JP4230305B2 - 色のグラデーションを表面に有する化粧料 - Google Patents

Description

本発明は、化粧料に関し、更に詳細には、色のグラデーションを有する固形化粧料に好適な、化粧料に関する。

メークアップ化粧料は、色材による光学効果を利用して、それを使用する人の顔の見え方を、化粧をしない場合と比較して、著しく変化させて、他人のその人に対する印象を好ましく代える為の化粧料であり、それを使用する心理的根底には、強い変身願望が存すると言われている。この為、メークアップ化粧料の使用に於いては、肌の状態を好ましく保つ為の基礎化粧料とは異なり、その形態に於いて、使用者の遊び心を刺激する意匠性が重要な要素となってくる。即ち、同じ演色効果を有するメークアップ化粧料であっても、意匠性が異なれば、それを用いた仕上がりは、著しく異なってしまうような現象は、メークアップに馴染みの深い人であれば、一度や二度経験することである。この為、メークアップ化粧料に於いては、その形態に種々の意匠性を付与する試みが為されている。その中で近年注目されているのは、多色メークアップと立体成型メークアップである。多色メークアップとしては、二種以上の色の異なるメークアップ化粧料組成物を同一の容器に同時充填して、これらの充填時の流動状態が作り出す模様を利用して意匠性を付与する技術（例えば、特許文献１、特許文献２を参照）、予め意匠性を有する形状に化粧料組成物を成形し、これをこれとは異なる色の化粧料組成物に包埋し、成形する技術（例えば、特許文献３、特許文献４、特許文献５を参照）、干渉色を有する粉体を利用して、見る角度により、色の見え方が異なるように成形する技術（例えば特許文献６を参照）等が存する。これらは何れも境界の明確な多色構造を有しているが、多色の構成として、同じ色相、彩度の色が徐々に明度のみを変えてゆく、或いは二つの色が徐々に混合比を変えながら、一つの色から他の一つの色に移ってゆく、所謂グラデーションも美麗な、意匠性あるデザインであり、この様なグラデーションを有する化粧料に関する技術としては、複数の色の異なる粉体化粧料組成物を、少し距離を持たせた位置から落下充填させ、境界部が不明瞭になるように操作して、加圧成型してグラデーションを得る技術（例えば特許文献６を参照）や少しずつ色の異なる複数の固形化粧料を張り合わせて、断面を薄く切りだしてグラデーションを形成する方法（例えば、特許文献７を参照）などが存する。又、立体成型の技術としては、二種以上の異なる粉体組成物を制御して中皿に充填し、立体的形状を有する金型で加圧成型する技術（例えば、特許文献８、特許文献９を参照）等が存する。

しかしながら、これらの技術で創出されるグラデーションは、境界が不鮮明ながら明確に存在し、グラデーション効果としては如実な美麗さを創出するには今ひとつと言わざるを得なかった。即ち、色調変化の連続性が極めて高いグラデーションを有する固形化粧料の開発が望まれていた。

一方、粉体を含有する固形化粧料であって、少なくとも１種の水可溶性部分を有する色素を含有し、前記固形化粧料の色にグラデーションを有するものは知られていないし、この様な構成の固形化粧料の有するグラデーションが、従来の技術のグラデーションに比して極めて美麗で、その心理的効果も大きいことも全く知られていなかった。更に、かかる固形化粧料であって、次に示す工程１〜工程２を含む製造工程で製造されるものも全く知られていなかった。
（工程１）
少なくとも１種の水可溶性部分を有する色素と粉体とを攪拌しながら、石膏の水溶液を徐々に加えて流動層造粒を行い化粧料組成物の粗顆粒を作成する工程。
（工程２）
粗顆粒及び／又は該粗顆粒の形を整えることにより得られる顆粒を一体に成形する工程。

特開２００２−９７１１２号公報 特開２００３−３３８号公報 特開２００２−４７１３５号 特開平０５−１１７１３０号公報 特開２００２−２５５７４０号公報 特開平０５−１３３４１２号公報 特開平０８−１１９８３４号公報 特開２００１−２１３７１２号公報 特開平０５−２０１８２９号公報

本発明は、この様な状況下為されたものであり、色調変化の連続性が極めて高いグラデーションを有する固形化粧料を提供することを課題とする。

この様な状況に鑑みて、本発明者らは、色調変化の連続性が極めて高いグラデーションを有する固形化粧料を求めて鋭意研究努力を重ねた結果、少なくとも１種の水可溶性部分を有する色素を含有する固形化粧料であって、次に示す工程１〜工程２を含む製造工程で製造される固形化粧料が、この様な特性を有していることを見出し、発明を完成させるに至った。
（工程１）
少なくとも１種の水可溶性部分を有する色素と粉体とを攪拌しながら、石膏の水溶液を徐々に加えて流動層造粒を行い化粧料組成物の粗顆粒を作成する工程。
（工程２）
粗顆粒及び／又は該粗顆粒の形を整えることにより得られる顆粒を一体に成形する工程。即ち、本発明は、以下に示す技術に関するものである。
（１）粉体を含有する固形化粧料であって、少なくとも１種の水可溶性部分を有する色素と石膏を含有し、前記固形化粧料の色にグラデーションを有し、前記グラデーションが１）水溶性着色成分を含む化粧料組成物を、水を含む溶媒の存在下、顆粒に成形加工して粗顆粒となし、これを石膏をバインダーとして、湿った状態で接合させて得られたものであるか、２）前記粗顆粒の形を整えて得られた顆粒を前記粗顆粒の代わりに用い、１）と同様に操作して得られたものであることを特徴とする、固形化粧料。
（２）
粉体と石膏を含有する粗顆粒又は顆粒を２つ以上含有する固形化粧料であって、少なくとも１つの粗顆粒又は顆粒が水可溶性部分を有する色素を含有し、前記固形化粧料の色がグラデーションを有し、前記グラデーションが１）粗顆粒を石膏をバインダーとして、湿った状態で接合させて得られたものであるか、２）前記顆粒を前記粗顆粒の代わりに用い
、１）と同様に操作して得られたものであることを特徴とする固形化粧料。
（３）
石膏の含有量が５〜３０重量％であることを特徴とする、（１）又は（２）に記載の固形化粧料。
（４）
水可溶性部分を有する色素が、赤色２２７号、黄色４号及び青色１号から選択される染料及び／又はそのレーキ化物から選択される少なくとも１種であることを特徴とする、（１）〜（３）のいずれか１項に記載の固形化粧料。
（５）
次に示す工程１〜工程２を含む映像工程で製造されることを特徴とする、（１）〜（４）いずれか１項に記載の化粧料。
（工程１）
少なくとも１種の水可溶性部分を有する色素と粉体とを攪拌しながら、石膏の水溶液を徐々に加えて流動層造粒を行い化粧料組成物の粗顆粒を作成する工程。
（工程２）
粗顆粒及び／又は該粗顆粒の形を整えることにより得られる顆粒を一体に成形する工程。（６）
次に示す工程１〜工程２を含むことを特徴とする、粉体を含有する、色のグラデーションを有する固形化粧料の製造法。
（工程１）
少なくとも１種の水可溶性部分を有する色素と粉体とを攪拌しながら、石膏の水溶液を徐々に加えて流動層造粒を行い化粧料組成物の粗顆粒を作成する工程。
（工程２）
粗顆粒及び／又は該粗顆粒の形を整えることにより得られる顆粒を一体に成形する工程。

本発明によれば、色調変化の連続性が極めて高いグラデーションを有する固形化粧料を提供することができる。

本発明の化粧料は、一種乃至は複数の化粧料組成物群から構成される単位の集合体の立体構造物であって、該立体構造物に於いて、それを構成する前記化粧料組成物単位間の境界が極めて曖昧に、連続性高く色が変化をしてゆく、グラデーションを形成しているものであり、且つ、前記複数の化粧料組成物が一体となっていることを特徴とする。かかる立体構造物の形状としては、複数の使用できる面を有し、立体としての特徴があるものであれば特段の限定無く適用でき、例えば、球体、楕球体、キュービック、テトラヘドロン等の定型的な形状から、板状のものを割った様な不定形の形状まで所望により選択できる。特に好ましい形状はなめらかな面を有するものであり、球体乃至は楕球体が特に好ましく例示できる。又、使用上好ましい大きさとしては、一辺５〜５０ｍｍの立方体に内接する程度のものが例示できる。前記グラデーションを形成する必須要件としては、少なくとも１種の水可溶性部分を有する色素を含有することが挙げられる。又、同時に異なる組成の化粧料組成物を成形して一つにすることも挙げられる。前記少なくとも１種の水可溶性部分を有する色素としては、化粧料で使用される染料及びそのレーキ体が好ましく例示出来る。前記レーキ体のみを用いる場合には、水に対する不溶化の程度が完全ではなく、所謂「水泣き」するものが好適に例示出来る。具体的には、赤色２２７号、黄色４号、青色１号及びこれらのレーキ体から選択される１種乃至は２種以上が好適に例示出来る。レーキ体としては、通常知られている手法に基づくものであれば特段の限定はなく、例えば、アルミニウムレーキ、カルシウムレーキ、マグネシウムレーキ等の無機塩によるレーキ化物が好適に例示出来る。本発明の化粧料に於いては、この様な水可溶性部分を有する色素は、唯一種を含有させることも出来るし、二種以上を組み合わせて含有させることも出来る。これらの水可溶性部分を有する色素の好ましい含有量は、総量で、化粧料全量に対して、０．００１〜１０重量％であり、更に好ましくは０．０１〜５重量％である。

本発明の化粧料に於いては、化粧料組成物唯一種が或いは色の異なる複数の化粧料組成物が一体に成形され、且つ、これらの色の遷移が連続性高く生じている形状的特徴を有する。連続性が高い故に、組成の異なる化粧料組成物間の境界は極めて不明瞭となる。即ち、言い換えれば、異なった化粧効果を有する化粧料組成物単位の接合部が明確に認識できないような形態で一体に成形した形態を取る。この様に、境界を不明瞭にする為には、一つには、化粧料組成物を構成する有色成分が、連続的に偏在して行く事が必要であり、もう一つには、製造時に異なる化粧料組成物同士が影響仕合ながら、且つ、馴染みよく接合することが必要である。この為には、予めそれぞれの水溶性着色成分を含む化粧料組成物を、水を含む溶媒の存在下、顆粒などに成形加工して（粗顆粒）、これをバインダーなど
で湿った状態で接合させることが好ましい。この様な化粧料組成物の粗顆粒としては、直径０．５〜５ｍｍの球体乃至は楕球体が好ましく例示できる。この様な顆粒は、通常医薬や食品の分野で知られている流動層造粒法によって製造することが出来る。勿論、押し出し造粒法、加圧成形（型抜き成形）法などによっても製造できるし、その様な製造過程で製造することも本発明の技術的範囲に属する。かかる粗顆粒は、他の化粧料組成物の粗顆粒とともに混合し、本発明の化粧料に成形される。本発明の化粧料に成形するには、唯一種乃至は複数の種類の粗顆粒を低速で回転攪拌し、粗顆粒を自然会合させて球体乃至は楕球体を形成させる方法、複数の種類の粗顆粒を型などを用いて、板状に一次加工し、これを型打ちするか、或いは、直接目的の立体形状に型で打ち抜くかする方法などが好適に例示でき、複数の種類の粗顆粒を低速で回転攪拌し、粗顆粒を自然会合させて球体乃至は楕球体を形成させる方法がより好ましく例示できる。かかる立体構造物への成形の前に、前記粗顆粒は予め、形状を整える事が好ましい。この様な形状を整える手段としては、回転する筒状のスクリーン上で転動して整形する方法や、「マルメライザー」（不二パウダル株式会社製）等を用いて回転板上で転動整形することが好ましく例示できる。

この様な製造工程を取る為には、本発明の化粧料としては、前記製造時の中間形態である、粗顆粒、顆粒に、混合せず会合可能な、かかる操作時崩壊せず変形可能な及び隙間無く接合可能な条件を有することが必須となる。勿論この様な条件は、その様な性質を有するバインダーが存在することもその１条件に包含する。具体的には、石膏を含む粉体組成物を石膏の水溶液で造粒した粗顆粒、オイル分を３０〜５０重量％含有する、キャピラリ領域とスラリ領域の中間の粘動力学的挙動を示す固形化粧料、粉体をポリアクリル酸アルキル、ポリメタクリル酸アルキル等のポリマーエマルション等で造粒して得られる粗顆粒などが好適に例示できる。石膏を含む粉体組成物を石膏の水溶液で造粒した粗顆粒は、構造形成以前の含水状態では可変性を有し、整形、会合処理を行うことが出来るし、中間領域の固形化粧料でも同様に取り扱うことが出来る。中間領域の固形化粧料では、そのままでは構造形成しにくいので、加温加圧成型を行い立体構造物へ加工することが好ましい。この時、バインダーとして、ポリエチレン粉末、カルナウバワックス、ビーズワックス、キャンデリラワックス、固形パラフィン、マイクロクリスタリンワックス等のワックス類、或いは、ワックス類の、低粘度ジメチコン、軽質流動イソパラフィンなどの揮発溶剤溶液を使用することも出来る。特に好ましいものは、石膏を含む粉体組成物を石膏の水溶液で造粒した粗顆粒を、構造生成以前に、整形して球状乃至は楕球状の顆粒と為し、会合し、成形する方法である。かかる操作を行う為には、化粧料組成物中に５〜３０重量％、より好ましくは、７〜２０重量％石膏を含有させることが好ましい。かかる石膏は２０〜３０重量％の濃度の水溶液の状態で粉体にバインダーとして含有させることが好ましい。又、その他の方法の必要成分である、ポリマーエマルションは、ポリマー固形分として、１〜１０重量％が好ましく、バインダー用のワックス分としては１〜１５重量％が好ましく、揮発油剤はバインダー用のワックスの３〜１０倍量が好ましい。

更に、本発明の化粧料は、グラデーションを有する多色であることを特徴とする。ここで多色とは、同一色素の連続的な偏在も含むことから、１種のものの色素分布を偏在化させても良いし、少なくとも２種の、色の異なる色材を含有する組成物を構成とすることも可能である。前記少なくとも２種の、色の異なる色材は、少なくとも２種が、異なった化粧料組成物中に含有され、異なった顆粒を形成する。ここで、異なった色とは、接触して存在した場合、肉眼で差異を感じる色を言い、目安としては、Ｌａｂでの色差で１以上あることが例示できる。かかる色材としては、前記の染料及び／又はそのレーキ化物が好適に例示出来る。

本発明の化粧料に於いては、前記の成分以外に、通常化粧料で使用される任意成分を含有することが出来る。かかる成分としては、例えば、スクワラン、流動パラフィン、軽質流動イソパラフィン、重質流動イソパラフィンなどの炭化水素類、ジメチコン、フェメチコン、シクロメチコン、アモジメチコン、ポリエーテル変性シリコーンなどのシリコーン類、ホホバ油、オレイン酸オクチルドデシル、イソプロピルミリステート、ネオペンチルグリコールジイソステアレート、リンゴ酸ジイソステアレートなどのエステル類、ステアリン酸、ラウリン酸、ミリスチン酸、パルミチン酸、イソステアリン酸、イソパルミチン酸、ベヘン酸、オレイン酸などの脂肪酸類、ベヘニルアルコール、セタノール、オレイルアルコール、オクタデシルアルコールなどの高級アルコール類、ヒマシ油、椰子油、水添椰子油、椿油、小麦胚芽油、イソステアリン酸トリグリセライド、イソオクタン酸トリグリセライド、オリーブオイル等のトリグリセライド類、１，３−ブタンジオール、グリセリン、ジグリセリン、ジプロピレングリコール、ポリエチレングリコール、１，２−ペンタンジオール、１，２−ヘキシレングリコール、イソプレングリコールなどの多価アルコール、ソルビタンセスキオレート、ソルビタンモノオレート、ソルビタントリオレート、ソルビタンセスキステアレート、ソルビタンモノステアレート、ポリオキシエチレンソルビタンモノオレート、ポリオキシエチレンソルビタンモノステアレート、ポリオキシエチレンステアレート、ポリオキシエチレンオレート、ポリオキシエチレングリセリル脂肪酸エステル、ポリエキシエチレンアルキルエーテル、ポリオキシエチレン硬化ヒマシ油等の非イオン界面活性剤、ソジウムラウリルステアレート、ポリオキシエチレンアルキル硫酸塩、スルホコハク酸エステル塩などのアニオン界面活性剤、４級アルキルアンモニウム塩等のカチオン界面活性剤類、アルキルベタイン等の両性界面活性剤類、結晶セルロースや架橋型メチルポリシロキサン、アクリル樹脂粉体等の有機粉体類、タルク、マイカ、セリサイト、炭酸マグネシウム、炭酸カルシウム、シリカ等の表面処理されていても良い粉体類、アクリル酸・メタクリル酸アルキルコポリマー及び／又はその塩、カルボキシビニルポリマー及び／又はその塩、キサンタンガムやヒドロキシプロピルセルロースなどの増粘剤、レチノール、レチノイン酸、トコフェロール、リボフラビン、ピリドキシン、アスコルビン酸、アスコルビン酸リン酸エステル塩などのビタミンやグリチルリチン酸塩、グリチルレチン、ウルソール酸、オレアノール酸などのテルペン類、エストラジオール、エチニルエストラジオール、エストリオールなどのステロイド類などの有効成分、フェノキシエタノール、パラベン類、ヒビテングルコネート、塩化ベンザルコニウム等の防腐剤、ジメチルアミノ安息香酸エステル類、桂皮酸エステル類、ベンゾフェノン類などの紫外線吸収剤などが好ましく例示できる。これらの原料を上記の如くに処理することにより、本発明の化粧料は製造できる。好ましい形態である、石膏を用いた本発明の化粧料の製造法を下記に示す。

本発明の化粧料の内、石膏を含むものの好ましい製造法は、下記に示す４つの工程を含む。
（工程１）
石膏と粉体とを攪拌しながら、石膏の水溶液を徐々に加えて流動層造粒を行い化粧料組成物の粗顆粒を作成する工程。
（工程２）
粗顆粒の形を整えて顆粒とする工程。
（工程３）
化粧料組成物の顆粒及び／又は粗顆粒を混合する工程。
（工程４）
混合された、形を整えられた化粧料組成物の顆粒及び／又は粗顆粒を一体に成形する工程。
この内、工程２と工程３とは順番が前後しても構わないが、概ね上記の工程の数字の順番に行うことが好ましい。即ち、好ましい製造法は、工程１、工程２，工程３，工程４の順に処理するか、工程１，工程３、工程２、工程４の順に処理することが好ましい。石膏の水溶液としては２０〜３０重量％の濃度のものを、石膏の最終含有量が５〜３０重量％、より好ましくは、７〜２０重量％になるように含有させることが好ましい。

以下に実施例を挙げて、本発明について更に詳細に説明を加えるが、本発明が、かかる実施例にのみ限定されないことは言うまでもない。

＜参考例１＞
下記に示す処方に従って、化粧料を構成する球状の化粧料組成物１、２を作成した。即ち、ヘンシェルミキサーに処方成分イを加え、攪拌混合した。混合速度を低速にギアチェンジし、ロの成分を徐々に加えて、造粒し、粗顆粒１、２を得た。これをボールミルポットの内側に０．１ｍｍφの丸穴スクリーンを設置し、これに粗顆粒１，２を等量入れて、２時間回転させて整粒し、ほぼ球状の顆粒（平均粒径０．９ｍｍ）を得た。これを湿潤状態のまま、直径３ｃｍの球状の金型に詰めて加圧成型し、４０℃で４８時間送風乾燥させ、化粧料１を得た。これは、殆ど連続的に明度のみが変わるグラデーションを有しており、２つの組成物間の境界は殆ど判らないと言う、見た目に新規なこれまでにない化粧料であった。女性１０人にこの化粧料を提示して感想を求めたところ、「今までにない"かわいい"化粧品」と全員が評価した。
（化粧料組成物１）
イ
セリサイト ３３．８重量部
タルク ５５．８重量部
ロ
水 ３２ 重量部
石膏 １０．４重量部
（化粧料組成物２）
イ
赤色２２６号 ０．８重量部
セリサイト ３３ 重量部
タルク ５５．８重量部
ロ
水 ３２ 重量部
石膏 １０．４重量部

＜参考例２＞
参考例１と同様に、参考例１の化粧料組成物２のみを用いて、湿潤状態のまま、直径３ｃｍの球状の金型に詰めて加圧成型し、４０℃で４８時間送風乾燥させ、化粧料２を得た。このものも殆ど連続的に明度のみが変わるグラデーションを有しており、従来技術では少なくとも２種以上の化粧料組成物を成形しないと得られないグラデーションが、唯一種の化粧料組成物で、しかも連続性高く得られることが判明した。女性１０人に本発明の化粧料を提示して感想を求めたところ、「今までにない"かわいい"化粧品」と全員が評価した。

＜実施例１＞
下記に示す処方に従って、参考例２と同様に、化粧料組成物３（粗顆粒）を作成し、湿潤状態で成形し、４０℃で４８時間送風乾燥して、本発明の化粧料３を得た。このものも殆ど連続的に明度のみが変わるグラデーションを有していた。女性１０人に本発明の化粧料を提示して感想を求めたところ、「今までにない"かわいい"化粧品」と全員が評価した。（化粧料組成物３）
イ
黄色４号アルミニウムレーキ ８ 重量部
セリサイト ２５．８重量部
タルク ５５．８重量部
ロ
水 ３２ 重量部
石膏 １０．４重量部

＜実施例２＞
化粧料組成物２と化粧料組成物３とを同重量ずつ、湿潤状態で成形し、４０℃で４８時間送風乾燥して、本発明の化粧料４を得た。このものも殆ど連続的に明度、色相、彩度が変わる多色相グラデーションを有していた。女性１０人に本発明の化粧料を提示して感想を求めたところ、「今までにない"かわいい"化粧品」と全員が評価した。

＜実施例３＞
下記に示す処方に従って、参考例２と同様に、化粧料組成物４（粗顆粒）を作成し、湿潤状態で成形し、４０℃で４８時間送風乾燥して、本発明の化粧料３を得た。このものも殆ど連続的に明度のみが変わるグラデーションを有していた。女性１０人に本発明の化粧料を提示して感想を求めたところ、「今までにない"かわいい"化粧品」と全員が評価した。（化粧料組成物４）
イ
黄色４号アルミニウムレーキ ８ 重量部
赤色２２７号 ０．８重量部
セリサイト ２５ 重量部
タルク ５５．８重量部
ロ
水 ３２ 重量部
石膏 １０．４重量部

本発明は、美麗なメークアップ化粧料を作成するのに応用出来る。

Claims (6)

1. 粉体を含有する固形化粧料であって、少なくとも１種の水可溶性部分を有する色素と石膏を含有し、前記固形化粧料の色にグラデーションを有し、前記グラデーションが１）水溶性着色成分を含む化粧料組成物を、水を含む溶媒の存在下、顆粒に成形加工して粗顆粒となし、これを石膏をバインダーとして、湿った状態で接合させて得られたものであるか、２）前記粗顆粒の形を整えて得た顆粒を前記粗顆粒の代わりに用い、１）と同様に操作して得られたものであることを特徴とする、固形化粧料。
2. 粉体と石膏を含有する粗顆粒又は顆粒を２つ以上含有する固形化粧料であって、少なくとも１つの粗顆粒又は顆粒が水可溶性部分を有する色素を含有し、前記固形化粧料の色がグラデーションを有し、前記グラデーションが１）粗顆粒を石膏をバインダーとして、湿った状態で接合させて得られたものであるか、２）前記顆粒を前記粗顆粒の代わりに用い、１）と同様に操作して得られたものであることを特徴とする固形化粧料。
3. 石膏の含有量が５〜３０重量％であることを特徴とする、請求項１又は２に記載の固形化粧料。
4. 水可溶性部分を有する色素が、赤色２２７号、黄色４号及び青色１号から選択される染料及び／又はそのレーキ化物から選択される少なくとも１種であることを特徴とする、請求項１〜３のいずれか１項に記載の固形化粧料。
5. 次に示す工程１〜工程２を含む製造工程で製造されることを特徴とする、請求項１〜４何れか１項に記載の化粧料。
   （工程１）
   少なくとも１種の水可溶性部分を有する色素と粉体とを攪拌しながら、石膏の水溶液を徐々に加えて流動層造粒を行い化粧料組成物の粗顆粒を作成する工程。
   （工程２）
   粗顆粒及び／又は該粗顆粒の形を整えることにより得られる顆粒を一体に成形する工程。
6. 次に示す工程１〜工程２を含むことを特徴とする、粉体を含有する、色のグラデーションを有する固形化粧料の製造法。
   （工程１）
   少なくとも１種の水可溶性部分を有する色素と粉体とを攪拌しながら、石膏の水溶液を徐々に加えて流動層造粒を行い化粧料組成物の粗顆粒を作成する工程。
   （工程２）
   粗顆粒及び／又は該粗顆粒の形を整えることにより得られる顆粒を一体に成形する工程。