JP4023143B2 - 内燃機関の排気浄化装置 - Google Patents

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Description

【0001】
【発明の属する技術分野】
本発明は内燃機関の排気浄化装置に関する。
【0002】
【従来の技術】
内燃機関から排出される排気ガス中の一酸化炭素(CO)と、炭化水素(HC)と、窒素酸化物(NO)とを同時に高い浄化率にて浄化するための三元触媒を機関排気通路内に配置し、この三元触媒により排気ガスを浄化することが公知である。ここで、燃焼室および三元触媒よりも上流側の機関排気通路に供給された燃料(炭化水素)の量に対する燃焼室および三元触媒よりも上流側の機関排気通路に吸入された空気の量の比を排気ガスの空燃比と称したときに、三元触媒はそこに流入する排気ガスの空燃比が理論空燃比であるときに、上述した排気ガス中の3つの成分、すなわち、CO、HC、およびNOを同時に高い浄化率にて浄化する。
【0003】
ここで、三元触媒に流入する排気ガスの空燃比がリーンとなると、三元触媒内の雰囲気は酸化雰囲気となるので、三元触媒によるNOの浄化率は低下する。この場合、NOは三元触媒にて浄化されずに三元触媒下流へと流出し、結果として、排気エミッションが悪化する。そこで、流入する排気ガスの空燃比がリーンであるときに、三元触媒にNOを吸収させておき、三元触媒内の雰囲気が還元雰囲気になったときに、吸収しているNOを放出させ、三元触媒内の炭化水素によりNOを還元浄化するためのNO吸収剤を三元触媒に担持させることも公知である。このようにNO吸収剤を担持した三元触媒は特開平7−132226号公報に開示されている。ここではNO吸収剤としてカリウム酸化物が採用されている。
【0004】
ところで、NO吸収剤としてカリウム酸化物を三元触媒に担持させると、その分だけ、CO、HC、およびNOの浄化性能が低下する傾向にある。このような傾向がある理由としては、COおよびHCを酸化し、そしてNOを還元するために、三元触媒には例えば白金Ptのような貴金属が担持されているが、上述したカリウム酸化物はこうした貴金属表面を覆ってしまうことがあり、このために貴金属の触媒作用が低下することが挙げられる。
【0005】
そこで上記公報では、三元触媒の一部領域にのみNO吸収剤としてカリウム酸化物を担持し、これによりCO、HC、およびNOの浄化性能を高く維持しつつ、三元触媒に流入する排気ガスの空燃比がリーンであるときにNOを三元触媒に吸収しておくことができるようにしている。
【0006】
【発明が解決しようとする課題】
ところで、三元触媒によりNOが浄化されるときに、NOが発生することがある。排気エミッションの悪化を抑制するためには、こうしたNOの発生を抑制することが望ましい。しかしながら上記公報には、こうしたNOの発生を抑制するための手段は何ら開示されていない。こうした問題は三元触媒のみならず、流入する排気ガスの空燃比がリーンであるときに排気ガス中のNOを吸収しておき、流入する排気ガスの空燃比が理論空燃比またはリッチになったときに、吸収しているNOを放出し、放出されたNOを排気ガス中の炭化水素により還元浄化するようにしたいわゆるNO吸蔵還元触媒にも当てはまる問題である。
【0007】
そこで、本発明の目的はNOが還元浄化されるときにNOが発生することを抑制することにある。
【0008】
【課題を解決するための手段】
本発明によれば、内燃機関から排出された排気ガス中の一酸化炭素、炭化水素、およびNO x を浄化することができる三元触媒機能を有するとともに、そこに流入する排気ガスの空燃比がリーンであるときには排気ガス中のNO x を捕捉し且つそこに流入する排気ガスの空燃比が理論空燃比またはリッチになると捕捉しているNO x を還元する排気浄化触媒を具備する排気浄化装置において、前記排気浄化触媒は、アルミナ担体に白金Ptを担持させて形成されたPt担持ペレットと、アルミナ担体に白金PtとカリウムKとを担持させて形成されたPt−K担持ペレットとの触媒ペレットを備え、前記Pt−K担持ペレットは、排気浄化触媒内を排気ガスが流れる方向に沿って排気浄化触媒の全長の1/5から1/2の長さの範囲に配置され、更に、前記Pt−K担持ペレットは、白金とカリウムとを担持させたアルミナ粉末を理論空燃比よりもリッチ空燃比の排気ガスによって500℃〜800℃の温度で加熱処理して得られたPt−K担持粉末から形成されるとともに、アルミナ担体の重量に対するカリウムの重量の比が0.1wt%〜3.0wt%であることを特徴とする排気浄化装置が提供される。
【0015】
【発明の実施の形態】
以下、図面を参照して本発明の実施例について説明する。以下の説明において、『上流側』および『下流側』という用語は、本発明の排気浄化触媒が内燃機関の排気通路に配置された場合において、排気ガスが流れる方向に沿って用いられる用語である。また、以下の説明において『排気ガスの空燃比』とは、排気浄化触媒が内燃機関の排気通路に配置された場合において、内燃機関の燃焼室および排気浄化触媒よりも上流側の機関排気通路に供給された燃料(炭化水素)の量に対する燃焼室および排気浄化触媒よりも上流側の機関排気通路に吸入された空気の量の比を意味する。
【0016】
本発明の排気浄化触媒は、アルミナ担体に白金Ptを担持させて形成された複数の触媒ペレット(以下、Pt担持ペレットと称す)と、アルミナ担体に白金PtとカリウムKとを担持させて形成された複数の触媒ペレット(以下、Pt−K担持ペレットと称す)とからなる。これらPt担持ペレットとPt−K担持ペレットとは、図1に示したように、ケーシング1内に収容されている。なお、図1において、2はペレットを示す。
【0017】
Pt担持ペレットは、一酸化炭素(CO)と、炭化水素(HC)と、窒素酸化物(NO)とを同時に浄化することができる三元触媒能力を有する。この三元触媒能力による排気浄化特性を図2に示した。図2から分かるように、Pt担持ペレットは、その周囲雰囲気の空燃比が理論空燃比であるときに、COと、HCと、NOとを同時に高い浄化率にて浄化することができる。したがって、Pt担持ペレットは排気浄化触媒に流入する排気ガスの空燃比が理論空燃比であるときに、排気ガス中の3つの成分(CO,HC,NO)を同時に高い浄化率にて浄化することができる。
【0018】
なお、周囲雰囲気の空燃比が理論空燃比よりもリーンになり、周囲雰囲気が酸化雰囲気となると、Pt担持ペレットのCO浄化率およびHC浄化率は低下しないが、NO浄化率は低下する。一方、周囲雰囲気の空燃比が理論空燃比よりもリッチとなり、周囲雰囲気が還元雰囲気となると、Pt担持ペレットのNO浄化率は低下しないが、CO浄化率およびHC浄化率は低下する。
【0019】
一方、Pt−K担持ペレットは、カリウムKを担持していることから、三元触媒能力の他に、その周囲雰囲気の空燃比がリーンであるときにNOを捕捉し、その周囲雰囲気の空燃比が理論空燃比またはリッチになると捕捉しているNOを還元するNO捕捉・還元能力を有する。すなわち、Pt−K担持ペレットに担持されているカリウムKは、NOを捕捉し還元することができるNO触媒として機能する。したがって、Pt−K担持ペレットは、排気浄化触媒に流入する排気ガスの空燃比がリーンであるときに排気ガス中のNOを捕捉しておき、排気浄化触媒に流入する排気ガスの空燃比がリッチとなると捕捉しているNOを排気ガス中のHCにより還元浄化する。
【0020】
このように、本実施例の排気浄化触媒は、三元触媒能力とNO捕捉・還元能力とを有するので、そこに流入する排気ガスの空燃比が如何なる空燃比となろうとも、全体として排気ガス中の3つの成分(CO,HC,NO)を高い浄化率で浄化することができる。
【0021】
Pt担持ペレットの製造方法は次の通りである。すなわち、Pt担持ペレットは、所定量の白金Ptを含有する硝酸白金溶液を用いてアルミナ粉末に白金Ptを担持し、次いでこれを乾燥し、次いでこれを焼成して、白金Ptを担持したアルミナ粉末(以下、Pt担持粉末と称す)を生成し、このPt担持粉末を冷間等方圧加圧装置(Cold Isostatic Press:CIP)により均一密度の塊に成形し、次いで篩を用いて0.5〜1.7mmの大きさに粉砕することにより製造される。
【0022】
一方、Pt−K担持ペレットの製造方法は次の通りである。すなわち、Pt−K担持ペレットは、上述したようにして生成されたPt担持粉末を、所定濃度のカリウムKを含有する水溶液に浸せきし、これにより所定量のカリウムKをPt担持粉末に担持し、次いでこれを乾燥し、次いでこれを550℃で2時間焼成して、カリウムKを担持したPt担持粉末(以下、Pt−K担持粉末と称す)を生成し、このPt−K担持粉末を冷間等方圧加圧装置により均一密度の塊に成形し、次いで篩を用いて0.5〜1.7mmの大きさに粉砕することにより製造される。
【0023】
ところで、上述した排気浄化触媒において、NOが還元浄化されるときに、このNOの浄化反応に伴ってN2Oが発生することがある。排気エミッションの悪化を防ぐためには、このNOの発生を抑制することが好ましい。このNOの発生を抑制するための手段を研究した結果、排気浄化触媒におけるNOの発生を抑制するためには、カリウムKが非常に有効であることが判明した。すなわち、排気浄化触媒にカリウムKを担持させれば、排気浄化触媒におけるNOの発生を良好に抑制することができる。
【0024】
このようにカリウムKによってNOの発生が抑制される理由は明らかではないが、カリウムKが存在することによって白金Ptの電子状態が変化し、NO分子が解離・吸着しづらくなるため、その副生成物であるNOの発生が抑制されるものと考えられる。
【0025】
いずれにしても、排気浄化触媒に担持させたカリウムKは、NO発生抑制剤として機能する。ところが、排気浄化触媒全体にカリウムKを担持させると、排気浄化触媒の酸化能力が低下することも判明した。
【0026】
そこで、本発明の第1の実施例では、排気浄化触媒全体の酸化能力を低下させることなく、NOの発生を抑制するために、Pt−K担持ペレットに担持されているKをNO触媒として利用すると共に、NO発生抑制剤としても利用する。すなわち、第1の実施例の排気浄化触媒は、その上流側領域(図1の領域I)にPt担持ペレットを有し、その下流側領域(図1の領域II)にPt−K担持ペレットを有する。なお、第1の実施例の排気浄化触媒では、Pt−K担持ペレットは、排気ガスの流れに沿った排気浄化触媒の全長(図1のL)の下流側1/5〜1/2の長さの領域に配置され、Pt担持ペレットは、上流側の残りの長さの領域に配置される。また、アルミナの重量に対する白金Ptの重量の割合をPt含有量と称し、アルミナの重量に対するカリウムKの重量の割合をK含有量と称すると、第1の実施例では、Pt−K担持ペレットのPt含有量は1.66wt%であり、K含有量は0.1〜3.0wt%である。さらに、第1の実施例では、Pt担持ペレットのPt含有量は1.66wt%である。
【0027】
また、本発明の第2の実施例の排気浄化触媒は、その上流側領域にPt−K担持ペレットを有し、その下流側領域にPt担持ペレットを有する。なお、第2の実施例の排気浄化触媒では、Pt−K担持ペレットは、排気浄化触媒の全長の上流側1/5〜1/2の長さの領域に配置され、Pt担持ペレットは、下流側の残りの長さの領域に配置される。また、第2の実施例のPt−K担持ペレットのPt含有量およびK含有量は第1の実施例のPt−K担持ペレットのPt含有量およびK含有量に等しく、第2実施例のPt担持ペレットのPt含有量も第1の実施例のPt担持ペレットのPt含有量に等しい。
【0028】
さらに、本発明の第3の実施例の排気浄化触媒は、第1の実施例では、所定量のカリウムKをPt担持粉末に担持し、次いでこれを乾燥し、次いでこれを550℃で2時間焼成して得られたPt−K担持粉末を用いて製造されたPt−K担持ペレットが用いられているのに対し、第3の実施例では、所定量のカリウムKをPt担持粉末に担持し、次いでこれを乾燥し、次いでこれを理論空燃比よりもリッチ空燃比の排気ガスに晒すことにより500℃〜800℃の温度で1時間焼成して得られたPt−K担持粉末を用いて製造されたPt−K担持ペレットが用いられる点を除いて、第1の実施例の排気浄化触媒と同じである。
【0029】
図3〜図6は、タイプの異なる排気浄化触媒をそれぞれ実験室用の容器内に配置し、モデル排気ガスにより理論空燃比近傍の雰囲気を形成し、排気浄化触媒の温度を150〜500℃の範囲に維持し、ガス空間速度SVを100000h-1で排気浄化触媒に流入させて行った実験結果を示している。
【0030】
図3は、Pt−K担持ペレットに担持させるカリウムKの量を変えたときのNO発生量とHC50%浄化温度との変化を示している。ここで、HC50%浄化温度とは、排気浄化触媒に流入したHCを50%以上浄化するために必要な最低温度を意味する。すなわち、HC50%浄化温度は、排気浄化触媒の酸化能力を示す指標である。
【0031】
図3(A)の横軸はアルミナの重量に対するカリウムKの重量の割合(以下、カリウム重量比と称す)を示し、縦軸はN2O発生量を示す。図3(A)に示されているように、カリウム重量比が0wt%から0.1wt%までの間では、カリウム重量比が大きくなってもNO発生量はほとんど少なくならず、カリウム重量比が0.1wt%を超えるとNO発生量は一気に少なくなり、カリウム重量比が3.0wt%を超えるまではカリウム重量比が大きくなるほどNO発生量は少なくなり、カリウム重量比が3.0wt%を超えるとカリウム重量比が大きくなってもNO発生量はほとんど少なくならない。
【0032】
また、図3(B)の横軸はカリウム重量比を示し、縦軸はHC50%浄化温度を示す。図3(B)に示されているように、カリウム重量比が0wt%から3.0wt%までの間では、カリウム重量比が多くなってもHC50%浄化温度はほとんど変化せず、カリウム重量比が3.0wt%を超えるとHC50%浄化温度は一気に高くなる。ここで、カリウム重量比が大きくなったときにHC50%浄化温度が高く(すなわち、酸化能力が低く)なる理由としては、カリウム重量比が大きくなると白金PtがカリウムKにより覆われる面積が大きくなることが挙げられる。
【0033】
このように図3から、NO発生量をできるだけ少なくし且つHC50%浄化温度をできるだけ低くすることができるカリウム重量比は、0.1wt%から3.0wt%までの間であることが判る。
【0034】
図4は、NO触媒およびNO発生抑制剤として担持させる元素を変えたときのNO発生量とHC50%浄化温度との変化を示している。
【0035】
図4(A)の横軸はNO触媒およびNO発生抑制剤として、それぞれ、カリウムK、カルシウムCa、バリウムBa、リチウムLi、Csセシウム、ナトリウムNa、およびストロンチウムSrを採用した排気浄化触媒を示し、縦軸はN2O発生量を示す。図4(A)に示されているように、NO触媒としてカリウムKが用いられたときが、最もNO発生量が少なくなる。
【0036】
また、図4(B)の横軸は図4(A)の横軸と同様であり、縦軸はHC50%浄化温度を示す。図4(B)に示されているように、NO触媒としてカリウムKが用いられたときが、最もHC50%浄化温度が低くなる。
【0037】
このように図3から、NO発生量をできるだけ少なくし且つHC50%浄化温度をできるだけ低くすることができる元素は、カリウムKであることが判る。
【0038】
図5は、Pt−K担持粉末を焼成するのに理論空燃比よりもリッチ空燃比の排気ガスを用いた場合において、このときの焼成温度(以下、処理温度と称す)を変えたときのNO発生量とHC50%浄化温度との変化を示している。
【0039】
図5(A)の横軸は処理温度を示し、縦軸はN2O発生量を示す。図5(A)に示されているように、処理温度が0度から500度までの間では、処理温度が高くなるほどNO発生量は徐々に低くなり、処理温度が500度から800度の間では、NO発生量は比較的低い値で一定となる。
【0040】
また、図5(B)の横軸は処理温度を示し、縦軸はHC50%浄化温度を示す。図5(B)に示されているように、処理温度が0度から800度までの間では、処理温度が高くなってもHC50%浄化温度はほとんど高くならない。
【0041】
図6は、Pt−K担持粉末を焼成するのに理論空燃比よりもリーン空燃比の排気ガスを用いた場合において、このときの処理温度を変えたときのNO発生量とHC50%浄化温度との変化を示している。
【0042】
図6(A)の横軸は処理温度を示し、縦軸はN2O発生量を示す。図6(A)に示されているように、処理温度が0度から500度の間では、処理温度が高くなるほどNO発生量が少なくなり、処理温度が500度から800度の間では、処理温度が高くなるほどNO発生量が徐々に少なくなり、処理温度が800度を超えると、処理温度が高くなってもNO発生量はほとんど変わらない。
【0043】
また、図6(B)の横軸は処理温度を示し、縦軸はHC50%浄化温度を示す。図6(B)に示されているように、処理温度が0度から600度の間であれば、HC50%浄化温度はほとんど変化せず、処理温度が600度を超えると、HC50%浄化温度は徐々に高くなることが判る。ここで、Pt−K担持粉末を焼成するためにリーン空燃比の排気ガスを用いた場合に、処理温度が高くなったときにHC50%浄化温度が高く(すなわち、酸化能力が低く)なる理由としては、処理温度が高くなるとシンタリングにより劣化する白金Ptの量が多くなることが挙げられる。
【0044】
このように図5および図6から、NO発生量をできるだけ少なくし且つHC50%浄化温度をできるだけ低くするためには、P−K担持粉末を焼成するために排気ガスを利用する場合、排気ガスの空燃比を理論空燃比よりもリッチとし、処理温度を500度から800度の間とすればよいことが判る。
【0045】
【発明の効果】
本発明によれば、酸化能力が低くなることなく、NOが還元浄化されるときにNOが発生することが抑制される。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の排気浄化触媒を示す略図である。
【図2】本発明の排気浄化触媒の浄化特性を示す図である。
【図3】(A)はカリウム重量とNO発生量との関係を示す図であり、(B)はカリウム重量比とHC50%浄化温度との関係を示す図である。
【図4】(A)はNO触媒として採用した各元素とNO発生量との関係を示す図であり、(B)はNO触媒として採用した各元素とHC50%浄化温度との関係を示す図である。
【図5】(A)は理論空燃比またはリッチ空燃比の排気ガスにて、NO触媒を担持した担体基材を加熱処理したときの処理温度とNO発生量との関係を示す図であり、(B)は同様にして加熱処理したときの処理温度とHC50%浄化温度との関係を示す図である。
【図6】(A)はリーン空燃比の排気ガスにて、NO触媒を担持した担体基材を加熱処理したときの処理温度とNO発生量との関係を示す図であり、(B)は同様にして加熱処理したときの処理温度とHC50%浄化温度との関係を示す図である。
【符号の説明】
1…ケーシング
2…ペレット

Claims (1)

  1. 内燃機関から排出された排気ガス中の一酸化炭素、炭化水素、およびNO x を浄化することができる三元触媒機能を有するとともに、そこに流入する排気ガスの空燃比がリーンであるときには排気ガス中のNO x を捕捉し且つそこに流入する排気ガスの空燃比が理論空燃比またはリッチになると捕捉しているNO x を還元する排気浄化触媒を具備する排気浄化装置において、
    前記排気浄化触媒は、アルミナ担体に白金Ptを担持させて形成されたPt担持ペレットと、アルミナ担体に白金PtとカリウムKとを担持させて形成されたPt−K担持ペレットとの触媒ペレットを備え、
    前記Pt−K担持ペレットは、排気浄化触媒内を排気ガスが流れる方向に沿って排気浄化触媒の全長の1/5から1/2の長さの範囲に配置され、
    更に、前記Pt−K担持ペレットは、白金とカリウムとを担持させたアルミナ粉末を理論空燃比よりもリッチ空燃比の排気ガスによって500℃〜800℃の温度で加熱処理して得られたPt−K担持粉末から形成されるとともに、アルミナ担体の重量に対するカリウムの重量の比が0.1wt%〜3.0wt%であることを特徴とする排気浄化装置。
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