JP4092989B2

JP4092989B2 - ポリエステル樹脂およびフィルム

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Publication number: JP4092989B2
Application number: JP2002257774A
Authority: JP
Inventors: 博二小島; 純坂本; 雅俊青山
Original assignee: Toray Industries Inc
Current assignee: Toray Industries Inc
Priority date: 2002-09-03
Filing date: 2002-09-03
Publication date: 2008-05-28
Anticipated expiration: 2022-09-03
Also published as: JP2004091731A

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、透明でかつ機械特性に優れたポリエステルフィルムを形成し得るポリエステル樹脂およびそれを用いたフィルムに関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
ポリエステルフィルムは優れた機械的特性、熱的特性、電気的特性、耐薬品性を有しているため、様々な用途に幅広く使用されている。具体的には、ガラス部位などに適用される保護フィルム用、コンデンサー用、インクリボン用、印刷用（白色フィルム）、包装用、金属ラミネート用、磁気記録媒体用、光学用、プリペードカード用等多岐にわたる。
【０００３】
しかしながら、電化製品などの小型化、磁気記録容量の高密度化、他部材との貼合せなどによる高機能化などの要求により、より薄く、より高強度のフィルムが求められている。
【０００４】
一方、ビスフェノール型エポキシ樹脂はポリエステルの改質剤として使用されており、例えば、特許文献１〜４にはビスフェノールＡ型エポキシ樹脂などを含有する樹脂組成物に関する記載があり、特許文献５には臭素化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂を用いて難燃性を付与することなどが記載されている。
【０００５】
しかしながら、これらのビスフェノール系エポキシ樹脂はポリエステルに添加すると増粘し、ポリマーの流動性を損なうため、可塑剤と併用したり、加工性を優先するために添加量が制限されるなど、必ずしも満足のいくものではなかった。
【０００６】
また、従来から種々の方法でフィルムの高強度化が検討されてきた。例えば、ポリエステルは延伸により高弾性フィルムとなるため、フィルムの高強度化の手法として、縦横二方向に延伸したフィルムを再度縦方向に延伸し、縦方向を高強度化する、いわゆる再縦延伸法が提唱されている（例えば、特許文献６〜９参照）。しかし、これらの技術のみによるフィルムは、最近の各用途におけるフィルムの薄膜化の要求に応えられるだけの十分な強度を有していなかった。
【０００７】
【特許文献１】
特開２００１−１８１４８９号公報
【０００８】
【特許文献２】
特開２００１−２３４０４４号公報
【０００９】
【特許文献３】
特開２００１−２３４０４５号公報
【００１０】
【特許文献４】
特開２００１−２３４０４６号公報
【００１１】
【特許文献５】
特開２００２−１２８９９８号公報
【００１２】
【特許文献６】
特公昭４２−９２７０号公報
【００１３】
【特許文献７】
特公昭４３−３０４０号公報
【００１４】
【特許文献８】
特公昭４６−１１１９号公報
【００１５】
【特許文献９】
特公昭４６−１１２０公報
【００１６】
【発明が解決しようとする課題】
本発明の目的は、前記した従来技術の問題を解決し、高強度のポリエステルフィルムを形成し得るポリエステル樹脂およびそれを用いたフィルムを提供することにある。
【００１７】
【課題を解決するための手段】
上記した目的を達成するための本発明は、ポリエチレンテレフタレートに、下記一般式（１）
【化４】

（式中、Ａｒ ^１〜 ^６は炭素数１〜６のアルキル基を表し、それぞれ同一でも異なっていてもよい。ｍは整数を表す。）で示されるアルコキシシランと、下記一般式（２）
【化５】

（式中、ｎは１以上の整数を表す。）で示されるビスフェノールＡ型エポキシ化合物との反応物であるアルコキシ基含有シラン変性ビスフェノール型エポキシ化合物を０．１〜４０重量％共重合したポリエステル樹脂を特徴とするものである。
【００１８】
【発明の実施の形態】
本発明におけるポリエステル樹脂は、ポリエチレンテレフタレートにアルコキシ基含有シラン変性ビスフェノール型エポキシ化合物が共重合されている。アルコキシ基含有シラン変性ビスフェノール型エポキシ化合物をポリエステルに共重合することによりフィルムなどに成形したときの強度を改善することができる。
【００１９】
本発明のポリエチレンテレフタレートとしては、特に構成単位の５０モル％以上がエチレンテレフタレート単位であることが、耐薬品性、耐熱性、成形性、コストパフォーマンスの点から好ましい。
【００２０】
ポリエチレンテレフタレートへのアルコキシ基含有シラン変性ビスフェノール型エポキシ化合物の共重合量は、成形性、成形後の強度、耐熱性などの点から、０．１〜４０重量％であり、好ましくは１〜２０重量％である。共重合量が０．１重量％未満である場合、成形したときに十分な強度が得られず、４０重量％を超えると、増粘やゲル化などにより成形が困難になったり、耐熱性が低下する。
【００２１】
本発明におけるアルコキシ基含有シラン変性ビスフェノール型エポキシ化合物は、フェノールまたは２，６−ジハロフェノールとホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、アセトフェノン、シクロヘキサノン、ベンゾフェノンなどのアルデヒド類もしくはケトン類との反応の他、ジヒドロキシフェニルスルフィドの過酸による酸化、ハイドロキノン同士のエーテル化反応などにより得ることができるビスフェノール類とエピクロルヒドリンまたはβ−メチルエピクロルヒドリンなどのハロエポキシドとの反応により得られるビスフェノール型エポキシ化合物と、加水分解性アルコキシシランまたはこれの縮合物との脱アルコール反応物であることが成形後の強度、透明性、耐熱性の点から好ましい。特に透明性、耐熱性の点から、加水分解性アルコキシシランが下記式（１）であることが重要である。
【００２２】
【化４】

Ａｒ¹〜⁶：炭素数１〜６のアルキル基。それぞれ同一でも異なっていてもよい。
【００２３】
ｍ：整数
なお、ｍは化合物の平均として１〜７であることが好ましい。
【００２４】
また、耐熱性とコストパフォーマンスの点からビスフェノール型エポキシ化合物が下記式（２）で表されるビスフェノールＡ型エポキシ化合物であることが重要であり、特に耐熱性と透明性の点から、下記式（３）で示される繰り返し単位を有することが好ましい。
【００２５】
【化５】

ｎ：１以上の整数
【００２６】
【化６】

ｌ：１以上の整数
ｍ：整数
Ｒ¹〜⁵：メチル基および／または水素原子。それぞれ同一でも異なっていてもよい。
【００２７】
なお、ｍは化合物の平均として１〜７であることが好ましい。
【００２８】
このようなアルコキシ基含有シラン変性ビスフェノール型エポキシ化合物はアルコキシ基部分（アルコキシシラン）を加水分解させて用いることができる。加水分解の方法としては、添加前にあらかじめ加水分解しても、反応系中で加水分解させても構わない。
【００２９】
また、アルコキシ基を加水分解させることによりシリカ粒子を形成させることができる。このとき、下記一般式（１）および（３）の繰り返し単位数ｍが大きすぎると粒子径の大きいシリカ粒子を形成し、成形物の透明性が低下したり、粗大突起の原因となることがある。繰り返し単位数ｍの好ましい範囲としては、成形物の透明性、粗大突起抑制の点から平均として１〜７である。
【００３０】
【化７】

Ａｒ¹〜⁶：炭素数１〜６のアルキル基。それぞれ同一でも異なっていてもよい。
【００３１】
ｍ：整数
【００３２】
【化８】

ｌ：１以上の整数
ｍ：整数
Ｒ¹〜⁵：メチル基および／または水素原子。それぞれ同一でも異なっていてもよい。
【００３３】
アルコキシ基含有シラン変性ビスフェノール型エポキシ化合物に対するＳｉ元素の含有量としては４，６００〜３００，０００ｐｐｍ（重量基準）であることが耐熱性、成形性、成形後の透明性および強度の点から好ましく、さらには１０，０００〜２００，０００ｐｐｍ（重量基準）であることが好ましい。
【００３４】
ポリエステル樹脂中のＳｉ元素の含有量は５〜１２０，０００ｐｐｍ（重量基準）であることが、耐熱性と成形後の強度の点から好ましく、さらには５０〜１００，０００ｐｐｍ（重量基準）であることが好ましい。
【００３５】
また、アルコキシ基含有シラン変性ビスフェノール型エポキシ化合物のアルコキシシラン部分をシリカ粒子に変性させる場合は、ポリエステル樹脂に対するＳｉ元素の含有量は、シリカ粒子の分散性の点から好ましくは１００〜８０，０００ｐｐｍ（重量基準）であり、さらに好ましくは３００〜５０，０００ｐｐｍ（重量基準）である。
【００３６】
このとき、シリカ粒子の粒子径はアルコキシ基含有シラン変性ビスフェノール型エポキシ化合物に対するＳｉ元素の含有量で制御が可能であり、例えば小粒径化する場合にはＳｉ元素の含有量を少なくし、大粒径化する場合には含有量を多くすることで制御が可能である。
【００３７】
また、シリカ粒子の個数（密度）はアルコキシ基含有シラン変性ビスフェノール型エポキシ化合物の分子量とポリエステルに対する共重合量で制御することが可能であり、個数（密度）を増やしたいときは、分子量を小さくする、共重合量を多くする、などが効果的であり、粒子数を減らしたいときは分子量を大きくする、共重合量を少なくする、などが効果的である。
【００３８】
例えば、小粒径のシリカ粒子を多く分散させたい場合は、Ｓｉ元素含有量が少なく、分子量の小さいアルコキシ基含有シラン変性ビスフェノール型エポキシ化合物をポリエステル反応系内に適当量添加し、共重合反応を行いつつ、アルコキシシラン部分をシリカ粒子に変性させることで、微小なシリカ粒子が高度に分散したポリエステル樹脂を得ることができる。
【００３９】
また、アルコキシ基含有シラン変性ビスフェノール型エポキシ化合物のアルコキシシラン部分をシリカ粒子へと変性させるには、加水分解反応を用いることができるが、アルコキシ基としてメトキシ基を選択することにより、加水分解反応を経ることなく、加熱のみでシリカ粒子に変性させることも可能である。
【００４０】
このようなポリエステル樹脂は、ビスフェノール型エポキシ化合物を主鎖とする化合物を共重合することにより、フィルムなどに成形した後の機械的強度が向上するだけでなく、ビフェノール型エポキシ化合物の欠点である耐熱性をアルコキシシランで変性する事で改良し、さらにアルコキシシラン部分をシリカ粒子に変性させることによりポリエステル中においても十分な耐熱性を示すため、透明性にも優れる。さらに、アルコキシシラン部分を変性させて得られるシリカ粒子は、ビスフェノール型エポキシ化合物と結合を有しているため、ポリエステル樹脂中においても高度に分散し、面形成用、および地肌補強用フィラーとしても有用であり、かつ、非晶質であるためポリエチレンテレフタレートと擬似的な架橋構造を形成し、機械強度向上にも寄与している。
【００４１】
また、本発明の請求の範囲内において他の共重合成分を用いることができる。
【００４２】
このようなポリエステル樹脂はフィルムや繊維などにおいて好適に用いられ、ヤング率を１４〜３０ＧＰａとした成形物を得ることができる。フィルムの薄膜化を行うにはヤング率は高いほどよいが、３０ＧＰａを超えると成形物の伸度や熱寸法安定性などの物性が低下する場合がある。
【００４３】
本発明のポリエステル樹脂の製造方法および成形方法は、種々の方法を用いることができる。たとえば、ポリエチレンテレフタレートの製造方法としては、酸成分としてジアルキルエステルを用い、これとジオール成分とでエステル交換反応させた後、この反応生成物を減圧下で加熱して、余剰のジオール成分を除去しつつ重縮合させることによって製造することができる。また、酸成分として上記のジアルキルエステルの代わりにジカルボン酸を用いた直接重合法により製造することもでき、アルコキシ基含有シラン変性ビスフェノール型エポキシ化合物の添加時期としては、エステル化反応前またはエステル交換反応前から重縮合反応初期までの任意の段階で添加することができる。
【００４４】
本発明のポリエステル樹脂は、種々の溶融押出機により押出成形することができる。
【００４５】
例えばフィルムの場合、溶融押出製膜方法により製膜し、フィルムとすることができる。すなわち、ポリマーを乾燥後、Ｔ型口金を備えた１軸もしくは２軸の溶融押出機に供給ポリエステル溶融温度にてキャスティングドラム上に押し出し、静電印加キャストして未延伸フィルムを得る。また、配向ポリエステルフィルムを得るためには、さらにこれを逐次２軸延伸、あるいは同時２軸延伸、熱処理することにより、配向ポリエステルフィルムを得ることができる。
【００４６】
また、積層を行う場合は複数の押出機と矩形積層部を備えた２層またはそれ以上の合流ブロックを用いたり、５層以上に積層を行う場合は押出機とＴ型口金の間にスタティックミキサーを組み込むなどの方法により積層フィルムが得られる。
【００４７】
総積層数を４以上にするためには、例えば溶融押出機とＴ型口金の間にスタティックミキサーを組みこむことによっても達成できる。例えば、２層のものをスタティックミキサーで２分割し、上下に重ねることで４層となる。これを２回繰り返すと、８層、さらにもう一回行うと１６層というように、簡単に偶数層の総積層数を有する複合フィルムを製造することが可能である。さらに、押出機をスタティックミキサーの前後に適宜追加して偶数・奇数を問わず任意の所望の総積層数を有するフィルムを得ることができる。特に、最表層に位置するフィルム層を、種々の機能性を有する層として内層とは異なる組成の層となるように構成することも可能である。
【００４８】
延伸倍率は、とくに制限のあるものではないが、好ましくは縦、横それぞれ２〜５倍が適当である。横延伸後、縦、横方向のいずれかに再延伸してもよい。また、易接着層、粒子層等を形成する場合は、延伸前、または縦延伸と横延伸の間でコーティング成分をインラインで塗布してもよいし、延伸後オフラインコーティングしてもよい。
【００４９】
本発明におけるポリエステルフィルムは透明性、成形後の強度に優れ、ガラス部材の貼り合わせ用途、偏光板保護フィルムなどの光学用部材、ラベル、金属ラミネート用途、製品の保護フィルムなど、透明性が要求される用途や、フィルムコンデンサーなどの電気絶縁用途、インクリボン用途、磁気記録媒体用ベースフィルムなど、薄膜化が進む一方で強度が要求される用途などに好適に用いることができる。
【００５０】
【実施例】
以下、本発明を実施例によりさらに詳細に説明する。なお、実施例中の各特性は、次の方法により測定した。
【００５１】
Ａ．ポリエステル樹脂の固有粘度
オルトクロロフェノールを用い２５℃で測定した。
【００５２】
Ｂ．ポリエステル樹脂のカルボン酸末端基量
Ｍａｕｌｉｃｅの方法によって測定した。（文献Ｍ．Ｊ．Ｍａｕｌｉｃｅ，Ｆ．Ｈｕｉｚｉｎｇａ．Ａｎａｌ．Ｃｈｉｍ．Ａｃｔａ，２２３６３（１９６０））
Ｃ．Ｓｉ元素含有量
アルコキシ基含有シラン変性ビスフェノール型エポキシ化合物、およびポリエステル樹脂について蛍光Ｘ線分析法によりＳｉ元素含有量を測定した。
【００５３】
Ｄ．分離粒子量
オルトクロロフェノールにポリエステルを１００℃で溶解し、これを遠心分離器にて固形分を分離する。さらに固形分をオルトクロロフェノールに溶解したのち、遠心分離器で固形分を分離する作業を、遠心分離後の上澄み液を分取して、アセトンを数滴加えても白濁しなくなるまで繰り返し、最後に残った固形物をクロロホルムで洗浄し、乾燥した。
【００５４】
この固形物について蛍光Ｘ線分析法によりＳｉ元素含有量を測定し、ＳｉＯ₂換算した。
【００５５】
Ｅ．粒子分散性
厚み０．２μｍの超薄片にカッティング後（フィルムの場合は断面を０．２μｍの超薄片にカッティング）、透過型電子顕微鏡で、少なくとも５０個の粒子について観察し、５０個当たりの平均値で評価した。このとき、凝集粒子は１個の粒子としてカウントする。
【００５６】
凝集体の判定は、透過型電子顕微鏡写真で影が重なっている粒子を凝集体としてカウントした。
【００５７】
Ａ：凝集体がない、もしくは２〜３個の粒子からなる凝集体が１．０個未満。
【００５８】
Ｂ：４個以上の粒子からなる凝集体はないが、２〜３個の粒子からなる凝集体が１．０個以上存在する。
【００５９】
Ｃ：７個以上の粒子からなる凝集体はないが、４〜６個の粒子からなる凝集体が存在する。
【００６０】
Ｄ：７個以上の粒子からなる凝集体が存在する。
【００６１】
Ａ、Ｂを合格とした。
【００６２】
Ｆ．フィルムヘイズの測定（厚み５０μｍ）
５０μｍのフィルムを作成し、ＪＩＳ−Ｋ−６７１４により、日本精密光学株式会社製ヘイズメータＳＥＰ−Ｈ−２で測定した。フィルムヘイズが５．０％未満が特に透明性が必要な用途では好ましい。
【００６３】
Ｇ．ヤング率、破断伸度の測定
ＡＳＴＭ−Ｄ８８２に規定された次の方法に従って、インストロンタイプの引張試験機（オリエンテック（株）製フィルム強伸度自動測定装置“テンシロンＡＭＦ／ＲＴＡ−１００”）を用いて測定した。幅１０ｍｍの試料フィルムを、試長間１００ｍｍ、引張り速度３００ｍｍ／分の条件で引っ張る。得られた張力−歪曲線の立上がりの接線の勾配からヤング率を求め、また、破断伸度を求める。測定は２５℃、６５％ＲＨの雰囲気下で行う。
【００６４】
ヤング率については、１０点測定を行い、最大値、最小値を除いた８点について平均値を算出し、幅方向、長手方向のヤング率の合計で評価した。
【００６５】
破断伸度についても、１０点測定を行い、最大値、最小値を除いた８点について平均値を算出し、幅方向、長手方向の平均値として評価した。
【００６６】
次に、参考例としてアルコキシ基含有シラン変性ビスフェノール型エポキシ化合物、および粒子の調製方法について述べる。
【００６７】
（参考例１）アルコキシ基含有シラン変性ビスフェノール型エポキシ化合物の調製
ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量１８５ｇ／ｅｑ）９５０重量部およびジメチルホルムアミド９５０重量部を加え、９０℃で溶解した。さらにテトラメトキシシラン縮合物（平均４量体）３０４．６重量部と触媒としてテトラエトキシチタン２重量部を加え９０℃で反応させた。
【００６８】
（参考例２）粒子の調製
スチレン３０ｍｌと、乳化剤として“エマルゲン”９２０（花王アトラス（株）製）１．３６ｇおよび“プロノン”２０８（日本油脂（株）製）１．３６ｇとを１７０ｍｌの水に溶解し、重合開始剤として過硫酸カリウム１３６ｍｇとチオ硫酸ナトリウム１３６ｍｇ、さらに過酸化ベンゾイル２０４ｍｇを加え、３５℃で４８時間、窒素雰囲気下で反応させ、スチレンのシード粒子の水分散液を作製した。次いで、この水分散液１００ｍｌに、水４５ｍｌ、ジビニルベンゼン２０ｍｌ、スチレン１０ｍｌを加え“エマルゲン”９２０と“プロノン”２０８とをそれぞれ０．９ｇずつ加えて、７０℃で２０時間、窒素雰囲気中で反応させ、シード粒子中でスチレンとジビニルベンゼンとが架橋した、平均粒子径０．６μｍのスチレン−ジビニルベンゼン重合体粒子の水スラリーを得た。
【００６９】
（実施例１）
２５０℃で溶解、攪拌しているビスヒドロキシエチルテレフタレート７０重量部に対し、テレフタル酸４３重量部とエチレングリコール１９重量部の混合スラリーを供給しながらエステル化反応せしめた。その後、反応系に参考例１のアルコキシ基含有シラン変性ビスフェノールＡ型エポキシ化合物として５重量部を添加し、３０分間攪拌反応後、リン酸を０．００８重量部、二酸化ゲルマニウムをテトラエチルアンモニウムハイドライドで溶解しエチレングリコールで１０重量％に稀釈、調製したものを得られるポリマーに対して二酸化ゲルマニウムとして０．０１５重量部となるように添加し、その後重縮合反応を行いポリエステルＡを得た。
【００７０】
次いで、アルコキシ基含有シラン変性ビスフェノール型エポキシ化合物を添加しない以外はポリエステルＡと同様にして作成したポリエステルＢを得た。
【００７１】
このポリエステルＢと参考例２のスチレン−ジビニルベンゼン重合体粒子スラリーをポリエステルに対して粒子量が２重量％となるようにベント式二軸押出機に供給し、練り込みを行い、ポリエステルＣを得た。
【００７２】
ポリエステルＡ、Ｂ、Ｃを混合し、これを溶融押出し、縦延伸温度９３℃で３．３倍、横延伸温度９５℃で３．３倍に延伸後、２００℃で３秒間ヒートセットを行い、二軸延伸フィルムを得た。
【００７３】
（実施例２）
アルコキシ基含有シラン変性ビスフェノールＡ型エポキシ化合物の添加量を１０重量部とする以外は実施例１と同様にしてポリエステルＤを得た。
【００７４】
ポリエステルＢ、Ｃ、Ｄを混合し、実施例１と同様にして二軸延伸フィルムを得た。
【００７５】
（実施例３）
アルコキシ基含有シラン変性ビスフェノールＡ型エポキシ化合物の添加量を２０重量部とする以外は実施例１と同様にしてポリエステルＥを得た。
【００７６】
ポリエステルＢ、Ｃ、Ｅを混合し、実施例１と同様にして二軸延伸フィルムを得た。
【００７７】
（実施例４）
ポリエステルＡ、Ｂの混合物をＩ層として押出し、もう一方の押出機でポリエステルＢ、Ｃの混合物をＩＩ層として押出し、矩形積層部を備えた３層の合流ブロックを用いてＩ／ＩＩ／Ｉの３層積層構造になるように溶融押出し、縦延伸温度９０℃で３．５倍、横延伸温度９０℃で３．０倍延伸後、リラックス率３％で２００℃５秒間ヒートセットを行い、二軸延伸フィルムを得た。
【００７８】
（実施例５）
ポリエステルＡ、Ｂの混合物をＩ層、ポリエステルＢ，Ｃの混合物をＩＩ層とし、スタティックミキサーを用いてＩ／ＩＩ／Ｉ／ＩＩ／Ｉ／ＩＩの６層構造になるように溶融押出し、縦延伸温度９０℃で３．８倍、横延伸温度９５℃で３．５倍延伸後、リラックス率５％で２０５℃５秒間ヒートセットを行い二軸延伸フィルムを得た。
【００７９】
（比較例１）
アルコキシ基含有シラン変性ビスフェノールＡ型エポキシ化合物の代わりに参考例１で使用したビスフェノールＡ型エポキシ化合物（エポキシ当量１８５ｇ／ｅｑ）を添加する以外は実施例３と同様にしてポリエステルＦを得た。
【００８０】
しかしながら、溶融押出時に分解ガスに起因すると思われる気泡が発生し、製膜できなかった。
【００８１】
【表１】

【００８２】
【表２】

【００８３】
【発明の効果】
本発明によれば、光学特性に優れた、ガラス部材の貼り合わせ用途、光学用部材、製品の保護フィルム、磁気記録媒体用ベースフィルムおよび繊維などに好適に用いることができるポリエステル樹脂を提供することができる。

Claims

ポリエチレンテレフタレートに、下記一般式（１）

（式中、Ａｒ^１〜^６は炭素数１〜６のアルキル基を表し、それぞれ同一でも異なっていてもよい。ｍは整数を表す。）で示されるアルコキシシランと、下記一般式（２）

（式中、ｎは１以上の整数を表す。）で示されるビスフェノールＡ型エポキシ化合物との反応物であるアルコキシ基含有シラン変性ビスフェノール型エポキシ化合物が０．１〜４０重量％共重合されてなるポリエステル樹脂。
アルコキシ基含有シラン変性ビスフェノール型エポキシ化合物が、下記一般式（３）

（式中、ｌは１以上の整数を表す。ｍは整数を表す。Ｒ^１〜^５はメチル基および／または水素原子を表し、それぞれ同一でも異なっていてもよい。）で示される繰り返し単位を有し、かつ、Ｓｉ元素の含有量がポリエステル樹脂に対して５〜１２０，０００ｐｐｍである、請求項１記載のポリエステル樹脂。
ポリエチレンテレフタレートに、アルコキシ基含有シラン変性ビスフェノール型エポキシ化合物を加熱および／または加水分解してアルコキシシラン部分をシリカ粒子に変性させた化合物を共重合させてなる請求項１または２記載のポリエステル樹脂。
Ｓｉ元素の含有量がポリエステル樹脂に対して１００〜８０，０００ｐｐｍである、請求項３記載のポリエステル樹脂。
請求項１〜４のいずれかに記載のポリエステル樹脂を二軸延伸してなるポリエステルフィルム。
請求項５記載のポリエステルフィルムを少なくとも１層積層してなる積層ポリエステルフィルム。
積層数が５以上であることを特徴とする請求項６記載の積層ポリエステルフィルム。
長手方向のヤング率と幅方向のヤング率の和が１４〜３０ＧＰａである、請求項５〜７のいずれか１項に記載のポリエステルフィルムまたは積層ポリエステルフィルム。