JP3994441B2 - 電界効果トランジスタ - Google Patents
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】
本発明は、電界効果トランジスタに関し、特に有機半導体材料をチャネル層に用いた電界効果トランジスタに関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
近年、有機半導体をチャネル部分に用いた電界効果トランジスタ（ＦＥＴ）は、容易に大面積を得られディスプレイなどの駆動用として期待されている。
【０００３】
この有機半導体には、以下に示すものが代表的に報告されている。
例えば、ポリチオフェン（アプライド・フィジックス・レターズ誌：Ａ．Ｔｓｕｍｕｒａ ｅｔ ａｌ．，Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．Ｌｅｔｔ．，４９巻，１２１０頁（１９８６年）に記載）、ポリピロール、ポリチエニレンビニレン（渕上他「第５３回応用物理学術講演会１８ｐＺ１２（１９９２年）に記載）、ポリフェニレンビニレンなどの導電性高分子を十分に脱ドープした材料、可溶性のためにアルキル基またはメトキシ基などの修飾基が導入された導電性高分子、オリゴチオフェン（特開平４−１３３３５１号公報に記載）などのπ共役系の広がったオリゴマー材料、フタロシアニン類（特開平１−１５５６５８号公報に記載）、ニッケル・フタロシアニン（ケミカル・フィジックス・レターズ誌：Ｇ．Ｇｕｉｌｌａｕｄ，Ｊ．Ｓｉｍｏｎ，Ｃｈｅｍ．Ｐｈｙｓ．Ｌｅｔｔ．２１９巻，１２３頁（１９９４年）に記載）、シリコンフタロシアニンの置換体（シン・ソリッド・フィルムズ誌：Ｙ．Ｌ．Ｈｕａ ｅｔ ａｌ．，Ｔｈｉｎ Ｓｏｌｉｄ Ｆｉｌｍｓ，１９２巻，３８３頁（１９９０年）に記載）、ルテシウム ジフタロシアニンについてはケミカル・フィジックス・レターズ誌、Ｍ．Ｍａｄｒｕ， ｅｔ ａｌ．，Ｃｈｅｍ．Ｐｈｙｓ．Ｌｅｔｔ．，１４２巻，１０３頁，（１９８７年）に記載）、テトラセン・ペンタセンなどの縮合π共役化合物（藁谷他、「第５２回応用物理学会学術講演会」、９ｐＲ９（１９９１年）に記載）、その電荷移動型錯体がしばし超伝導を示すドナー性分子であるＢＥＤＴ−ＴＴＦ（藁谷他、「第５２回応用物理学会学術講演会」、９ｐＲ９（１９９１年）に記載）などであり、多岐にわたっている。
【０００４】
また、電界効果トランジスタ特性を向上させるためにいくつもの試みがなされている。
【０００５】
例えば、十分にπ共役系の広がった有機半導体材料を用いること、有機半導体材料の薄膜の結晶性を向上させること、有機半導体材料にメチル基を導入することでドナー性を向上させてｐ型の半導体としての性質を向上させること、重合度のばらつきのある有機半導体ではなく単一の重合度のオリゴマーの有機半導体材料を用いることなどにより、電界効果トランジスタの性能を決める重要なパラメータであるキャリアの移動度の向上がはかられている。
【０００６】
分子量分布のないジメチルオリゴチオフェンを用いた電界効果トランジスタ（特開平４−１３３３５１号公報に記載）は、そのような試みのひとつである。
【０００７】
または、ポリチエニレンビニレンの前駆体からの変換効率を上げて重合度を向上させて移動度の向上を得る試みもなされ、０．２ｃｍ2／Ｖsの移動度が得られている（渕上他「第５３回応用物理学術講演会」１８ｐＺ１２（１９９２年）に記載）。
【０００８】
また、有機半導体として、両末端をメチル基またはエチル基で置換した重合度３，４，５のオリゴチオフェンを、電界効果トランジスタに利用することも開示されている（特開平４−１３３３５１号公報に記載）。
【０００９】
また、ドナー性の高い有機半導体、すなわちイオン化ポテンシャルの小さい有機半導体をチャネル層に利用すると、高い電界移動度を得られることが、秋道斉『１９９１年度 創造科学推進事業 研究報告会要旨集』新技術事業団（１９９１年）に報告されており、π共役系を伸ばすこと、メチル基などのドナー性のある基を導入することが移動度の向上につながることを示している。
【００１０】
また、いくつかのホール輸送材料についても電界効果トランジスタが作製されて、その移動度が求められている。
【００１１】
ちなみにホール輸送材料は、イオン化ポテンシャルが小さい、すなわちＨＯＭＯ（最高被占分子軌道）の準位が浅い有機半導体材料、すなわち電子供与性のある材料であり、トリアリールアミン類、芳香族ヒドラゾン類、芳香族置換ピラゾリン類、スチルベン類などが知られている。
【００１２】
そのため、電界効果トランジスタ構造でゲート電圧を印加することによってもホールを生じやすいことになる。
【００１３】
具体例をあげると、以下の化学式（化１２）で示される１，１−ｂｉｓ（ｐ−ｄｉｅｔｈｙｌ ａｍｉｎｏｐｈｅｎｙｌ）−４，４−ｄｉｐｈｅｎｙｌ−１，３−ｂｕｔａｄｉｅｎｅ、（ＣＡＳ登録番号１０９９９５−８２−６、分子式Ｃ28Ｈ25Ｎ3）で１．８×１０-8ｃｍ2／Ｖsの移動度が得られている。
【００１４】
【化１２】
【００１５】
また、以下の化学式（化１３）で示される１−ｐｈｅｎｙｌ−１，２，３，４−ｔｅｔｒａｈｙｄｒｏｑｕｉｎｏｌｉｎ−６−ｃａｒｂｏｘａｌｄｅｈｙｄｅ−１’，１’−ｄｉｐｈｅｎｙｌｈｙｄｒａｚｏｎｅ、（ＣＡＳ登録番号１０００７０−４３−７、分子式Ｃ36Ｈ40Ｎ2）で、２．７×１０-6ｃｍ2／Ｖsの移動度が得られている。
【００１６】
【化１３】
【００１７】
また、以下の化学式（化１４）で示されるＮ，Ｎ’−ｄｉｐｈｅｙｎｙｌ−Ｎ，Ｎ’−ｂｉｓ（３−ｍｅｔｈｙｌｐｈｅｎｙｌ）−１，１’−ｂｉｐｈｅｎｙｌ−４，４’−ｄｉａｍｉｎｅ、(ＴＰＤともいう、ＣＡＳ登録番号６５１８１−７８−４）でも電界効果トランジスタが作られ、移動度が測定されている。
【００１８】
【化１４】
【００１９】
その他、チオフェン環の硫黄原子をセレン置き換えたセレノフェン類も、オリゴチオフェン類と同様に、電界効果トランジスタの動作を示すことが知られている。
【００２０】
また、ジメチルターチオフェンの中央のチオフェン環の硫黄原子を、セレンに置き換えた以下の化学式（化１５）で示される分子構造でも電界効果トランジスタが動作している。
【００２１】
【化１５】
【００２２】
このことから、チオフェン環の硫黄原子をセレン、テルル原子に置き換えた分子でも、同様に電界効果トランジスタが動作することがわかる。
【００２３】
さて、有機半導体をチャネル層に用いた電界効果トランジスタの利点としては、スピンコート・電解重合などにより簡便なプロセスで大面積を作ることができること、無機の半導体と異なり柔らかい構造で曲げても大丈夫なこと、多くの有機半導体がガスに対して感受性がありセンサーとして用いることができること、有機半導体は骨格が異なるものも多くそのうえ修飾基を変えることで多種・多様の材料の中から設計が可能であること、有機半導体材料は蛍光を示すものが多く発光ダイオード（ＬＥＤ）の材料にもなることから組合せの相性のよさを有すること、などがあげられる。
【００２４】
例えば、ジメチルセクシチオフェンを発光層としたＬＥＤも作製されている（内山潔、秋道斉、堀田収、野毛宏、榊裕之、第５４回応用物理学会学術講演会（１９９３年），２９ｐ−ＺＣ−１）。
【００２５】
もちろん、これらの利点が発揮されるには、有機半導体の十分な移動度を確保できることが前提となる。
【００２６】
また、Ｇａｒｎｉｅｒ他は、ゲート絶縁層・チャネル層ともに有機物である電界効果トランジスタを作製している（ アドバンスト・マテリアルズ誌：Ｆ．Ｇａｒｎｉｅｒ，Ｇ．Ｈｏｒｏｗｉｔｚ，Ｘ．Ｐｅｎｇ，Ｄ．Ｆｉｃｈｏｕ，Ａｄｖ．Ｍａｔｅｒ．，２巻，５９２頁（１９９０年））。
【００２７】
ここで、電界効果トランジスタのドレイン電流を大きくとるためには、ゲート絶縁層の単位面積当りの電気容量が大きいのがよいために、高誘電率の絶縁性の高いポリマーをゲート絶縁層に用いている。
【００２８】
また、電界効果トランジスタ構造で測定するチャネル層の有機半導体の移動度は、ゲート絶縁層の材質によって変化することが報告されている。
【００２９】
例えば、Ｇａｒｎｉｅｒ他は、シアノエチルプルランをゲート絶縁層に使い、セクシチオフェンの蒸着膜の移動度が向上することを報告している（アドバンスト・マテリアルズ誌：Ｆ．Ｇａｒｎｉｅｒ，Ｇ．Ｈｏｒｏｗｉｔｚ，Ｘ．Ｐｅｎｇ，Ｄ．Ｆｉｃｈｏｕ，Ａｄｖ．Ｍａｔｅｒ．，２巻、５９２頁（１９９０年））。なお、特表平５−５０８７４５号公報にも同様の記載がある。
【００３０】
ここで用いているセクシチオフェンは、末端のチオフェン環のα位が水素原子である無置換の６量体のオリゴチオフェンであり、シアノエチルプルランの比誘電率がε＝１８．５（１０ｋＨｚにて）と高いことが、界面近傍での有機半導体の移動度の向上を引き起こしていると推測している。
【００３１】
なお、このような努力にもかかわらず、シアノエチルプルランは、アセトンなどの溶媒に容易に溶けるため、シアノエチルプルランを製膜したあとは有機洗浄やリソグラフィー（これらは有機半導体をチャネル層に用いた電界効果トランジスタを液晶表示デバイス駆動用の薄膜トランジスタとして用いる時に必要不可欠の条件である。）を、全く利用できないという短所があり、電界効果トランジスタを高密度で作ろうとするときに決定的な障害となっている。
【００３２】
そして、いずれの従来例においても、有機半導体薄膜の移動度がアモルファスシリコンと同等かまたはそれ以上になることと、それに加え素子の耐環境性をあげることが重要な課題である。
【００３３】
以下に、従来の有機半導体をチャネル層に用いた電界効果トランジスタについて説明する。
【００３４】
図２は、有機半導体をチャネル層に用いた電界効果トランジスタの構成例を示す断面図である。
【００３５】
図２において、２１は基板となる絶縁体、２２はゲート電極、２３はゲート絶縁層、２４はソース電極、２５はドレイン電極、および２６はチャネルとなる有機半導体層である。
【００３６】
図３は、導電性の基板をゲート電極とした電界効果トランジスタの構成例を示す断面図である。
【００３７】
図３において、３３はゲート絶縁層、３４はソース電極、３５はドレイン電極、３６はチャネルとなる有機半導体層、および３７は基板兼ゲート電極であり、高濃度ドープしたシリコン基板をゲート電極として用いるのはこの場合にあたる。
【００３８】
図４は、有機半導体がゲート電極よりも基板側にある素子構造を示す。
図４において、４１は基板となる絶縁体、４２はゲート電極、４３はゲート絶縁層、４４はソース電極、４５はドレイン電極、および４６はチャネルとなる有機半導体層であり、基板４１の上にソース電極４４とドレイン電極４５があり、有機半導体層４６があって、その上にゲート絶縁層４３、ゲート電極４２と積層した構成である。
【００３９】
このような従来の素子構造では、ゲート絶縁層としてシリコン酸化膜、窒化シリコン膜、シアノエチルプルラン膜、ポリビニルアルコール膜、ポリ塩化ビニル膜、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）膜、ポリスチレン膜が用いられており、シアノエチルプルラン以下の例は、アプライド・フィジックス・レターズ誌（Ｐｅｎｇ ｅｔ ａｌ．，Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．Ｌｅｔｔ．，５７巻，２０１３頁（１９９０年））、または特表平５−５０８７４５号公報において記載されている。
【００４０】
以上のように構成された電界効果トランジスタについて、その動作について説明をする。
【００４１】
ゲート電極２２等、ソース電極２４等、ドレイン電極２５等、チャネル部分２６等にはさまれたゲート絶縁層２３等は、コンデンサと同様に、印加した電圧によって両側に電荷を生じる。
【００４２】
ゲート電圧によって有機半導体２６等中に誘起されたキャリアは、ソース・ドレインの電圧によって、ドレイン電流となって流れる。
【００４３】
ここで、有機半導体がｐ型であれば正孔（ホール）が励起され、ｎ型であれば電子が励起される。
【００４４】
なお、ゲート電圧ＶG＝０におけるドレイン電流を減らすため等に、有機半導体薄膜は十分に不純物のおさえられた材料を蒸着したり、生成した薄膜の不純物を脱ドープすることがなされていることが一般的である。
【００４５】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、上記の従来の構成の有機半導体をチャネル層に用いた電界効果トランジスタでは、現在のところ有機半導体薄膜の移動度が、たかだか１０-2ｃｍ2/Ｖsから１０-1ｃｍ2/Ｖs程度であり、移動度の値がアモルファスシリコンに比べて低いことから、電界効果トランジスタのドレイン電流が小さくなったり、同じドレイン電流を得ようとすると、高いドレイン電圧・高いゲート電圧を必要とするという課題を有していた。
【００４６】
よって、アモルファスシリコン並の高い移動度を実現する有機半導体、ゲート絶縁材料の組合せが非常に重要である。
【００４７】
本発明は、上記従来の問題点を解決するもので、有機半導体をチャネル層に用いた電界効果トランジスタ構造で移動度をアモルファスシリコンと同等かまたはそれ以上の値とした電界効果トランジスタを提供することを目的とする。
【００４８】
【課題を解決するための手段】
この目的を達成するために、本発明は、ゲート電極と、ソース電極と、ドレイン電極と、有機半導体材料で構成されたチャネル部と、比誘電率が５未満でシアノ基を有する絶縁性ポリマーで構成されたゲート絶縁層とを有する電界効果トランジスタである。
【００４９】
そして、この有機半導体材料は、π共役系が広がったといえる少なくとも７つのπ電子共役結合を含む多共役有機化合物を用いることが好適であり、以下の化学式（化１６）から（化２１）のいずれかで示される化合物を用いてもよい。
【００５０】
【化１６】
【００５１】
【化１７】
【００５２】
【化１８】
【００５３】
【化１９】
【００５４】
【化２０】
【００５５】
【化２１】
【００５６】
更に、有機半導体材料は、以下の化学式（化２２）で示されるπ電子共役系が広がった化合物であってもよい。
【００５７】
【化２２】
【００５８】
一方、シアノ基を有する絶縁性ポリマーは、以下の化学式（化２３）から（化２６）のいずれかで示される化合物を用いてもよい。
【００５９】
【化２３】
【００６０】
【化２４】
【００６１】
【化２５】
【００６２】
【化２６】
【００６３】
そして、シアノ基を有する絶縁性ポリマーは、その中にあるシアノ基の密度が高いポリマーがよいが、とりわけポリアクリロニトリル（ＰＡＮ、ＣＡＳ登録番号＝１４７２３７−９４−３）が有効である。このポリアクリロニトリルは（ＣＨ2ＣＨＣＮ）の構造式を持つポリマーである。
【００６４】
更に、以上の絶縁性ポリマーや有機半導体材料が適用可能な具体的素子構成は、ゲート絶縁層がシリコン酸化膜とシアノ基を有する絶縁性ポリマーからなる複合膜であり、シアノ基をもつ絶縁性ポリマーがチャネル部と接する構成のものであるが、これに限らず、ゲート絶縁層の上にチャネル部がある構成やチャネル部の上にゲート絶縁層、ゲート電極がある構成等であって適用は可能である。
【００６５】
もちろんチャネル部に用いられる有機材料や絶縁層に用いられるシアノ基を有する絶縁性ポリマーは上記のものに限られず、同様の機能を有するものであれば他の材料でも使用可能である。
【００６６】
例えば、有機材料は、オリゴチオフェン類、ポリチオフェン類、ポリピロール類、ポリアニリン類、ポリアセチレン類、ポリチエニレンビニレン類、ポリフェニレンビニレン類やフタロシアニン類、各種ホール輸送材料等があげられる。
【００６７】
【作用】
シアノ基をもつポリマーをゲート絶縁層に用いることでチャネルの有機半導体の移動度が著しく向上し、ドレイン電流が増大する。
【００６８】
例えば、ゲート絶縁層にポリアクリロニトリル、チャネル部に両末端をメチル基またはエチル基で置換したオリゴチオフェンの組合せを用いると最大で４ｃｍ2／Ｖsの高い移動度が得られ、この値は、有機半導体薄膜の移動度としては、もっとも高い部類に属する。
【００６９】
更に、ゲート絶縁層としてポリアクリロニトリル／ＳｉＯ2等の複合膜を用いた場合にも、ＳｉＯ2上の場合に比べて移動度が向上する。
【００７０】
又、チャネルのゲート絶縁体との界面の近傍からの寄与が大きいので、有機半導体がポリアクリロニトリルに接触していれば、ゲート絶縁層がポリアクリロニトリル単独であっても、ポリアクリロニトリル／ＳｉＯ2の複合膜であっても、同程度移動度が向上する。
【００７１】
というのは、ソース電極とドレイン電極とを結ぶチャネル部のうち、ゲート絶縁層との界面の部分を流れる電流が支配的であるため、チャネルに接しているゲート絶縁層の種類によって移動度が影響されるためである。
【００７２】
なお、シアノ基もつポリマーを用いることによる有機半導体の移動度の向上は、π共役系の広がった有機半導体全般にわたって有効である。
【００７３】
更に、目的とする素子構造、例えば発光ダイオードにおいてみられるように、エネルギー準位の関係から使える有機半導体の種類が限られる場合も多く、そのような場合においても確実に高い移動度が得られる。
【００７４】
【実施例】
本発明の具体的な実施例の説明に入る前に、概略の説明を行う。
【００７５】
まず、本発明に係るチャネル部に用いられる有機半導体材料とゲート絶縁層に用いられるシアノ基を有するポリマー材料との組合せが適用される代表的な電界効果トランジスタ構造は、図１に示す構造であるが、もちろん図２から図４に示す構造にも適用可能である。
【００７６】
これらの構造は、いずれにおいても、シアノ基を有する絶縁性ポリマーをゲート絶縁層またはゲート絶縁層の一部として用い、チャネル部の有機半導体層と接しさせているものである。
【００７７】
まず、図１の構成では、シアノ基を有する絶縁性のポリマーを含むゲート絶縁層１３に接したチャネル部である有機半導体層１６を介して、ソース電極１４とドレイン電極１５を設け、更にゲート絶縁層１３とシリコン酸化膜１９とを複合化し、シリコン基板又は金属基板１８を基板兼ゲート電極として用いた電界効果トランジスタである。
【００７８】
また、図２の構成では、基板２１上にゲート電極２２、その上にシアノ基を持つ絶縁性ポリマーを含むゲート絶縁層２３、その上にソース電極２４とドレイン電極２５があって、ソース電極２４とドレイン電極２５を結ぶゲート絶縁層２３に接して有機半導体層２６がある素子構造である。ここで、ゲート電極２２としては金属電極やＩＴＯ電極、高ドープのため金属状態にある導電性ポリマーなどが用いられる。
【００７９】
また、図３の構成では、図２の基板とゲート電極を、基板兼ゲート電極３７で置き換えた構成をしている点で図２の構成と異なり、この基板兼ゲート電極３７として用いられるのは高濃度にドープしたシリコン基板、金属が用いられる。
【００８０】
また、図４の構成では、ゲート電極４２が有機半導体層４３よりも上部にある素子構成であり、有機半導体層４３は、基板４１とシアノ基をもつ絶縁性ポリマーからなるゲート絶縁層４３にはさまれており、素子の特性が雰囲気ガスの影響を受けにくく、有機半導体がさらされないため安定な構造をしている。
【００８１】
そして、図１から図３に示す構成では、ゲート絶縁層形成後、有機半導体層を蒸着等により形成すればよいが、図４のようにゲート絶縁層が有機半導体層の上部に形成されても同様に作製でき、移動度の向上を示すものである。
【００８２】
この内、図１と図４の構成で、以下の各実施例において、各種有機半導体を用いて電界効果トランジスタを作製した例を示し、比較例のシリコン酸化膜をゲート絶縁層とした構造の電界効果トランジスタでの有機半導体の移動度よりも高い移動度を確認した。もちろん、他の素子構造でも同様に高い移動度を呈すると考えられる。
【００８３】
また、シアノ基を持つ絶縁性ポリマーとしては、代表的にポリアクリロニトリルまたはシアノエチルプルランを用いた。
【００８４】
また、用いた有機半導体は、ジメチルセクシチオフェン（ＤＭＳｘＴ）、クォータチオフェン（ＱｔＴ）、鉛フタロシアニン（ＰｂＰｃ：Ｃ32Ｈ16Ｎ8Ｐｂ，ＣＡＳ登録番号１５１８７−１６−３）であり、それらの分子構造は順に以下の（化２７）から（化２９）に示される。
【００８５】
【化２７】
【００８６】
【化２８】
【００８７】
【化２９】
【００８８】
用いたジメチルセクシチオフェンは、両末端のα位の水素がメチル基で置換されたチオフェンの６量体で、モノクロロベンゼンで再結晶したものである。
【００８９】
このジメチルセクシチオフェンは、π共役系が長いことやメチル基に置換した効果により、クォータチオフェンに比較して５桁ほど高い移動度を有する。
【００９０】
なお、ジメチルセクシチオフェンの合成は、アドバンスト・マテリアルズ誌（Ｓ．Ｈｏｔｔａ，Ｋ．Ｗａｒａｇａｉ，Ａｄｖ．Ｍａｔｅｒ．５巻，８９６頁（１９９３年））に記載の方法で行なった。
【００９１】
また、クォータチオフェンは、チオフェンの４量体で、両末端のα位の水素が無置換のものである。
【００９２】
これらのオリゴチオフェンは、グリニャール反応によって段階的に作られるため単一の重合度であり、不純物は少なく、単結晶が得られやすい。
【００９３】
そのため、有機半導体をチャネル層に用いた電界効果トランジスタでしばし必要になる脱ドープの必要がない。
【００９４】
しかも蒸着膜の膜質もよく、高次のＸ線解析ピークが認められる（ジャーナル・オブ・マテリアル・ケミストリー誌：Ｓ．Ｈｏｔｔａ，Ｋ．Ｗａｒａｇａｉ，Ｊ．Ｍａｔｅｒ．Ｃｈｅｍ．，１巻（１９９１）８３５頁に記載）。
【００９５】
よって、このような薄膜の膜質の良さが、となりあう分子間のキャリアの移動を起こり易いもとしている。
【００９６】
また、鉛フタロシアニンは、市販品がフタルイミドなどの不純物を多く含むため市販品を２回の昇華精製をしてから用いた。
【００９７】
ここでは、鉛フタロシアニンについて測定したが、一般にフタロシアニン錯体の物性は中心金属の種類が変わっても大きくは変わらないので、他の２価または１価の金属フタロシアニン、金属を含まないフタロシアニンについても同様に移動度が向上する。
【００９８】
なお、シアノ基を有するポリマーをゲート絶縁層として用いるとチャネルの移動度が向上する理由について検討する。
【００９９】
例えば、前述のＧａｒｎｉｅｒ他は、シアノエチルプルランのε＝１８．５（１０ＫＨｚにて）という比誘電率値を理由にあげている（特表平５−５０８７４５号参照）。
【０１００】
しかし、後述の比較例に示す比誘電率の高いタンタル酸化膜（ε＝２４〜２５）を用いた電界効果トランジスタ構造では、ＳｉＯ2上の場合と同等の移動度であり、その移動度の活性化エネルギーもＳｉＯ2上のものと同等である。
【０１０１】
また、本発明の実施例に示すポリアクリロニトリルの比誘電率は、ε＝４．５（１０ＫＨｚ，２２℃にて）である（Ｅｕｇｅｎ Ｎｅａｇｕ，Ｍｉｈａｉ Ｌｅａｎｃａ，Ｒｏｄｉｃａ Ｎｅａｇｕ，Ａｎ．Ｓｔｉｉｎｔ．Ｕｎｉｖ．”Ａｌ．Ｉ．Ｃｕｚａ”Ｉａｓｉ，Ｓｅｃｔ．１ｂ，２０（２），１３３−８頁 １９７４年に記載）であるに対して、特表平５−５０８７４５号公報記載では、少なくとも５の比誘電率が必要としているが、ポリアクリロニトリルの比誘電率はその値よりも小さく、しかも移動度の向上を引き起こしている。
【０１０２】
よって、必ずしもＧａｒｎｉｅｒ他が述べるような高い比誘電率の材料が、移動度の向上につながっていないことになる。
【０１０３】
現在のところ、シアノ基を有するポリマーをゲート絶縁層として用いるとチャネルの移動度が向上する理由については、シアノ基が有する局在した電気双極子の作用が支配的であることが判明している。
【０１０４】
（実施例１）
以下、本発明の第１の実施例について、図面を参照にしながら詳細に説明をする。
【０１０５】
本実施例では、ポリアクリロニトリルをゲート絶縁層材料として、有機半導体としてジメチルセクシチオフェンを用いた電界効果トランジスタを作製した。
【０１０６】
具体的には、図４の構成の電界効果トランジスタにおいて、基板４１としてガラス基板、ゲート電極４２としてＩＴＯ膜、ゲート絶縁層４３にシアノ基を有する絶縁性ポリマーとしてポリアクリロニトリル、ソース電極４４およびドレイン電極４５として各々金の蒸着膜、有機半導体層４６としてジメチルセクシチオフェンを用いた構成を有する。
【０１０７】
ポリアクリロニトリルをゲート絶縁層に用いた電界効果トランジスタを次のようにして作製した。
【０１０８】
まず、洗浄したＩＴＯ（Ｉｎｄｉｕｍ Ｔｉｎ Ｏｘｃｉｄｅ）膜付きガラス基板（５０Ω／□）を用意し、この上に、ポリアクリロニトリル(分子量１５０，０００、Ｐｏｌｙｓｃｉｅｎｃｅ社製)の０．１ｇ／ｍｌのジメチルスルホキシド溶液を、１５００ｒｐｍでスピンコートし、ドライヤーを用いてこのスピンコート膜を乾燥し、ゲート絶縁層４３とした。
【０１０９】
そして、その上に金を真空蒸着し、各々ソース電極４４、ドレイン電極４５を形成した。
【０１１０】
又、上述のＩＴＯ膜をゲート電極４２として用い、ソース電極４４、ドレイン電極４５、ゲート電極４２の各電極に、０．１mmφの金線を銀ペーストで配線した。
【０１１１】
ここで、インピーダンスアナライザＨｅｗｌｅｔｔ−Ｐａｃｋａｒｄ ４１９４Ａを用いてゲート電流を測定し、ソース・ゲート間のゲート容量を電極面積で割り、単位面積当りのゲート容量とした。そして、その典型的な値は、１ｎＦ／ｃｍ2であった。
【０１１２】
その後、チャネル部分に蒸着されるように、不要部分をアルミホイル等で覆って、ジメチルセクシチオフェン１０ｍｇを、２〜４×１０-6Ｔｏｒｒの圧力下で、蒸着基板から５ｃｍ離した昇華金属用のタングステンボートから、抵抗加熱により真空蒸着し、有機半導体層４６とした。
【０１１３】
この条件において、ジメチルセクシチオフェンの中心付近の膜厚は、５００ｎｍになった。
【０１１４】
そして、Ｈｅｗｌｅｔｔ−Ｐａｃｋａｒｄの半導体パラメータアナライザー４１４５Ｂ、Ｋｅｉｔｈｌｅｙ ２３６ソース・メジャーユニットとプログラマブル電圧源Ｋｅｉｔｈｌｅｙ ６１７をパソコンによりコントロールした測定系を用いて、本実施例の電界効果トラジスタの各パラメータの測定を行なった。
【０１１５】
また、移動度は、電界効果トランジスタの線形領域のドレイン電流IDを与える下記の（数１）を、ゲート電圧にＶGにより微分した下記の（数２）より求めることができる。
【０１１６】
【数１】
【０１１７】
【数２】
【０１１８】
ここでμは移動度、Ｃ0は単位面積当りのゲート容量、Ｗはチャネル幅、Ｌはチャネル長、ＶGはゲート電圧、ＶDはドレイン電圧、ＶTはしきい値電圧である。
【０１１９】
また、ジメチルセクシチオフェンに代え、クォータチオフェン、鉛フタロシアニンについても同様に電界効果トランジスタを作製し、同様の測定を行った。
【０１２０】
このとき、チャネル長Ｌ＝２．４ｃｍでチャネル幅Ｗ＝０．０１ｃｍのもの、またはチャネル長Ｌ＝０．６ｃｍでチャネル幅Ｗ＝０．０２ｃｍのものの２種類を作製した。
【０１２１】
これらの電界効果トランジスタの動作特性を、図５（ａ）〜（ｃ）に示す。
図中に、各々のチャネル幅Ｗ、チャネル長Ｌ、単位面積あたりのゲート容量Ｃ0を示した。
【０１２２】
これらの図より、ジメチルセクシチオフェン、クォータチオフェン、鉛フタロシアニンとも、マイナスのゲート電圧を印加したときにドレイン電流が増大していることからｐ型の半導体特性を示していることがわかる。
【０１２３】
そして、図５（ａ）のジメチルセクシチオフェンの電界効果トランジスタの場合に、最も、ゲート電圧に対するドレイン電流の変化が大きく、しかもＶG＝０ＶとＶG＝−１１Ｖにおけるドレイン電流の変化の比が大きい。
【０１２４】
結果として、ジメチルセクシチオフェンで２ｃｍ2/Ｖｓ（最大値で４ｃｍ2/Ｖｓ）、クォータチオフェンで１．４×１０-5ｃｍ2/Ｖs、鉛フタロシアニンで１．３×１０-4ｃｍ2/Ｖsの移動度が得られた。
【０１２５】
これらの値は、シリコン酸化膜上のジメチルセクシチオフェン、クォータチオフェン、鉛フタロシアニンの移動度が、各々１０-2、２×１０-7、１０-5ｃｍ2/Ｖsであるのに対して、１桁以上大きく、移動度の格段の向上をもたらしていることがわかる。
【０１２６】
以上のように、本実施例によれば、有機半導体をチャネル層に用いた電界効果トランジスタにおいて、ゲート絶縁層にシアノ基をもつ絶縁性ポリマーであるポリアクリロニトリルを用いることにより、ゲート絶縁層にシリコン酸化膜を用いたものよりも高い移動度を有する電界効果トランジスタを得ることができ、このシアノ基をもつポリマーによる移動度の向上は、広範囲の有機半導体に有効であると考えられる。
【０１２７】
更に、ポリアクリロニトリルは、通常の有機溶媒に溶解せず、ジメチルスルホキシド、ジメチルホルムアミド等の限られた溶媒に溶解するだけであるため、ポリアクリロニトリルを製膜後に有機洗浄やリソグラフィーが可能になる利点をも併せ持つ。
【０１２８】
なお、このように電界効果トランジスタ構造にして測定した移動度は、ｔｉｍｅ ｏｆ ｆｌｉｇｈｔ法により測定した移動度とは異なることがある。
【０１２９】
というのは、ｔｉｍｅ ｏｆ ｆｌｉｇｈｔ法では、光照射によりキャリアを発生させるので、分子のＨＯＭＯ（最高被占分子軌道）やＬＵＭＯ（最低空分子軌道）の絶対的な準位がどこであるかはキャリアの発生に無関係で、ＨＯＭＯとＬＵＭＯのエネルギー差がキャリアの発生に関係している。
【０１３０】
一方、電界効果トランジスタ構造では、ゲート電極・ゲート絶縁層・チャネル部の有機半導体のＭＩＳ（絶縁ゲート半導体）構造での印加電圧によるものなので、ゲート電極・ゲート絶縁層・有機半導体のエネルギー準位の関係に影響されるからである。
【０１３１】
例えば、ｔｉｍｅ ｏｆ ｆｌｉｇｈｔ法では、通常は測定できるアントラセン単結晶を用いた場合でも、電界効果トランジスタ構造にすると移動度の測定ができない。
【０１３２】
これは、アントラセンは、可視領域に吸収を持たず透明であるように、ＨＯＭＯ−ＬＵＭＯのエネルギー差が大きく、ＨＯＭＯの準位がテトラセンのＨＯＭＯの準位よりも深い準位にあるため、電界効果トランジスタ構造でゲート印加電圧によってキャリアを誘起することができないことによる。
【０１３３】
このように電界効果トランジスタ測定により求めた移動度は、ｔｉｍｅ ｏｆｆｌｉｇｈｔ 法により求めた移動度とは異なることがあるが、本実施例で求めた移動度は、実際に素子として利用される電界効果トランジスタ構造におけるものであり、単結晶中で求めた移動度よりも、より実際的なものである。
【０１３４】
（実施例２）
以下、本発明の第２の実施例について、図面を参照にしながら説明をする。
【０１３５】
本実施例では、図１に示されるポリアクリロニトリル層とシリコン膜からなる複合絶縁層を有する電界効果トランジスタについて説明をする。
【０１３６】
具体的には、シアノ基を有するポリマー層１３としてポリアクリロニトリル、有機半導体層１６としてジメチルセクシチオフェンを用いた電界効果トランジスタを以下のように作製した。
【０１３７】
まず、１０００Åの熱酸化膜（シリコン酸化膜）１９のついたｎ型高濃度ドープのシリコン基板１８を、スピンコートしやすい大きさに劈開する。
【０１３８】
なお、このとき、熱酸化膜を成長させた時にできる裏面の酸化膜は、簡便のため紙やすりにより除去し、ゲート電極をとりだすためのシリコン基板と銀ペーストとの導通を確保した。
【０１３９】
次に、ポリアクリロニトリル(分子量１５０，０００、Ｐｏｌｙｓｃｉｅｎｃｅ社製)の０．１ｇ／ｍｌのジメチルスルホキシド溶液を、１０００または２０００ｒｐｍで、シリコン酸化膜上ににスピンコートした。
【０１４０】
スピンコート後ドライヤーを用いてスピンコート膜を乾燥し、シアノ基を有するポリマー層１３とした。
【０１４１】
その上にソース電極１４とドレイン電極１５として用いる金電極を真空蒸着する（チャネル長Ｌ＝２．４ｃｍ、チャネル幅Ｗ＝０．０１ｃｍ）。
【０１４２】
そして、金電極を蒸着した後に、シリコン基板１８を劈開して不図示のプリント基板上に固定し、銀ペーストを用い金線の配線をし、金線に力がかかってはがれることのないようにプリント基板と金線（φ０．１ｍｍ）をエポキシ接着剤で固定した。
【０１４３】
なお、このとき、劈開に先だって、ポリアクリロニトリルの薄膜１３はシリコン酸化膜１９との密着性がよくなく容易にはがれやすいため、ポリアクリロニトリルのスピンコート膜１３、シリコン基板１８の端面にエポキシ接着剤を塗り固めた後、ポリアクリロニトリルのスピンコート膜１３をカッターナイフであらかじめ切り放しておく。
【０１４４】
又、ここでＨｅｗｌｅｔｔ Ｐａｃｋａｒｄ ４１９４Ａ ｉｍｐｅｄａｎｃｅ／ｇａｉｎ ｐｈａｓｅ ａｎａｌｙｚｅｒでパラメータを測定し、低周波での一致のよい並列の等価回路のコンデンサの容量を電極面積で割って、ゲート容量Ｃ0を算出し、その単位面積あたりのゲート容量Ｃ0は、測定結果のグラフ中に示した。
【０１４５】
その後、チャネル周辺部を残してアルミホイルでマスクして、ジメチルセクシチオフェン１０ｍｇを、タングステン昇華金属用ボートから５ｃｍの距離で、２×１０-6〜４×１０-6Ｔｏｒｒの圧力下で真空蒸着し、膜厚５００ｎｍ程度の有機半導体層１６であるオリゴチオフェン膜を形成した。
【０１４６】
そして、実施例１と同様にして電界効果トランジスタ特性を測定した結果は、図６に示す通りであり、１ｃｍ2／Ｖsの大きい移動度が得られた。
【０１４７】
なお、絶縁層をポリマー絶縁層とシリコン酸化膜との複合膜にした構造は、次のような利点を持つ。
【０１４８】
ポリマー単独の絶縁層より、ポリマー層／酸化ケイ素膜の複合膜は、ゲートの絶縁性を確保しやすいため、ポリマー層の厚さを薄くすることができる。
【０１４９】
このため、この複合膜の方が、ポリマー単独の場合よりも単位面積当りのゲートの電気容量を確保しやすく、同じ移動度、チャネル長、チャネル幅の組合せでも大きなドレイン電流が得られる。
【０１５０】
（実施例３）
以下、本発明の第３の実施例について、図面を参照にしながら説明をする。
【０１５１】
本実施例では、シアノエチルプルランをゲート絶縁層に用い、鉛フタロシアニンを有機半導体として用いたもので、実施例１の作製工程と基本的には同様である。
【０１５２】
具体的には、図４の構成において、基板４１としてガラス基板、ゲート電極４２としてＩＴＯ膜、シアノ基をもつ絶縁性ポリマー４３としてとしてシアノエチルプルラン、ソース電極４４、ドレイン電極４５として金の蒸着膜、有機半導体層４６として鉛フタロシアニンを用いたものである。
【０１５３】
ゲート電極４２となるＩＴＯ膜付きガラス基板（５０Ω／□）を洗浄して用意し、この上にＣＹＥＰＬ（信越化学製、商品名シアノレジンＣＲ−Ｓ）の０．２ｇ／ｍｌのアセトニトリルとジメチルホルムアミドとの等体積混合溶媒溶液を１０００ｒｐｍでスピンコートした。
【０１５４】
スピンコート後ドライヤーを用いてスピンコート膜を乾燥し、ゲート絶縁層４３とした。
【０１５５】
そして、その上にソース電極４４、ドレイン電極４５として用いる金電極を真空蒸着して形成した。
【０１５６】
ここで、ゲート容量を、インピーダンスアナライザＨｅｗｌｅｔｔ−Ｐａｃｋａｒｄ ４１９４Ａを用いて測定した。
【０１５７】
その後、不要部分をアルミホイル等で覆って、鉛フタロシアニンを２〜４×１０-6Ｔｏｒｒ圧力下で、昇華金属用のタングステンボートから、抵抗加熱により真空蒸着した。
【０１５８】
ここで、チャネル長Ｌ＝２．４ｃｍまたは０．６ｃｍ、チャネル幅Ｗ＝０．０１ｃｍまたは０．０２ｃｍとした。
【０１５９】
ついで、ジメチルセクシチオフェン、クォーターチオフェンについても鉛フタロシアニンの場合と同様に電界効果トランジスタを作製し、実施例１と同様に各パラメータを測定した。
【０１６０】
こられの測定結果は、図７（ａ）〜（ｃ）に示すとおりであり、ジメチルセクシチオフェンで３ｃｍ2／Ｖs、クォータチオフェンで３×１０-5ｃｍ2／Ｖs、鉛フタロシアニンで３．２×１０-3ｃｍ2／Ｖsであった。
【０１６１】
よって、本実施例においても、シアノ基を有するシアノエチルプルランをゲート絶縁層に用いるとことにより有機半導体の移動度が向上した電界効果トランジスタを得ることができた。
【０１６２】
（実施例４）
以下、本発明の第４の実施例について、図面を参照にしながら説明をする。
【０１６３】
本実施例では、ゲート絶縁層としてシアノエチルプルランとシリコン酸化膜の積層膜を用いた。
【０１６４】
具体的には、図１において、シアノ基を有する絶縁性ポリマー層１３としてシアノエチルプルラン、有機半導体層１６としてジメチルセクシチオフェンを用いたものであり、実施例２の作製工程と基本的には同様である。
【０１６５】
ここで、ゲート絶縁層の十分な絶縁を確保するために、ｎ型高濃度ドープのシリコン基板１８上の熱酸化膜（シリコン酸化膜：厚さ１０４．６ｎｍ）上に、２ｇ／１０ｍｌのジメチルホルムアミドとアセトニトリルとの等体積混合溶媒のＣＹＥＰＬ溶液を１０００ｒｐｍでスピンコートし、ドライヤーでスピンコート膜を乾燥して絶縁層１３とした。
【０１６６】
本実施例においては、ＣＹＥＰＬスピンコート膜である絶縁層１３は、シリコン酸化膜との密着性が良好である。
【０１６７】
本実施例においても、電界効果トランジスタの各パラメータの測定を同様に行い、その結果は図８に示す。そして、求められた移動度は９×１０-2ｃｍ2／Ｖsであり、高い値を有した。
【０１６８】
なお、以上の実施例の移動度の測定結果を以下の（表１）にまとめた。
【０１６９】
【表１】
【０１７０】
（比較例１）
本比較例では、シリコン酸化膜をゲート絶縁層に用いた電界効果トランジスタを以下のように作製した。
ｎ型シリコン基板（ρ＝０．０１Ωｃｍ）上に、酸化膜（厚さ２７０ｎｍ）を形成し、その上にクロム（厚さ１５ｎｍ）、金（厚さ１５０ｎｍ）を逐次蒸着し、ソースおよびドレイン電極を形成した。
【０１７１】
ここで、チャネル長Ｌ＝４μｍ、チャネル幅Ｗ＝１．５ｍｍとし、ゲート容量Ｃ0＝１２ｎＦ／ｃｍ2であった。
【０１７２】
ついで、ウエハーを劈開後セラミックパッケージにマウントした後にボールボンダで配線し、その後ジメチルセクシチオフェンを２〜４×１０-6Ｔｏｒｒ圧力下で、昇華金属用のタングステンボートから抵抗加熱により真空蒸着した。
【０１７３】
このとき、ボートと蒸着基板との距離を５ｃｍ程度とし、蒸着源１０ｍｇを飛ばしたときの中心付近の典型的な膜厚は５００ｎｍであった。
【０１７４】
ついで、有機半導体にクォータチオフェン、鉛フタロシアニンを用いた場合ついても同様に電界効果トランジスタを作製した。
【０１７５】
また、電界効果トランジスタの各パラメータの測定は、上記実施例と同様に行った。
【０１７６】
鉛フタロシアニンでの測定結果のみ図９に示すが、その結果は、（表１）に示すようにジメチルセクシチオフェンで１０-2ｃｍ2／Ｖs、クォータチオフェンで２×１０-7ｃｍ2／Ｖs、鉛フタロシアニンで１０-5ｃｍ2／Ｖsと低い値であった。
【０１７７】
（比較例２）
さらに、本発明との比較するために、ＣＹＥＰＬよりも高い比誘電率（ε＝２４〜２５）を有するタンタル酸化膜Ｔａ2Ｏ5を用いて、Ｔａ2Ｏ5／ＳｉＯ2複合膜からなるゲート絶縁層の電界効果トランジスタを作製した。
【０１７８】
ここで、ゲート絶縁層の十分な絶縁を確保するために、ｎ型シリコン基板上のシリコンの熱酸化膜（厚さ１０４．６ｎｍ）上に、タンタル酸化膜を２０１．０ｎｍの厚さにスパッターにより製膜し、その上にソースおよびドレイン電極を作製した（チャネル長Ｌ＝０．１ｍｍ、チャネル幅Ｗ＝２４ｍｍ）。
【０１７９】
また、Ｔａ2Ｏ5／ＳｉＯ2複合膜の単位面積当りの電気容量（１６．７ｎＦ／ｃｍ2）は、タンタル酸化膜の電気容量とシリコン酸化膜の電気容量の直列の電気容量として計算された値とよく一致した。
【０１８０】
そして、チャネル層の有機半導体としては、ジメチルクインケチオフェン（両末端のα位の水素をメチル基で置換したチオフェンの５量体）を用い、タングステンボートから真空蒸着により製膜し、電界効果トランジスタの作製をした。
【０１８１】
電界効果トランジスタの各パラメータの測定は、上記実施例と同様である。
その結果を図１０に示すが、Ｔａ2Ｏ5／ＳｉＯ2複合膜上の移動度は、１．８×１０-3ｃｍ2／Ｖsであり、シリコン酸化膜上の場合と大差のない値となった。
【０１８２】
また、活性化エネルギーの測定値も、シリコン酸化膜上の場合と同様の０．１７ｅＶとなった。
【０１８３】
このように高誘電率のタンタル酸化膜を用いても、オリゴチオフェンの移動度が影響されないことから、移動度向上の要因は、ゲート絶縁層の比誘電率ではないことがわかる。
【０１８４】
この原因について発明者が検討したところ、この移動度の向上は、シアノ基が有する局在した電気双極子の作用が支配的であることが判明した。
【０１８５】
また、シアノ基を有する有機化合物を、他のポリマー中に分散させてもその中に含まれる電気双極子の働きにより同様の効果を示すことが期待できる。
【０１８６】
【発明の効果】
以上のように、本発明においては、有機半導体をチャネル部に用いた電界効果トランジスタにおいて、ゲート絶縁層にシアノ基を有する絶縁性ポリマーを用いることにより、有機半導体薄膜中の移動度を向上させ、その結果としてドレイン電流を増大させることができる。
【０１８７】
更に、ジメチルセクシチオフェンとポリアクリロニトリルの組合せで最大で４ｃｍ2／Ｖsもの高い移動度を実現することもできる。
【０１８８】
よって、有機半導体をチャネル層に用いた電界効果トランジスタ構造において、アモルファスシリコンと同等かまたはそれ以上のキャリアの移動度を実現できたといえ、種々の有機半導体を電界効果トランジスタに用い得る途を開き、その効果は大きい。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の電界効果トランジスタの断面図
【図２】従来例と同様の構造で本発明の絶縁層を適用可能な電界効果トランジスタの断面図
【図３】従来例と同様の構造で本発明の絶縁層を適用可能な電界効果トランジスタの断面図
【図４】従来例と同様の構造で本発明の絶縁層を適用可能な電界効果トランジスタの断面図
【図５】本発明の第１の実施例における電界効果トランジスタの特性図
【図６】 同第２の実施例における電界効果トランジスタの特性図
【図７】 同第３の実施例における電界効果トランジスタの特性図
【図８】 同第４の実施例における電界効果トランジスタの特性図
【図９】 比較例１における電界効果トランジスタの特性図
【図１０】 比較例２における電界効果トランジスタの特性図
【符号の説明】
１３ 絶縁層
１４ ソース電極
１５ ドレイン電極
１６ 有機半導体層
１８ 基板兼ゲート電極
１９ シリコン酸化膜
２１ 基板
２２ ゲート電極
２３ 絶縁性層
２４ ソース電極
２５ ドレイン電極
２６ 有機半導体層
３３ 絶縁層
３４ ソース電極
３５ ドレイン電極
３６ 有機半導体層
３７ 基板兼ゲート電極
４１ 基板
４２ ゲート電極
４３ 絶縁性層
４４ ソース電極
４５ ドレイン電極
４６ 有機半導体層
【産業上の利用分野】
本発明は、電界効果トランジスタに関し、特に有機半導体材料をチャネル層に用いた電界効果トランジスタに関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
近年、有機半導体をチャネル部分に用いた電界効果トランジスタ（ＦＥＴ）は、容易に大面積を得られディスプレイなどの駆動用として期待されている。
【０００３】
この有機半導体には、以下に示すものが代表的に報告されている。
例えば、ポリチオフェン（アプライド・フィジックス・レターズ誌：Ａ．Ｔｓｕｍｕｒａ ｅｔ ａｌ．，Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．Ｌｅｔｔ．，４９巻，１２１０頁（１９８６年）に記載）、ポリピロール、ポリチエニレンビニレン（渕上他「第５３回応用物理学術講演会１８ｐＺ１２（１９９２年）に記載）、ポリフェニレンビニレンなどの導電性高分子を十分に脱ドープした材料、可溶性のためにアルキル基またはメトキシ基などの修飾基が導入された導電性高分子、オリゴチオフェン（特開平４−１３３３５１号公報に記載）などのπ共役系の広がったオリゴマー材料、フタロシアニン類（特開平１−１５５６５８号公報に記載）、ニッケル・フタロシアニン（ケミカル・フィジックス・レターズ誌：Ｇ．Ｇｕｉｌｌａｕｄ，Ｊ．Ｓｉｍｏｎ，Ｃｈｅｍ．Ｐｈｙｓ．Ｌｅｔｔ．２１９巻，１２３頁（１９９４年）に記載）、シリコンフタロシアニンの置換体（シン・ソリッド・フィルムズ誌：Ｙ．Ｌ．Ｈｕａ ｅｔ ａｌ．，Ｔｈｉｎ Ｓｏｌｉｄ Ｆｉｌｍｓ，１９２巻，３８３頁（１９９０年）に記載）、ルテシウム ジフタロシアニンについてはケミカル・フィジックス・レターズ誌、Ｍ．Ｍａｄｒｕ， ｅｔ ａｌ．，Ｃｈｅｍ．Ｐｈｙｓ．Ｌｅｔｔ．，１４２巻，１０３頁，（１９８７年）に記載）、テトラセン・ペンタセンなどの縮合π共役化合物（藁谷他、「第５２回応用物理学会学術講演会」、９ｐＲ９（１９９１年）に記載）、その電荷移動型錯体がしばし超伝導を示すドナー性分子であるＢＥＤＴ−ＴＴＦ（藁谷他、「第５２回応用物理学会学術講演会」、９ｐＲ９（１９９１年）に記載）などであり、多岐にわたっている。
【０００４】
また、電界効果トランジスタ特性を向上させるためにいくつもの試みがなされている。
【０００５】
例えば、十分にπ共役系の広がった有機半導体材料を用いること、有機半導体材料の薄膜の結晶性を向上させること、有機半導体材料にメチル基を導入することでドナー性を向上させてｐ型の半導体としての性質を向上させること、重合度のばらつきのある有機半導体ではなく単一の重合度のオリゴマーの有機半導体材料を用いることなどにより、電界効果トランジスタの性能を決める重要なパラメータであるキャリアの移動度の向上がはかられている。
【０００６】
分子量分布のないジメチルオリゴチオフェンを用いた電界効果トランジスタ（特開平４−１３３３５１号公報に記載）は、そのような試みのひとつである。
【０００７】
または、ポリチエニレンビニレンの前駆体からの変換効率を上げて重合度を向上させて移動度の向上を得る試みもなされ、０．２ｃｍ2／Ｖsの移動度が得られている（渕上他「第５３回応用物理学術講演会」１８ｐＺ１２（１９９２年）に記載）。
【０００８】
また、有機半導体として、両末端をメチル基またはエチル基で置換した重合度３，４，５のオリゴチオフェンを、電界効果トランジスタに利用することも開示されている（特開平４−１３３３５１号公報に記載）。
【０００９】
また、ドナー性の高い有機半導体、すなわちイオン化ポテンシャルの小さい有機半導体をチャネル層に利用すると、高い電界移動度を得られることが、秋道斉『１９９１年度 創造科学推進事業 研究報告会要旨集』新技術事業団（１９９１年）に報告されており、π共役系を伸ばすこと、メチル基などのドナー性のある基を導入することが移動度の向上につながることを示している。
【００１０】
また、いくつかのホール輸送材料についても電界効果トランジスタが作製されて、その移動度が求められている。
【００１１】
ちなみにホール輸送材料は、イオン化ポテンシャルが小さい、すなわちＨＯＭＯ（最高被占分子軌道）の準位が浅い有機半導体材料、すなわち電子供与性のある材料であり、トリアリールアミン類、芳香族ヒドラゾン類、芳香族置換ピラゾリン類、スチルベン類などが知られている。
【００１２】
そのため、電界効果トランジスタ構造でゲート電圧を印加することによってもホールを生じやすいことになる。
【００１３】
具体例をあげると、以下の化学式（化１２）で示される１，１−ｂｉｓ（ｐ−ｄｉｅｔｈｙｌ ａｍｉｎｏｐｈｅｎｙｌ）−４，４−ｄｉｐｈｅｎｙｌ−１，３−ｂｕｔａｄｉｅｎｅ、（ＣＡＳ登録番号１０９９９５−８２−６、分子式Ｃ28Ｈ25Ｎ3）で１．８×１０-8ｃｍ2／Ｖsの移動度が得られている。
【００１４】
【化１２】
また、以下の化学式（化１３）で示される１−ｐｈｅｎｙｌ−１，２，３，４−ｔｅｔｒａｈｙｄｒｏｑｕｉｎｏｌｉｎ−６−ｃａｒｂｏｘａｌｄｅｈｙｄｅ−１’，１’−ｄｉｐｈｅｎｙｌｈｙｄｒａｚｏｎｅ、（ＣＡＳ登録番号１０００７０−４３−７、分子式Ｃ36Ｈ40Ｎ2）で、２．７×１０-6ｃｍ2／Ｖsの移動度が得られている。
【００１６】
【化１３】
また、以下の化学式（化１４）で示されるＮ，Ｎ’−ｄｉｐｈｅｙｎｙｌ−Ｎ，Ｎ’−ｂｉｓ（３−ｍｅｔｈｙｌｐｈｅｎｙｌ）−１，１’−ｂｉｐｈｅｎｙｌ−４，４’−ｄｉａｍｉｎｅ、(ＴＰＤともいう、ＣＡＳ登録番号６５１８１−７８−４）でも電界効果トランジスタが作られ、移動度が測定されている。
【００１８】
【化１４】
その他、チオフェン環の硫黄原子をセレン置き換えたセレノフェン類も、オリゴチオフェン類と同様に、電界効果トランジスタの動作を示すことが知られている。
【００２０】
また、ジメチルターチオフェンの中央のチオフェン環の硫黄原子を、セレンに置き換えた以下の化学式（化１５）で示される分子構造でも電界効果トランジスタが動作している。
【００２１】
【化１５】
このことから、チオフェン環の硫黄原子をセレン、テルル原子に置き換えた分子でも、同様に電界効果トランジスタが動作することがわかる。
【００２３】
さて、有機半導体をチャネル層に用いた電界効果トランジスタの利点としては、スピンコート・電解重合などにより簡便なプロセスで大面積を作ることができること、無機の半導体と異なり柔らかい構造で曲げても大丈夫なこと、多くの有機半導体がガスに対して感受性がありセンサーとして用いることができること、有機半導体は骨格が異なるものも多くそのうえ修飾基を変えることで多種・多様の材料の中から設計が可能であること、有機半導体材料は蛍光を示すものが多く発光ダイオード（ＬＥＤ）の材料にもなることから組合せの相性のよさを有すること、などがあげられる。
【００２４】
例えば、ジメチルセクシチオフェンを発光層としたＬＥＤも作製されている（内山潔、秋道斉、堀田収、野毛宏、榊裕之、第５４回応用物理学会学術講演会（１９９３年），２９ｐ−ＺＣ−１）。
【００２５】
もちろん、これらの利点が発揮されるには、有機半導体の十分な移動度を確保できることが前提となる。
【００２６】
また、Ｇａｒｎｉｅｒ他は、ゲート絶縁層・チャネル層ともに有機物である電界効果トランジスタを作製している（ アドバンスト・マテリアルズ誌：Ｆ．Ｇａｒｎｉｅｒ，Ｇ．Ｈｏｒｏｗｉｔｚ，Ｘ．Ｐｅｎｇ，Ｄ．Ｆｉｃｈｏｕ，Ａｄｖ．Ｍａｔｅｒ．，２巻，５９２頁（１９９０年））。
【００２７】
ここで、電界効果トランジスタのドレイン電流を大きくとるためには、ゲート絶縁層の単位面積当りの電気容量が大きいのがよいために、高誘電率の絶縁性の高いポリマーをゲート絶縁層に用いている。
【００２８】
また、電界効果トランジスタ構造で測定するチャネル層の有機半導体の移動度は、ゲート絶縁層の材質によって変化することが報告されている。
【００２９】
例えば、Ｇａｒｎｉｅｒ他は、シアノエチルプルランをゲート絶縁層に使い、セクシチオフェンの蒸着膜の移動度が向上することを報告している（アドバンスト・マテリアルズ誌：Ｆ．Ｇａｒｎｉｅｒ，Ｇ．Ｈｏｒｏｗｉｔｚ，Ｘ．Ｐｅｎｇ，Ｄ．Ｆｉｃｈｏｕ，Ａｄｖ．Ｍａｔｅｒ．，２巻、５９２頁（１９９０年））。なお、特表平５−５０８７４５号公報にも同様の記載がある。
【００３０】
ここで用いているセクシチオフェンは、末端のチオフェン環のα位が水素原子である無置換の６量体のオリゴチオフェンであり、シアノエチルプルランの比誘電率がε＝１８．５（１０ｋＨｚにて）と高いことが、界面近傍での有機半導体の移動度の向上を引き起こしていると推測している。
【００３１】
なお、このような努力にもかかわらず、シアノエチルプルランは、アセトンなどの溶媒に容易に溶けるため、シアノエチルプルランを製膜したあとは有機洗浄やリソグラフィー（これらは有機半導体をチャネル層に用いた電界効果トランジスタを液晶表示デバイス駆動用の薄膜トランジスタとして用いる時に必要不可欠の条件である。）を、全く利用できないという短所があり、電界効果トランジスタを高密度で作ろうとするときに決定的な障害となっている。
【００３２】
そして、いずれの従来例においても、有機半導体薄膜の移動度がアモルファスシリコンと同等かまたはそれ以上になることと、それに加え素子の耐環境性をあげることが重要な課題である。
【００３３】
以下に、従来の有機半導体をチャネル層に用いた電界効果トランジスタについて説明する。
【００３４】
図２は、有機半導体をチャネル層に用いた電界効果トランジスタの構成例を示す断面図である。
【００３５】
図２において、２１は基板となる絶縁体、２２はゲート電極、２３はゲート絶縁層、２４はソース電極、２５はドレイン電極、および２６はチャネルとなる有機半導体層である。
【００３６】
図３は、導電性の基板をゲート電極とした電界効果トランジスタの構成例を示す断面図である。
【００３７】
図３において、３３はゲート絶縁層、３４はソース電極、３５はドレイン電極、３６はチャネルとなる有機半導体層、および３７は基板兼ゲート電極であり、高濃度ドープしたシリコン基板をゲート電極として用いるのはこの場合にあたる。
【００３８】
図４は、有機半導体がゲート電極よりも基板側にある素子構造を示す。
図４において、４１は基板となる絶縁体、４２はゲート電極、４３はゲート絶縁層、４４はソース電極、４５はドレイン電極、および４６はチャネルとなる有機半導体層であり、基板４１の上にソース電極４４とドレイン電極４５があり、有機半導体層４６があって、その上にゲート絶縁層４３、ゲート電極４２と積層した構成である。
【００３９】
このような従来の素子構造では、ゲート絶縁層としてシリコン酸化膜、窒化シリコン膜、シアノエチルプルラン膜、ポリビニルアルコール膜、ポリ塩化ビニル膜、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）膜、ポリスチレン膜が用いられており、シアノエチルプルラン以下の例は、アプライド・フィジックス・レターズ誌（Ｐｅｎｇ ｅｔ ａｌ．，Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．Ｌｅｔｔ．，５７巻，２０１３頁（１９９０年））、または特表平５−５０８７４５号公報において記載されている。
【００４０】
以上のように構成された電界効果トランジスタについて、その動作について説明をする。
【００４１】
ゲート電極２２等、ソース電極２４等、ドレイン電極２５等、チャネル部分２６等にはさまれたゲート絶縁層２３等は、コンデンサと同様に、印加した電圧によって両側に電荷を生じる。
【００４２】
ゲート電圧によって有機半導体２６等中に誘起されたキャリアは、ソース・ドレインの電圧によって、ドレイン電流となって流れる。
【００４３】
ここで、有機半導体がｐ型であれば正孔（ホール）が励起され、ｎ型であれば電子が励起される。
【００４４】
なお、ゲート電圧ＶG＝０におけるドレイン電流を減らすため等に、有機半導体薄膜は十分に不純物のおさえられた材料を蒸着したり、生成した薄膜の不純物を脱ドープすることがなされていることが一般的である。
【００４５】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、上記の従来の構成の有機半導体をチャネル層に用いた電界効果トランジスタでは、現在のところ有機半導体薄膜の移動度が、たかだか１０-2ｃｍ2/Ｖsから１０-1ｃｍ2/Ｖs程度であり、移動度の値がアモルファスシリコンに比べて低いことから、電界効果トランジスタのドレイン電流が小さくなったり、同じドレイン電流を得ようとすると、高いドレイン電圧・高いゲート電圧を必要とするという課題を有していた。
【００４６】
よって、アモルファスシリコン並の高い移動度を実現する有機半導体、ゲート絶縁材料の組合せが非常に重要である。
【００４７】
本発明は、上記従来の問題点を解決するもので、有機半導体をチャネル層に用いた電界効果トランジスタ構造で移動度をアモルファスシリコンと同等かまたはそれ以上の値とした電界効果トランジスタを提供することを目的とする。
【００４８】
【課題を解決するための手段】
この目的を達成するために、本発明は、ゲート電極と、ソース電極と、ドレイン電極と、有機半導体材料で構成されたチャネル部と、比誘電率が５未満でシアノ基を有する絶縁性ポリマーで構成されたゲート絶縁層とを有する電界効果トランジスタである。
【００４９】
そして、この有機半導体材料は、π共役系が広がったといえる少なくとも７つのπ電子共役結合を含む多共役有機化合物を用いることが好適であり、以下の化学式（化１６）から（化２１）のいずれかで示される化合物を用いてもよい。
【００５０】
【化１６】
【化１７】
【化１８】
【化１９】
【化２０】
【化２１】
更に、有機半導体材料は、以下の化学式（化２２）で示されるπ電子共役系が広がった化合物であってもよい。
【００５７】
【化２２】
一方、シアノ基を有する絶縁性ポリマーは、以下の化学式（化２３）から（化２６）のいずれかで示される化合物を用いてもよい。
【００５９】
【化２３】
【化２４】
【化２５】
【化２６】
そして、シアノ基を有する絶縁性ポリマーは、その中にあるシアノ基の密度が高いポリマーがよいが、とりわけポリアクリロニトリル（ＰＡＮ、ＣＡＳ登録番号＝１４７２３７−９４−３）が有効である。このポリアクリロニトリルは（ＣＨ2ＣＨＣＮ）の構造式を持つポリマーである。
【００６４】
更に、以上の絶縁性ポリマーや有機半導体材料が適用可能な具体的素子構成は、ゲート絶縁層がシリコン酸化膜とシアノ基を有する絶縁性ポリマーからなる複合膜であり、シアノ基をもつ絶縁性ポリマーがチャネル部と接する構成のものであるが、これに限らず、ゲート絶縁層の上にチャネル部がある構成やチャネル部の上にゲート絶縁層、ゲート電極がある構成等であって適用は可能である。
【００６５】
もちろんチャネル部に用いられる有機材料や絶縁層に用いられるシアノ基を有する絶縁性ポリマーは上記のものに限られず、同様の機能を有するものであれば他の材料でも使用可能である。
【００６６】
例えば、有機材料は、オリゴチオフェン類、ポリチオフェン類、ポリピロール類、ポリアニリン類、ポリアセチレン類、ポリチエニレンビニレン類、ポリフェニレンビニレン類やフタロシアニン類、各種ホール輸送材料等があげられる。
【００６７】
【作用】
シアノ基をもつポリマーをゲート絶縁層に用いることでチャネルの有機半導体の移動度が著しく向上し、ドレイン電流が増大する。
【００６８】
例えば、ゲート絶縁層にポリアクリロニトリル、チャネル部に両末端をメチル基またはエチル基で置換したオリゴチオフェンの組合せを用いると最大で４ｃｍ2／Ｖsの高い移動度が得られ、この値は、有機半導体薄膜の移動度としては、もっとも高い部類に属する。
【００６９】
更に、ゲート絶縁層としてポリアクリロニトリル／ＳｉＯ2等の複合膜を用いた場合にも、ＳｉＯ2上の場合に比べて移動度が向上する。
【００７０】
又、チャネルのゲート絶縁体との界面の近傍からの寄与が大きいので、有機半導体がポリアクリロニトリルに接触していれば、ゲート絶縁層がポリアクリロニトリル単独であっても、ポリアクリロニトリル／ＳｉＯ2の複合膜であっても、同程度移動度が向上する。
【００７１】
というのは、ソース電極とドレイン電極とを結ぶチャネル部のうち、ゲート絶縁層との界面の部分を流れる電流が支配的であるため、チャネルに接しているゲート絶縁層の種類によって移動度が影響されるためである。
【００７２】
なお、シアノ基もつポリマーを用いることによる有機半導体の移動度の向上は、π共役系の広がった有機半導体全般にわたって有効である。
【００７３】
更に、目的とする素子構造、例えば発光ダイオードにおいてみられるように、エネルギー準位の関係から使える有機半導体の種類が限られる場合も多く、そのような場合においても確実に高い移動度が得られる。
【００７４】
【実施例】
本発明の具体的な実施例の説明に入る前に、概略の説明を行う。
【００７５】
まず、本発明に係るチャネル部に用いられる有機半導体材料とゲート絶縁層に用いられるシアノ基を有するポリマー材料との組合せが適用される代表的な電界効果トランジスタ構造は、図１に示す構造であるが、もちろん図２から図４に示す構造にも適用可能である。
【００７６】
これらの構造は、いずれにおいても、シアノ基を有する絶縁性ポリマーをゲート絶縁層またはゲート絶縁層の一部として用い、チャネル部の有機半導体層と接しさせているものである。
【００７７】
まず、図１の構成では、シアノ基を有する絶縁性のポリマーを含むゲート絶縁層１３に接したチャネル部である有機半導体層１６を介して、ソース電極１４とドレイン電極１５を設け、更にゲート絶縁層１３とシリコン酸化膜１９とを複合化し、シリコン基板又は金属基板１８を基板兼ゲート電極として用いた電界効果トランジスタである。
【００７８】
また、図２の構成では、基板２１上にゲート電極２２、その上にシアノ基を持つ絶縁性ポリマーを含むゲート絶縁層２３、その上にソース電極２４とドレイン電極２５があって、ソース電極２４とドレイン電極２５を結ぶゲート絶縁層２３に接して有機半導体層２６がある素子構造である。ここで、ゲート電極２２としては金属電極やＩＴＯ電極、高ドープのため金属状態にある導電性ポリマーなどが用いられる。
【００７９】
また、図３の構成では、図２の基板とゲート電極を、基板兼ゲート電極３７で置き換えた構成をしている点で図２の構成と異なり、この基板兼ゲート電極３７として用いられるのは高濃度にドープしたシリコン基板、金属が用いられる。
【００８０】
また、図４の構成では、ゲート電極４２が有機半導体層４３よりも上部にある素子構成であり、有機半導体層４３は、基板４１とシアノ基をもつ絶縁性ポリマーからなるゲート絶縁層４３にはさまれており、素子の特性が雰囲気ガスの影響を受けにくく、有機半導体がさらされないため安定な構造をしている。
【００８１】
そして、図１から図３に示す構成では、ゲート絶縁層形成後、有機半導体層を蒸着等により形成すればよいが、図４のようにゲート絶縁層が有機半導体層の上部に形成されても同様に作製でき、移動度の向上を示すものである。
【００８２】
この内、図１と図４の構成で、以下の各実施例において、各種有機半導体を用いて電界効果トランジスタを作製した例を示し、比較例のシリコン酸化膜をゲート絶縁層とした構造の電界効果トランジスタでの有機半導体の移動度よりも高い移動度を確認した。もちろん、他の素子構造でも同様に高い移動度を呈すると考えられる。
【００８３】
また、シアノ基を持つ絶縁性ポリマーとしては、代表的にポリアクリロニトリルまたはシアノエチルプルランを用いた。
【００８４】
また、用いた有機半導体は、ジメチルセクシチオフェン（ＤＭＳｘＴ）、クォータチオフェン（ＱｔＴ）、鉛フタロシアニン（ＰｂＰｃ：Ｃ32Ｈ16Ｎ8Ｐｂ，ＣＡＳ登録番号１５１８７−１６−３）であり、それらの分子構造は順に以下の（化２７）から（化２９）に示される。
【００８５】
【化２７】
【化２８】
【化２９】
用いたジメチルセクシチオフェンは、両末端のα位の水素がメチル基で置換されたチオフェンの６量体で、モノクロロベンゼンで再結晶したものである。
【００８９】
このジメチルセクシチオフェンは、π共役系が長いことやメチル基に置換した効果により、クォータチオフェンに比較して５桁ほど高い移動度を有する。
【００９０】
なお、ジメチルセクシチオフェンの合成は、アドバンスト・マテリアルズ誌（Ｓ．Ｈｏｔｔａ，Ｋ．Ｗａｒａｇａｉ，Ａｄｖ．Ｍａｔｅｒ．５巻，８９６頁（１９９３年））に記載の方法で行なった。
【００９１】
また、クォータチオフェンは、チオフェンの４量体で、両末端のα位の水素が無置換のものである。
【００９２】
これらのオリゴチオフェンは、グリニャール反応によって段階的に作られるため単一の重合度であり、不純物は少なく、単結晶が得られやすい。
【００９３】
そのため、有機半導体をチャネル層に用いた電界効果トランジスタでしばし必要になる脱ドープの必要がない。
【００９４】
しかも蒸着膜の膜質もよく、高次のＸ線解析ピークが認められる（ジャーナル・オブ・マテリアル・ケミストリー誌：Ｓ．Ｈｏｔｔａ，Ｋ．Ｗａｒａｇａｉ，Ｊ．Ｍａｔｅｒ．Ｃｈｅｍ．，１巻（１９９１）８３５頁に記載）。
【００９５】
よって、このような薄膜の膜質の良さが、となりあう分子間のキャリアの移動を起こり易いもとしている。
【００９６】
また、鉛フタロシアニンは、市販品がフタルイミドなどの不純物を多く含むため市販品を２回の昇華精製をしてから用いた。
【００９７】
ここでは、鉛フタロシアニンについて測定したが、一般にフタロシアニン錯体の物性は中心金属の種類が変わっても大きくは変わらないので、他の２価または１価の金属フタロシアニン、金属を含まないフタロシアニンについても同様に移動度が向上する。
【００９８】
なお、シアノ基を有するポリマーをゲート絶縁層として用いるとチャネルの移動度が向上する理由について検討する。
【００９９】
例えば、前述のＧａｒｎｉｅｒ他は、シアノエチルプルランのε＝１８．５（１０ＫＨｚにて）という比誘電率値を理由にあげている（特表平５−５０８７４５号参照）。
【０１００】
しかし、後述の比較例に示す比誘電率の高いタンタル酸化膜（ε＝２４〜２５）を用いた電界効果トランジスタ構造では、ＳｉＯ2上の場合と同等の移動度であり、その移動度の活性化エネルギーもＳｉＯ2上のものと同等である。
【０１０１】
また、本発明の実施例に示すポリアクリロニトリルの比誘電率は、ε＝４．５（１０ＫＨｚ，２２℃にて）である（Ｅｕｇｅｎ Ｎｅａｇｕ，Ｍｉｈａｉ Ｌｅａｎｃａ，Ｒｏｄｉｃａ Ｎｅａｇｕ，Ａｎ．Ｓｔｉｉｎｔ．Ｕｎｉｖ．”Ａｌ．Ｉ．Ｃｕｚａ”Ｉａｓｉ，Ｓｅｃｔ．１ｂ，２０（２），１３３−８頁 １９７４年に記載）であるに対して、特表平５−５０８７４５号公報記載では、少なくとも５の比誘電率が必要としているが、ポリアクリロニトリルの比誘電率はその値よりも小さく、しかも移動度の向上を引き起こしている。
【０１０２】
よって、必ずしもＧａｒｎｉｅｒ他が述べるような高い比誘電率の材料が、移動度の向上につながっていないことになる。
【０１０３】
現在のところ、シアノ基を有するポリマーをゲート絶縁層として用いるとチャネルの移動度が向上する理由については、シアノ基が有する局在した電気双極子の作用が支配的であることが判明している。
【０１０４】
（実施例１）
以下、本発明の第１の実施例について、図面を参照にしながら詳細に説明をする。
【０１０５】
本実施例では、ポリアクリロニトリルをゲート絶縁層材料として、有機半導体としてジメチルセクシチオフェンを用いた電界効果トランジスタを作製した。
【０１０６】
具体的には、図４の構成の電界効果トランジスタにおいて、基板４１としてガラス基板、ゲート電極４２としてＩＴＯ膜、ゲート絶縁層４３にシアノ基を有する絶縁性ポリマーとしてポリアクリロニトリル、ソース電極４４およびドレイン電極４５として各々金の蒸着膜、有機半導体層４６としてジメチルセクシチオフェンを用いた構成を有する。
【０１０７】
ポリアクリロニトリルをゲート絶縁層に用いた電界効果トランジスタを次のようにして作製した。
【０１０８】
まず、洗浄したＩＴＯ（Ｉｎｄｉｕｍ Ｔｉｎ Ｏｘｃｉｄｅ）膜付きガラス基板（５０Ω／□）を用意し、この上に、ポリアクリロニトリル(分子量１５０，０００、Ｐｏｌｙｓｃｉｅｎｃｅ社製)の０．１ｇ／ｍｌのジメチルスルホキシド溶液を、１５００ｒｐｍでスピンコートし、ドライヤーを用いてこのスピンコート膜を乾燥し、ゲート絶縁層４３とした。
【０１０９】
そして、その上に金を真空蒸着し、各々ソース電極４４、ドレイン電極４５を形成した。
【０１１０】
又、上述のＩＴＯ膜をゲート電極４２として用い、ソース電極４４、ドレイン電極４５、ゲート電極４２の各電極に、０．１mmφの金線を銀ペーストで配線した。
【０１１１】
ここで、インピーダンスアナライザＨｅｗｌｅｔｔ−Ｐａｃｋａｒｄ ４１９４Ａを用いてゲート電流を測定し、ソース・ゲート間のゲート容量を電極面積で割り、単位面積当りのゲート容量とした。そして、その典型的な値は、１ｎＦ／ｃｍ2であった。
【０１１２】
その後、チャネル部分に蒸着されるように、不要部分をアルミホイル等で覆って、ジメチルセクシチオフェン１０ｍｇを、２〜４×１０-6Ｔｏｒｒの圧力下で、蒸着基板から５ｃｍ離した昇華金属用のタングステンボートから、抵抗加熱により真空蒸着し、有機半導体層４６とした。
【０１１３】
この条件において、ジメチルセクシチオフェンの中心付近の膜厚は、５００ｎｍになった。
【０１１４】
そして、Ｈｅｗｌｅｔｔ−Ｐａｃｋａｒｄの半導体パラメータアナライザー４１４５Ｂ、Ｋｅｉｔｈｌｅｙ ２３６ソース・メジャーユニットとプログラマブル電圧源Ｋｅｉｔｈｌｅｙ ６１７をパソコンによりコントロールした測定系を用いて、本実施例の電界効果トラジスタの各パラメータの測定を行なった。
【０１１５】
また、移動度は、電界効果トランジスタの線形領域のドレイン電流IDを与える下記の（数１）を、ゲート電圧にＶGにより微分した下記の（数２）より求めることができる。
【０１１６】
【数１】
【数２】
ここでμは移動度、Ｃ0は単位面積当りのゲート容量、Ｗはチャネル幅、Ｌはチャネル長、ＶGはゲート電圧、ＶDはドレイン電圧、ＶTはしきい値電圧である。
【０１１９】
また、ジメチルセクシチオフェンに代え、クォータチオフェン、鉛フタロシアニンについても同様に電界効果トランジスタを作製し、同様の測定を行った。
【０１２０】
このとき、チャネル長Ｌ＝２．４ｃｍでチャネル幅Ｗ＝０．０１ｃｍのもの、またはチャネル長Ｌ＝０．６ｃｍでチャネル幅Ｗ＝０．０２ｃｍのものの２種類を作製した。
【０１２１】
これらの電界効果トランジスタの動作特性を、図５（ａ）〜（ｃ）に示す。
図中に、各々のチャネル幅Ｗ、チャネル長Ｌ、単位面積あたりのゲート容量Ｃ0を示した。
【０１２２】
これらの図より、ジメチルセクシチオフェン、クォータチオフェン、鉛フタロシアニンとも、マイナスのゲート電圧を印加したときにドレイン電流が増大していることからｐ型の半導体特性を示していることがわかる。
【０１２３】
そして、図５（ａ）のジメチルセクシチオフェンの電界効果トランジスタの場合に、最も、ゲート電圧に対するドレイン電流の変化が大きく、しかもＶG＝０ＶとＶG＝−１１Ｖにおけるドレイン電流の変化の比が大きい。
【０１２４】
結果として、ジメチルセクシチオフェンで２ｃｍ2/Ｖｓ（最大値で４ｃｍ2/Ｖｓ）、クォータチオフェンで１．４×１０-5ｃｍ2/Ｖs、鉛フタロシアニンで１．３×１０-4ｃｍ2/Ｖsの移動度が得られた。
【０１２５】
これらの値は、シリコン酸化膜上のジメチルセクシチオフェン、クォータチオフェン、鉛フタロシアニンの移動度が、各々１０-2、２×１０-7、１０-5ｃｍ2/Ｖsであるのに対して、１桁以上大きく、移動度の格段の向上をもたらしていることがわかる。
【０１２６】
以上のように、本実施例によれば、有機半導体をチャネル層に用いた電界効果トランジスタにおいて、ゲート絶縁層にシアノ基をもつ絶縁性ポリマーであるポリアクリロニトリルを用いることにより、ゲート絶縁層にシリコン酸化膜を用いたものよりも高い移動度を有する電界効果トランジスタを得ることができ、このシアノ基をもつポリマーによる移動度の向上は、広範囲の有機半導体に有効であると考えられる。
【０１２７】
更に、ポリアクリロニトリルは、通常の有機溶媒に溶解せず、ジメチルスルホキシド、ジメチルホルムアミド等の限られた溶媒に溶解するだけであるため、ポリアクリロニトリルを製膜後に有機洗浄やリソグラフィーが可能になる利点をも併せ持つ。
【０１２８】
なお、このように電界効果トランジスタ構造にして測定した移動度は、ｔｉｍｅ ｏｆ ｆｌｉｇｈｔ法により測定した移動度とは異なることがある。
【０１２９】
というのは、ｔｉｍｅ ｏｆ ｆｌｉｇｈｔ法では、光照射によりキャリアを発生させるので、分子のＨＯＭＯ（最高被占分子軌道）やＬＵＭＯ（最低空分子軌道）の絶対的な準位がどこであるかはキャリアの発生に無関係で、ＨＯＭＯとＬＵＭＯのエネルギー差がキャリアの発生に関係している。
【０１３０】
一方、電界効果トランジスタ構造では、ゲート電極・ゲート絶縁層・チャネル部の有機半導体のＭＩＳ（絶縁ゲート半導体）構造での印加電圧によるものなので、ゲート電極・ゲート絶縁層・有機半導体のエネルギー準位の関係に影響されるからである。
【０１３１】
例えば、ｔｉｍｅ ｏｆ ｆｌｉｇｈｔ法では、通常は測定できるアントラセン単結晶を用いた場合でも、電界効果トランジスタ構造にすると移動度の測定ができない。
【０１３２】
これは、アントラセンは、可視領域に吸収を持たず透明であるように、ＨＯＭＯ−ＬＵＭＯのエネルギー差が大きく、ＨＯＭＯの準位がテトラセンのＨＯＭＯの準位よりも深い準位にあるため、電界効果トランジスタ構造でゲート印加電圧によってキャリアを誘起することができないことによる。
【０１３３】
このように電界効果トランジスタ測定により求めた移動度は、ｔｉｍｅ ｏｆｆｌｉｇｈｔ 法により求めた移動度とは異なることがあるが、本実施例で求めた移動度は、実際に素子として利用される電界効果トランジスタ構造におけるものであり、単結晶中で求めた移動度よりも、より実際的なものである。
【０１３４】
（実施例２）
以下、本発明の第２の実施例について、図面を参照にしながら説明をする。
【０１３５】
本実施例では、図１に示されるポリアクリロニトリル層とシリコン膜からなる複合絶縁層を有する電界効果トランジスタについて説明をする。
【０１３６】
具体的には、シアノ基を有するポリマー層１３としてポリアクリロニトリル、有機半導体層１６としてジメチルセクシチオフェンを用いた電界効果トランジスタを以下のように作製した。
【０１３７】
まず、１０００Åの熱酸化膜（シリコン酸化膜）１９のついたｎ型高濃度ドープのシリコン基板１８を、スピンコートしやすい大きさに劈開する。
【０１３８】
なお、このとき、熱酸化膜を成長させた時にできる裏面の酸化膜は、簡便のため紙やすりにより除去し、ゲート電極をとりだすためのシリコン基板と銀ペーストとの導通を確保した。
【０１３９】
次に、ポリアクリロニトリル(分子量１５０，０００、Ｐｏｌｙｓｃｉｅｎｃｅ社製)の０．１ｇ／ｍｌのジメチルスルホキシド溶液を、１０００または２０００ｒｐｍで、シリコン酸化膜上ににスピンコートした。
【０１４０】
スピンコート後ドライヤーを用いてスピンコート膜を乾燥し、シアノ基を有するポリマー層１３とした。
【０１４１】
その上にソース電極１４とドレイン電極１５として用いる金電極を真空蒸着する（チャネル長Ｌ＝２．４ｃｍ、チャネル幅Ｗ＝０．０１ｃｍ）。
【０１４２】
そして、金電極を蒸着した後に、シリコン基板１８を劈開して不図示のプリント基板上に固定し、銀ペーストを用い金線の配線をし、金線に力がかかってはがれることのないようにプリント基板と金線（φ０．１ｍｍ）をエポキシ接着剤で固定した。
【０１４３】
なお、このとき、劈開に先だって、ポリアクリロニトリルの薄膜１３はシリコン酸化膜１９との密着性がよくなく容易にはがれやすいため、ポリアクリロニトリルのスピンコート膜１３、シリコン基板１８の端面にエポキシ接着剤を塗り固めた後、ポリアクリロニトリルのスピンコート膜１３をカッターナイフであらかじめ切り放しておく。
【０１４４】
又、ここでＨｅｗｌｅｔｔ Ｐａｃｋａｒｄ ４１９４Ａ ｉｍｐｅｄａｎｃｅ／ｇａｉｎ ｐｈａｓｅ ａｎａｌｙｚｅｒでパラメータを測定し、低周波での一致のよい並列の等価回路のコンデンサの容量を電極面積で割って、ゲート容量Ｃ0を算出し、その単位面積あたりのゲート容量Ｃ0は、測定結果のグラフ中に示した。
【０１４５】
その後、チャネル周辺部を残してアルミホイルでマスクして、ジメチルセクシチオフェン１０ｍｇを、タングステン昇華金属用ボートから５ｃｍの距離で、２×１０-6〜４×１０-6Ｔｏｒｒの圧力下で真空蒸着し、膜厚５００ｎｍ程度の有機半導体層１６であるオリゴチオフェン膜を形成した。
【０１４６】
そして、実施例１と同様にして電界効果トランジスタ特性を測定した結果は、図６に示す通りであり、１ｃｍ2／Ｖsの大きい移動度が得られた。
【０１４７】
なお、絶縁層をポリマー絶縁層とシリコン酸化膜との複合膜にした構造は、次のような利点を持つ。
【０１４８】
ポリマー単独の絶縁層より、ポリマー層／酸化ケイ素膜の複合膜は、ゲートの絶縁性を確保しやすいため、ポリマー層の厚さを薄くすることができる。
【０１４９】
このため、この複合膜の方が、ポリマー単独の場合よりも単位面積当りのゲートの電気容量を確保しやすく、同じ移動度、チャネル長、チャネル幅の組合せでも大きなドレイン電流が得られる。
【０１５０】
（実施例３）
以下、本発明の第３の実施例について、図面を参照にしながら説明をする。
【０１５１】
本実施例では、シアノエチルプルランをゲート絶縁層に用い、鉛フタロシアニンを有機半導体として用いたもので、実施例１の作製工程と基本的には同様である。
【０１５２】
具体的には、図４の構成において、基板４１としてガラス基板、ゲート電極４２としてＩＴＯ膜、シアノ基をもつ絶縁性ポリマー４３としてとしてシアノエチルプルラン、ソース電極４４、ドレイン電極４５として金の蒸着膜、有機半導体層４６として鉛フタロシアニンを用いたものである。
【０１５３】
ゲート電極４２となるＩＴＯ膜付きガラス基板（５０Ω／□）を洗浄して用意し、この上にＣＹＥＰＬ（信越化学製、商品名シアノレジンＣＲ−Ｓ）の０．２ｇ／ｍｌのアセトニトリルとジメチルホルムアミドとの等体積混合溶媒溶液を１０００ｒｐｍでスピンコートした。
【０１５４】
スピンコート後ドライヤーを用いてスピンコート膜を乾燥し、ゲート絶縁層４３とした。
【０１５５】
そして、その上にソース電極４４、ドレイン電極４５として用いる金電極を真空蒸着して形成した。
【０１５６】
ここで、ゲート容量を、インピーダンスアナライザＨｅｗｌｅｔｔ−Ｐａｃｋａｒｄ ４１９４Ａを用いて測定した。
【０１５７】
その後、不要部分をアルミホイル等で覆って、鉛フタロシアニンを２〜４×１０-6Ｔｏｒｒ圧力下で、昇華金属用のタングステンボートから、抵抗加熱により真空蒸着した。
【０１５８】
ここで、チャネル長Ｌ＝２．４ｃｍまたは０．６ｃｍ、チャネル幅Ｗ＝０．０１ｃｍまたは０．０２ｃｍとした。
【０１５９】
ついで、ジメチルセクシチオフェン、クォーターチオフェンについても鉛フタロシアニンの場合と同様に電界効果トランジスタを作製し、実施例１と同様に各パラメータを測定した。
【０１６０】
こられの測定結果は、図７（ａ）〜（ｃ）に示すとおりであり、ジメチルセクシチオフェンで３ｃｍ2／Ｖs、クォータチオフェンで３×１０-5ｃｍ2／Ｖs、鉛フタロシアニンで３．２×１０-3ｃｍ2／Ｖsであった。
【０１６１】
よって、本実施例においても、シアノ基を有するシアノエチルプルランをゲート絶縁層に用いるとことにより有機半導体の移動度が向上した電界効果トランジスタを得ることができた。
【０１６２】
（実施例４）
以下、本発明の第４の実施例について、図面を参照にしながら説明をする。
【０１６３】
本実施例では、ゲート絶縁層としてシアノエチルプルランとシリコン酸化膜の積層膜を用いた。
【０１６４】
具体的には、図１において、シアノ基を有する絶縁性ポリマー層１３としてシアノエチルプルラン、有機半導体層１６としてジメチルセクシチオフェンを用いたものであり、実施例２の作製工程と基本的には同様である。
【０１６５】
ここで、ゲート絶縁層の十分な絶縁を確保するために、ｎ型高濃度ドープのシリコン基板１８上の熱酸化膜（シリコン酸化膜：厚さ１０４．６ｎｍ）上に、２ｇ／１０ｍｌのジメチルホルムアミドとアセトニトリルとの等体積混合溶媒のＣＹＥＰＬ溶液を１０００ｒｐｍでスピンコートし、ドライヤーでスピンコート膜を乾燥して絶縁層１３とした。
【０１６６】
本実施例においては、ＣＹＥＰＬスピンコート膜である絶縁層１３は、シリコン酸化膜との密着性が良好である。
【０１６７】
本実施例においても、電界効果トランジスタの各パラメータの測定を同様に行い、その結果は図８に示す。そして、求められた移動度は９×１０-2ｃｍ2／Ｖsであり、高い値を有した。
【０１６８】
なお、以上の実施例の移動度の測定結果を以下の（表１）にまとめた。
【０１６９】
【表１】
（比較例１）
本比較例では、シリコン酸化膜をゲート絶縁層に用いた電界効果トランジスタを以下のように作製した。
ｎ型シリコン基板（ρ＝０．０１Ωｃｍ）上に、酸化膜（厚さ２７０ｎｍ）を形成し、その上にクロム（厚さ１５ｎｍ）、金（厚さ１５０ｎｍ）を逐次蒸着し、ソースおよびドレイン電極を形成した。
【０１７１】
ここで、チャネル長Ｌ＝４μｍ、チャネル幅Ｗ＝１．５ｍｍとし、ゲート容量Ｃ0＝１２ｎＦ／ｃｍ2であった。
【０１７２】
ついで、ウエハーを劈開後セラミックパッケージにマウントした後にボールボンダで配線し、その後ジメチルセクシチオフェンを２〜４×１０-6Ｔｏｒｒ圧力下で、昇華金属用のタングステンボートから抵抗加熱により真空蒸着した。
【０１７３】
このとき、ボートと蒸着基板との距離を５ｃｍ程度とし、蒸着源１０ｍｇを飛ばしたときの中心付近の典型的な膜厚は５００ｎｍであった。
【０１７４】
ついで、有機半導体にクォータチオフェン、鉛フタロシアニンを用いた場合ついても同様に電界効果トランジスタを作製した。
【０１７５】
また、電界効果トランジスタの各パラメータの測定は、上記実施例と同様に行った。
【０１７６】
鉛フタロシアニンでの測定結果のみ図９に示すが、その結果は、（表１）に示すようにジメチルセクシチオフェンで１０-2ｃｍ2／Ｖs、クォータチオフェンで２×１０-7ｃｍ2／Ｖs、鉛フタロシアニンで１０-5ｃｍ2／Ｖsと低い値であった。
【０１７７】
（比較例２）
さらに、本発明との比較するために、ＣＹＥＰＬよりも高い比誘電率（ε＝２４〜２５）を有するタンタル酸化膜Ｔａ2Ｏ5を用いて、Ｔａ2Ｏ5／ＳｉＯ2複合膜からなるゲート絶縁層の電界効果トランジスタを作製した。
【０１７８】
ここで、ゲート絶縁層の十分な絶縁を確保するために、ｎ型シリコン基板上のシリコンの熱酸化膜（厚さ１０４．６ｎｍ）上に、タンタル酸化膜を２０１．０ｎｍの厚さにスパッターにより製膜し、その上にソースおよびドレイン電極を作製した（チャネル長Ｌ＝０．１ｍｍ、チャネル幅Ｗ＝２４ｍｍ）。
【０１７９】
また、Ｔａ2Ｏ5／ＳｉＯ2複合膜の単位面積当りの電気容量（１６．７ｎＦ／ｃｍ2）は、タンタル酸化膜の電気容量とシリコン酸化膜の電気容量の直列の電気容量として計算された値とよく一致した。
【０１８０】
そして、チャネル層の有機半導体としては、ジメチルクインケチオフェン（両末端のα位の水素をメチル基で置換したチオフェンの５量体）を用い、タングステンボートから真空蒸着により製膜し、電界効果トランジスタの作製をした。
【０１８１】
電界効果トランジスタの各パラメータの測定は、上記実施例と同様である。
その結果を図１０に示すが、Ｔａ2Ｏ5／ＳｉＯ2複合膜上の移動度は、１．８×１０-3ｃｍ2／Ｖsであり、シリコン酸化膜上の場合と大差のない値となった。
【０１８２】
また、活性化エネルギーの測定値も、シリコン酸化膜上の場合と同様の０．１７ｅＶとなった。
【０１８３】
このように高誘電率のタンタル酸化膜を用いても、オリゴチオフェンの移動度が影響されないことから、移動度向上の要因は、ゲート絶縁層の比誘電率ではないことがわかる。
【０１８４】
この原因について発明者が検討したところ、この移動度の向上は、シアノ基が有する局在した電気双極子の作用が支配的であることが判明した。
【０１８５】
また、シアノ基を有する有機化合物を、他のポリマー中に分散させてもその中に含まれる電気双極子の働きにより同様の効果を示すことが期待できる。
【０１８６】
【発明の効果】
以上のように、本発明においては、有機半導体をチャネル部に用いた電界効果トランジスタにおいて、ゲート絶縁層にシアノ基を有する絶縁性ポリマーを用いることにより、有機半導体薄膜中の移動度を向上させ、その結果としてドレイン電流を増大させることができる。
【０１８７】
更に、ジメチルセクシチオフェンとポリアクリロニトリルの組合せで最大で４ｃｍ2／Ｖsもの高い移動度を実現することもできる。
【０１８８】
よって、有機半導体をチャネル層に用いた電界効果トランジスタ構造において、アモルファスシリコンと同等かまたはそれ以上のキャリアの移動度を実現できたといえ、種々の有機半導体を電界効果トランジスタに用い得る途を開き、その効果は大きい。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の電界効果トランジスタの断面図
【図２】従来例と同様の構造で本発明の絶縁層を適用可能な電界効果トランジスタの断面図
【図３】従来例と同様の構造で本発明の絶縁層を適用可能な電界効果トランジスタの断面図
【図４】従来例と同様の構造で本発明の絶縁層を適用可能な電界効果トランジスタの断面図
【図５】本発明の第１の実施例における電界効果トランジスタの特性図
【図６】 同第２の実施例における電界効果トランジスタの特性図
【図７】 同第３の実施例における電界効果トランジスタの特性図
【図８】 同第４の実施例における電界効果トランジスタの特性図
【図９】 比較例１における電界効果トランジスタの特性図
【図１０】 比較例２における電界効果トランジスタの特性図
【符号の説明】
１３ 絶縁層
１４ ソース電極
１５ ドレイン電極
１６ 有機半導体層
１８ 基板兼ゲート電極
１９ シリコン酸化膜
２１ 基板
２２ ゲート電極
２３ 絶縁性層
２４ ソース電極
２５ ドレイン電極
２６ 有機半導体層
３３ 絶縁層
３４ ソース電極
３５ ドレイン電極
３６ 有機半導体層
３７ 基板兼ゲート電極
４１ 基板
４２ ゲート電極
４３ 絶縁性層
４４ ソース電極
４５ ドレイン電極
４６ 有機半導体層
Claims (6)
- ゲート電極と、ソース電極と、ドレイン電極と、有機半導体材料で構成されたチャネル部と、シアノ基を有する絶縁性ポリマーで構成されたゲート絶縁層とを有し、前記シアノ基を有する絶縁性ポリマーは、比誘電率が５未満で、且つ、以下の化学式（化１）から（化４）のいずれかで示される化合物を用いた電界効果トランジスタ。
- シアノ基を有する絶縁性ポリマーは、ポリアクリロニトリルである請求項１記載の電界効果トランジスタ。
- 有機半導体材料は、少なくとも７つのπ電子共役結合を含む多共役有機化合物を用いた請求項１又は２記載の電界効果トランジスタ。
- 有機半導体材料は、以下の化学式（化５）から（化１０）のいずれかで示される化合物を用いた請求項１から３のいずれか記載の電界効果トランジスタ。
- 有機半導体材料は、以下の化学式（化１１）で示されるπ電子共役系が広がった化合物である請求項１から４のいずれか記載の電界効果トランジスタ。
- ゲート絶縁層がシリコン酸化膜とシアノ基を有する絶縁性ポリマーからなる複合膜であり、シアノ基をもつ絶縁性ポリマーがチャネル部と接する請求項１から５のいずれか記載の電界効果トランジスタ。
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