JP3967593B2 - 可剥性接着及び被覆フィルム用配合物 - Google Patents

Description

【０００１】
（発明の分野）
本発明は、改良された保護及び装飾可剥性接着及び被覆フィルムに関する。更に特に、本発明は、それをＵＶ光で照射することにより配合物を硬化させることによって、可剥性フィルムを形成するための新規な配合物に関する。
【０００２】
（発明の背景）
保護及び装飾可剥性接着及び被覆フィルムは、既知であり、保護カバー若しくは装飾カバー又は両方として機能させるために、住宅及び店舗窓並びに自動車の窓及びパネルに適用するために非常に有用である。可剥性接着剤及び塗料は、航空宇宙産業に於ける製造運転の間に部品を保護するために使用されている。これらが特別の環境からの保護を与えた後に、これらは、好ましくは大きい片として容易に剥離しなくてはならない。この種類のフィルムは、シート形で適用され、硬化され、印刷され、そしてときには、これは、剥離皮膜又は剥離ライナーの必要性無しに、これ自体の上に巻きつけることができることが好ましい。他の場合に、これを部品に直接適用し、これをその場所で硬化させ、そしてこれがその目的を達成した後にこれを剥離することが望ましい。
【０００３】
米国特許第５，２８６，７８１号には、ビニル芳香族炭化水素及び共役ジエンのブロックコポリマー並びに特定のポリオレフィンから構成された感圧接着組成物及びこれから製造されたテープ又はシートが記載されている。また、これには、このようなブロックコポリマー及び数種の他の同様のポリマーで製造された以前の保護フィルムが記載されている。
【０００４】
上記のブロックコポリマーをベースにする配合物が、商業的に使用されており、これらは、室温で弾性特性を示すという利点を有している。しかしながら、これらは、高い使用温度、即ち約７０℃以上の温度への感受性により制限される。このような温度では、このフィルムは粘着的に弱くなる。
【０００５】
ＵＶ硬化させたエポキシ化ポリジエンポリマーをベースにする接着フィルムが、米国特許第５，７７６，９９８号及び同第５，８３７，７４９号に記載されている。こられの材料から製造された接着及び被覆フィルムは、高性能感圧接着剤のために非常に有用であるけれども、これらの配合物は、可剥性接着及び被覆剤のためには非常によく機能しない。このようなフィルムは、一般的に、劣った引張特性を有する。これらは、小さい誘導された伸びのみで裂けるか又は破断する。このことは、これらがあまりにも容易に破断し、これは容易な除去性を妨害するので、可剥性皮膜及び接着フィルムの品質を制限する。本発明は、この問題点を排除する。
【０００６】
（発明の概要）
本発明は、硬化性可剥性接着及び被覆フィルムに関する。この接着及び被覆組成物には、１０から９０重量パーセント（重量％）の架橋性エポキシ化ジエンポリマー、モノオールポリマーが、エポキシ化ポリマーの重量の３倍を越えないという条件で、０から７０重量パーセントのジエンモノオールポリマー、５から５０重量パーセントの、０．８５から０．８９、好ましくは０．８６から０．８８グラム／立方センチメートルの、得られるポリマー密度を有するエチレンと少なくとも１種のＣ_３〜Ｃ_２０α−オレフィンとの均一な線状又は実質的に線状のインターポリマー、０から６５重量パーセントの粘着付与樹脂及び０．０１から３重量％の光開始剤を含む。
【０００７】
本発明の好ましいエポキシ化ジエンポリマーは、少なくとも２種の共役ジエン、好ましくは、イソプレン及びブタジエンのエポキシ化モノヒドロキシル化ブロックコポリマー（但し、イソプレンブロックには実質的にエポキシ化が含まれ、ブタジエンブロックは水素化され、そしてヒドロキシル基はブタジエンブロックの末端に結合している）である。このポリジエンモノオールポリマーは、２，０００から３０，０００の数平均又はヒドロキシル当量分子量を有し、これらのポリマーは、好ましくは末端ＯＨ基を有する水素化ポリブタジエンである。好ましいモノオールポリマー及び粘着付与樹脂は水素化されている。
【０００８】
（発明の詳細な説明）
エチレン性不飽和を含有する本発明のポリマーは、１種又は２種以上のオレフィン、特にジオレフィンを、それ自体で又は１種若しくは２種以上のアルケニル芳香族炭化水素モノマーと共に重合することによって製造することができる。このポリマーは、ランダム、テーパード（ｔａｐｅｒｅｄ）、ブロック又はこれらの組合せ並びに線状、星形又は放射状であってよい。
【０００９】
一般に、アニオン溶液重合技術を使用するとき、場合によってビニル芳香族炭化水素との共役ジオレフィンのポリマーは、重合させるべきモノマー又はモノマー群を、同時に又は逐次的に、第ＩＡ族金属、好ましくはリチウム、それらのアルキル、アミド、ナフタリド（ｎａｐｈｔａｌｉｄｅ）、ビフェニル又はアントラセニル誘導体のようなアニオン重合開始剤と接触させることによって製造される。
【００１０】
エポキシ化ポリジエン及びポリジエンモノオールは、これらのリチウム開始剤による共役ジエン炭化水素のアニオン重合により合成される。この方法は、米国特許第４，０３９，５９３号及び再発行特許第２７，１４５号（これらの記載は、参照してここに組み込まれる）に記載されているように既知である。重合は、それぞれのリチウムサイトでリビングポリマー主鎖を形成するモノリチウム開始剤で開始する。典型的に、このようなポリマーは、エチレンオキシドによる停止によってキャップされ、末端ヒドロキシル基を与える。
【００１１】
アニオン的に重合させることができる共役ジエンには、１，３−ブタジエン、イソプレン、ピペリレン、メチルペンタジエン、２−フェニル−１，３−ブタジエン、３，４−ジメチル−１，３−ヘキサジエン、４，５−ジエチル−１，３−オクタジエン等々のような、約４から約２４個の炭素原子を含有する共役ジオレフィンが含まれる。イソプレン及びブタジエンが、それらの低コスト及び容易な入手性のために、本発明に於いて使用するための好ましい共役ジエンモノマーである。
【００１２】
本発明の最も好ましいモノヒドロキシル化ポリジエンポリマーは、一般構造式：
（Ｉ） （ＨＯ）_ｘ−Ａ−Ｓ_ｚ−Ｂ−（ＯＨ）_ｙ
を有する。上記の式に於いて、Ａ及びＢは、共役ジオレフィンモノマーのホモポリマーブロック、共役ジオレフィンモノマーのコポリマーブロック又はジオレフィンモノマーとモノアルケニル芳香族炭化水素モノマーとのコポリマーブロックであってよい、ポリマーブロックである。これらのポリマーには、６０重量％以下の少なくとも１種のビニル芳香族炭化水素、好ましくはスチレンが含有されていてよい。一般的に、Ａブロックが、Ｂブロックが有するものよりも大きい濃度の一層高度に置換された脂肪族二重結合を有することが好ましい。それで、Ａブロックは、Ｂブロックが有するよりも大きい、ブロック質量の単位当たりの濃度の、二−、三−又は四置換された不飽和部位（脂肪族二重結合）を有する。これによって、最も容易なエポキシ化がＡブロック内で起こるポリマーが製造される。Ａブロックは、１００から６，０００、好ましくは５００から４，０００、最も好ましくは１，０００から３，０００の数平均分子量を有し、Ｂブロックは、１，０００から１５，０００、好ましくは２，０００から１０，０００、最も好ましくは３，０００から６，０００の数平均分子量を有する。Ｓは、１００から１０，０００の数平均分子量を有してよいビニル芳香族炭化水素ブロックである。ｘ及びｙは０又は１である。ｘ又はｙの何れかは１でなくてはならないが、同時に一方のみが１であり得る。ｚは０又は１である。Ａブロック又はＢブロックの何れかは、望ましくない共重合速度又はキャッピング困難性のためにテーパリング（ｔａｐｅｒｉｎｇ）する全ての開始を補償するために、５０から１，０００の数平均分子量の異なった組成のポリマーのミニブロックでキャップされていてよい。これらのモノヒドロキシル化ポリジエンポリマーは、それらが、ポリマー１グラム当たり０．１から７．０ミリ当量（ｍｅｑ）のエポキシド官能基（オキシラン酸素）を含有するようにエポキシ化することができる。
【００１３】
上記の説明内に入る二ブロックが好ましい。このような二ブロックの全体の数平均分子量は１，５００から１５，０００、好ましくは３，０００から７，０００の範囲内であってよい。二ブロック内のブロックの何れかには、幾らかのランダムに重合した前記のようなビニル芳香族炭化水素が含有されていてよい。例えば、Ｉがイソプレンを表し、Ｂがブタジエンを表し、Ｓがスチレンを表し、そしてスラッシュ（／）がランダムコポリマーブロックを表す場合に、二ブロックは下記の構造：
Ｉ−Ｂ−ＯＨ Ｉ−Ｂ／Ｓ−ＯＨ Ｉ／Ｓ−Ｂ−ＯＨ Ｉ−Ｉ／Ｂ−ＯＨ又は
Ｂ／Ｉ−Ｂ／Ｓ−ＯＨ Ｂ−Ｂ／Ｓ−ＯＨ Ｉ−ＥＢ−ＯＨ Ｉ−ＥＢ／Ｓ−ＯＨ又は
Ｉ−Ｓ／ＥＢ−ＯＨ Ｉ／Ｓ−ＥＢ−ＯＨ ＨＯ−Ｉ−Ｓ／Ｂ ＨＯ−Ｉ−Ｓ／ＥＢ
を有していてよい。ここで、ＥＢは水素化ブタジエンであり、−ＥＢ／Ｓ−ＯＨは、ヒドロキシル源がスチレン繰り返し単位に結合していることを意味し、そして−Ｓ／ＥＢ−ＯＨは、ヒドロキシル源が水素化ブタジエン繰り返し単位に結合していることを示す。この後者の場合、−Ｓ／ＥＢ−ＯＨは、エチレンオキシドでキャップする前のスチレンのテーパリング傾向を補償するために、ミニＥＢブロックでＳ／ＥＢ「ランダムコポリマー」ブロックをキャップすることが必要である。これらの二ブロックは、それらがより低い粘度を示し、対応する三ブロックポリマーよりも製造することが容易である点で有利である。エポキシ化はイソプレンで一層有利に進行し、ポリマー上の官能基の間に分離が存在するので、ヒドロキシルはブタジエンブロックに結合していることが好ましい。しかしながら、所望により、ヒドロキシルはイソプレンブロックに結合してもよい。これによって、より小さい耐荷力で一層界面活性剤様の分子が作られる。イソプレンブロックは、水素化されていてもよい。
【００１４】
ある種の三ブロックコポリマーも、本発明に於いて使用するために好ましい。このような三ブロックには、通常、ポリマーガラス転移温度、極性物質との相溶性、強度及び室温粘度を増加させるために、スチレンブロック又はランダムに共重合されたスチレンが含まれる。これらの三ブロックには、下記の特別の構造：
Ｉ−ＥＢ／Ｓ−ＥＢ−ＯＨ Ｉ−Ｂ／Ｓ−Ｂ−ＯＨ、Ｉ−Ｓ−ＥＢ−ＯＨ Ｉ−Ｓ−Ｂ−ＯＨ又は
Ｉ−Ｉ／Ｓ−Ｉ−ＯＨ Ｉ−Ｓ−Ｉ−ＯＨ Ｂ−Ｓ−Ｂ−ＯＨ Ｂ−Ｂ／Ｓ−Ｂ−ＯＨ又は
Ｉ−Ｂ／Ｓ−Ｉ−ＯＨ Ｉ−ＥＢ／Ｓ−Ｉ−ＯＨ又は
Ｉ−Ｂ−Ｓ−ＯＨ Ｉ−ＥＢ−Ｓ−ＯＨ ＨＯ−Ｉ−ＥＢ−Ｓ
が含まれる。
【００１５】
スチレンブロックが外側である上記の最後の行に特定されたポリマーの後者のグループは、式：
（ＩＩ） （ＨＯ）_ｘ−Ａ−Ｂ−Ｓ−（ＯＨ）_ｙ
（式中、Ａ、Ｂ、Ｓ、ｘ及びｙは、前記の通りである）によって表される。これらのポリマー及び上に示される他の三ブロックは、エポキシ官能基のブロックを、モノヒドロキシル化ポリマーの中に複数の部位で導入するために特に有利である。
【００１６】
ベースポリマーのエポキシ化は、予め形成するか又はインシトゥで形成することができる有機過酸との反応によって実施することができる。適切な予め形成された過酸には、過酢酸、過ギ酸及び過安息香酸が含まれる。インシトゥ形成は、過酸化水素及びギ酸のような低分子量脂肪酸を使用することによって達成できる。これらの及びその他の方法は、米国特許第５，２２９，４６４号及び同第５，２４７，０２６号（これらは参照してここに組み込まれる）に一層詳細に記載されている。また、Ｊ．Ｖ．Ｃｒｉｖｅｌｌｏ及びＢ．Ｙａｎｇにより、Ｊ．Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｓｃｉｅｎｃｅ，Ｐｔ Ａ、第３３巻、第１８８１頁（１９９５年）に記載されているように、タングステン触媒作用層間転移エポキシ化を実施することができる。これらのポリジエンポリマーのエポキシ化の量は、ポリマー１グラム当たりオキシラン酸素約０．１から約７ミリ当量の範囲内である。過硬化を回避するために、低レベルが望ましい。７ｍｅｑ／ｇより上では、エポキシ化物の剛性、架橋密度、費用、製造の困難性及び極性が、ポリマーが如何なる利点も与えないようなものである。エポキシ化の好ましい量は、約０．５から約５ｍｅｑ／ｇであり、エポキシ化の最も好ましい量は、約１．０から３ｍｅｑ／ｇである。最も好ましい量は、望ましくない過硬化に対するＵＶ硬化の速度の最善のバランスを与え、そしてポリジエンベースの接着剤で一般的に使用される種々の配合成分との相溶性をより良く維持する。
【００１７】
結合前の、線状ポリマー又は一、二、三ブロックなどのようなポリマーの組み込まれない線状セグメント、星形ポリマーのアームの分子量は、ゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって便利に測定される。この場合、ＧＰＣシステムは、適切に較正されている。アニオン的に重合された線状ポリマーについて、ポリマーは本質的に単分散であり（重量平均分子量／数平均分子量比は１に近づく）、観察された狭い分子量分布の「ピーク」分子量を報告することが、便利で且つ適切な記述である。通常、このピーク値は数平均と重量平均との間にある。ピーク分子量は、クロマトグラフ上に示される最も多い種の分子量である。多分散ポリマーについて、数平均分子量及び重量平均分子量は、クロマトグラフから計算し、使用すべきである。ＧＰＣのカラム内に使用すべき材料について、スチレン−ジビニルベンゼンゲル又はシリカゲルが一般的に使用され、優れた分子量結果を与える。テトラヒドロフランは、本明細書に記載した種類のポリマーのための優れた非水性溶媒である。屈折率検出器を使用することができる。アニオン性ポリマーについて、ＮＭＲを使用する末端基分析により数平均分子量を決定することがしばしば便利である。
【００１８】
所望により、これらのブロックコポリマーは、部分的に水素化されていてよい。水素化は、米国再発行特許第２７，１４５号（これは参照してここに組み込まれる）に開示されているように選択的に実施できる。これらのポリマー及びコポリマーの水素化は、ラネーニッケルのような触媒、白金等々のような貴金属、可溶性遷移金属触媒及び米国特許第５，０３９，７５５号（これも参照して組み込まれる）に於けるようなチタン触媒の存在下での水素化を含む、種々の十分に確立された方法によって実施することができる。このポリマーは異なったジエンブロックを有することができ、これらのジエンブロックは、米国特許第５，２２９，４６４号（これも参照してここに組み込まれる）に記載されているように選択的に水素化することができる。部分的に不飽和のヒドロキシル化ポリマーが、本発明のエポキシ化ポリマーを製造するために更に官能化するために有用である。この部分的不飽和は、好ましくは、０．１から７ミリ当量（ｍｅｑ）のエポキシ化のために適した脂肪族二重結合がポリマー上に残留するようなものである。水素化の前にエポキシ化を実施する場合には、全ての残留する脂肪族二重結合が水素化されることが好ましい。
【００１９】
組成物の粘着及び剥離を調節するために、低分子量ポリジエンモノオールを組成物中に含有させることが有利であろう。これらのポリマーは、好ましくは、０．６から１．４、更に好ましくは０．８から１．２、最も好ましくは０．９から１．０の官能基を有する。このようなモノオールは、２，０００から３０，０００の数平均分子量を有し、好ましくは、モノヒドロキシル化水素化ポリブタジエン又はポリイソプレンのような、末端ＯＨを有する水素化されたポリジエンポリマーである。好ましいモノオールには、２，０００から１０，０００の数平均分子量範囲を有するものが含まれる。自己巻きつき性（ｓｅｌｆ−ｗｉｎｄａｂｌｅ）可剥性皮膜は、支持体フィルムに付着しないフィルムである。これらは、フィルムの露出された表面上の粘着が最小であるように、モノオールが非常に少ない又は無いポリマーを使用することを必要とする。これらのフィルムは、予備形成するか又は保護を必要とする物品にスプレー、浸漬若しくは他の方法で適用することができる。このような可剥性皮膜は、蝕刻用に使用することができる。モノオールの量は、全配合物の１０重量パーセント（重量％）より多くてはならない。
【００２０】
前記のように、本発明の可剥性フィルム組成物には、５から５０重量パーセントの、エチレン及びＣ_３〜Ｃ_２０α−オレフィンの均一な線状又は実質的に線状のインターポリマーが含有されている。エポキシ化ジエンポリマー単独を越えた、引張強度に於ける所望の改良を得るために、少なくとも５パーセントが必要である。５０パーセントよりも多くを使用する場合、組成物の耐熱性が不十分である。この範囲内で、この組成物は、引張強度と耐熱性との非常に有利なバランスを有する。
【００２１】
本発明の組成物は、また、剥離必要条件を有するか又は有していなくてよい、高性能テープ及びラベル感圧接着剤（ＰＳＡ）を製造するために使用することができる。これらの配合物中に使用されるインターポリマーのレベルは、５から２０重量％である。エポキシ化ポリマーは１５から２５重量％で使用され、そしてモノオールポリマーは１５から３０重量％で使用される。高レベルの粘着付与剤樹脂を使用することができる−４０から６５重量％。このインターポリマーは、一般的に、モノオールポリマー及びエポキシ化ポリマーよりも安価である。それで、このインターポリマーは、他の２種のポリマーの置換物として作用し、配合物の原材料費用を下げることができる。更に、配合物の５から２０重量％、特に１０から２０重量％で、このインターポリマーは、固体を保持するための接着剤について、室温乃至僅かに高い温度で十分な弾性を与える。それで、これはより冷たい垂直表面上に温／熱スプレーし、保持することができるか又はこれは放射線により硬化させなくても被覆し、巻き戻し、そして後で硬化させることができる。重要なことに、これは、被覆装置に導入する前に、固体として包装し、取り扱うことができる。これによって、これは典型的なホットメルト接着剤によく似て挙動するので、製造職員が慣れている方法で製造職員によって取り扱うことができるという利点が得られる。適用温度は、既知の熱可塑性ブロックコポリマー接着剤についての典型的な１７０℃から２００℃の範囲の代わりに、１００℃から１５０℃のように低くてよい。これは、接着剤を薄い支持体又は感熱性支持体に適用するとき有利である。
【００２２】
エチレン及びＣ_３〜Ｃ_２０α−オレフィンの均一な線状又は実質的に線状のインターポリマーは、一般的に、０．８５から０．０．８９０ｇ／ｃｍ^３、好ましくは０．８６から０．８８ｇ／ｃｍ^３の密度を有する。このポリマーについての好ましいメルトインデックスは、０．３から１００ｄｇ／分（ＡＳＴＭ Ｄ１２３８）である。インターポリマーの密度が増加するとき、より低いメルトインデックスのインターポリマーは、非相溶性のために、成功裡に使用するにはより多くの困難性を有し得る。
【００２３】
用語「インターポリマー」は、本明細書に於いて、コポリマー又はターポリマー等々を示すために使用される。即ち、少なくとも１種の他のコモノマーをエチレンと重合させて、インターポリマーを製造する。均一な線状又は実質的に線状のポリマーは、束縛された形状又は単一部位のメタロセン触媒を使用して製造されたエチレンポリマーである。用語「均一な」によって、全てのコモノマーが与えられたインターポリマー分子の中にランダムに分布され、インターポリマー分子の実質的に全てが、そのインターポリマー中で同じエチレン／コモノマー比を有することが意味される。示差走査熱量法（ＤＳＣ）によって決定したときの、均一な線状及び実質的に線状のエチレンポリマーの溶融ピークは、密度が低下したとき及び／又は数平均分子量が減少したとき広がるであろう。しかしながら、不均一ポリマーとは違って、均一ポリマーが１１５℃よりも高い溶融ピークを有するとき、０．９４０ｇ／ｃｍ^３より大きい密度を有するポリマーの場合のように、このようなポリマーは、典型的に、明瞭なより低い温度溶融ピークを追加的に有しない。均一な線状又は実質的に線状のエチレンポリマーは、狭い分子量分布（Ｍ_ｗ／Ｍ_ｎ）を有するとして特徴付けられる。線状及び実質的に線状のエチレンポリマーについて、Ｍ_ｗ／Ｍ_ｎは、好ましくは１．５から２．５、好ましくは１．８から２．２である。
【００２４】
実質的に線状のエチレンポリマーは、長鎖の枝分かれを有する均一なポリマーである。この長鎖分枝は、ポリマー主鎖と同じコモノマー分布を有し、ポリマー主鎖の長さとほぼ同じ長さのように長くてよい。実質的に線状のエチレンポリマーを、本発明の実施に於いて使用するとき、このようなポリマーは、１，０００個の炭素当たり０．０１から３個の長鎖分枝で置換されたポリマー主鎖を有するとして特徴付けられるであろう。存在する長鎖分枝の量を、定性的に及び定量的にの両方で決定するための方法は、当該技術分野で既知である。決定するための定性的及び定量的方法について、米国特許第５，２７２，２３６号及び同第５，２７８，２７２号（これらは参照してここに組み込まれる）を参照されたい。
【００２５】
この均一な線状又は実質的に線状のエチレンポリマーは、エチレンと少なくとも１種のα−オレフィンとのインターポリマーであろう。エチレンと少なくとも１種のＣ_３〜Ｃ_２０α−オレフィン（例えば、プロピレン、イソブチレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン及び１−オクテン）とのインターポリマーが好ましく、エチレンと少なくとも１種のＣ_４〜Ｃ_２０α−オレフィン、特に少なくとも１種のＣ_６〜Ｃ_８α−オレフィンとのインターポリマーが最も好ましい。コモノマーとして１−オクテンを使用するとき、好ましくは、１−オクテンは、ＡＳＴＭ Ｄ−５０１７に従ってＮＭＲにより測定したとき、ポリマー中に２０重量パーセントよりも多い量で存在する。更に好ましくは、１−オクテンコモノマー含有量は、２３重量パーセントよりも大きい。
【００２６】
均一に枝分かれした線状エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、均一の短鎖枝分かれ分布を与える重合方法を使用することによって製造することができる。例えば、米国特許第３，６４５，９９２号（これは参照してここに組み込まれる）を参照されたい。この方法に於いて、可溶性バナジウム触媒系が使用される。このようなポリマーを製造するために、他の者は所謂単一部位メタロセン触媒系を使用した。実質的に線状のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、ダウ・ケミカル社（Ｔｈｅ Ｄｏｗ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙ）から入手でき、そして米国特許第５，２７２，２３６号及び同第５，２７８，２７２等（これらは参照してここに組み込まれる）に記載されている技術に従って製造することができる。例えば、商業的グレードは、デュポン・ダウ・エラストマーズ社（ＤｕＰｏｎｔ Ｄｏｗ Ｅｌａｓｔｏｍｅｒｓ）から商標エンゲージ（ＥＮＧＡＧＥ）（登録商標）で及びエクソン社（Ｅｘｘｏｎ）から商標イグザクト（ＥＸＡＣＴ）（登録商標）で入手できる。
【００２７】
本発明の配合物は、酸触媒を使用してカチオン的手段により硬化させることができるが、好ましくは、紫外線又は電子ビーム放射線の手段により硬化させる。広範囲の種々の電磁波長を使用する放射線硬化が実現可能である。アルファ、ベータ、ガンマ、Ｘ線のようなイオン化放射線並びに紫外、可視、赤外、マイクロ波及び無線周波数のような高エネルギー電子又は非イオン化放射線を使用することができる。この照射を達成する方法の完全な説明は、本件特許出願と共通して譲渡された米国特許第５，２２９，４６４号（これは参照してここに組み込まれる）に記載されている。
【００２８】
放射線を使用するとき、架橋反応を開始するために、光開始剤を使用することが必要である。光開始剤が実質的に不溶性である場合、これをエポキシ化ポリマー／配合物中に微細に分散させなくてはならない。不溶性光開始剤のマイクロエマルジョンは非常によく作用する。この光開始剤は、全組成物の０．０１から３重量％、好ましくは．０４から１重量％、更に好ましくは０．１から０．３重量％の量で使用される。有用な光開始剤には、ジアリールヨードニウム塩、アルコキシ置換ジアリールヨードニウム塩、トリアリールスルホニウム塩、ジアルキルフェナシルスルホニウム塩、ジアルキル−４−ヒドロキシルフェニルスルホニウム塩が含まれる。これらの塩の中のアニオンは、一般的に、低い求核性特性を有し、これには、ＳｂＦ_６−、ＢＦ_４−、ＰＦ_６−、ＡｓＦ_６−及びＢ（Ｃ６Ｆ５）４−（テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボラート）が含まれる。乳化のための有用な光開始剤には、下記のトリアリールスルホニウムヘキサフルオロアンチモン酸塩：ユニオン・カーバイド社（Ｕｎｉｏｎ Ｃａｒｂｉｄｅ）から入手できるサイラキュア（ＣＹＲＡＣＵＲＥ）（登録商標）ＵＶＩ−６９７４（混合トリアリール型）、フォン・ロール・イソラ社（Ｖｏｎ Ｒｏｌｌ Ｉｓｏｌａ）から入手できるＵＶＥ−１０１４（混合トリアリール型）、旭電化工業株式会社からのアデカ・オプチマー（ＡＤＥＫＡ ＯＰＴＩＭＥＲ）（登録商標）ＳＰ−１７０及びサートマー社（Ｓａｒｔｏｍｅｒ）からのサーキャット（ＳＡＲＣＡＴ）（登録商標）ＣＤ１０１０が含まれる。下記のアリールスルホニウムヘキサフルオロリン酸塩も、乳化のために適しているけれども、これはその遅い硬化のために望ましくない。ユニオン・カーバイド社からのサイラキュア（登録商標）、フォン・ロール・イソラ社からのＵＶＥ−１０１６、旭電化工業株式会社からのアデカ・オプチマー（登録商標）ＳＰ−１５０及びサートマー社からのサーキャット（登録商標）ＣＤ１０１１。可溶性ヨードニウム光開始剤の幾つかには、サートマー社からのサーキャット（登録商標）ＣＤ−１０１２、ローディア社（Ｒｈｏｄｉａ）からのホドルシル（ＰＨＯＤＯＲＳＩＬ）（登録商標）Ｒ−２０７４、（４−オクチルオキシフェニル）−フェニル−ヨードニウム ヘキサフルオロアンチモナート又はホスフェート及び（４−デシルオキシフェニル）−フェニル−ヨードニウム ヘキサフルオロアンチモナート又はホスフェートが含まれる。
【００２９】
このオニウム塩は、単独で又は長波長ＵＶ及び可視光に応答する光増感剤と一緒にして使用することができる。光増感剤の例には、チオキサントン、アントラセン、ペリレン、フェノチアジオン（ｐｈｅｎｏｔｈｉａｚｉｏｎｅ）、１，２−ベンズアントラセンコロネン、ピレン及びテトラセンが含まれる。本発明の分散液／エマルジョンには、４０重量％以下又はそれ以上の光開始剤が含有されていてよい。
【００３０】
他の有用な光開始剤には、米国特許第５，０７９，３７８号（これは参照してここに組み込まれる）に記載されているものが含まれる。これらの光開始剤は、一般式：
【００３１】
【化１】

（式中、Ｙは、
【００３２】
【化２】

であり、Ｒは、水素、アリール、アルキル又はハロゲン化アルキルであり、ｎは少なくとも１の整数であり、Ｚは、Ｉ、Ｃｌ又はＢｒ、好ましくはＩであり、そしてＸは、錯金属ハロゲン化物アニオン又は強プロトン酸の錯ハロゲン化物アニオンである）によって特徴付けられる、ジアリール、好ましくはジアリールヨードニウム塩として記載することができる。ＢＦ_４−、ＰＦ_６−、ＡｓＦ_６−、ＳｂＦ_６−のような錯金属ハロゲン化物アニオン並びにＣｌＯ_４−、ＣＦ_３ＳＯ_３−、ＦＳＯ_３−、ＣＨ_３ＳＯ_３−及びＣ_４Ｆ_９ＳＯ_３−のような強プロトン酸のアニオンが含まれる。特に、他の同様の化合物、即ち、サートマー社によって供給されているＣＤ−１０１２が有用である。これは、ジアリールヨードニウム ヘキサフルオロアンチモナートであり、式：
【００３３】
【化３】

を有する。
【００３４】
ポリマーと相溶性である接着促進又は粘着付与樹脂を添加することが、一般的な実施方法である。本明細書で使用されるとき、用語「粘着付与剤」は、ホットメルト接着組成物に粘着性を付与するために有用である数種の炭化水素ベースの組成物のいずれをも意味する。例えば、粘着付与剤の数個の種類には、脂肪族Ｃ_５樹脂、ポリテルペン樹脂、水素化樹脂、混合脂肪族−芳香族樹脂、ロジンエステル及び水素化ロジンエステルが含まれる。
【００３５】
本発明で有用である代表的な粘着付与樹脂には、脂肪族、シクロ脂肪族及び芳香族炭化水素及び変性炭化水素及び水素化変種；テルペン及び変性テルペン及び水素化変種並びにロジン及びロジン誘導体及び水素化変種並びにこれらの混合物が含まれる。これらの粘着付与樹脂は、７０℃から１５０℃の環球式軟化点を有し、典型的に、２，０００センチポアズ（２０グラム／ｃｍ・秒）以下の、ブルックフィールド粘度計を使用して測定したときの、３５０°Ｆ（１７７℃）での粘度を有するであろう。これらは、また、水素化又は飽和（これは他の一般的に使用される用語である）の異なったレベルで入手できる。有用な例には、テネシー州キングスポート（Ｋｉｎｇｓｐｏｒｔ）のイーストマン・ケミカル社（Ｅａｓｔｍａｎ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏ．）からのイーストタック（ＥＡＳＴＯＴＡＣ）（登録商標）Ｈ−１００、Ｈ−１１５及びＨ−１３０が含まれ、これらは、それぞれ１００℃、１１５℃及び１３０℃の軟化点を有する部分的に水素化されたシクロ脂肪族石油炭化水素樹脂である。これらは、水素化の異なったレベルを示すＥグレード、Ｒグレード、Ｌグレード及びＷグレードで入手でき、Ｅグレードは最小に水素化され、Ｗグレードは最大に水素化されている。Ｅグレードは、１５の臭素価を有し、Ｒグレードは、５の臭素価を有し、Ｌグレードは、３の臭素価を有し、そしてＷグレードは、１の臭素価を有する。イーストマン・ケミカル社からのイーストタック（登録商標）Ｈ−１４２Ｒは、約１４０℃の軟化点を有する。他の有用な粘着付与樹脂には、テキサス州ヒューストン（Ｈｏｕｓｔｏｎ）のエクソン・ケミカル社（Ｅｘｘｏｎ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏ．）から全て入手できる、エスコレズ（ＥＳＣＯＲＥＺ）（登録商標）５３００及び５４００、部分的に水素化されたシクロ脂肪族石油炭化水素樹脂並びにエスコレズ（登録商標）５３００及び５４００、部分的に水素化されたシクロ脂肪族石油炭化水素樹脂並びにエスコレズ（登録商標）５６００、部分的に水素化された芳香族変性石油炭化水素樹脂；オハイオ州アクロン（Ａｋｒｏｎ）のグッドイヤー・ケミカル社（Ｇｏｏｄｙｅａｒ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏ．）から入手できる脂肪族芳香族石油炭化水素樹脂であるウイングタック（ＷＩＮＧＴＡＣＫ）（登録商標）エキストラ（Ｅｘｔｒａ）；デラウエア州ウィルミントン（Ｗｉｌｍｉｎｇｔｏｎ）のハーキュレス社（Ｈｅｒｃｕｌｅｓ，Ｉｎｃ．）から入手できる、ハーコライト（ＨＥＲＣＯＬＩＴＥ）（登録商標）２１００、部分的に水素化されたシクロ脂肪族石油炭化水素樹脂；並びにｄ−リモネンから製造され、フロリダ州パナマシティ（Ｐａｎａｍａ Ｃｉｔｙ）のアリゾナ・ケミカル社（Ａｒｉｚｏｎａ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏ．）から入手できるスチレン化テルペン樹脂であるゾナタック（ＺＯＮＡＴＡＣ）（商標）１０５及び５０１ライトが含まれる。
【００３６】
ゴムロジン、木材ロジン、トール油ロジン、蒸留ロジン、二量化ロジン及び重合したロジンを含む、水素化の異なったレベルで入手できる、多数の種類のロジン及び変性ロジンが存在している。幾つかの特別の変性ロジンには、木材ロジン及びトール油ロジンのグリセロールエステル及びペンタエリトリトールエステルが含まれる。市販されているグレードには、これらに限定されないが、アリゾナ・ケミカル社から入手できるシルバタック（ＳＹＬＶＡＴＡＣ）（登録商標）１１０３、ペンタエリトリトールロジンエステル；ニュージャージー州ウエイン（Ｗａｙｎｅ）のユニオン・キャンプ社（Ｕｎｉｏｎ Ｃａｍｐ）からのユニタック（ＵＮＩＴＡＣ）（登録商標）Ｒ−１００ライト、ペンタエリトリトールロジンエステル；ハーキュレス社から入手できるパーマリン（ＰＥＲＭＡＬＹＮ）（登録商標）３０５、エリトリトール変性木材ロジン及びこれもハーキュレス社から入手できる、高度に水素化されたペンタエリトリトールロジンエステルであるフォラール（ＦＯＲＡＬ）（登録商標）１０５が含まれる。シルバタック（登録商標）Ｒ−８５及び２９５は、アリゾナ・ケミカル社から入手できる８５℃及び９５℃融点のロジン酸であり、フォラール（登録商標）ＡＸは、ハーキュレス社から入手できる７０℃融点の水素化ロジン酸である。ナイレズ（ＮＩＲＥＺ）（登録商標）Ｖ−２０４０は、アリゾナ・ケミカル社から入手できるフェノール変性テルペン樹脂である。
【００３７】
他の代表的な粘着付与剤、ピッコタック（ＰＩＣＣＯＴＡＣ）（登録商標）１１５は、約１，６００センチポアズ（１６グラム／ｃｍ・秒）の３５０°Ｆ（１７７℃）での粘度を有する。他の典型的な粘着付与剤は、１，６００センチポアズ（１６グラム／ｃｍ・秒）より遙かに小さい、例えば、５０から３００センチポアズ（０．５から３グラム／（ｃｍ・秒））の３５０°Ｆ（１７７℃）での粘度を有する。
【００３８】
代表的脂肪族樹脂には、商品名、エスコレズ（登録商標）、ピッコタック（登録商標）、マーキュレス（ＭＥＲＣＵＲＥＳ）（登録商標）、ウイングタック（登録商標）、ハイ−レズ（ＨＩ−ＲＥＺ）（登録商標）、クイントーン（ＱＵＩＮＴＯＮＥ）（登録商標）、タッキロール（ＴＡＣＫＩＲＯＬ）（登録商標）等々で入手できるものが含まれる。代表的なポリテルペン樹脂には、商品名、ナイレズ（登録商標）、ピッコライト（ＰＩＣＣＯＬＹＴＥ）（登録商標）、ウイングタック（登録商標）、ゾナレズ（ＺＯＮＡＲＥＺ）（登録商標）等々で入手できるものが含まれる。代表的な水素化樹脂には、商品名、エスコレズ（登録商標）、アーコン（ＡＲＫＯＮ）（登録商標）、クリアロン（ＣＬＥＡＲＯＮ）（登録商標）等々で入手できるものが含まれる。代表的な混合脂肪族−芳香族樹脂には、商品名、エスコレズ（登録商標）、レガライト（ＲＥＧＡＬＩＴＥ）（登録商標）、ハーキュレス（登録商標）、ＡＲ（登録商標）、インプレズ（ＩＭＰＲＥＺ）（登録商標）、ノルゾレン（ＮＯＲＳＯＬＥＮＥ）（登録商標）、マルカレズ（ＭＡＲＵＫＡＲＥＺ）（登録商標）、アーコン−（登録商標）、クイントーン（登録商標）等々で入手できるものが含まれる。それらが均一な線状又は実質的に線状のエチレン／α−オレフィンインターポリマーと相溶性であれば、他の粘着付与剤を使用することができる。
【００３９】
それらが、配合物に使用される特別のポリマーと相溶性である限り、芳香族樹脂も粘着付与剤として使用することができる。有用な樹脂には、クマロン−インデン樹脂、ポリスチレン樹脂、ビニルトルエン−α−メチルスチレンコポリマー及びポリインデン樹脂が含まれる。一般に、使用される芳香族樹脂の量は、ベース配合物（光開始剤を含有しない配合物）がＵＶ光に対して透明でなくてはならないという必要性のために、限定される。電子ビーム硬化はこれを緩和させる。
【００４０】
一般に、この配合物中に使用されるポリマーと相溶性であるいずれの粘着付与樹脂も使用することができる。樹脂の選択は、樹脂がポリマーのための相溶化剤として作用できるか又は作用できないとき、ポリマーのお互いとの相溶性に影響を与えることができる。しばしば、配合物は上昇した温度で均一であるか又は均一に見えるが、それを冷却し、長時間固化させると、成分は相分離するか又はブリードアウトするであろう。粘着付与樹脂の選択は、一つの方向で又は他の方向でこれに影響を与えるであろう。相分離の幾らかの制御された量は、幾らかの有利な特性をもたらすことができる。一般的に、接着剤及び被覆物は、温／熱時に適用され、温度が、生のインターポリマーでＤＳＣによって測定されたとき、インターポリマーの結晶領域の報告された溶融範囲よりも高い間に硬化する。配合物が報告された融点又は溶融範囲よりも高いとき、配合物は一層相溶性であり、ＵＶ硬化は組成物を適切に固定し、マクロスケールではなく、ミクロスケールで全ての相分離を保持すると信じられる。報告された融点よりも低い温度での硬化も可能である。
【００４１】
本発明の任意の成分は、熱分解、酸化、スキン形成及び色形成を抑制又は遅延する安定剤である。安定剤は、典型的に、組成物の製造、使用及び高温度貯蔵の間の熱分解及び酸化に対してポリマーを保護するために、市販の化合物に添加される。
【００４２】
実施例
下記の実施例は、本発明を例示するために提供される。この実施例は、本発明の範囲を限定することを意図しておらず、これらはそのように解釈されるべきではない。量は、他に示さない限り、重量部又は重量パーセントである。
【００４３】
二種の異なった種類のメタロセンインターポリマー、即ち、エチレン−ブテン−１コポリマー及びエチレン／オクテン−１コポリマーを試験した。下記の表は、これらのポリマーの特性を示す。Ｍ_ｎは数平均分子量であり、Ｍ_ｗは重量平均分子量であり、Ｍ_ｗ／Ｍ_ｎは多分散度の尺度であり、そしてＭＦＩは、メーカーにより報告された１９０℃／２．１６ｋｇでｄｇ／分で表されるメルトフローインデックスである。結晶性融点は、メーカーにより報告されたようにＤＳＣにより測定されるか又はメーカーの文献からの一般的情報に基づいて推定される。
【００４４】
【表１】

【００４５】
ポリマー１は、エンゲージ８４００であり、ポリマー２はイグザクト４０４９である。ポリマー３は、６，０００から８０００の数平均分子量を有する、エポキシ化線状モノヒドロキシジエンポリマーである。このポリマーは、第一ブロックが水素化エポキシ化ポリイソプレンからなり、そして第二ブロックが水素化ポリブタジエンである、二ブロックポリマーである。第二ブロックは、末端第一級ヒドロキシル基を有する。このポリマーは、１グラム当たり約１．７ｍｅｑのエポキシド官能基及び１グラム当たり０．１２ｍｅｑのヒドロキシル基を有する。ポリマー４は、３，８００の数平均分子量及び０．２５ｍｅｑ／グラムのヒドロキシル官能基を有する線状モノヒドロキシジエンポリマーである。このモノオールは、末端第一級ヒドロキシル基を有する。ポリマー５から１０は、それぞれ、イグザクト２０１、イグザクト２０３、イグザクト８２０１、イグザクト２Ｍ０５５、エンゲージ８１５０及びエンゲージ８２００である。
【００４６】
ＳＡＦＴ（剪断接着破壊温度）は、５００ｇの重りで１インチ×１インチのマイラー（ＭＹＬＡＲ）（登録商標）対研磨したステンレススチール重ね継ぎにより測定した。ＳＡＦＴは、重ね剪断アセンブリーが荷重下で破壊する温度を測定する。定着力（ＨＰ）は、標準荷重（２ｋｇ）下で、２°アンチピール（ａｎｔｉｐｅｅｌ）の剪断で、標準試験表面（スチール）から標準面積（１インチ×１インチ）のテープを引っ張るために必要な時間である（感圧テープ会議（Ｐｒｅｓｓｕｒｅ Ｓｅｎｓｉｔｉｖｅ Ｔａｐｅ Ｃｏｕｎｃｉｌ）方法第７号）。長い時間は高い接着強度を示す。１８０°剥離は、感圧テープ会議方法第１号により、２３℃で決定した。大きい数字は、スチール支持体から試験テープを剥離するときの高い強度を示す。ポリケンプローブ粘着力（ｐｏｌｙｋｅｎ ｐｒｏｂｅ ｔａｃｋ）（ＰＰＴ）は、ＡＳＴＭ Ｄ−２９７９又は同等の方法により決定した。ループ粘着力（ＬＴ）は、ＴＬＭＩループ粘着試験機を使用して決定した。ＰＰＴ及びＬＴについての高い数字は、乾燥粘着力を示す。剥離支持体を使用することなく自己巻きつきする能力は、配合物をアクロシル（ＡＫＲＯＳＩＬ）（登録商標）Ｆ１Ｕ剥離ライナー上に流延し、それを硬化させ、それ自体の頂部で組成物フィルムを折り畳む（２回の９０度曲げ）ことによって決定した（シミュレートした）。折り目によって定義されるようなフィルムの部分も無しに剥離ライナーを引き剥がして、フィルムをその元の位置まで引き戻す（１８０度開き）ことができた場合に、これは自己巻きつき性であると判定した。硬化した組成物の引張特性は、剥離ライナー上で流延し、硬化させた組成物のフィルムを除くことによって測定した。このフィルムを、約１／２インチ幅に切断し、定規の上で手によって引っ張って、破断する前の伸び％を決定した。破断の前に延伸する能力は、容易に除去するための重要な特性である。延伸は、接着結合強度を低下させる。使用した他の試験は、文脈中に説明するか又は使用する。
【００４７】
比較例１
最初の実施例は、反対の例を提供する。インターポリマーを含有しない感圧接着剤（ＰＳＡ）配合物を製造した。表は、ＰＳＡが、強いマイラーバッキングフィルムに結合したとき、非常に良好な高性能の接着特性を有することを示している。しかしながら、これは、それを（バッキングフィルムに結合していない）独立フィルムとして使用するとき、試験支持体から除去するための能力を有しない。この独立フィルムは、延伸の代わりに殆ど直ちに引き裂かれ、次いで支持体への接着力を失う。例えば、約１年間保存した硬化接着剤の独立フィルムをガラスドアに付着させた。これは、端でつかむことができず、引き裂かれた。いずれの試験も指でつかめないようなサイズの非常に小さい片に引き裂かれるかこなごなになった。接着剤は小さい伸びを有し、一つの片又は大きい部分に剥離できなかった。接着剤を除去するために、少しずつ掻き取るか又は擦り取らなくてはならなかった。
【００４８】
【表２】

【００４９】
実施例２
第二例（表２参照）に於いて、６種の接着剤配合物を製造し、インターポリマーを使用して試験した。この配合物は、シグマブレードミキサーを使用して製造した。ポリマー２及び粘着付与樹脂（レガライトＲ−９１、ハーキュレス社）を、約１６３℃で一緒に溶融混合し、次いでモノオールポリマーであるポリマー４を添加し、混入した。エポキシ化ポリマーであるポリマー３及び光開始剤（サイラキュアＵＶＩ−６９７４、ユニオン・カーバイド社）を添加し、約１４３℃で均一になるまで混合した。光開始剤は、超音波処理を使用してポリマー４の一部の中に予め分散させた。
【００５０】
接着フィルムは、接着剤を、連続アクロシルＦ１Ｕ剥離ライナーの上に、重力供給スロット研究所ケムサルタンツ（Ｃｈｅｍｓｕｌｔａｎｔｓ）コーターにより被覆することによって製造した。未硬化の接着剤／ライナーを約１フート片に切断した。それぞれの片を８０℃のオーブン内で４５秒間再加熱し、次いで直ちに、未だ熱い内に、６００ワット／インチのヒュージョン「Ｈ」ＵＶバルブで硬化させた。硬化後直ちに、接着剤片を、２ミルのマイラーフィルムのコロナ処理した側に手で積層した。このフィルムを、５日間一定の温度、２３℃及び相対湿度５０％で５日間保持し、その後、試験を開始した。インターポリマー（ポリマー２）レベルが低く（１５％）、モノオールポリマー（ポリマー４）レベルが高かったとき、剥離、粘着並びに室温及び高温定着力の良好なバランスが達成された。インターポリマーの量が更に増加し、モノオールポリマーが減少すると、室温粘着特性は実質的に低下した。ＳＡＦＴは、インターポリマーのより高いレベルで低下したが、なお、同じインターポリマーをベースにする熱可塑性ホットメルト接着剤又はメタロセン接着剤のものよりも依然遙かに高かった。
【００５１】
【表３】

【００５２】
硬化した接着剤の独立フィルム（２枚のアクロシルＦ１Ｕ剥離ライナーのシートの間に貯蔵したもの）を、約１年後に、表３に示されるように、伸び及びその他の特性について試験した。このフィルムは、ガラスに対する比較的高い接着力を有した接着剤００−０９７−１を含み、優れた引張特性を有し、ガラスから容易に除去することができた。このフィルムの全ては、アセンブリを熱処理することによって良好な接着強度を与えるために使用することができた。より高いインターポリマーレベル及びより低いモノオールポリマーレベルを有する接着剤は、室温では通常の感光複写紙に対して粘着しないであろうが、このような紙に対して８０℃でプレスすると、このような紙に対する強い結合を形成するであろう。同じことが、２枚のマイラーフィルムの片を一緒にシールするために当てはまる。プレス処理は、この紙、ＵＶ硬化接着剤及び２ミルのコロナ処理したマイラー層を、カーベル（Ｃａｒｖｅｌ）プレス内に、８０℃で接触圧下で２分間（加熱するため）置き、次いで２２ｐｓｉで更に３分間プレスすることによって行った。ＵＶ硬化接着剤、マイラー積層物を、同じ方法で製造した。
【００５３】
【表４】

【００５４】
実施例３
実施例３に於ける配合物を、実施例２と同様の方法で製造し、試験した。この配合物及び結果を表４に示す。配合物の５種の全ては、本発明の実施例である。
【００５５】
【表５】

【００５６】
これらの接着剤の全てが、室温で非常に低い粘着及び剥離特性を有している。これらは、ガラスに対して殆ど粘着しない９９−０９５−５を除いて、ガラスに対してよく粘着し、除くことが極めて容易である独立フィルムを作る。このフィルムの何れも、室温で適用したとき、紙に対して粘着しないであろう（表５参照）。この接着剤の殆どは、自己巻きつきのために適していると思われる。この接着剤の幾らかは、熱活性化方式で使用する場合、有用であろう。
【００５７】
【表６】

【００５８】
実施例４
表６に示す実施例４の配合物を、ブラベンダー（登録商標）ミキサーで、表に示す添加順序を使用して製造した。これらは良好な品質のＰＳＡ接着剤である。
【００５９】
【表７】

【００６０】
実施例５
この実施例の接着剤は、種々の非常に有用な特性を示す。例えば、表７及び８の接着剤９９−１６８−８は、自己巻きつき性であると思われ、良好なガラスへの接着性及びガラスからの除去性を有し、そして熱活性化のために優れている。
【００６１】
【表８】

【００６２】
【表９】

【００６３】
実施例６
実施例６の接着剤を、ブラベンダーミキサーで、マスターバッチ方法を使用して製造した。１７９グラムのＲ−９１及び７０．５グラムのメタロセンポリマーを１６０℃で混合し、混合物の幾らかを取り出して、１３９．２グラムのマスターバッチをブラベンダーミキサーの中に残した。次いで、６０．８グラムのポリマー４及び４０．０グラムのポリマー３を添加し、そして混合した。温度を１４０℃まで下げ、５％の光開始剤エマルジョンを添加し、そして１５分間混入した。次いで、このバッチを、ブラベンダーミキサーからＦ１Ｕ剥離ライナーの上にどさっと落とし、ＵＶ曝露を最小にするためにくるんだ。この接着剤は、室温で固体である。１週間後に、この接着剤を全てのブリードについて点検した。その結果を下記の表に示す。ポリマー１（８４００）は、ブリードアウトが殆ど又は全くないことによって証明されるように、配合物成分の残りで、試験したインターポリマーのうちで最大の相溶性であると思われる。ポリマー７（８２０１）は、ブリードアウト規準により判定したとき、最小の相溶性である。この接着剤を流延するために、接着剤の小さいブロックを切り取り、パイレックスガラスビーカーに入れ、オーブン内で４時間１３０℃で加熱した。ポリマー５、６及び７を含有する配合物は流動せず、ゲル化したように思われた。この挙動から、これらは、液体ポリマー（ポリマー３及び４）と共に使用するためには、（おそらく、非混和性のために）適していないと判定された。ポリマー７及びポリマー８は、メルトインデックスに於いてのみ異なっている。ポリマー８は、ポリマー７よりもより低い分子量（より高いメルトインデックス）である。ポリマー８がポリマー７よりも一層良く挙動したという事実は、約０．８８２の密度で、分子量が高すぎる場合にはこのインターポリマーは非相溶性であるが、分子量が低下した場合には使用可能であることを示している。被覆し、硬化させることができた３種のＰＳＡ配合物は、多くの優れた高性能特性を示した。
【００６４】
【表１０】

【００６５】
実施例７
実施例７の接着剤を、ブラベンダーミキサーで、マスターバッチ方法を使用して製造した。１７９グラムのレガライトＲ−９１及び７０．５グラムのメタロセンポリマーを１６０℃で混合し、混合物の幾らかを取り出して、１３９．２グラムのマスターバッチをブラベンダーミキサーの中に残した。次いで、６０．８グラムのポリマー４及び４０．０グラムのポリマー３を添加し、そして混合した。温度を１４０℃まで下げ、５％の光開始剤エマルジョンを添加し、そして１５分間混入した。次いで、このバッチを、ブラベンダーミキサーからＦ１Ｕ剥離ライナーの上にどさっと落とし、ＵＶ曝露を最小にするためにくるんだ。この接着剤は、室温で固体である。この接着剤を流延するために、接着剤の小さいブロックを切り取り、ガラスビーカーに入れ、オーブン内で４時間１３０℃で加熱し、手で混合し、Ｆ１Ｕ剥離ライナーの上に約２から３ミル厚さで被覆し、次いで８０℃の接着剤温度でＵＶ硬化させた。このフィルムを、第二の剥離ライナーの片で覆い、１年間室温で貯蔵し、そして試験した。
【００６６】
【表１１】

Claims (2)

1. （ａ）１０から９０重量パーセントの架橋性エポキシ化ジエンポリマー、
   （ｂ）エポキシ化ポリマーの重量の３倍を越えない、０から７０重量パーセントのジエンモノオールポリマー、
   （ｃ）５から５０重量パーセントの、０．８５から０．８９グラム／立方センチメートルの得られるポリマー密度を有する、エチレンと少なくとも１種のＣ_３〜Ｃ_２０α−オレフィンとの均一な線状又は実質的に線状のインターポリマー、
   （ｄ）０から６５重量パーセントの粘着付与樹脂及び
   （ｅ）０．０１から３重量パーセントの光開始剤
   を含む、硬化性可剥性接着及び被覆フィルム用配合物。
2. （ａ）１５から２５重量パーセントの架橋性エポキシ化ジエンポリマー、
   （ｂ）エポキシ化ポリマーの重量の３倍を越えない、１５から３０重量パーセントのジエンモノオールポリマー、
   （ｃ）５から２０重量パーセントの、０．８５から０．８９グラム／立方センチメートルの得られるポリマー密度を有する、エチレンと少なくとも１種のＣ_３〜Ｃ_２０α−オレフィンとの均一な線状又は実質的に線状のインターポリマー、
   （ｄ）４０から６５重量パーセントの粘着付与樹脂及び
   （ｅ）０．０１から３重量パーセントの光開始剤
   を含む、高性能テープ及びラベル感圧接着剤用配合物。