状のヒータ基板を前記第3の良熱伝導性基板の外側の前記第1の面又は前記第2の面と平行な面に密接して配置することを特徴とする固体電解質型ガスセンサー。 - 両面に一対の電極膜を形成した固体電解質基板と、
前記固体電解質基板の第1の面に直接又は前記電極膜の外周に配置された他の部材を介して少なくとも一部が接合し、ガス拡散律速孔を形成するガス拡散律速部形成基板と、
前記固体電解質基板の第2の面に直接又は前記電極膜の外周に配置された他の部材を介して少なくとも一部が接合し、ガス流通孔を形成するガス流通部形成基板と、
前記ガス拡散律速部形成基板の前記固体電解質基板と対向しない側の面に密接して配設された第1の良熱伝導性基板と、
前記ガス流通部形成基板の前記固体電解質基板と対向しない側の面に密接して配設された第2の良熱伝導性基板と、
前記第1の良熱伝導性基板の前記ガス拡散律速部形成基板と対向しない側の面と、前記第2の良熱伝導性基板の前記ガス流通部形成基板と対向しない側の面と、にそれぞれ密接して連通する第3の良熱伝導性基板と、
前記第3の良熱伝導性基板の外側の前記第1の面又は前記第2の面と平行な面に密接して配置された面状のヒータ基板と、
を有し、
前記ガス拡散律速部形成基板及び前記ガス流通部形成基板がセラミックス基板又は多孔質基板であり、
前記第1の良熱伝導性基板、第2の良熱伝導性基板及び第3の良熱伝導性基板の熱伝導率が前記ガス拡散律速部形成基板及び前記ガス流通部形成基板の熱伝導率より大きいことを特徴とする固体電解質型ガスセンサー。 - 前記第3の良熱伝導性基板の前記第1の面及び前記第2の面と平行なそれぞれの面及び前記ヒータ基板の大きさ、又は前記第3の良熱伝導性基板の前記第1の面及び前記第2の面と平行なそれぞれの面、前記ヒータ基板、第1の良熱伝導性基板及び第2の良熱伝導性基板及びの大きさが、前記固体電解質基板、前記ガス拡散律速部形成基板及び前記ガス流通部形成基板よりも大きいことを特徴とする請求項1又は2に記載の固体電解質型ガスセンサー。
- 前記固体電解質基板が、バリウム・セリウム・ジルコニウム・インジウム系酸化物から形成されることを特徴とする請求項1〜請求項3のいずれかの請求項に記載の固体電解質型ガスセンサー。
- バリウム・セリウム・ジルコニウム・インジウム系酸化物でプロトンと酸化物イオン伝導体のセラミックス材料よりなる固体電解質基板の一方の面にアノード電極を、他方の面にカソード電極をそれぞれ形成し、
ガス拡散律速孔が形成された或いは形成するように、前記アノード電極を覆うように多孔質基板或いはセラミックス基板が接合されており、
ガス流通孔が形成された或いは形成するように、他方のカソード電極を覆うように多孔質基板或いはセラミックス基板が接合されており、
該両多孔質基板或いはセラミックス基板の外側面に前記多孔質基板或いはセラミックス基板より大きいサイズの良熱伝導性基板が配設され、
前記良熱伝導性基板の両外側面に前記良熱伝導性基板と同一サイズかより大きいサイズの面上ヒータが配設されたことを特徴とする固体電解質型水素ガスセンサー。 - 前記ヒータ基板の表面に、その表面温度が中心部より周辺部の方が高くなるように発熱体を配置したことを特徴とする請求項1〜請求項3のいずれかの請求項に記載の固体電解質型ガスセンサー。
- 前記第1及び第2の良熱伝導性基板がそれぞれ第1の基板と第2の基板とから構成され、前記第1の基板は中央部に貫通孔を有し、前記第2の基板は前記貫通孔に嵌め込まれ、前記第1の基板の熱伝導率が前記第2の基板の熱伝導率より大きいことを特徴とする請求項2に記載の固体電解質型ガスセンサー。
- 前記ガス拡散律速孔及び前記ガス流通孔に連通する開孔部を有する保温材で全体を覆うことを特徴とする請求項1〜3及び5のいずれかの請求項に記載の固体電解質型ガスセンサー。
- 前記ガス流通孔の断面積が前記ガス拡散律速孔より大きいことを特徴とする請求項1〜3及び5のいずれかの請求項に記載の固体電解質型ガスセンサー。
- 前記ガス拡散律速部形成基板及び前記ガス流通部形成基板が同一の材料から形成され、前記材料の熱膨張係数が前記固体電解質基板の熱膨張係数の±20%以内であることを特徴とする請求項1〜請求項3のいずれかの請求項に記載の固体電解質型ガスセンサー。
- 前記ヒータ基板が良熱伝導性材料から形成されることを特徴とする請求項1〜請求項3のいずれかの請求項に記載の固体電解質型ガスセンサー。
- 前記第1及び第2の良熱伝導性基板の熱伝導率が20W/m・K以上であることを特徴とする請求項2又は3に記載の固体電解質型ガスセンサー。
- 前記第1及び第2の良熱伝導性基板がアルミナ或いはアルミナを主成分とするセラミックス、ベリリアセラミックス、窒化アルミニウムセラミックス、炭化珪素セラミックス、アルミニウム、銅又は高品質グラファイト・シートから形成されることを特徴とする請求項2又は3に記載の固体電解質型ガスセンサー。
- 請求項1から請求項13のいずれかの請求項に記載の固体電解質型ガスセンサーと、
前記固体電解質型ガスセンサーを保持し、セラミックス材料から形成され円筒形状の形状を有するセンサー取り付け部材と、
前記固体電解質型ガスセンサー全体を覆う金属製の防爆部材と、
前記センサー取り付け部材一端に取り付けられ、円筒形状を有するステンレス鋼製の金属ベース部材と、
前記金属ベース部材の他端にキャップで取り付けられ、電極ピンを有する気密端子板と、
を有し、
前記固体電解質型ガスセンサーに接続されたリード線が、前記センサー取り付け部材及び前記金属ベース部材の内部空洞を通って前記電極ピンの一端に接続され、
前記電極ピンの他端には外部リード線が接続され、
前記金属ベース部材の外周部とガス濃度検出装置の取り付け面、前記金属ベース部材と前記気密端子板部、及び前記気密端子板と前記電極ピンの挿入部が、それぞれ気密状態で接続されている構造を特徴とする固体電解質型ガスセンサー構造体。 - 前記固体電解質型ガスセンサーが、センサー取り付け部材に間隔を保持して取り付けられることを特徴とする請求項14に記載の固体電解質型ガスセンサー構造体。
- 請求項1から請求項13いずれかの請求項に記載の固体電解質型ガスセンサーと、
前記固体電解質基板を加熱し、所定の温度に制御する温度制御部と、
前記一対の電極膜の間に所定の電圧を印加する電圧制御部と、
前記一対の電極膜の間に流れる電流を検出する電流検出部と、
少なくとも前記電流検出部が検出した電流からガス濃度を算出するガス濃度算出部と、
を有することを特徴とする、ガス濃度測定装置。
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