JP4181579B2 - 質量測定方法および質量測定用圧電振動片の励振回路並びに質量測定装置 - Google Patents

Description

本発明は、質量を測定する方法に係り、特に水晶振動片のような圧電振動片の発振周波数の変化を検出して微少な質量を測定するのに好適な質量測定方法および質量測定用圧電振動片の励振回路並びに質量測定装置に関する。

食品、生化学、医療または環境などの分野において、特定物質の有無や濃度等を測定するために、水晶振動子を用いた水晶振動子マイクロバランス（Quartz Crystal Microbalance：ＱＣＭ）法が利用されている。このＱＣＭ法は、特定の物質と結合する感応膜を備えた圧電振動片である水晶振動片を主構成要素とする質量測定用水晶振動子を有する。質量測定用水晶振動子の感応膜は、検出や濃度測定などの対象となる特定物質に対する分子認識機能を有しており、圧電振動片（水晶振動片）の励振電極を覆って設けてある。ＱＣＭ法によって例えば液体中において特定物質の検出や濃度を測定する場合、次のようにして行なう。

感応膜を設けた圧電振動片を所定の液体中に浸漬して発振（共振）させ、液体中において発振周波数（共振周波数）が安定するのを待つ。その後、液体中の物質を感応膜に吸着または沈殿、若しくは感応膜に付着している物質を脱着または分解の反応を起こさせる物質、若しくは検出しようとする物質を液体に加え、圧電振動片上の感応膜と測定対象の特定物質とを反応させる。これにより、圧電振動片の励振電極上の質量が増減し、圧電振動片の共振周波数が低下または上昇する。これにより、液体中における測定対象物質の有無、濃度、感応膜に付着していた物質の質量などを求めることができる。

例えば、感応膜に液中の物質を吸着させる場合、液体中における測定対象物質の濃度が高いほど、圧電振動片の共振周波数の低下速度は速くなる。そこで、圧電振動片の共振周波数の低下速度を把握することにより、液中の測定対象物質の濃度を測定することができる。また、共振周波数の低下量から、感応膜を介して励振電極に付着した測定対象物質の質量を求めることができる。

すなわち、ＱＣＭ法による励振電極への付着物の質量は、次のソルベリー式によって求めることができる。

ここで、ΔＦは圧電振動片の共振周波数の変化量、Ｆ_０は圧電振動片の初期の共振周波数、Ａは励振電極の面積、ρは圧電振動片の密度、μは圧電振動片のせん断応力、Δｍは電極に付着した物質の質量である。

なお、質量測定用水晶振動子を液体中において共振させる場合、従来は、特許文献１に記載されているように、発振回路に接続した質量測定用水晶振動子を液体中に浸漬し、発振回路によって質量測定用水晶振動子を発振させるようにしている。
特開平７−４３２８４号公報

ＱＣＭ法は、上記したように質量測定用水晶振動子を構成している圧電振動片を液体中に浸漬して測定を行なうことがしばしばある。ところが、圧電振動片は、液体中に浸漬すると、クリスタルインピーダンス（ＣＩ）が空気中に比較して非常に大きくなる。このため、圧電振動片を液体中において発振させるための発振回路を構成することが困難で、液体中において安定して発振させることができないことがあり、測定に支障をきたす。

本発明は、前記従来技術の欠点を解消するためになされたもので、液体中における微少な質量の測定を確実に行なえるようにすることを目的としている。

上記の目的を達成するために、本発明に係る質量測定方法は、質量測定用圧電振動片の振動周波数の変化から質量を検出する測定方法であって、前記圧電振動片に励振信号を与えて強制励振し、前記圧電振動片が出力する出力信号と前記励振信号との位相差を求め、前記位相差に応じて前記励振信号の周波数を調整して前記圧電振動片の振動周波数を求める、ことを特徴としている。

このようになっている本発明は、質量測定用圧電振動片（圧電振動片）を発振回路によって励振するのではなく、例えば他の発振器が出力する信号を励振信号として圧電振動片に与え、圧電振動片を強制励振する。従って、圧電振動片が液中に浸漬されてＣＩ値が大きくなったり、Ｑ値が低下したような場合であっても、安定して励振させることができ、微少な質量の測定を確実に行なうことができる。

また、上記の測定方法を達成するための質量測定用圧電振動片の励振回路は、質量測定用圧電振動片に励振信号を与える電圧制御発振器と、この電圧制御発振器の出力する前記励振信号と前記励振信号により強制励振される前記圧電振動片の出力信号との位相差を求める位相検出部と、この位相検出部が求めた前記位相差に応じた電圧を前記電圧制御発振器に与え、前記圧電振動片の出力信号の周波数と同じ周波数の前記励振信号を前記電圧制御発振器に出力させる制御電圧出力部と、を有することを特徴としている。

このようになっている本発明は、位相検出部が電圧制御発振器の出力する励振信号と、励振信号によって強制励振される圧電振動片の出力信号との位相差を求め、制御電圧出力部がその位相差に応じた電圧を電圧制御発振器に与え、電圧制御発振器の出力する励振信号の周波数を、圧電振動片の出力信号の周波数と一致させる。すなわち、電圧制御発振器、位相検出部および制御電圧出力部は、位相同期回路であるＰＬＬ回路を構成している。従って、電圧制御発振器の出力する励振信号の位相を圧電振動片の出力信号の位相と一致させることができ、両者の出力信号の周波数を一致させることができる。圧電振動片が自励共振回路を構成していないので、圧電振動片を液中に浸漬した場合、ＣＩ値が高くなる場合、であっても、安定して励振させることが可能となる。このため、質量測定用圧電振動片を用いた測定を液中においても確実に行なうことができる。電圧制御発振器としては、電圧制御水晶発振器（ＶＣＸＯ）、電圧制御ＳＡＷ発振器（ＶＣＳＯ）などを用いることができる。また、位相検出部は、位相比較器や位相検出器などによって構成することができる。そして、制御電圧出力部は、ローパスフィルタなどによって形成してよい。

圧電振動片は、コイルと並列または直列に接続するとよい。コイルは、圧電振動片と並列に接続する場合、圧電振動片の等価回路の電極間容量と並列共振するようなインダクタンスを有するものを選択する。この場合、並列共振の周波数を圧電振動片の直列共振周波数に同調させるのが良い。また、コイルを圧電振動片と直列に接続する場合、圧電振動片の共振周波数近傍において、このコイルと圧電振動片との間で電気的に直列共振しないようなインダクタンスを有するものを選択する。この場合、圧電振動片とこれに直列接続されたインダクタンスを含むインピーダンス特性が共振周波数において十分位相が変化するように調整する。これにより、圧電振動片を液中に浸漬した場合に、圧電振動片が直列共振周波数において位相が０度に回転しないような場合であっても、圧電振動片を安定して強制励振することができ、液中における質量の測定が可能となる。

電圧制御発振器と位相検出部との間には、励振信号の位相を遅らせたり進めたりする移相器を設けることができる。液中に圧電振動片を浸漬したときに、前記したように共振周波数において位相が十分変化しない場合、これと比較する励振信号の位相を進めたり遅らせたりして調整する。これにより、圧電振動片の直列共振周波数近傍で圧電振動片に与える励振信号と圧電振動片の出力信号との位相を一致させることができ、電圧制御発振器の出力する励振信号の周波数と圧電振動片の出力信号の周波数とを同じにすることができる。従って、圧電振動片の振動周波数を検出することができ、液中における質量の測定が可能となる。また、より正確に圧電振動子の直列共振周波数を検出する為に、圧電振動子の並列容量による位相ゼロ周波数と直列共振周波数との差を、この移相器によって補正することができる。

また、本発明において、電圧制御発振器の出力側に逓倍器を設け、この逓倍器を介して励振信号を圧電振動片と位相検出部とに与えることができる。これにより、圧電振動片の共振周波数が高周波である場合であっても、低周波用の電圧制御発振器を用い、その出力信号（励振信号）を逓倍器で高周波に変換して圧電振動片に与えることができ、励振回路を安価にすることができる。そして、電圧制御発振器の出力を逓倍器によって高周波にした場合、圧電振動片と前記位相検出部との間、および前記逓倍器と前記位相検出部との間に、分周器を設けるとよい。高周波の励振信号、圧電振動片の出力信号を分周器によって低周波に変換することにより、位相検出部や制御電圧出力部を低周波用の回路構成とすることができ、励振回路を安価にすることができる。また、高周波の取り扱い部分を少なくすることができ、ノイズなどの影響を小さくすることができる。

位相検出部と制御電圧出力部とは、デジタル回路によって構成することができる。これにより、回路のＩＣ化が容易となり、小型化を図ることができる。この場合、位相検出部と前記制御電圧出力部との間にチャージポンプを設けることができる。チャージポンプを設けることにより、位相検出部の出力信号を高電圧化することができ、制御電圧出力部の出力が大きくなって電圧制御発振器を確実に動作させることができる。また、制御電圧出力部は、デジタルシグナルプロセッサを用いて構成することができる。これにより、高速処理が可能となって測定におけるノイズを低減することができる。

なお、圧電振動片は複数設けられ、これらの圧電振動片と電圧制御発振器との間に、圧電振動片を順次切り替えて励振信号を与える切替え部を設けることができる。これにより、測定装置の検出部のマルチ化を容易に図ることができる。また、圧電振動片を複数設ける場合、圧電振動片と圧電制御発振器との間、および圧電振動片と位相検出部との間に切替部を設けるとよい。これにより、圧電振動片の励振周波数が高周波である場合に、発振回路の動作が不安定になるなどの不都合をなくすことができる。そして、圧電振動片は、片側面にのみ感応膜を有する液中測定用、または両側面或いは片側面に感応膜を有する気中測定用であってよい。

そして、本発明に係る測定装置は、上記した質量測定用圧電振動片の励振回路を備えていることを特徴としている。これにより、上記した効果を有する質量測定装置を得ることができる。

本発明に係る質量測定方法および質量測定用圧電振動片の励振回路並びに質量測定装置の好ましい実施の形態を、添付図面に従って詳細に説明する。

図１は、本発明の第１実施形態に係る質量測定用圧電振動片の励振回路を有する質量測定装置の説明図である。図１において、質量測定装置１０は、質量測定用圧電振動片１２と、この質量測定用圧電振動片１２を励振する励振回路１４、励振回路１４の出力信号に基づいて、質量測定用圧電振動片１２の共振（発振）周波数を求めたり、質量測定用圧電振動片１２に付着した物質の質量を求めたりする信号処理部１６とを有している。

質量測定用圧電振動片（以下、単に圧電振動片という）１２は、水晶などの圧電材料から形成してあって、ＡＴカット振動片、ＡＴカット逆メサ型振動片、ＳＡＷ（Surface Acoustic Wave）振動素子などからなっている。また、圧電振動片１２は、測定対象物質と選択的に結合する感応膜（図示せず）が励振電極を覆って設けてある。そして、圧電振動片１２は、例えばＡＴカット振動片からなっている場合、液中測定用のとき、片側面の励振電極にのみ感応膜が設けてあり、気中測定用のとき、両側面の励振電極に感応膜が設けてある。もちろん、片側面に感応膜を有する圧電振動片１２は、気中測定用にも使用することができる。

励振回路１４は、ＰＬＬ（Phase Locked Loop）回路２０と分配器２２とによって構成してある。そして、ＰＬＬ回路２０は、電圧制御発振器（Voltage Controlled Crystal Oscillator：ＶＣＯ）２４、位相比較器２６、ループフィルタ２８からなっている。電圧制御発振器２４は、圧電振動片１２に励振信号を与えるためのもので、圧電振動片１２の共振周波数において発振可能となっており、電圧制御水晶発振器（Voltage Controlled Crystal Oscillator：ＶＣＸＯ）やＶＣＳＯ（電圧制御ＳＡＷ発振器）、またはインダクタンス素子（Ｌ）、容量素子（Ｃ）及び抵抗素子（Ｒ）で構成されたＶＣＯ発振器などから構成してあり、励振信号を出力側に設けた分配器２２に出力する。分配器２２は、電圧制御発振器２４が出力した励振信号を、出力側に接続してあるが圧電振動片１２と位相比較器２６と出力用の増幅器３０とに分岐して出力する。

ＰＬＬ回路２０を構成している位相比較器２６は、入力側が圧電振動片１２と分配器２２とに接続してある。そして、位相比較器２６は、位相検出部となっていて、圧電振動片１２から出力される信号と分配器２２から出力される信号（励振信号）との位相差を求め、この位相差に応じた信号を出力する。位相比較器２６の出力側に設けたループフィルタ２８は、ローパスフィルタから構成してあって、制御電圧出力部となっている。すなわち、ループフィルタ２８は、位相比較器２６が出力する信号を直流電圧にして電圧制御発振器２４に制御電圧として与える。電圧制御発振器２４は、ループフィルタ２８から入力する直流電圧に応じて発振周波数が変化する。

出力用の増幅器３０は、分配器２２から入力した励振信号を増幅して出力側に設けた信号処理部１６に出力する。信号処理部１６は、マイクロコンピュータやパーソナルコンピュータなどから構成してあって、増幅器３０から入力する信号に基づいて、予め与えられた処理プログラムによって励振信号の周波数の計数や、感応膜を介して圧電振動片１２に付着した物質の質量などを演算して求めるようになっている。そして、信号処理部１６の出力側には、表示装置３２、プリンタ３４、ハードディスクなどの記憶装置３６が接続してあり、信号処理部１６が求めた結果を表示装置３２に表示したり、プリンタ３４によってハードコピーとして印刷したり、記憶装置３６に格納できるようになっている。

このようになっている第１実施形態の測定装置１０は、励振回路１４によって次のように圧電振動片１２を強制励振して共振させる。ＰＬＬ回路２０を構成している電圧制御発振器２４は、圧電振動片１２の共振周波数を含む任意の周波数範囲において発振可能となっていて、所定周波数の信号を励振信号として分配器２２に入力する。分配器２２は、入力した励振信号を分岐して圧電振動片１２、位相比較器２６、増幅器３０に入力する。圧電振動片１２に入力された励振信号は、圧電振動片１２に振動エネルギーを与える。そして、圧電振動片１２から出力された信号は、位相比較器２６に入力される。

水晶からなる圧電振動片１２は、共振状態にない場合、電気的にはコンデンサとして見なすことができる。このため、圧電振動片１２から出力される信号は、入力した励振信号の周波数が圧電振動片１２の直列共振周波数の近傍でない場合、図２に示してあるように、電圧の位相が電流の位相に対して９０度遅れたものとなる。すなわち、圧電振動片１２から出力される電圧は、入力した励振信号に対して位相が９０度遅れる。

なお、図２は、圧電振動片１２の周波数と位相との関係を示した図であって、横軸が圧電振動片１２の直列共振周波数からの偏差率（単位：ｐｐｍ）を表し、縦軸が圧電振動片１２の出力信号の入力信号に対する位相（単位：度）を示している。そして、圧電振動片１２は、図２に示されているように、励振信号の周波数が直列共振周波数より低い状態から次第に高くなり、直列共振周波数になると位相が０となる。また、圧電振動片１２は、入力する励振信号の周波数が直列共振周波より高くなると、電気的に誘導性となって位相が９０度進み、さらに周波数が高くなって反共振周波数を超えると再び容量性となって位相が９０度遅れる。

また、圧電振動片１２は、入力する励振信号が直列共振周波数より低い周波数から、直列共振周波数を超える周波数に変化すると、図３に示したように、等価リアクタンスが容量性のマイナスから誘導性のプラスに変化する。そして、直列共振周波数においては、リアクタンスが０となり、電気的には抵抗と見なすことができる。

位相比較器２６は、圧電振動片１２から入力した信号と分配器２２から入力した励振信号との位相差を求め、この位相差に応じた信号を出力する。位相比較器２６が出力した信号は、ローパスフィルタからなるループフィルタ２８を通過することによって直流電圧となり、電圧制御発振器２４に制御信号として与えられる。電圧制御発振器２４は、ループフィルタ２８から入力する制御電圧によって出力する励振信号の周波数が変化し、圧電振動片１２が出力する信号との間に位相差がなくなるような周波数の励振信号を出力する。従って、圧電振動片１２に入力する励振信号と圧電振動片１２から出力される信号との位相差が０となって圧電振動片１２を励振させることができる。そして、電圧制御発振器２４は、位相比較器２６に入力する圧電振動片１２からの信号と、分配器２２からの励振信号との位相差が０になると、発振周波数がその周波数にロックされる。このため、圧電振動片１２は、安定して励振状態が持続する。

電圧制御発振器２４の出力した励振信号は、分配器２２を介して増幅器３０に出力され、増幅器３０によって増幅されたのち、信号処理部１６に入力する。信号処理部１６は、入力する励振信号の周波数を計数して圧電振動片１２の励振周波数（共振周波数）を求める。従って、信号処理部１６において、測定開始前の圧電振動片１２の共振周波数ｆ_０をメモリやサンプルホールド回路などに記憶しておくとともに、測定後の共振周波数ｆを求めることにより、圧電振動片１２に測定対象物質が付着、または圧電振動片１２に付着していた物質が脱着したことによる周波数の変化量Δｆ（＝ｆ_０−ｆ）を求めることができ、その質量を検出することができる。また、電圧制御発振器２４は、圧電振動片１２の共振周波数の変化に容易に追従して発振周波数が変化するため、測定途中における圧電振動片１２の共振周波数の変化に容易に追従した励振信号を出力する。従って、信号処理部１６において得られた圧電振動片１２の共振周波数の変化から、圧電振動片１２への物質の付着速度に基づく物質の濃度や、圧電振動片１２からの物質の脱着速度などを求めることができる。

図１５は、実施形態に係る測定装置１０による質量測定方法の一例を示したもので、液中測定の例である。図１５（１）に示した圧電振動片１２は、ＡＴカット逆メサ型の圧電振動片であって、両面のメサ部（凹部）３８に励振電極（図示せず）が形成してある。そして、圧電振動片１２の一方の励振電極の表面に感応膜が設けてあり、この感応膜が露出するようにして水密ケース１００に収納し両面に設けた励振電極の液中での短絡（ショート）を防止してある。また、この水密ケース１００には、励振回路１４と増幅器３０（本図に図示せず）とが収納してある。

圧電振動片１２による液中測定の場合、容器１０２に貯留してある所定の液体１０４に水密ケース１００を浸漬し、圧電振動片１２を液体１０４に接触させる。そして、液体１０４中における圧電振動片１２の共振が安定するのを待つ。共振が安定したら、この共振周波数を信号処理部１６において基準周波数として記憶する。その後、測定対象物質を含む試料（液体）１０６を液体１０４に所定量添加し、拡散させる。試料１０６中の測定対象物質は、圧電振動片１２の感応膜に付着（結合）する。このため、圧電振動片１２の重さが変化して共振周波数が時間とともに同図（２）のように変化する。従って、この共振周波数の変化の速度を信号処理部１６において検出することにより、試料中の測定対象物質の濃度を求めることができる。また、試料添加後において共振周波数を安定させ、この共振周波数と基準周波数との差から、感応膜に付着した測定対象物質の質量を求めることができる。

なお、次のように測定してもよい。まず、容器１０２を２つ用意しておき、一方には測定対象物質を含まない液体（例えば、水またはアルコール）のみを入れ、他方には水またはアルコールに測定対象物質を溶解または分散させた試料を入れる。そして、一方の容器において圧電振動片１２の液中における基準周波数を求める。その後、圧電振動片を他方の容器の試料中に浸漬して測定対象物質の測定を行なう。このようにすることにより、測定対象物質の濃度などをより正確、簡易に求めることができる。なお、圧電振動片１２が気中測定用である場合、両側の励振電極に感応膜を設けることが望ましい。この場合、圧電振動片１２は気密容器に収容しない。これにより、圧電振動片１２への付着量を多くすることができ、より正確な測定を行なうことができる。

図４は第２実施形態の励振回路の説明図であり、図５は第３実施形態の励振回路の説明図である。図４に示した第２実施形態の励振回路４０は、同図（１）に示してあるように、分配器２２と位相比較器２６との間に、圧電振動片１２と並行に接続したコイル４２を有する。すなわち、コイル４２は、同図（２）に示したように、圧電振動片１２の等価回路の電極間容量Ｃ_０に並列接続される。その他の構成は、図１に示した第１実施形態と同様である。

第３実施形態の励振回路４４は、図５（１）に示したように、分配器２２と位相比較器２６との間に、圧電振動片１２と直列にコイル４６が接続してある。この等価回路を同図（２）に示した。他の構成は、図１に示した第１実施形態と同様である。

圧電振動片１２は、前記したように、液体中におけるＣＩ値が気体中におけるＣＩ値に比較して非常に大きくなる。このため、圧電振動片１２は、発振回路を気体中において共振するように調整したとしても、圧電振動片１２を液体中に浸漬すると、図６の曲線ａに示したように、直列共振周波数においても容量性のリアクタンスを示し、位相が回転しないためにゼロ位相でＰＬＬがロックしない。

そこで、第２実施形態の励振回路４０においては、圧電振動片１２と並列にコイル４２を接続し、このコイル４２と電極間容量Ｃ_０との間で共振させるようにしている。従って、コイル４２と電極間容量Ｃ_０との間で共振が生ずると、この共振回路のインピーダンスが非常に大きくなって外部からＣ_０が見えなくなる。このため、圧電振動片１２のリアクタンスは、図６の直線ｂのように変化し、圧電振動片１２の共振周波数近傍で位相ゼロを通過する。すなわち、圧電振動片１２は、電圧制御発振器２４の出力する励振信号で励振され、励振信号と圧電振動片１２の出力する信号との位相差が圧電振動片のゼロ位相近傍で一致し、両者の周波数が一致する。

また、図５に示した第３実施形態の励振回路４４のように、圧電振動片１２と直列にコイル４６を接続すると、圧電振動片１２の共振周波数の近傍におけるリアクタンスが図６の曲線ｃのように変化する。従って、圧電振動片１２と直列にコイル４６を接続することにより、両者による回路が直列共振周波数の近傍において誘導性となり、位相変化がゼロ位相を通過する。これにより、電圧制御発振器２４の出力する励振信号の位相と、圧電振動片１２の位相が位相差ゼロで一致し、両者の出力信号の周波数が一致する。

図７は、第４実施形態のブロック図である。この第４実施形態に係る励振回路５０は、分配器２２とＰＬＬ回路２０の位相比較器２６と間に移相器５２が設けている。この移相器５２は、分配器２２が出力する信号の位相を進めたり遅らせたりして調整して位相比較器２６に入力するようになっている。他の構成は、第１実施形態と同様である。

前記したように、圧電振動片１２は、液体中に浸漬するとＣＩ値が大きくなって位相が０度まで回転せず、ＰＬＬがロックしない場合がある。そこで、この第４実施形態においては、圧電振動片１２の共振周波数における位相変化が小さい場合でも、圧電振動片１２が出力する信号と電圧制御発振器２４の出力した励振信号との位相をＰＬＬ回路が一致させることができるように、分配器２２と位相比較器２６との間に位相を調整する移相器５２を設けている。これにより、圧電振動片１２から出力された信号の移相が０度まで回転しない場合であっても、電圧制御発振器２４の移相器５２を経由した出力信号と圧電振動片１２の出力する信号との位相差をゼロとすることができ、両者の周波数を確実に一致させることができ、圧電振動片１２に付着した物質の質量や、圧電振動片１２から脱着した物質の質量などを測定することができる。

図８は、第５実施形態のブロック図である。この実施形態の励振回路５４は、電圧制御発振器２４と分配器２２との間に逓倍器５６が設けてある。また、出力用の増幅器３０は、電圧制御発振器２４と逓倍器５６との間に接続してある。他の構成は、第１実施形態と同様である。このようになっている第５実施形態においては、圧電振動片１２が高周波用であったとしても、発振周波数の低い電圧制御発振器２４を用いることができ、安価にすることができる。すなわち、電圧制御発振器２４が出力した低周波の励振信号は、逓倍器５６によって高周波に変換され、分配器２２を介して圧電振動片１２に高周波の励振信号として与えられる。

また、増幅器３０は、逓倍器５６の入力側に接続してあるため、高周波信号を増幅する必要がなく、安価にすることができる。そして、増幅器３０の出力側に接続した本図に図示しない信号処理部１６（図１参照）は、電圧制御発振器２４が出力する励振信号の周波数を、逓倍器５６が逓倍する分だけ整数倍して圧電振動片１２の共振周波数を求める。なお、増幅器３０は、逓倍器５６の出力側、すなわち分配器２２に接続するようにしてもよい。

図９は、第６実施形態のブロック図である。この第６実施形態の励振回路６０は、圧電振動片１２と位相比較器２６との間、および分配器２２と位相比較器２６との間に分周器６２、６４が設けてある。他の構成は、図８に示した第５実施形態と同様である。

このようになっている励振回路６０は、逓倍器５６が電圧制御発振器２４の出力した低周波の励振信号を逓倍して高周波にする。そして、逓倍器５６が出力した高周波励振信号は、分配器２２を介して圧電振動片１２に与えられる。圧電振動片１２から出力される信号は、分周器６２によって低周波に戻されたのち、位相比較器２６に入力される。一方、分配器２２から位相比較器２６に入力する高周波励振信号は、分周器６４によって低周波信号に戻される。これにより、電圧制御発振器２４、位相比較器２６、ループフィルタ２８からなるＰＬＬ回路２０は、圧電振動片１２が高周波用であったとしても、低周波信号用を用いることができ、安価にすることができるとともに、外乱などの影響を受けにくく、高精度の測定が可能となる。

図１０は、第７実施形態のブロック図である。この第７実施形態の励振回路６６は、分配器２２と圧電振動片１２との間にアンプ（増幅器）６８を設け、分配器２２の出力信号を増幅して圧電振動片１２に与えるようにしてある。他の構成は、第１実施形態と同様である。このようになっている励振回路６６は、圧電振動片１２の抵抗値が大きくなった場合や、Ｑ値が低下した場合であっても、圧電振動片１２を強制励振するのに充分な強さの信号を圧電振動片１２に与えることができる。

図１１は、第８実施形態のブロック図である。この第８実施形態に係る励振回路７０は、分配器２２と圧電振動片１２との間に、可変利得アンプ７２が設けてある。また、圧電振動片１２の出力側には、位相比較器２６との間に第２分配器７４が設けてある。この第２分配器７４の出力側には、位相比較器２６と振幅検出器７６とが接続してある。そして、振幅検出器７６は、基準電圧設定部７８の出力する基準電圧が入力するとともに、出力信号を可変利得アンプ７２に出力するようになっている。

このようになっている励振回路７０は、電圧制御発振器２４の出力した励振信号が分配器２２によって分岐され、圧電振動片１２に与える信号が可変利得アンプ７２によって増幅される。そして、圧電振動片１２から出力された信号は、第２分配器７４によって分岐され、位相比較器２６と振幅検出器７６とに入力される。振幅検出器７６は、第２分配器７４を介して入力した圧電振動片１２の出力信号の振幅（強さ）を基準電圧設定部７８が出力する基準電圧の振幅と比較し、両者の偏差に応じた信号を可変利得アンプ７２に与える。可変利得アンプ７２は、圧電振動片１２の出力信号の振幅が基準電圧の振幅より小さい場合、その小ささの度合い（偏差）に応じて増幅率を変える。すなわち、可変利得アンプ７２は、偏差が大きいほど入力信号を大きく増幅して圧電振動片１２に与える。これにより、圧電振動片１２を強制励振して確実に共振させることができる。また、この可変利得アンプ７２への振幅検出器７６の出力信号は圧電振動片のインピーダンス変化に比例しているので此れを測定する事で振動子表面における液状の接触物質の粘度の変化を知る事が出来る。

図１２は、第９実施形態のブロック図である。この実施形態の励振回路８０は、ＰＬＬ回路８２がデジタル化してある。そして、ＰＬＬ回路８２は、デジタル回路からなる位相比較器２６とループフィルタ２８との間にチャージポンプ８４が設けてある。チャージポンプ８４は、位相比較器２６の出力信号を高電圧化してループフィルタ２８に入力する。これにより、電圧制御発振器２４を確実に動作させる直流電圧がループフィルタ２８から出力される。このようにＰＬＬ回路８２をデジタル化することにより、ＩＣ化が容易となり、回路を容易に小型化することができる。なお、電圧制御発振器２４の出力側には、分配器２２が接続してある。この分配器２２の出力側には、圧電振動片１２と位相比較器２６と、出力用の増幅器３０とが接続してある。

図１３は、第１０実施形態のブロック図である。この実施形態の励振回路８６は、ＰＬＬ回路８８が第９実施形態と同様にデジタル化してある。そして、位相比較器２６の出力側には、ループフィルタに代えてＤＳＰ（Digital Signal Processor）８９が設けてある。また、ＤＳＰ８９は、マイコン（マイクロコンピュータ）９０が接続してあるとともに、出力側にデジタル／アナログ変換器（Ｄ／Ａ）９２が接続してある。ＤＳＰ８９とＤ／Ａ９２とは制御電圧出力部を構成していて、Ｄ／Ａ９２の出力側が電圧制御発振器２４に接続してある。電圧制御発振器２４の出力側は、分配器２２を介して圧電振動片１２、位相比較器２６、増幅器３０に接続してある。

このようになっているＰＬＬ回路８８は、ＤＳＰ８９が位相比較器２６の検出した位相差に応じた電圧に相当するデジタル信号を出力する。Ｄ／Ａ９２は、ＤＳＰ８９の出力信号をアナログの直流電圧に変換し、電圧制御発振器２４に与える。また、マイコン９０は、ＤＳＰ８９の出力信号を検出してデータ処理を行ない、ＤＳＰ８９のフィルタ定数を変更する。これにより、測定に必要な応答時間におけるノイズを低減することができる。

図１４は、第１１実施形態のブロック図である。この実施形態の励振回路９４は、分配器２２の出力側が位相比較器２６と出力用の増幅器３０とに接続してあるとともに、切替え部９６を介して複数の圧電振動片１２（１２ａ〜１２ｎ）の一端が並列に接続してある。これらの圧電振動片１２の他端は、位相比較器２６に接続してある。他の構成は、第１実施形態と同様である。このようになっている励振回路９４は、切替え部９６が複数の圧電振動片１２を順次切り替えて分配器２２に接続する。これにより、圧電振動片１２、すなわち質量測定装置の検出部のマルチ化を容易に行なうことができる。

図１６は、第１２実施形態の要部を示すブロック図であって、図１４に示した第１１実施形態の変形例を示したものである。この第１２実施形態は、各圧電振動片１２（１２ａ〜１２ｎ）と分配器２２との間、および各圧電振動片１２と位相比較器２６との間に、切替え部９６、９７が設けてある。すなわち、各圧電振動片１２は、切替え部９６を介して分配器２２に並列接続してあるとともに、切替え部９７を介して位相比較器２６に並列接続してある。したがって、各圧電振動片１２は、切替え部９６、９７によって回路から確実に切り離す事ができるようにしてある。他の構成は、図１４と同様である。これにより、圧電振動片１２、すなわち質量測定装置の検出部のマルチ化を容易に行なうことができる。

図１７は、第１３実施形態の要部を示すブロック図であって、図１１に示した第８実施形態の変形例を示したものである。本実施形態においては、圧電振動片１２の出力信号を分配器２０１により分岐し、その出力信号が振幅検出器Ａ２０３に入力される。また、電圧制御発振器２４の出力した励振信号を分配器２２及び分配器２０２を経て分岐し、その出力信号が振幅検出器Ｂ２０４に入力される。比較回路２０５は、振幅検出器Ａ２０３の出力信号と振幅検出器Ｂ２０４の出力信号とを比較する。すなわち、電圧制御発振器２４の出力した励振信号の振幅と圧電振動片１２の出力信号の振幅とを比較し、その差分（偏差）だけ可変利得アンプ７２のゲインの調整を行う。この結果、電圧制御発振器２４の出力した励振信号の電圧を基準に、圧電振動片１２のインピーダンス変化つまり、圧電振動片１２の損失分を検出することができ、可変利得アンプ７２のゲインの調整によって、圧電振動片１２の出力信号と、電圧制御発振器２４の出力した励振信号の振幅が同じになるように調整される。他の構成は、図１１に示した第８実施形態と同様である。

本実施形態においては、比較回路２０５の出力信号すなわち、可変利得アンプ７２のゲイン調整信号を、図示しない増幅器を介して測定することにより、圧電振動片１２の抵抗値が計測でき、この抵抗値を計測することで、振動子表面における液状の接触物質の粘度の変化を知ることができる。

なお、各実施形態に係る測定装置１０は、例えば液体中に存在するたんぱく質や汚染物質の検出などのバイオセンサや環境測定装置、さらには粘度計、イオンセンサ、またはにおいセンサなどに使用することが可能である。粘度計として使用する場合には、圧電振動片１２を被測定流体に接触させる。この場合、被測定流体の粘度の増加とともに、圧電振動片のインピーダンスが増加して共振周波数が変化する。したがって、被測定流体の粘度を検知することができる。一方、イオンセンサとして使用する場合には、感応膜としてイオン吸着物質を塗布すればよい。また、においセンサとして使用する場合には、感応膜としてにおい成分の吸着物質を塗布すればよい。

本発明の実施形態に係る測定装置の説明図である。 圧電振動片の位相−周波数特性図である。 圧電振動片のリアクタンス−周波数特性図である。 第２実施形態に係る励振回路の説明図である。 第３実施形態に係る励振回路の説明図である。 第２、第３実施形態のリアクタンス−周波数特性を示す図である。 第４実施形態に係る励振回路のブロック図である。 第５実施形態に係る励振回路のブロック図である。 第６実施形態に係る励振回路のブロック図である。 第７実施形態に係る励振回路のブロック図である。 第８実施形態に係る励振回路のブロック図である。 第９実施形態に係る励振回路のブロック図である。 第１０実施形態に係る励振回路のブロック図である。 第１１実施形態に係る励振回路のブロック図である。 実施形態に係る測定方法の一例の説明図である。 第１２実施形態に係る励振回路の要部ブロック図である。 第１３実施形態に係る励振回路のブロック図である。

符号の説明

１０………質量測定装置、１２………質量測定用圧電振動片、１４………励振
回路、１６………信号処理部、２０、８２、８８………ＰＬＬ回路、２４………
電圧制御発振器、２６………位相検出部（位相比較器）、２８………制御電圧出
力部（ループフィルタ）、４０、４４………励振回路、４２、４６………コイル
、５０………励振回路、５２………移相器、５４、６０………励振回路、５６…
……逓倍器、６２、６４………分周器、６６、７０………励振回路、６８、７２
………増幅器（アンプ、可変利得アンプ）、７６………振幅検出器、８０、８６
………励振回路、８４………チャージポンプ、８９、９２………制御電圧出力部
（ＤＳＰ、Ｄ／Ａ）、９０………マイコン、９４………励振回路、９６、９７…
……切替え部

Claims (14)

1. 質量測定用圧電振動片の振動周波数の変化から質量を検出する測定方法であって、
   前記圧電振動片に励振信号を与えて強制励振し、前記圧電振動片が出力する出力信号と前記励振信号との位相差を求め、
   前記位相差に応じて前記励振信号の周波数を調整して前記圧電振動片の振動周波数を求める、
   ことを特徴とする質量測定方法。
2. 質量測定用圧電振動片に励振信号を与える電圧制御発振器と、
   この電圧制御発振器の出力する前記励振信号と前記励振信号により強制励振される前記圧電振動片の出力信号との位相差を求める位相検出部と、
   この位相検出部が求めた前記位相差に応じた電圧を前記電圧制御発振器に与え、前記圧電振動片の出力信号の周波数と同じ周波数の前記励振信号を前記電圧制御発振器に出力させる制御電圧出力部と、
   を有することを特徴とする質量測定用圧電振動片の励振回路。
3. 請求項２に記載の質量測定用圧電振動片の励振回路において、
   前記圧電振動片は、コイルと並列または直列に接続してあることを特徴とする質量測定用圧電振動片の励振回路。
4. 請求項２に記載の質量測定用圧電振動片の励振回路において、
   前記電圧制御発振器と前記位相検出部との間には、前記励振信号の位相の遅れ進みを制御する移相器が設けてあることを特徴とする質量測定用圧電振動片の励振回路。
5. 請求項２ないし４のいずれかに記載の質量測定用圧電振動片の励振回路において、
   前記電圧制御発振器の出力側に逓倍器を設け、この逓倍器を介して前記励振信号を前記圧電振動片と前記位相検出部とに与えることを特徴とする質量測定用圧電振動片の励振回路。
6. 請求項５に記載の質量測定用圧電振動片の励振回路において、
   前記圧電振動片と前記位相検出部との間、および前記逓倍器と前記位相検出部との間に、分周器を設けたことを特徴とする質量測定用圧電振動片の励振回路。
7. 請求項２ないし６のいずれかに記載の質量測定用圧電振動片の励振回路において、
   前記位相検出部と前記制御電圧出力部とは、デジタル回路からなることを特徴とする質量測定用圧電振動片の励振回路。
8. 請求項７に記載の質量測定用圧電振動片の励振回路において、
   前記位相検出部と前記制御電圧出力部との間にチャージポンプを設けたことを特徴とする質量測定用圧電振動片の励振回路。
9. 請求項７に記載の質量測定用圧電振動片の励振回路において、
   前記制御電圧出力部は、デジタルシグナルプロセッサを有することを特徴とする質量測定用圧電振動片の励振回路。
10. 請求項２ないし９のいずれかに記載の質量測定用圧電振動片の励振回路において、
    前記圧電振動片は複数設けられ、これらの圧電振動片と前記電圧制御発振器との間に、前記圧電振動片を順次切り替えて前記励振信号を与える切替え部を有し、または、圧電振動片と前記電圧制御発振器との間と、圧電振動片と位相検出部との間に切替部を有していることを特徴とする質量測定用圧電振動片の励振回路。
11. 請求項２ないし１０のいずれかに記載の質量測定用圧電振動片の励振回路において、
    前記圧電振動片は、片側面にのみ感応膜を有する液中測定用であることを特徴とする質量測定用圧電振動片の励振回路。
12. 請求項２ないし１０のいずれかに記載の質量測定用圧電振動片の励振回路において、
    前記圧電振動片は、両側面或いは片面に感応膜を有する気中測定用であることを特徴とする質量測定用圧電振動片の励振回路。
13. 請求項２に記載の質量測定用圧電振動片の励振回路において、
    前記電圧制御発振器と前記圧電振動片の間に可変利得アンプを設け、位相比較器への入力電圧を一定に制御する、
    ことを特徴とする質量測定用圧電振動片の励振回路。
14. 請求項２ないし１３のいずれかに記載の質量測定用圧電振動片の励振回路を備えたことを特徴とする質量測定装置。

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