JP4088637B2 - 茶抽出物 - Google Patents

Description

本発明は、茶飲料に添加した際にフロック発生の抑制乃至防止の効果を有し、茶に由来する苦味・渋味を低減する茶抽出物、及びそれを添加してなる茶飲料及びその製造方法、並びに茶飲料のフロック発生の抑制乃至防止方法及び茶飲料の苦味・渋味の低減方法に関する。

茶に含まれる苦渋味成分である茶カテキンは、抗う触作用、血圧上昇抑制作用、体脂肪抑制作用等の生理機能を有することが明らかにされ、注目を集めている。そこで、飲料を摂取する時にこうした茶カテキンの生理効果をより享受するために、茶カテキンを含む茶抽出物を添加して、高濃度の茶カテキンを含有させた飲料を製造する方法などが報告されている（特許文献１参照）。茶抽出物にはカフェインの少ないタイプや、カテキンを高濃度に含むタイプなど、様々なバリエーションで市販されており、手軽に飲料の成分をコントロールできる点で飲料の製造に欠かせない存在となってきている。

一方、茶飲料を長期間保存すると、次第にフロック（綿状浮遊物及び／又は沈殿物）が観察されるようになる。フロックは、時間の経過と共に、徐々にその大きさと量が増し、好ましくない濁りを有する外観を与えるだけでなく、このフロック発生現象はその形状や大きさから微生物による汚染と誤認されやすい等、茶飲料の好ましくない経時的変化として扱われている場合が多い。フロック発生現象は茶飲料全般に見られるが、緑茶において特に起こりやすい現象である。フロックの本体については分子量が２万以上の水溶性多糖成分であるとの報告（非特許文献１参照）や、茶成分の一つであるストリクチニンが加熱によってエラグ酸に分解され、このエラグ酸がタンパク質等と結合することによって形成される物質であるとの報告（特許文献２参照）等があるが、ポリフェノール、カフェイン、有機酸、金属イオン等、他成分の関与も推定され、フロックの発生原因や構成成分等について未解明な部分も多い。

茶飲料のフロック発生を抑制乃至防止する方法としては、例えば、フロック発生の原因物質と考えられている高分子多糖を酵素処理により分解する方法、原因物質や沈殿を限外濾過やケイ藻土濾過によって物理的に取り除く方法、フロック発生を抑制する成分を添加する方法、またはフロック発生の原因となる成分の含有量が少ない原料を使用する方法などの従来技術が開示されている。
これら従来技術の具体例を挙げれば、緑茶の温水抽出液を通常の遠心分離または濾過により清澄化処理した液にアスコルビン酸またはその塩を添加し、ヘミセルラーゼ活性を有する酵素で処理し、必要により加熱殺菌処理する緑茶飲料の製造方法（特許文献３参照）、緑茶又は生鮮乃至乾燥茶葉を抽出して得た水溶性茶成分を限外濾過法により分画し、分子量約１万以上の高分子成分をほぼ除去することによる清澄緑茶飲料の製造方法（特許文献４参照）、フコイダン含有物を茶飲料および茶抽出液に添加することにより、茶飲料保存時に発生する綿状沈殿物（フロック）の発生を防止する方法（特許文献５参照）、容器詰緑茶飲料中のアルミニウムイオンと水不溶性固形分の量を調整する方法（特許文献６参照）、容器詰緑茶飲料中の非エピ体カテキン類とエピ体カテキン類の比率、並びにアルミニウムイオンと珪素イオンの含有量を調整する方法（特許文献７参照）、ストリクチニンの含有量を指標に茶葉を選定し、茶飲料製造時のストリクチニン含有量を調整することにより製造後に発生するフロックを未然に防止する方法（特許文献２参照）などが提案されている。
特開２００２−２７２３７３号公報 特開２００３−２３５４５２号公報 特開平８−２２８６８４号公報 特開平４−４５７４４号公報 特開２０００−１１６３２７号公報 特開２００４−１８０５７４号公報 特開２００４−１５９６６５号公報 竹尾忠一、ソフトドリンクス技術資料、１号、１９９３年、Ｐ８５

茶飲料におけるフロックの発生を抑制する方法に関しては、上記のような様々な方法が開示されている。しかし、これらの方法は、少なくとも次のような欠点を有する。例えば、限外濾過処理など、特別な製造工程を設ける方法では、新規な製造設備が必要となるのに加え、工程が煩雑になる。また、酵素処理による方法では、酵素反応に時間がかかり、カテキンなどの酸化によって風味が変化し、苦渋味を感じ易くなってしまう。また、外観の色調安定性にも大きな障害を与える。さらに、濾過処理等によって特定の内容成分を除去する方法、酵素処理による内容成分を変化させる方法、フコイダン含有物を添加する方法では、茶浸出液が本来有している成分を乱すことになるため、味のバランスが崩れて風味への影響が避けられない。茶に含まれる水溶性高分子多糖類は、フロックや変色の原因となる可能性がある一方で、茶飲料のボディー感を構成し、苦渋味を柔らかくマスキングする重要な働きを持っており、これを分解または除去する方法では、茶飲料独特の風味が著しく損なわれ、強い苦味、渋味、収斂性が目立ってしまい、保存安定性を付与する目的を達成できても嗜好性が劣ってしまうという問題がある。容器詰茶飲料中のアルミニウムイオンと水不溶性固形分の量をコントロールする方法、容器詰緑茶飲料中の非エピ体カテキン類とエピ体カテキン類の比率、並びにアルミニウムイオンと珪素イオンの含有量をコントロールする方法、ストリクチニン含有量を指標に茶葉を選定し、茶飲料製造時のストリクチニンの含有量を調整する方法では、フロックの原因となる他成分の関与を考えると確実な方法とは言い難く、またこれらの方法では必然的に使用できる茶葉が限定されてしまうため、味覚を主眼においた茶葉の選択ができず、本来の目的である味のバランスが優れている嗜好性の高い茶飲料を提供するという目的を達成することが困難となる。以上のように、従来開示されている技術では、フロック発生を抑制乃至防止することと苦味・渋味が改善された嗜好性の向上という二点を十分に満足させうるものはなかった。
そこで本発明は、茶飲料に添加した際にフロック発生の抑制乃至防止効果を有し、また、苦味・渋味を緩和することができる茶抽出物を提供することを目的とする。

本発明者らは上記目的を達成すべく鋭意検討を重ねた結果、アルミニウム含有量とテオガリン含有量の関係をバランス良くコントロールすることによって、茶飲料に配合した際に、保存時のフロック生成を抑制乃至防止することができ、かつ茶由来の苦味や渋味を改善する茶抽出物を見出し、本発明を完成するに至った。

すなわち、本発明の茶抽出物は、請求項１に記載の通り、
次の成分（Ａ）、（Ｂ）：
（Ａ）アルミニウム０．１５〜１５．０重量％、
（Ｂ）テオガリン
を含有し、成分（Ａ）と成分（Ｂ）の重量比率〔（Ｂ）／（Ａ）〕が０．００１〜１３．０であることを特徴とするものである。
また、請求項２に記載の茶抽出物は、請求項１記載の茶抽出物において、テオガリンの含有量が３．０重量％以下であることを特徴とするものである。
また、請求項３に記載の茶抽出物は、請求項１または２記載の茶抽出物において、（Ｃ）カフェイン及び（Ａ）アルミニウムの重量比率〔（Ｃ）／（Ａ）〕が３０．０以下であることを特徴とするものである。
また、請求項４に記載の茶抽出物は、請求項１乃至３のいずれかに記載の茶抽出物において、タンニンの含有量が５０重量％以下であることを特徴とするものである。
また、請求項５に記載の茶抽出物は、請求項１乃至４のいずれかに記載の茶抽出物において、緑茶を原料としたものであることを特徴とする。
また、本発明の茶飲料の製造方法は、請求項６に記載の通り、請求項１乃至５のいずれかに記載の茶抽出物を添加することを特徴とする。
また、本発明の茶飲料は、請求項７に記載の通り、請求項６に記載の製造方法で製造されてなることを特徴とする。
また、本発明の茶飲料のフロック発生の抑制乃至防止方法は、請求項８に記載の通り、請求項１乃至５のいずれかに記載の茶抽出物を添加することを特徴とする。
本発明の茶飲料の苦味・渋味の低減方法は、請求項９に記載の通り、請求項１乃至５のいずれかに記載の茶抽出物を添加することを特徴とする。

本発明の茶抽出物を茶飲料に添加すると、味のバランスの乱れによって生じる茶の苦味、渋味が抑えられ、かつフロック発生を抑制乃至防止することができる。これまでに実施されている茶飲料に茶抽出物を添加する試みとしては、単に茶に含まれるカテキン類の優れた生理作用を効果的に発現させることを目的としており、茶飲料のフロックの発生を抑制乃至防止する手段として茶抽出物が用いられた例は全く見当たらない。
また、本発明の茶抽出物を添加して茶飲料のフロックの発生を抑制乃至防止すれば、特別な装置を必要とせずに既存の設備を利用することができるため生産性、製造コストに対する効果が非常に大きく、更に長期間にわたりフロックの発生が抑制乃至防止されるため保存性に優れており、かつ、苦渋味を気にすることなく嗜好性の高い茶飲料を提供することができる。

以下において、本発明を詳細に説明する。
本発明の茶抽出物は、成分（Ａ）としてアルミニウム０．１５〜１５．０重量％、成分（Ｂ）としてテオガリンを含有し、成分（Ａ）と成分（Ｂ）の重量比率〔（Ｂ）／（Ａ）〕が０．００１〜１３．０であることを特徴とするものである。本発明で言う茶抽出物とは、原料となる茶葉を水又は熱水又は含水有機溶媒で抽出し、遠心分離、濾過などの固液分離手段で不溶物を除去した茶抽出液、或いはこれを必要に応じてエバポレーターや凍結乾燥機等により濃縮液や乾燥物の形態にしたものである。本発明の茶抽出物は、例えば、原料となる茶葉や抽出方法を適宜選択してアルミニウム及びテオガリンの含有量を所定の組成となるように調整することで製造することができる。また、特に制限されないが、上記の方法で得られたアルミニウム及びテオガリンの含有量が所定の組成ではない茶抽出物に対し、さらに溶媒分画法、限外濾過法、ゲル濾過法、透析などの公知の分離・精製方法を実施することによって、アルミニウム及びテオガリンの含有量が所定の組成になるように調整することで製造することもできる。また、複数の茶抽出物を混ぜ合わせてアルミニウム及びテオガリンの含有量が所定の組成になるように調整することも可能である。このような方法を用いれば、例えば、本実施例２にもあるように、アルミニウム及びテオガリンの含有量が所定の組成ではない茶抽出物、アルミニウム化合物、アルミニウムを含有する天然物等を、組み合わせ原料の一部として用いることが可能である。

上記に示す原料となる茶葉とは、茶樹（Ｃａｍｅｌｌｉａ Ｓｉｎｅｎｓｉｓ）の葉、又は茎、或いはこれらを原料として製造された加工品を指す。この加工品としては、例えば、緑茶や花茶等の不発酵茶、ウーロン茶等の半発酵茶、紅茶等の完全発酵茶を挙げることができ、いずれも本発明の茶抽出物を製造するための原料として使用可能であるが、中でも緑茶を原料とすることが好ましい。緑茶葉中に含まれるアルミニウムとテオガリンの存在比は、本発明の茶抽出物を製造するために好適なものであり、また、添加対象である茶飲料との風味の兼ね合いに優れるからである。

ここで言う緑茶は、茶樹の葉、又は茎を収穫後速やかに蒸気または火熱で熱する作業を含む工程により茶葉中の酵素活性を停止させ、すなわち茶の加工における発酵を防止することにより茶葉本来の成分や緑色が保持されるように製造されてなるものである。緑茶には茶樹の栽培方法や製造方法の違いにより様々なタイプがあり、具体的には煎茶、玉露、かぶせ茶、碾茶、抹茶、番茶、ほうじ茶、茎茶、釜炒り茶などを例示することができる。添加する茶抽出物のアルミニウム含有量が多いとフロックが発生しにくく、テオガリン含有量が多いとフロックが発生し易い為、例えば、アルミニウム含有量の多い茶葉として中国茶や番茶、ほうじ茶等を使用すれば良いし、テオガリン含有量の少ない茶葉としては茎茶や番茶等を使用すればよく、これらの緑茶葉を適宜選択、および組み合わせて原料とすれば、目的とする茶抽出物を製造する事が可能となる。
なお、アルミニウムは煎茶（乾燥茶葉）に４５ｍｇ％、番茶に３００ｍｇ％程度含まれているが、湯温ではそのうち２０％程度しか浸出されず（村松敬一郎、杉山公男、「茶の機能」、学会出版センター、ｐ４０１）、一般的な茶抽出物におけるその含有量は０．０１〜０．１０重量％となっている。さらに、テオガリンは緑茶、ウーロン茶、紅茶等の茶葉（乾燥）に通常０．１〜４．０ｇ％程度含まれている。

また本発明の茶抽出物は、市販されている複数の種類の茶抽出物を混ぜ合わせ、アルミニウム及びテオガリンの含有量が所定の組成になるように調整することで製造することもできる。市販の茶抽出物としては、三井農林（株）の商品名「ポリフェノン」、（株）伊藤園の商品名「テアフラン」、太陽化学（株）の商品名「サンフェノン」などが挙げられる。

本発明の茶抽出物は、成分（Ａ）としてアルミニウム０．１５重量％〜１５．０重量％を含有する。アルミニウム含有量が上限を上回ると、茶飲料のフロック抑制乃至防止効果は発揮するものの、茶飲料に含まれるカテキン等のポリフェノール成分がアルミニウムと結合体を形成して沈殿を起こす原因となったり人体に悪影響を及ぼしたりする恐れがあるため望ましくない。一方、アルミニウム含有量が下限値を下回ると、目的とするフロック発生抑制乃至防止効果が期待できないため望ましくない。アルミニウムの含有量は、好ましくは０．２８重量％〜８．０重量％、より好ましくは０．３５重量％〜５．０重量％、特に好ましくは０．４２重量％〜３．０重量％、最も好ましくは０．５０重量％〜１．０重量％である。

また前述したように、本発明の茶抽出物は、アルミニウム化合物やアルミニウムを含有する天然物等を組み合わせ原料の一部として用いることが可能である。具体的には、活性白土、酸性白土、ゼオライト、カオリン、ベントナイト等のアルミニウム含有鉱物性物質の他、硫酸アンモニウムアルミニウム、硫酸カリウムアルミニウム、硫酸ナトリウムアルミニウム、塩化アルミニウム、臭化アルミニウム、ホウ酸アルミニウム、リン酸アルミニウム、硝酸アルミニウム、硫酸アルミニウム、三フッ化アルミニウム、酢酸アルミニウム、乳酸アルミニウム、ラウリン酸アルミニウム、オレイン酸アルミニウム、ステアリン酸アルミニウム等の無機アルミニウム化合物や有機アルミニウム化合物等が挙げられる。各種のアルミニウム塩は水和物の形態であってもよい。これらの中では、硫酸アンモニウムアルミニウム（焼アンモニウムミョウバン）、硫酸カリウムアルミニウム（焼ミョウバン）とこれらの水和物である硫酸アンモニウムアルミニウム・１２水（アンモニウムミョウバン）、硫酸カリウムアルミニウム・１２水（ミョウバン又はカリミョウバン）は、食品添加物として認可されているため好適に用いることができる。

また、アルミニウムを含有する葉菜類、海藻類、貝類等の動植物の抽出物等を、本発明の茶抽出物を作製する際の組み合わせ原料の一部として用いてもよく、中でも、茶飲料との相性に優れる点で植物抽出物を用いることが好ましい。

また、本発明の茶抽出物は、成分（Ａ）であるアルミニウムと成分（Ｂ）であるテオガリンの重量比率〔（Ｂ）／（Ａ）〕が、０．００１〜１３．０である。この重量比率が上限値を超えると、フロック発生の抑制乃至防止効果が発揮しにくくなる恐れがある。また下限値を下回ると、茶飲料独特の風味が著しく損なわれ、強い苦味、渋味、収斂性が目立つ等嗜好性が劣ってしまう。この重量比率は、好ましくは０．００３〜６．０、より好ましくは０．００５〜２．５、特に好ましくは０．００８〜１．５、最も好ましくは０．０１〜１．０である。

本発明の茶抽出物が茶飲料に添加した際に、フロックの発生をより効果的に抑制乃至防止する為には、茶抽出物のテオガリンの含有量は３．０重量％以下が好ましく、より好ましくは２．５重量％以下、更に好ましくは２．４重量％以下、殊更に好ましくは２．３重量％以下、最も好ましくは２．２重量％以下である（なお下限値は通常０．００１重量％である）。ここで、テオガリンとはケミカルアブストラクツ登録番号（ＣＡＳ登録番号）が１７３６５−１１−６の公知の化合物であり、茶飲料に含まれるこの化合物は、茶葉やウラジロガシ（学名：Ｑｕｅｒｃｕｓ ｓｔｅｎｏｐｈｙｌｌａ）の樹皮（必要ならばＨ. Ｎｉｓｈｉｍｕｒａ、他２名、Ｐｈｙｔｏｃｈｅｍｉｓｔｒｙ、第２３巻、第１１号、１９８４年、Ｐ２６２１を参照）等を原料として自体公知の方法で単離精製した標準物質を使用し、ＨＰＬＣを用いて定量分析することができる。

また、本発明の茶抽出物は、成分（Ａ）であるアルミニウムと成分（Ｃ）であるカフェインの重量比率〔（Ｃ）／（Ａ）〕が、３０．０以下である。この重量比率が上限値を超えると、強い苦味が口中に残り不快感を感じることがあり、フロック発生の抑制乃至防止効果が弱まる恐れがある。この重量比率は、好ましくは２５．０以下、より好ましくは２０．０以下、特に好ましくは１６．０以下、最も好ましくは１２．０以下である（なお下限値は通常０．０１重量％である）。

また、本発明で用いる茶抽出物に含まれるタンニン含有量は５０重量％以下が好ましく、より好ましくは４０重量％以下である（なお下限値は１．０重量％である）。茶抽出物中のタンニン含有量が多すぎると、飲料に添加した際に苦味や渋味が強く、味のバランスが崩れて嗜好性を損なってしまう。

なお、本発明の茶抽出物には、その効果を阻害しない範囲内において、茶カテキン等の茶抽出物に通常含まれる成分を含んでいてもよい。

本発明の茶抽出物の茶飲料への添加は、茶飲料の製造工程のいずれかの段階で行えばよく、いずれの段階で行っても、保存中におけるフロックの発生を抑制乃至防止することができる。茶飲料の一般的な製造工程としては、まず飲料の原料とする茶葉を２０〜５０倍重量の温水又は熱水にて抽出する。抽出時間、温度は使用する茶葉の種類、求める茶飲料の品質や呈味性（例えば低温で抽出すると旨みが強くなり高温で抽出すると渋味が強くなる）等によって適宜調整するが、通常は４５℃以上９５℃以下で３分〜３０分の抽出を行い、必要に応じて抽出中に撹拌を行う。次いで茶殻等を濾過や遠心分離により除去することにより茶抽出液を得る。これに、水を加えて飲用に適した濃度に希釈し、必要に応じて茶希釈液に対して１００〜２０００ｐｐｍのアスコルビン酸又はその塩等を添加し、同じく１００〜２０００ｐｐｍの炭酸水素ナトリウム等によりｐＨを５．０〜７．０の間に調整し、茶飲料調合液とする。最後にこの茶飲料調合液を金属缶やプラスチック容器、ペットボトル、ガラス瓶、紙容器などの密封容器に充填して製品化する。また、これら工程中には必要に応じて殺菌工程が含まれる。本発明の茶抽出物はこれら工程中のいずれでも添加することができるが、本発明の茶抽出物の茶飲料への添加は、茶抽出液を希釈して茶飲料調合液とする段階か茶飲料調合液に対して行うことが作業効率上好ましい。

本発明の茶抽出物の茶飲料への添加量は、本発明の茶抽出物が所定の効果を奏する添加量であれば特に限定されるものではなく、茶飲料の製造工程における原料とする茶葉の種類や使用量、抽出方法、茶飲料の成分組成や形態等によって適宜調節すればよいが、一般的に、本発明の茶抽出物を添加する前の茶飲料調合液（密封容器への充填工程と殺菌工程を行う前のもの）のタンニンの含有量に基づき、その０．０５〜２０．０倍量、すなわち、例えば、タンニンの濃度が５０ｍｇ％の茶飲料調合液においては、茶飲料調合液１００ｍｌに対して本発明の茶抽出物を２．５ｍｇ〜１ｇ添加するのが効果的である（茶抽出物がタンニンを多量に含有している場合は、本発明の茶抽出物を添加した後の茶飲料調合液の含有量に基づいて添加量を設定するのが好ましい）。茶飲料調合液のタンニンの含有量に対する茶抽出物の添加量は、より好ましくは０．１〜１０倍量であり、特に好ましくは０．２〜５倍量である。一般的にタンニンの含有量が多く、濃い茶飲料ほど、フロックの発生原因となる他の成分の影響等もあり、フロックが発生し易いため、茶抽出物の添加量も多めにするのが好ましい。

また、上記のような添加量で本発明の茶抽出物を添加した後の茶飲料調合液（密封容器への充填工程と殺菌工程を行う前のもの）の成分（Ａ）であるアルミニウムと成分（Ｂ）であるテオガリンの重量比率〔（Ｂ）／（Ａ）〕は、０．００１〜８であるのが好ましく、０．０３〜５であるのがより好ましく、０．３〜３であるのが更に好ましい。このような重量比率であると、茶飲料調合液のフロック発生は効果的に抑制乃至防止されるとともに、苦味・渋味等の嗜好性が改善される。なお、テオガリンは加熱殺菌工程中における熱によって変化してしまい、調合液時の３０〜６０％量までに減少してしまうので、加熱殺菌工程を経た容器詰飲料における〔（Ｂ）／（Ａ）〕の値は、０．０００３〜４．８であるのが好ましく、０．００９〜３であるのがより好ましく、０．０９〜１．８であるのが更に好ましい。

本発明の茶抽出物の添加対象である茶飲料としては、緑茶、花茶等の不発酵茶、ウーロン茶等の半発酵茶、紅茶等の完全発酵茶などがあげられる。通常、発酵が弱い茶葉ほど、柔らかなのど越しによる苦渋味のマスキング作用に長けている。従って、本発明の茶抽出物は、このような発酵が弱い茶葉を用いた、茶飲料、具体的には、緑茶又は花茶（ジャスミン茶等）の製造に適用することでより効果的に機能する。また本発明の茶抽出物の添加対象である茶飲料は、金属缶やプラスチック容器、ペットボトル、ガラス瓶、紙容器などの密封容器に充填して製品化された容器詰飲料であることが、特に顕著なフロック抑制乃至防止効果を示す点から望ましい。なお、容器詰茶飲料の製造時には、主原料の茶葉以外に、副原料として玄米や各種植物の葉、茎、根などをブレンドしたものや、酸化防止剤、保存料、環状オリゴ糖、食物繊維、乳化剤、色素、香料、安定剤、ｐＨ調整剤、酸味料、甘味料、果汁、栄養強化剤などを単独、又は組み合わせて使用しても構わない。

なお、本発明の茶抽出物を茶飲料に添加することによるフロックの抑制乃至防止効果は、単独で行っても十分な効果が得られるが、その効果を補完したり増強したりするために、必要に応じて、公知のフロック発生抑制乃至防止方法、例えば、酵素処理により水溶性高分子多糖類を分解する方法、原因物質や沈殿物を限外濾過やケイ藻土濾過などの精密濾過により物理的に取り除く方法等を併用してもよい。

なお、本発明の茶抽出物は茶飲料以外にも、キャンディー、ガム、ゼリー等の菓子類や、医薬部外品、化粧料などの原料となる茶濃縮エキスの沈殿防止にも用いることもできる。

以下に実施例を挙げ、本発明をさらに詳しく説明する。ただし、本発明はこれに限定されるものではない。

実施例１：
アルミニウムとテオガリンの含有量が異なる種々の茶抽出物等（本発明品１、比較品１〜６、対照品）について、容器詰緑茶飲料に対するフロック発生の抑制乃至防止効果と、容器詰緑茶飲料の苦味・渋味に与える影響を調べた。

本発明品１：
緑茶葉（番茶）１００ｇを９０℃の熱水１０００ｍＬに投入し、撹拌しながら３０分間抽出を行い、１００メッシュのステンレスフィルターで茶葉を分離する。続いて濾紙（Ｎｏ．２６、アドバンテック（株）製）を用いて濾過し、緑茶抽出液を得た。次に、これをポリスチレン樹脂（商品名：ＤＩＡＩＯＮ ＨＰ−２０（三菱化学（株）製）を充填したカラムに通液後、１５％メタノール水溶液を流して、画分を回収した。この画分を濃縮、乾固して、本発明品となる緑茶抽出物１７ｇ（アルミニウム含有量（Ａ）＝０.５８７重量％、テオガリン含有量（Ｂ）＝０．１６６重量％、（Ｂ）／（Ａ）＝０．２８２、タンニン含有量＝１４．４重量％、カフェイン含有量（Ｃ）＝６．１５６重量％、（Ｃ）／（Ａ）＝１０．４８４）を得た。

比較品１：
緑茶葉（煎茶）５０ｇを９０℃の熱水５００ｍＬに投入し、本発明品１と同様の方法で抽出、濃縮、乾固を行い、比較品となる緑茶抽出物１５ｇ（アルミニウム含有量（Ａ）＝０.０１０重量％、テオガリン含有量（Ｂ）＝１．８１３重量％、（Ｂ）／（Ａ）＝１８８．７６５、タンニン含有量＝４７．３重量％、カフェイン含有量（Ｃ）＝９．５７５重量％、（Ｃ）／（Ａ）＝９９９．９６４）を得た。

比較品２：
緑茶葉（煎茶）５０ｇを９０℃の熱水５００ｍＬに投入し、本発明品１と同様の方法で抽出、濃縮、乾固を行い、比較品となる緑茶抽出物１３ｇ（アルミニウム含有量（Ａ）＝０．２８３重量％、テオガリン含有量（Ｂ）＝３．９８８重量％、（Ｂ）／（Ａ）＝１４．０９２、タンニン含有量＝４２．２重量％、カフェイン含有量（Ｃ）＝１０．５００重量％、（Ｃ）／（Ａ）＝３７．１０２）を得た。

比較品３：
ウーロン茶葉５０ｇを９０℃の熱水５００ｍＬに投入し、本発明品１と同様の方法で抽出、濃縮、乾固を行い、比較品となるウーロン茶抽出物１４ｇ（アルミニウム含有量（Ａ）＝０．０７５重量％、テオガリン含有量（Ｂ）＝０．４００重量％、（Ｂ）／（Ａ）＝５．３３２、タンニン含有量＝３１．６重量％、カフェイン含有量（Ｃ）＝２．０１４重量％、（Ｃ）／（Ａ）＝２６．８５３）を得た。

比較品４：
緑茶葉（煎茶）５０ｇを９０℃の熱水５００ｍＬに投入し、本発明品１と同様の方法で抽出、濃縮、乾固を行い、比較品となる緑茶抽出物１５ｇ（アルミニウム含有量（Ａ）＝０.０７５重量％、テオガリン含有量（Ｂ）＝３．７８７重量％、（Ｂ）／（Ａ）＝５０．５４３、タンニン含有量＝５３．２重量％、カフェイン含有量（Ｃ）＝５．５８２重量％、（Ｃ）／（Ａ）＝７４．４９３）を得た。

比較品５：
三井農林（株）の商品名「ポリフェノンＣＨ」（アルミニウム含有量（Ａ）＝０．２０４重量％、テオガリン含有量（Ｂ）＝３．０２７重量％、（Ｂ）／（Ａ）＝１４．８５９、タンニン含有量＝３５．２重量％、カフェイン含有量（Ｃ）＝７．１３４重量％、（Ｃ）／（Ａ）＝３５．０２３）を比較品となる緑茶抽出物として用いた。

比較品６：
食品添加物として市販されているミョウバン（硫酸カリウムアルミニウム・１２水、和光純薬（株）製）（アルミニウム含有量（Ａ）＝５．６９２重量％、テオガリン含有量（Ｂ）＝０重量％、（Ｂ）／（Ａ）＝０、タンニン含有量＝０重量％、カフェイン含有量（Ｃ）＝０重量％、（Ｃ）／（Ａ）＝０）を比較品として用いた。

なお、上記のアルミニウム、テオガリン、カフェイン、タンニンの含有量は、各サンプルを適量の純水に溶解した後、０．４５μｍメンブランフィルター（ＤＩＳＭＩＣ−１３ＨＰ；ＡＤＶＡＮＴＥＣ）でろ過し、以下の条件でＩＣＰ−ＡＥＳ分析またはＨＰＬＣ分析に供して求めた。

１．アルミニウム含有量の測定方法
アルミニウム含有量は誘導結合プラズマ発光分光分析（ＩＣＰ−ＡＥＳ）を用いて以下の条件で測定を行った。
装置 ：ＩＣＰ−ＡＥＳ ＣＩＲＯＳ ＣＣＤ−Ｍ（リガク）
プラズマ電力 ：１４００Ｗ
ポンプ流量 ：１ｍｌ／ｍｉｎ
プラズマガス流量 ：Ａｒ，１３．０Ｌ／ｍｉｎ
補助ガス流量 ：Ａｒ，１．０Ｌ／ｍｉｎ
ネブライザーガス流量 ：Ａｒ，１．０Ｌ／ｍｉｎ
分析線 ：３９６．１５２ｎｍ
標準液 ：関東化学製化学分析用標準液を使用

２．テオガリン及びカフェイン含有量の測定方法
テオガリン及びカフェイン含有量は高速液体クロマトグラフィー（ＨＰＬＣ）を用いて以下の条件で測定を行った。
装置 ：アライアンスＨＰＬＣ／ＰＤＡシステム（日本ウォーターズ株式会社 ）
カラム： Ｍｉｇｈｔｙｓｉｌ ＲＰ−１８ ＧＰ、４．６ｍｍφ×１５０ｍｍ（５μｍ）（関東化学株式会社）
移動相：Ａ液 アセトニトリル：０．０５％リン酸水＝２５：１０００
Ｂ液 アセトニトリル：０．０５％リン酸水：メタノール＝１０：４００：２００ （体積比）
グラジエント：注入３分後から２５分後にＡ液１００％からＢ液１００％に達するリニアグラジエント
流速：１ｍｌ／ｍｉｎ
検出：ＵＶ２７５ｎｍ
カラム温度：４０℃

３．タンニン含有量の測定方法
日本食品分析センター編、「五訂 日本食品標準成分分析マニュアルの解説」、中央法規、２００１年７月、ｐ.２５２に記載の公定法（酒石酸鉄試薬法）に従って求めた。

（試験方法）
茶飲料用にブレンドした緑茶葉１００ｇを、５５７ｐｐｍとなるようにＬ−アスコルビン酸ナトリウムを添加した６０℃のイオン交換水３０００ｇで５分間抽出し、１００メッシュのステンレスフィルターで茶葉を分離した。続いて濾紙（Ｎｏ．２６、アドバンテック（株）製）を用いて濾過し、２７００ｇの緑茶抽出液を得た。この緑茶抽出液をタンニン濃度が５０ｍｇ％（５０ｍｇ／１００ｍｌ）となるようにイオン交換水で希釈し、Ｌ−アスコルビン酸と炭酸水素ナトリウムを緑茶希釈液１０００ｇあたり０．３ｇずつ加え、緑茶飲料調合液を作製した。この緑茶飲料調合液に、本発明品１の緑茶抽出物を緑茶飲料調合液１０００ｇに対して３５０ｍｇを添加し、耐熱性ガラス容器に３００ｇずつ８０℃でホットパック充填して密封し、レトルト殺菌処理（１２１℃、１０分間）を行って容器詰緑茶飲料を作製した。一方、対照用容器詰緑茶飲料として、緑茶飲料調合液自体をそのまま耐熱性ガラス容器に３００ｇずつ８０℃でホットパック充填して密封し、レトルト殺菌したものを製造した。

また本発明品１の緑茶抽出物の代わりに比較品１の緑茶抽出物、比較品２の緑茶抽出物、比較品３のウーロン茶抽出物、比較品４の緑茶抽出物、比較品５の緑茶抽出物、比較品６のミョウバンをそれぞれ用い、緑茶飲料調合液１０００ｇに対して３５０ｍｇずつ添加して、同様に容器詰緑茶飲料を製造した。

また、前述の試験方法と同様にして、緑茶抽出液を得、これをタンニン濃度が１００ｍｇ％（１００ｍｇ／１００ｍｌ）となるようにイオン交換水で希釈し、Ｌ−アスコルビン酸と炭酸水素ナトリウムを緑茶希釈液１０００ｇあたり０．６ｇずつ加え、緑茶飲料調合液を作製した。この緑茶飲料調合液に、本発明品１の緑茶抽出物を緑茶飲料調合液１０００ｇに対して４ｇを添加し、耐熱性ガラス容器に３００ｇずつ８０℃でホットパック充填して密封し、レトルト殺菌処理（１２１℃、１０分間）を行って容器詰緑茶飲料を作製した。一方、対照用容器詰緑茶飲料として、緑茶飲料調合液自体をそのまま耐熱性ガラス容器に３００ｇずつ８０℃でホットパック充填して密封し、レトルト殺菌したものを製造した。

また本発明品１の緑茶抽出物の代わりに比較品１の緑茶抽出物、比較品２の緑茶抽出物、比較品３のウーロン茶抽出物、比較品４の緑茶抽出物、比較品５の緑茶抽出物、比較品６のミョウバンをそれぞれ用い、緑茶飲料調合液１０００ｇに対して４ｇずつ添加して、同様に容器詰緑茶飲料を製造した。

以上で得られた容器詰緑茶飲料を室温に冷却後、２５℃の恒温機中に保存し、経時的なフロックの発生を目視観察して、保存を開始してからフロックが発生するまでにかかった日数（以下、「フロック発生日数」とする）を記録した。フロック発生日数が３０日以上の場合は「発生なし」と評価した。また茶抽出物未添加の対照品と比較してフロックの発生を２倍以上遅らせた場合に、「効果あり」と評価した。また、これらの容器詰緑茶飲料を２週間保存した後、苦渋味などの味覚について官能試験を行った。試験は１０人のパネラーによる３点満点の評価（３点：良い、２点：やや良い、１点：やや悪い、０点：悪い）で行い、全パネラーから得られた平均点で表した。

実施例２：
次に、実施例１で用いた本発明品１の茶抽出物と、比較品１〜５の茶抽出物又は比較品６の添加物をブレンドすることで調製した、アルミニウム含有量とテオガリン含有量が異なる種々の茶抽出物（本発明品２〜７）について、容器詰緑茶飲料に対するフロック発生の抑制乃至防止効果と、容器詰緑茶飲料の苦味・渋味に与える影響を調べた。

本発明品２：
本発明品１の緑茶抽出物３．５ｇと比較品２の緑茶抽出物６．５ｇをブレンドし、本発明の緑茶抽出物１０ｇ（アルミニウム含有量（Ａ）＝０.３８９重量％、テオガリン含有量（Ｂ）＝２．６５０重量％、（Ｂ）／（Ａ）＝６．８０４、タンニン含有量＝３２．５重量％、カフェイン含有量（Ｃ）＝８．９８０重量％、（Ｃ）／（Ａ）＝２３．０５６）を得た。

本発明品３：
本発明品１の緑茶抽出物５．０ｇと比較品５の緑茶抽出物５．０ｇをブレンドし、本発明の緑茶抽出物１０ｇ（アルミニウム含有量（Ａ）＝０.３９６重量％、テオガリン含有量（Ｂ）＝１．５９６重量％、（Ｂ）／（Ａ）＝４．０３５、タンニン含有量＝２４．８重量％、カフェイン含有量（Ｃ）＝６．６４５重量％、（Ｃ）／（Ａ）＝１６．７９７）を得た。

本発明品４：
本発明品１の緑茶抽出物４．５ｇと比較品４の緑茶抽出物５．５ｇをブレンドし、本発明の緑茶抽出物１０ｇ（アルミニウム含有量（Ａ）＝０.３０６重量％、テオガリン含有量（Ｂ）＝２．１５７重量％、（Ｂ）／（Ａ）＝７．０６２、タンニン含有量＝２７．３重量％、カフェイン含有量（Ｃ）＝５．８４０重量％、（Ｃ）／（Ａ）＝１９．１１７）を得た。

本発明品５：
本発明品１の緑茶抽出物６．５ｇと比較品１の緑茶抽出物３．５ｇをブレンドし、本発明の緑茶抽出物１０ｇ（アルミニウム含有量（Ａ）＝０.３８５重量％、テオガリン含有量（Ｂ）＝０．７４２重量％、（Ｂ）／（Ａ）＝１．９２７、タンニン含有量＝２５．９重量％、カフェイン含有量（Ｃ）＝７．３５３重量％、（Ｃ）／（Ａ）＝１９．０８９）を得た。

本発明品６：
本発明品１の緑茶抽出物２．５ｇと比較品３のウーロン茶抽出物７．５ｇをブレンドし、本発明の茶抽出物１０ｇ（アルミニウム含有量（Ａ）＝０.２０３重量％、テオガリン含有量（Ｂ）＝０．３４１重量％、（Ｂ）／（Ａ）＝１．６８２、タンニン含有量＝２７．３重量％、カフェイン含有量（Ｃ）＝３．０５０重量％、（Ｃ）／（Ａ）＝１５．０１８）を得た。

本発明品７：
本発明品１の緑茶抽出物８．０ｇと比較品６のミョウバン２．０ｇをブレンドし、本発明の茶抽出物１０ｇ（アルミニウム含有量（Ａ）＝１．６０８重量％、テオガリン含有量（Ｂ）＝０．１３３重量％、（Ｂ）／（Ａ）＝０．２２６、タンニン含有量＝１１．５重量％、カフェイン含有量（Ｃ）＝４．９２５重量％、（Ｃ）／（Ａ）＝８．３８７）を得た。

（試験方法）
実施例１の試験方法と同様にして、緑茶抽出液を得、タンニン濃度が５０ｍｇ％（５０ｍｇ／１００ｍｌ）となるように希釈し、Ｌ−アスコルビン酸と炭酸水素ナトリウムを希釈液１０００ｇあたり０．３ｇずつ加え、緑茶飲料調合液を作製した。この緑茶飲料調合液に、本発明品２〜７に示す茶抽出物をそれぞれ緑茶飲料調合液１０００ｇに対して３５０ｍｇずつ添加し、レトルト殺菌処理（１２１℃、１０分間）を行って容器詰緑茶飲料を製造した。一方、対照用容器詰緑茶飲料として、茶抽出物無添加のものも作製した。

また、実施例１の試験方法と同様にして、緑茶抽出液を得、これをタンニン濃度が１００ｍｇ％（１００ｍｇ／１００ｍｌ）となるように希釈し、Ｌ−アスコルビン酸と炭酸水素ナトリウムを希釈液１０００ｇあたり０．６ｇずつ加え、緑茶飲料調合液を作製した。この緑茶飲料調合液に、本発明品２〜７に示す茶抽出物をそれぞれ緑茶飲料調合液１０００ｇに対して４ｇずつ添加した。各々の調合液を耐熱性ガラス容器に３００ｇずつ８０℃でホットパック充填して密封し、レトルト殺菌処理（１２１℃、１０分間）を行って容器詰緑茶飲料とした。一方、対照用容器詰緑茶飲料として、茶抽出物無添加のものも作製した。
こうして製造した容器詰緑茶飲料に対し、実施例１と同様の評価を行った。

表１および表２から明らかなように、茶抽出物を混合し、アルミニウム含有量とテオガリン含有量の値をコントロールした茶抽出物を添加すると、茶飲料のフロックの発生を抑制乃至防止し、苦味・渋味を抑えることが確認された。

実施例３：
実施例１で用いた本発明品１を添加して、容器詰緑茶飲料を製造した。
茶飲料用にブレンドした緑茶葉１００ｇを、５５７ｐｐｍとなるようにＬ−アスコルビン酸ナトリウムを添加した６０℃のイオン交換水３０００ｇで５分間抽出し、１００メッシュのステンレスフィルターで茶葉を分離した。続いて濾紙（Ｎｏ．２６、アドバンテック（株）製）を用いて濾過し、２７００ｇの緑茶抽出液を得た。この緑茶抽出液をタンニン濃度が５０ｍｇ％（５０ｍｇ／１００ｍｌ）となるようにイオン交換水で希釈し、Ｌ−アスコルビン酸と炭酸水素ナトリウムを緑茶希釈液１０００ｇあたり０．３ｇずつ加え、緑茶飲料調合液を作製した。この緑茶飲料調合液に、本発明品１の緑茶抽出物を緑茶飲料調合液１０００ｇに対して３５０ｍｇを添加し、耐熱性ガラス容器に３００ｇずつ８０℃でホットパック充填して密封し、レトルト殺菌処理（１２１℃、１０分間）を行って本発明品となる容器詰緑茶飲料を作製した。

以上で得られた容器詰緑茶飲料を室温に冷却後、２５℃の恒温機中に６０日間保存したが、フロックの発生はみられず、さらに、この容器詰緑茶飲料を飲用しても強い苦味・渋味などは感じられず飲用しやすかった。

実施例４：
実施例２で用いた本発明品２を添加して、容器詰緑茶飲料を製造した。
茶飲料用にブレンドした緑茶葉１００ｇを、５５７ｐｐｍとなるようにＬ−アスコルビン酸ナトリウムを添加した６０℃のイオン交換水３０００ｇで５分間抽出し、１００メッシュのステンレスフィルターで茶葉を分離した。続いて濾紙（Ｎｏ．２６、アドバンテック（株）製）を用いて濾過し、２７００ｇの緑茶抽出液を得た。この緑茶抽出液をタンニン濃度が１００ｍｇ％（１００ｍｇ／１００ｍｌ）となるようにイオン交換水で希釈し、Ｌ−アスコルビン酸と炭酸水素ナトリウムを緑茶希釈液１０００ｇあたり０．６ｇずつ加え、緑茶飲料調合液を作製した。この緑茶飲料調合液に、本発明品２の緑茶抽出物を緑茶飲料調合液１０００ｇに対して４ｇを添加し、耐熱性ガラス容器に３００ｇずつ８０℃でホットパック充填して密封し、レトルト殺菌処理（１２１℃、１０分間）を行って本発明品となる容器詰緑茶飲料を作製した。

以上で得られた容器詰緑茶飲料を室温に冷却後、２５℃の恒温機中に６０日間保存したが、フロックの発生はみられず、さらに、この容器詰緑茶飲料を飲用しても強い苦味・渋味などは感じられず飲用しやすかった。

本発明の茶抽出物及びそれを添加してなる茶飲料は、前記の通り、特別な装置を必要とせず既存の設備を利用して簡便に、フロックの発生を長期間にわたり抑制乃至防止する効果を有し、且つ苦味・渋味を抑える高品質な茶抽出物及び茶飲料の製造に利用可能である。

Claims (8)

1. 次の成分（Ａ）ないし（Ｃ）：
   （Ａ）アルミニウム０．１５〜１５．０重量％、
   （Ｂ）テオガリン
   （Ｃ）カフェイン
   を含有し、成分（Ａ）と成分（Ｂ）の重量比率〔（Ｂ）／（Ａ）〕が０．００１〜１３．０であり、成分（Ａ）と成分（Ｃ）の重量比率〔（Ｃ）／（Ａ）〕が３０．０以下である茶抽出物。
2. テオガリンの含有量が３．０重量％以下である請求項１記載の茶抽出物。
3. タンニンの含有量が５０重量％以下である請求項１または２記載の茶抽出物。
4. 緑茶を原料としたものである請求項１乃至３のいずれかに記載の茶抽出物。
5. 請求項１乃至４のいずれかに記載の茶抽出物を添加することによる茶飲料の製造方法。
6. 請求項１乃至４のいずれかに記載の茶抽出物を、茶飲料調合液中のタンニン含量に対して０．１〜２０倍量添加して得られる茶飲料。
7. 請求項１乃至４のいずれかに記載の茶抽出物を添加することによる茶飲料のフロック発生の抑制乃至防止方法。
8. 請求項１乃至４のいずれかに記載の茶抽出物を添加することによる茶飲料の苦味・渋味の低減方法。