JP4123067B2 - バイオプラスチック繊維複合材の製造方法 - Google Patents

バイオプラスチック繊維複合材の製造方法 Download PDF

Info

Publication number
JP4123067B2
JP4123067B2 JP2003174658A JP2003174658A JP4123067B2 JP 4123067 B2 JP4123067 B2 JP 4123067B2 JP 2003174658 A JP2003174658 A JP 2003174658A JP 2003174658 A JP2003174658 A JP 2003174658A JP 4123067 B2 JP4123067 B2 JP 4123067B2
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
bioplastic
core
fiber
sheath
melting point
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired - Fee Related
Application number
JP2003174658A
Other languages
English (en)
Other versions
JP2005009028A (ja
Inventor
征士 山下
祥夫 原
裕史 影山
剛 森山
覚司 岩井
智子 小田
泰充 礒部
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Toyota Motor Corp
Original Assignee
Toyota Motor Corp
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Toyota Motor Corp filed Critical Toyota Motor Corp
Priority to JP2003174658A priority Critical patent/JP4123067B2/ja
Publication of JP2005009028A publication Critical patent/JP2005009028A/ja
Application granted granted Critical
Publication of JP4123067B2 publication Critical patent/JP4123067B2/ja
Anticipated expiration legal-status Critical
Expired - Fee Related legal-status Critical Current

Links

Images

Landscapes

  • Nonwoven Fabrics (AREA)

Description

【0001】
【発明の属する技術分野】
本発明は、成形性に優れたバイオプラスチック繊維複合材の製造方法に関する。
【0002】
【従来の技術】
従来、不織布等の繊維マットには、ポリエステル、ポリオレフィン等の合成繊維が使用されていたが、これらは使用後において分解されにくく、埋め立てや焼却によって処理されていた。しかしながら、環境問題の観点から近年はこの埋め立てや焼却による処理が困難になってきており、自然界において分解されるバイオプラスチック繊維が用いられるようになってきた。
【0003】
このバイオプラスチック繊維としては、ポリ乳酸等のバイオプラスチックや、麻等の天然繊維が用いられており、これらを組み合わせた繊維複合材も知られている。また、このバイオプラスチック繊維から形成される繊維製品に、生分解性のみならず機械特性や耐熱性等の特性を向上させるため様々な試みがなされている。
【0004】
例えば、バイオプラスチック繊維を融点の異なる2種のバイオプラスチックから構成し、芯成分に高融点バイオプラスチックを用い、鞘成分に低融点バイオプラスチックを用いた芯鞘型繊維が提案されている(例えば、特許文献1参照)。
【0005】
このような芯鞘型繊維より形成された不織布は、成形時に加熱すると、鞘部分のみが溶融するため成形性に優れ、特に深絞り成形性に優れるとされている。
【0006】
【特許文献1】
特開2000−136478号公報
【0007】
【発明が解決しようとする課題】
ところが、このような芯鞘型繊維を用いると、加熱成形時に鞘成分のバイオプラスチックが溶融するため、繊維体としての強度が不足し、得られる繊維製品の強度も十分ではないという問題がある。
【0008】
本発明は、成形性に優れかつ十分な機械強度を有するバイオプラスチック繊維複合材の製造方法を提供することを目的とする。
【0009】
【課題を解決するための手段】
上記問題点を解決するために1番目の発明によれば、ポリ乳酸からなるバインダーと、バイオプラスチック繊維とを混合し、この混合物を堆積させ、加熱することを含むバイオプラスチック繊維複合材の製造方法において、前記バイオプラスチック繊維として芯部と鞘部からなり、この芯部及び鞘部はともにバイオプラスチックより構成され、芯部を構成するバイオプラスチックの融点が鞘部を構成するバイオプラスチックの融点よりも低い芯鞘型複合バイオプラスチック繊維を用い、前記バインダーの融点が前記芯部を構成するバイオプラスチックの融点よりも低く、この芯部を構成するバイオプラスチックの融点と鞘部を構成するバイオプラスチックの融点の間の温度にて前記加熱を行う。
【0010】
上記問題点を解決するために1番目の発明によれば、1番目の発明において、前記混合物を堆積させた後、その少なくとも1面にバイオプラスチックフィルムを配置し加熱を行う。
【0011】
上記問題点を解決するために1番目の発明によれば、1番目の発明において、前記混合物を堆積させた後、その1面に天然繊維とバイオプラスチックバインダーからなるマットを配置し加熱を行う。
【0012】
上記問題点を解決するために4番目の発明によれば、バイオプラスチック繊維を堆積させ、加圧・加熱することを含むバイオプラスチック繊維複合材の製造方法において、前記バイオプラスチック繊維として芯部と鞘部からなり、この芯部及び鞘部はともにバイオプラスチックより構成され、芯部を構成するバイオプラスチックの融点が鞘部を構成するバイオプラスチックの融点よりも低い芯鞘型複合バイオプラスチック繊維を用い、前記芯部を構成するバイオプラスチックの融点以上の温度において、前記芯部を構成するバイオプラスチックが繊維の外に流出する圧力にて前記加圧・加熱を行う
【0013】
【発明の実施の形態】
本発明の実施の形態について以下に説明する。
本発明のバイオプラスチック繊維複合材の製造方法は、ポリ乳酸からなるバインダーと、バイオプラスチック繊維とを混合し、この混合物を堆積させ、加熱することを含む。そして、このバイオプラスチック繊維として芯部と鞘部からなり、この芯部及び鞘部はともにバイオプラスチックより構成され、芯部を構成するバイオプラスチックの融点が鞘部を構成するバイオプラスチックの融点よりも低い芯鞘型複合バイオプラスチック繊維を用いる。
【0014】
ここでバインダーとして用いるポリ乳酸は、従来よりバイオプラスチックとして用いられているポリ乳酸を用いることができ、乳酸の脱水縮合又は乳酸の環状エステルの開環重合により得ることができる。このバインダーとして用いるポリ乳酸は、その融点が、以下に説明する芯鞘型複合バイオプラスチック繊維の芯部を構成するバイオプラスチックの融点より低く、その軟化点と同じ程度であることが好ましく、例えば130〜150℃であることが好ましい。
【0015】
このバインダーと混合されるバイオプラスチック繊維の構造を模式的に図1に示す。このバイオプラスチック繊維1は、芯部2と鞘部3からなる芯鞘型複合バイオプラスチック繊維である。この芯部2と鞘部3はともにバイオプラスチックより構成されるが、芯部2を構成するバイオプラスチックの融点が鞘部3を構成するバイオプラスチックの融点よりも低いことが必要である。
【0016】
この芯部2及び鞘部3を構成するバイオプラスチックとしては特に制限はなく、上記のバインダーに用いるポリ乳酸のほか、デンプン変性樹脂、セルロース変性樹脂等を用いることができる。ここで、芯部2を構成するバイオプラスチックの融点は130〜150℃であることが好ましく、鞘部3を構成するバイオプラスチックの融点は160〜180℃であることが好ましい。また、上記のように芯部2を構成するバイオプラスチックの融点は鞘部3を構成するバイオプラスチックの融点よりも低いことが必要であるが、その融点の差は30℃以上であることが好ましい。このように芯部2を構成するバイオプラスチックの融点と鞘部3を構成するバイオプラスチックの融点に差を設けることによって、後述するように本発明の繊維複合材を用いて加熱して成形体を形成する際に、芯部のみが溶融し、鞘部は溶融することなくその形態を維持させることが可能になる。
【0017】
この芯鞘型複合バイオプラスチック繊維における芯部と鞘部の質量比は9:1〜1:9であることが好ましく、また、芯部と鞘部は同心であってもよく、やや偏心していてもよい。さらに、この芯鞘型複合バイオプラスチック繊維は長繊維であっても短繊維であってもよく、使用目的に応じて適宜選択することができる。この芯鞘型複合バイオプラスチック繊維のサイズは2〜20デニールであることが好ましい。
【0018】
この芯鞘型複合バイオプラスチック繊維は、一般的な芯鞘繊維紡糸機を用いることにより製造することができる。
【0019】
以上の芯鞘型複合バイオプラスチック繊維とバインダーを混合し、図2に示すように、この混合物4を堆積させ(図2(a))、例えば熱板5によって加熱することにより混合物4中のバインダーを溶融させ(図2(b))、プレス型によって芯鞘型複合バイオプラスチック繊維間を熱融着させ、バイオプラスチック繊維複合材が形成される(図2(c))。ここで、芯鞘型複合バイオプラスチック繊維とバインダーの比は1:9〜9:1であることが好ましい。加熱温度は、バインダーに使用するポリ乳酸及び芯鞘型複合バイオプラスチック繊維に使用するバイオプラスチックによって異なるが、バインダーが十分に溶融し、かつ鞘部のバイオプラスチックが溶融しない温度にする。
【0020】
こうして得られたバイオプラスチック繊維複合材は、その後、図3に示すようにプレス成形によって様々な形状の製品に成形することができる。すなわち、得られたバイオプラスチック繊維複合材8を絞り部10を有するプレス型9に入れ、芯鞘型複合バイオプラスチック繊維の芯部を構成するバイオプラスチックが溶融し、かつ鞘部を構成するバイオプラスチックが溶融しない温度に加熱した後、圧力を加えてプレス成形を行う。このプレス成形においては、バインダーであるポリ乳酸が溶融し、芯部を構成するバイオプラスチックが溶融するため、成形前は芯鞘型複合バイオプラスチック繊維の剛性は高いが、成形時には低下し、プレス型の形状への追随性がよくなり、深絞り部や形状が複雑な部分も成形性が良好となる。成形後、芯部が固化すれば、再びもとの剛性を示すことになる。
【0021】
上記芯鞘型複合バイオプラスチック繊維には、低価格化、軽量化等の目的のため、天然繊維を配合してもよい。この天然繊維としては、ケナフ、麻、綿等が例示される。この天然繊維の配合比は5〜90%とすることが好ましい。天然繊維の比率を高くしすぎると、上記のプレス成形時の成形性が損なわれることになる。そこで、深絞り部等のプレス型への追随性が必要とされる部分において、他の部分に比べて天然繊維に対する芯鞘型複合バイオプラスチック繊維の比率を高くしておくことも有効である。
【0022】
この天然繊維は、芯鞘型複合バイオプラスチック繊維とは別の層として繊維複合材に配置してもよい。すなわち、図4に示すように、バインダーと混合した天然繊維の層11を芯鞘型複合バイオプラスチック繊維の層4の1面に配置し(図4(a))、例えば熱板5によって加熱することによりバインダーを溶融させ(図4(b))、次いでプレス型によって両者を熱融着させ、一体化する(図4(c))。芯鞘型複合バイオプラスチック繊維の層の厚さは、天然繊維の析出を防ぐ厚さであればよい。この成形時において、バインダーが溶融すると、天然繊維は表面に析出するようになる。従来の樹脂と天然繊維を配合した繊維複合材では、成形時に表面に天然繊維が析出することによって表面あれ等が発生し、意匠性の点において問題があった。本発明では、天然繊維の層の上に芯鞘型複合バイオプラスチック繊維の層を配置しているため、成形時においても芯鞘型複合バイオプラスチック繊維の鞘部は溶融することなく、従って表面(意匠面)への天然繊維の析出を防ぐことができる。
【0023】
また、バイオプラスチック繊維とバインダーを混合し、堆積させた後、その少なくとも1面、すなわち片面もしくは両面にバイオプラスチックフィルム7を配置し、加熱することが好ましい。その結果、得られる繊維複合材において、バイオプラスチックフィルムがバイオプラスチック繊維の層を被覆し、見栄えが向上することになる。特に、天然繊維を配合した場合、その後のプレス成形時に天然繊維が表面に析出することを防ぐことができる。
【0024】
本発明の他の態様のバイオプラスチック繊維複合材の製造方法は、バイオプラスチック繊維を堆積させ、加圧・加熱することを含む。そして、このバイオプラスチック繊維として上記の芯鞘型複合バイオプラスチック繊維を用いる。具体的には、図5に示すように、芯部2と鞘部3からなり、この芯部2及び鞘部3はともにバイオプラスチックより構成され、芯部2を構成するバイオプラスチックの融点が鞘部3を構成するバイオプラスチックの融点よりも低い、芯鞘型複合バイオプラスチック繊維1を堆積させる(図5(a))。次いで、この堆積物を加熱することにより芯部2を構成するバイオプラスチックを溶融させ、かつ鞘部3を構成するバイオプラスチックを溶融させず、プレス型6によって加圧する(図5(b))。すると、溶融した芯部2を構成するバイオプラスチックはこのプレス時の圧力によって繊維の外に流出する。流出したバイオプラスチックは繊維間に広がり、プレス後冷却すると、鞘部同士を熱融着する(図5(c))。
【0025】
成形時には芯部が溶融しているため、繊維の剛性が低下し、プレス型の形状への追随性がよくなり、深絞り部や形状が複雑な部分も成形性が良好となる。成形後、芯部が固化すれば、再びもとの剛性を示すことになる。また、芯部のバイオプラスチックが溶出することにより、成形後は鞘部のみが残され、繊維が中空となる。その結果、軽量化、耐衝撃性の向上を達成することができる。さらに、溶出したバイオプラスチックがバインダーとして作用するため、バインダーを添加する必要がなく、繊維とバインダーを混合する工程が不要となる。加熱温度は、芯鞘型複合バイオプラスチック繊維に使用する芯部と鞘部のバイオプラスチックによって異なるが、芯部のバイオプラスチックが十分に溶融し、かつ鞘部のバイオプラスチックが溶融しない温度にする。圧力は、溶融したバイオプラスチックが繊維間に拡散していくように調整する。
【0026】
芯鞘型複合バイオプラスチック繊維の詳細(材料、融点、芯部と鞘部の比、繊維のサイズ)は上記と同じであるが、溶融した芯部のバイオプラスチックの溶出を容易にするためには、芯部の比を50%以上にすることが好ましい。
【0027】
【実施例】
実施例1
バインダーとしてのポリ乳酸繊維(融点140℃)30質量部、ケナフ繊維40質量部、及び芯鞘型複合バイオプラスチック繊維(芯部:融点140℃のポリ乳酸、鞘部:融点170℃のポリ乳酸)30質量部を混合し、マット状にした。その両面にポリ乳酸フィルム(融点140℃)を配置し、低融点のポリ乳酸が溶融しかつ高融点のポリ乳酸が溶融しない温度である160℃に全体を加熱し、図3に示すようにしてプレス成形を行った。その結果、プレス型の絞り部に対応した形状の成形体が得られ、また、ケナフ繊維が表面に析出することもなかった。
【0028】
実施例2
ケナフ繊維50質量部、及び芯鞘型複合バイオプラスチック繊維(芯部:融点140℃のポリ乳酸、鞘部:融点170℃のポリ乳酸)50質量部を混合し、マット状にした。その両面にポリ乳酸フィルム(融点140℃)を配置し、低融点のポリ乳酸が溶融しかつ高融点のポリ乳酸が溶融しない温度である160℃に全体を加熱し、図5に示すようにして、溶融した芯部のポリ乳酸が溶出する圧力である50kgf/cm2にてプレス成形を行った。その結果、ケナフ繊維が表面に析出することもなく、軽量な繊維複合材が得られた。
【0029】
実施例3
図4に示すように、繊維マット11として50:50質量比のポリ乳酸繊維(融点140℃)とケナフ繊維の混合物を用い、この上に芯鞘型複合バイオプラスチック繊維(芯部:融点140℃のポリ乳酸、鞘部:融点170℃のポリ乳酸)からなる繊維複合材4を積層し、その両面にポリ乳酸フィルム(融点140℃)を配置し、低融点のポリ乳酸が溶融しかつ高融点のポリ乳酸が溶融しない温度である160℃に全体を加熱し、圧力50kgf/cm2にてプレス成形を行った。その結果、フィルム溶融時においても芯鞘型複合バイオプラスチック繊維の鞘部は溶融しないため、ケナフ繊維が表面に移動することを防ぐことができ、表面あれを防止することができた。
【0030】
実施例4
まず、50:50質量比の芯鞘型複合バイオプラスチック繊維(芯部:融点140℃のポリ乳酸、鞘部:融点170℃のポリ乳酸)とケナフ繊維の混合物12をマット状にし、そのマットの絞り部10と当接する部分をカットし、そこに70:30質量比の芯鞘型複合バイオプラスチック繊維(芯部:融点140℃のポリ乳酸、鞘部:融点170℃のポリ乳酸)とケナフ繊維の混合物13を挿入した。次いでその両面にポリ乳酸フィルム(融点140℃)7を配置し、低融点のポリ乳酸が溶融しかつ高融点のポリ乳酸が溶融しない温度である160℃に全体を加熱し、圧力50kgf/cm2にてプレス成形を行った。その結果、絞り部における芯鞘型複合バイオプラスチック繊維の比率が高く、成形時における芯部のバイオプラスチックの溶融による弾性率の低下が大きく、型追随性が大きく向上する。この芯鞘型複合バイオプラスチック繊維の比率が高い部位に、例えば撥水機能を有する繊維を混入させれば、水がたまりやすい絞り部に撥水機能を持たせることもできる。
【発明の効果】
以上のように本発明によれば、融点の低い芯部と融点の高い鞘部からなる芯鞘型複合バイオプラスチック繊維を用いることにより、成形時において芯部のバイオプラスチックが溶融するため型への追随性が向上し、一方鞘部は溶融しないため十分な強度を維持することができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明に用いる芯鞘型複合バイオプラスチック繊維を示す斜視図である。
【図2】本発明の方法の1態様を示す図である。
【図3】本発明の方法の1態様を示す図である。
【図4】本発明の方法の1態様を示す図である。
【図5】本発明の方法の1態様を示す図である。
【図6】本発明の方法の1態様を示す図である。
【符号の説明】
1…芯鞘型複合バイオプラスチック繊維
2…芯部
3…鞘部
4…バイオプラスチック堆積物
5…熱板
6…プレス型
7…バイオプラスチックフィルム
8…バイオプラスチック繊維複合材
9…プレス型
10…絞り部
11…天然繊維とバイオプラスチック繊維の混合物

Claims (4)

  1. ポリ乳酸からなるバインダーと、バイオプラスチック繊維とを混合し、この混合物を堆積させ、加熱することを含むバイオプラスチック繊維複合材の製造方法であって、前記バイオプラスチック繊維が芯部と鞘部からなり、この芯部及び鞘部はともにバイオプラスチックより構成され、芯部を構成するバイオプラスチックの融点が鞘部を構成するバイオプラスチックの融点よりも低い芯鞘型複合バイオプラスチック繊維を用い、前記バインダーの融点が前記芯部を構成するバイオプラスチックの融点よりも低く、この芯部を構成するバイオプラスチックの融点と鞘部を構成するバイオプラスチックの融点の間の温度にて前記加熱を行うことを特徴とする方法。
  2. 前記混合物を堆積させた後、その少なくとも1面にバイオプラスチックフィルムを配置し加熱を行う、請求項1記載のバイオプラスチック繊維複合材の製造方法。
  3. 前記混合物を堆積させた後、その1面に天然繊維とバイオプラスチックバインダーからなるマットを配置し加熱を行う、請求項1記載のバイオプラスチック繊維複合材の製造方法。
  4. バイオプラスチック繊維を堆積させ、加圧・加熱することを含むバイオプラスチック繊維複合材の製造方法であって、前記バイオプラスチック繊維が芯部と鞘部からなり、この芯部及び鞘部はともにバイオプラスチックより構成され、芯部を構成するバイオプラスチックの融点が鞘部を構成するバイオプラスチックの融点よりも低い芯鞘型複合バイオプラスチック繊維を用い、前記芯部を構成するバイオプラスチックの融点以上の温度において、前記芯部を構成するバイオプラスチックが繊維の外に流出する圧力にて前記加圧・加熱を行うことを特徴とする方法。
JP2003174658A 2003-06-19 2003-06-19 バイオプラスチック繊維複合材の製造方法 Expired - Fee Related JP4123067B2 (ja)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2003174658A JP4123067B2 (ja) 2003-06-19 2003-06-19 バイオプラスチック繊維複合材の製造方法

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2003174658A JP4123067B2 (ja) 2003-06-19 2003-06-19 バイオプラスチック繊維複合材の製造方法

Publications (2)

Publication Number Publication Date
JP2005009028A JP2005009028A (ja) 2005-01-13
JP4123067B2 true JP4123067B2 (ja) 2008-07-23

Family

ID=34098085

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP2003174658A Expired - Fee Related JP4123067B2 (ja) 2003-06-19 2003-06-19 バイオプラスチック繊維複合材の製造方法

Country Status (1)

Country Link
JP (1) JP4123067B2 (ja)

Families Citing this family (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP2463083B1 (en) 2010-12-13 2016-06-29 The Boeing Company Green aircraft interior panels and method of fabrication
EP2894136B1 (en) 2014-01-08 2019-12-04 The Boeing Company Improved method of making fire resistant sustainable aircraft interior panels
US20200199786A1 (en) * 2017-09-08 2020-06-25 Kuraray Co., Ltd. Fibers based on poly(vinyl alcohol)

Also Published As

Publication number Publication date
JP2005009028A (ja) 2005-01-13

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CA2081745C (en) Multilayer molded article and production thereof
KR102390530B1 (ko) 니들 펀치 부직포의 제조 방법
JPH07274284A (ja) スピーカ用ダンパー及びその製造方法
JP2617414B2 (ja) 車両用内装材
JP7106605B2 (ja) 不織布積層体
JP4357859B2 (ja) 繊維複合樹脂品及びその製造方法
WO2006083144A1 (en) The member for headliner on motor vehicles
US7772143B2 (en) Multilayer, composite, fleece material and a method for manufacturing a multilayer, composite, fleece material
JP2002212311A (ja) 炭素繊維強化スタンパブルシート、その製造方法、及びその成形品
US5948712A (en) Fabric for trim base member
JP4123067B2 (ja) バイオプラスチック繊維複合材の製造方法
JP2871507B2 (ja) 自動車内装材の製造方法
US6133171A (en) Mechanically compacted non-woven material for use in the production of dimensionally stable mouldings
JP2006001035A (ja) ポリプロピレン系樹脂積層成形材及びその積層体
JP3223851U (ja) 積層熱成形品
JP2007297723A (ja) 成型性長繊維不織布
JPH02182963A (ja) 熱収縮性長繊維不織シート及びその製法
KR101180374B1 (ko) 엔진 필터용 친환경 부직포, 그 제조방법 및 엔진 필터
JP3255424B2 (ja) 複合成形体シ−トパッド
JPS6021952A (ja) 高密度繊維成形体の製造法
JP3836402B2 (ja) 繊維成形マット
JPS638793Y2 (ja)
JP2004124322A (ja) 天然繊維入り樹脂成形品およびその製造方法
JP3218907U (ja) 不織布製熱成形品
JP3627230B2 (ja) クッション材およびその製造方法

Legal Events

Date Code Title Description
A621 Written request for application examination

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621

Effective date: 20060110

A977 Report on retrieval

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A971007

Effective date: 20070913

A131 Notification of reasons for refusal

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131

Effective date: 20070925

A521 Written amendment

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523

Effective date: 20071116

TRDD Decision of grant or rejection written
A01 Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01

Effective date: 20080408

A01 Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01

A61 First payment of annual fees (during grant procedure)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A61

Effective date: 20080421

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20110516

Year of fee payment: 3

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20110516

Year of fee payment: 3

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20120516

Year of fee payment: 4

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20120516

Year of fee payment: 4

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20130516

Year of fee payment: 5

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20130516

Year of fee payment: 5

LAPS Cancellation because of no payment of annual fees