JP3856468B2 - 顕微鏡の電磁放射線トランスミッタまたは電磁放射線検出装置 - Google Patents
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Description
上述のタイプの既知のプローブは、プローブのセンサ機能にとって重要な特性である、金属製のフィルム中の先端上に開口部が設けられているという特性を有している。前記既知のプローブとしては、
(a)鋭くとがって終端しているガラス繊維または水晶繊維からなるポールのプローブ(D.W.Phol、W.Denk,M.Lanz(1984)Appl.Phys.Lett.44,651-653.)があり、該繊維は金属被覆の先端上で開口部が利用できるように、金属で被覆されている。
(b)Betzigらのプローブ(E.Betzig, J.K.Trautman, T.D.Harris, J.S.Weiner,R.L.Kostelak[1991];Science vol.251, 1468〜1470)は、ある点においてPohlらのプローブに非常に類似しているものであるが、金属で被覆された、鋭くとがって終端しているガラス繊維からなり、前記繊維の金属被覆は該先端部に微小な開口部を有している。金属被覆中の開口部のために、先端部の前部は被覆されていない。このようなプローブは、先端部のすぐ上にある金属膜中の開口部の複雑な構造のために、先端部の最小寸法が約0.1μmに制限され、これによって開口部を約15nmよりも小さくすることができないという欠点がある。したがって達成された13nmの分解能によって、SNOM[Scanning Near Field Optical Microscopy;走査近距離場光学顕微鏡検査法]の分解能の該限界値がこのような先端部によって達成されていることが期待できなけらばならない。同時に、少なくとも0.1μmの先端の幅は、開口部は例外的な場合にだけ15nmよりも近い距離まで表面に接近させることが可能であることが前提条件となり、15nmの分解能を得るには、かかる距離が必要である。
DanzebrinkとFischerとによって述べられた四面体プローブは、DE 43 29 985A1の出願明細書に述べられているが、これも同様の欠点がある。しかしながら上記の(a)と(b)で述べたプローブと比較して、前記プローブは優れた方法で伝送要素の機能を満たすという利点を有している。
どちらの場合においても開口部はSNOMプローブの機能を満たしており、前記プローブはいたるところで電気伝導性があるとは限らないので、高い水平分解能でSNOMと走査トンネル顕微鏡検査法を同時に行うことは、どちらの場合においても同一の先端では不可能である。
本発明は、走査近距離場光学顕微鏡検査法においてできる限り高い分解能が達成され、同じ先端で同時に走査トンネル顕微鏡検査法が行える効率的な近距離場プローブを作る問題に基づいている。
前記問題は、多面体先端の最前部も、使用される被覆材料で被覆されている本発明にしたがって解決される。前記装置は、前記プローブが設けられた近距離場顕微鏡において、先端の最前部そのものが、電磁場の放射源またはレシーバとして働くために、該顕微鏡の分解能が開口部によって制限されることはもはやないという利点を有している。さらにまた、先端の最前部ば導電性材料で被覆されているので、該近距離場プローブは高い分解能で近距離場光学顕微鏡検査法にも、また同時に走査トンネル顕微鏡検査法においても使用することができる。
従属の請求項において述べられた本発明の概念の実施の形態は、さらにまた利点を含んでいる。
本発明のさらなる利点と特徴は、添付の図面を参照し、多数の好適な実施例についての以下の説明から明らかとなる。図において、
図1は、多面体プローブの概略図を示し、
図2aおよび図2bは、光学近距離場顕微鏡における多面体プローブの配置の概略図を示し、
図3は、回転蒸着被覆による多面体プローブの被覆に関する概略図を示し、
図4は、被覆されていない稜をもつ多面体プローブの被覆に関する概略図を示し、
図5は、逆光子トンネル顕微鏡検査法のための逆暗視野コレクタを示し、
図6は、逆光子トンネル顕微鏡における間隔に対する近距離場信号の依存性の測定結果を示し、近距離場信号の強度は縦軸にプロットされ、先端(2)と対象物(6)の間の相対間隔は横軸にプロットされており、絶対間隔は明らかではなく、
図7は、検査対象物の走査(原子)顕微鏡像を示し、
図8は、態様1の四面体先端を有する逆光子トンネル顕微鏡による検査対象物の像を示し、
図9は、外側からの先端の照射についての反射の配置を示し、
図10は、反射光型の反射の配置を示している。
SNOM(Scanning Near-Field Optical Microscopy 走査近距離場光学顕微鏡)の既知の配置に関連して、配置I(図2a)における、使用されている電磁放射線の波長より小さな微小な寸法の先端2は、微小な送信アンテナとして働き、配置IIでは受信アンテナとして働く。
配置Iにおいて光源5から放射された光は伝送要素4を介して近距離場プローブ1上に伝送される。伝送部材4は、たとえばグラスファイバや、あるいはレンズを有する光学放射経路、または多数のかかる要素を組み合わせたもののような波伝達体であればよい。補足の伝送要素3は、光エネルギを伝送要素4から先端2まで伝達するために働く。伝送要素3も、光の波長に匹敵する、またはそれよりも大きい寸法の領域からの光を、先端2にまで伝送する目的にもかない、かかる先端は光の波長と比較して小さい寸法を持つ。伝送要素3と先端2は近距離場顕微鏡の設計において特徴的な不可欠の構成要素である。かかる構成要素は近距離場プローブ1を形成する。先端2は対象物6の表面にきわめて接近したところに置かれ、対象物6は対象物支持体7によって支持される。変位位置10は、先端に関連する3つの寸法において対象物を変位させる目的にかなっている。対象物6によって反射された光は伝送要素8によって検出装置9まで伝達され、検出装置9は受信した信号を電気信号に変換する目的にかない、この電気信号は近距離場信号であり、近距離場信号は光学近距離場顕微鏡検査法のための信号として、さらに処理される。受信アンテナとして働く先端2を有する配置II(図2b)においては、線源5と検出装置9の位置が入れ替わっている。線源5、検出装置9、およびそれらに関連した先端2または対象物6へエネルギを伝達する路が、図2に表されるように、対象物6の向かい合った両側に配置されている場合には、このような配置は伝送配置と呼ばれる。前記構成要素が対象物と同じ側に取付られている場合には、このような配置は反射配置と呼ばれる。光学近距離場顕微鏡検査法においては、対象物6は先端2のきわめて近接した範囲内では、すなわちプローブの近距離場の範囲内においては、プローブ1の放射または吸収に逆働的効果を有しているという事実が利用されており、従って検出装置9によって受信された信号(光学近距離場信号)は先端2と対象物の表面との間の間隔の特性関数であり、また対象物6の表面の局部的な光学特性の特性関数でもある。先端2は、波長の半分から1mm未満までの範囲の間隔で対象物6の表面を横切って案内される。光学近距離場顕微鏡検査法は多数の種々の型式で表されてきたが、これらは実質的には、使用されるプローブ1のタイプと、顕微鏡検査手順のためのプローブの配置のために、すなわち、一方では先端2と検出装置9との間の、他方では線源5と先端2との間のエネルギの伝達の経路のための伝送要素3,4および8のタイプや配置のために、互いに異なっている。
本発明にしたがったプローブは四面体の頂点(n=3)の場合については図1に示した形状を有してもよく、これは先端2に通じる多面体で、透明な材料で作られている。側面Pj(j=1,…,n)は、先端2の最も遠くに突出している部分が被覆材料からなるようにして、電磁放射線を部分的に吸収する導電性金属などの導電性材料の薄膜で被覆されている。被覆された面PiとPkとの間にある稜Kikは被覆されていなくてもよく、また該被覆材料で被覆されていてもよい。被覆されていない稜は,特許公開明細書(DE 43 29 985 A1)においてすでに以前に述べられているように、電磁エネルギを巨視的寸法から先端2の微視的範囲内に伝達する機能を果たしてもよい。被覆されていない稜は図2の伝送要素3の機能を有している。さらにまた、側面Pj(j=1,...,n)の中の2面と先端2の最も突出した部分だけを被覆することも可能であり、2つの被覆された側面Pj(j=1,...,n)間の稜Kikは被覆されても、されなくてもよい。
先端から離れている底面Poの態様は定められていないが、たとえばカット面でもよく、多面体を連続させて所望の寸法の適切な本体を形成する仮想の分離面であってもよい。
近距離場プローブの本体の透明な材料は透明な非晶質ガラスであってもよいが、ダイヤモンド、水晶、サファイヤといった透明な結晶質の材料でもよく、赤外線スペクトルの範囲であればケイ素でもよい。また、たとえばニオブ酸リチウムのような非線形的感受性がより高い材料でもよく、また、たとえばドープガラスや水晶などの光ルミネッセンス材料であってもよい。材料は必ずしも均質で等方性である必要はない。本体の表面または本体表面のカット面には、別の屈折率の薄層、汚染層、ドーピング層、またはさらに別の材料からなる薄い被覆を設けてもよい。
該近距離場プローブの本体Kはあらゆる種類の異なる方法で製造することが可能である。いくつかの製造方法を以下に述べる。たとえばガラスなどの非晶質または多結晶の材料が使われる場合には、破砕片は種々の方向に製造することが可能である。ガラス本体を数回破砕することにより、たとえば四面体の先端を製造することが可能である。多面体プローブの本体を製造するための前記の破砕方法は他の材料にも同様に適用可能であり、特に、破砕片が選択された結晶面にそって好適に作られる結晶質の材料にも応用可能である。かかる面にそって制御を行いながらカットと割裂を行うことによって、非常に正確な稜や、必要ならば、角を製造することが可能である。
さらにまた、研削、研磨およびエッチング法によっても同様に、かかる稜や表面を製造することが可能である。
さらにまた、既知のように、たとえば、赤外線のスペクトル範囲において透明な、ケイ素の先端の場合には、マイクロリソグラフィ法によって、かかる先端を製造することが可能である。
側面Pj(j=1,...,n)は被覆材料を薄膜で被覆してもよく、該被覆材料はスパッタリングや熱蒸着によって、または他の方法で塗布することができる。被覆はたとえば回転蒸着によって行うことができ、かかる方法においては、多面体の先端が蒸着を行っている間、先端を通過して延びる軸11を中心として回転する。前記回転軸11は、図3に示したように、蒸気噴流に関して90°より小さな角12だけ傾斜しており、この角12は被覆工程の間変化してもよい。この方法によって、先端および全側面および側面間の全ての稜が金属で被覆される。
また他方では、四面体の先端の場合、隣接する2つの側面P1とP2の被覆は、稜K12は被覆されないままであるか、または側面の被覆と比べてより薄い層厚で被覆されるように、2つの段階で実行することができる。該側面は材料蒸気の噴流で順次被覆され、噴流の方向は、先端を通過して延びる軸11に関して90°より小さな角12だけ傾斜しており、この角12は同時に稜K12と軸11の間の角13よりも大きく、さらにまたその方向は、稜K12を通って延びる軸15に関して90°より小さい角14だけ傾斜している(図4)。
任意の所望の数の側面を有する多面体先端の場合においてもまた、1つの稜は被覆されず、全側面と、残りのすべての稜と先端とは被覆されるように、被覆工程を実行することが可能である。この場合、被覆は上述の角12、14の範囲内で行われ、これらの角は被覆工程中に変えることができる。
本発明の多面体プローブ1の好適実施例においては、先端に通じている稜Kikと、被覆材料による被覆と、プローブの材料とは、光の微小なトランスミッタまたは受信装置としてのプローブの特性にとって重大な機能を満たしている。
プローブの好適な実施例とその操作方法を以下に詳細に述べる。
(1)多面体先端1の本体は使用される電磁放射線のスペクトル範囲については透明な材料からなる。四面体の材料は、たとえばガラス、水晶、サファイアまたはダイアモンドなどの透明な誘電体である。すべての側面Piの被覆は、たとえばアルミニウム、金、または銀などの薄い金属の層から成り、その場合2つの側面P1とP2の間の稜K12は被覆されず、先端2は被覆される。
これらの被覆と、被覆された側面間の被覆されていない多面体の稜K12とは波伝達体構造体3の機能を果たし、その助けによって電磁エネルギを該稜に沿って先端2まで効率的に伝達することができる。被覆されていない稜と、波長と比べて小さな横断面にそって電磁エネルギを伝達することができる既知の双線式波伝達体との間にも類似のことがある。波の伝達は金属の先端2によって中断され、該先端から電磁エネルギが反射される。
(2)多面体先端1は透明な材料で作られ、全側面Pj(j=1,...,n)と先端2とは金属で被覆されている。半透明の金属層と稜とが、表面波の形での電磁エネルギの伝達に役立つ。波の伝達は先端によって中断され、その先端から電磁気エネルギが反射される。表面プラズモンの形の表面波を、プローブ1の内部からの照射によって金属の被覆上に生成することができる。電磁放射線の入射角度を適切に選択することにより、表面波の励起が表面Piに関して起こる。稜においては、幾何学的変化のために、表面波を発生させる条件が側面上の条件とは異なっている。このため、照射光の入射角を適切に選択することにより、好適な波の伝達を稜にそって行うことができる。
(3)多面体プローブ1の本体は光発光(ルミネッセンス)材料、または先端2を囲む表面の領域においては、光ルミネッセンス中心がドープされた材料からなる。光発光体領域内に光が伝達されるにつれて、光発光体が刺激される。稜の波伝達特性のため、スペクトルの移行した蛍光が1つの稜に沿って先端2まで伝達され、先端2から該蛍光が反射される。
(4)(3)における配置と同じ配置を用いて、より高い照射強度で多面体先端にルミネッセンス中心の刺激された発光をつくりだす。既知の適切なルミネッセンス中心を選択する場合には、刺激された発光はレーザの作用に帰着し、かかる発光は、照射強度の増大に伴った、先端によって出された放射量の非線形的増加に基づいて検出することができる。
(5)この実施例は、多面体プローブの本体が、たとえばニオブ酸リチウムのような非線形的光学的感受性の高い非線形光学材料からなるという事実のために、実施例2や実施例3とは異なっている。高い照射強度では、低周波光による多面体先端の照射は、周波数の倍加または周波数の分割と先端からの前記光の放射につながり、このような光は照射光と比べて周波数が偏移している。
多面体の先端は光学近距離場顕微鏡検査法のための近距離場プローブとして多くの異なる方法で使用することが可能である。
(1)いくつかの伝送配置の場合、多面体の先端は微小なトランスミッタの機能を有している(配置I)。放射のためのプローブの刺激は、伝送要素4および3を介した照射を通して起こり、先端2によって出された光が近距離場顕微鏡検査法のための信号として使われる。
(2)他の伝送配置の場合、プローブ1の先端2は光の微小な受信装置の機能を有している(配置II)。プローブの励起は対象物6から出された光を介して起こる。伝送要素3および4を経由して先端2から伝達されたエネルギは光学近距離場信号として働く。
(3)逆光子トンネル顕微鏡検査法における近距離場プローブの特別に具体化された配置において(図5)、近距離場プローブ1は配置Iに関して述べたようなトランスミッタとして働く。対象物6を、支持体7として働く市販の薄いカバーグラス上に吸着させる。このカバーグラスは液浸用油18の助けを借りて暗視野液浸コレクタ上に置かれる。前記コレクタは配置Iにおける伝送要素8の構成要素を形成する。このコレクタは誘導体16からなり、該誘導体16は回転放物面の一部の形状を有している。前記放物面は反射層17を有する側に設けられている。代わりに、被覆されていない側面を反射面として働かせることも可能である。四面体の先端2は放物面鏡の焦点ゾーン内に配置される。円形の不透明ビームストップ19が放物面鏡の出口面上に取り付けられている。前記ビームストップは、コレクタを通って伝達され、放物面鏡の焦点から、全反射光20の制限角度によって制限される円錐体中に反射された光の一部を覆う。液浸レンズを放物面鏡の代わりに用いることも可能である。コレクタによって伝達される光は検出装置9上で受光される。暗視野液浸コレクタを持つ前記配置は、四面体の先端をカバーグラスの空気とガラスの境界面のきわめて小さな範囲内の対象物に接近させた場合にしか、先端2から出された光を検出装置9上で受光するという目的を果たさない。この方法では、図6に示すように、カバーグラスから四面体の先端の間隔の減少と共に指数関数的に増大する信号が得られる。前記信号は、電子制御装置と調整要素10を用いて、信号の予めセットした設定値が常に維持されるようにして、先端とカバーグラスとの間の間隔を調節する目的を果たす。スクリーンの画像を記録するために、カバーグラスは、調整要素10を用いて四面体の先端1に関してラスター様に置き換えられる。軸方向における先端の軌跡は制御装置によって調整されるが、かかる軌跡は像を作成するための信号として記録される。このようにして、検査対象物の画像が態様1の四面体の先端によって記録された。図7は、検査対象物の画像を示しており、これはフォース顕微鏡(force microscope)によって記録されたものである。図8は、検査対象物のようなカットされた部分の近距離場光学記録を示している。ここで述べた配置を有する態様1の四面体の先端の場合、光学近距離場顕微鏡検査法のために、再び認識することができる検査対象物をおよそ30nmの分解能で再生することが可能であるということをこのような方法で実証することができた。光学近距離場についての15nmの分解能についてはすでに報告されてきたが、しかしながら、これらは再び認識することができる構造には関与しておらず、したがって、これらの構造の詳細が実際に対象物の詳細な構造の真の再生像を表しているかどうかは明らかではない。
(4)ここで述べた逆光子トンネル顕微鏡の特別な配置に関連して、上述の配置は、カバーグラス7を銀または金のほぼ不透明な金属層で被覆すること、および対象物6は前記金属層上に吸着されるという点までであれば修正可能である。近距離場プローブ1によって出された光は、先端が対象物から光の1波長よりも大きな間隔をあけている場合には、金属膜を介してコレクタ内に貫通しない。先端が波長の範囲内の間隔で対象物に接近させられる場合にのみ、照射光の波長が適切に選択されていれば、局所的表面プラズモンは、先端2とカバーグラス7上の対向して配置された金属層とのゾーン内で刺激される。かかる表面プラズモンは金属層にある非局在化された表面プラズモンの刺激につながり、続いてこの刺激がコレクタによる光の反射につながる。このようにして、間隔によって変わるコレクタによって伝達される光の信号が得られ、この信号が逆光子トンネル顕微鏡検査法のために利用される。前記配置は、共鳴プラズモン刺激が先端2と金属層(支持体7上)の間のギャップにおける対象物6の屈折率に高く影響されるという特性と、このために対象物6の屈折率のわずかな変化のために近距離場信号の非常に高いコントラストを達成することが可能であるという特性とを有している。
(5)反射配置
光学近距離場顕微鏡検査法のための反射配置は、非透過性の対象物6にまで光学近距離場顕微鏡検査法の適用の可能性を拡げる。多面体の先端による光学近距離場顕微鏡検査法のための2つの特別な配置について、以下の(a),(b)において説明する。
(a)(図9)先端2は光源5から集束伝送要素8を介して照射され、したがって光ビームは、先端1と対象物6との間のギャップ内において、外側から先端2にまで到達する、または先端2の数μm前で終端している稜Kikの範囲に集束される。先端から多面体の先端中に反射されて、底面Poから出るこの光は、顕微鏡レンズ4の助けにより、レンズの画像平面中の検出装置9上に方向づけされ、この場合レンズは先端2がこのレンズの面の中に配置されるように調節される。
(b)反射光の反射配置(図10)においては、多面体の先端1は光源5から、たとえば顕微鏡レンズなどの伝送要素4,8を介して、集束されたビームが先端2に到達する、または先端2の数μm前で終端している稜Kikのゾーン上に底面Poを介して集束するように、照射される。先端2から多面体の先端3中に散乱され、底面Poを通って出てくる光は、伝送要素4,8の助けによって検出装置上に方向づけされる。
(6)同時のSNOMとSTMのための配置
近距離場プローブ1は近距離場光学顕微鏡検査法の任意の所望の配置において操作される。電線は多面体の先端1の金属被覆との導電接続によって接触されている。また対象物の導電性のある箇所は電線で接触されている。走査トンネル顕微鏡検査法において通常行われているように、トンネル電圧が2つの電気的接続部の間に印加され、電流が測定される。同時にSTMとSNOMは異なる方法で実現することが可能である。たとえば通常のSTMにおいては、先端と対象物との間の間隔の制御には、電流信号を使用することが可能である。追従信号は画像を作成するためのSTM−信号として記録される。光学信号が、同時に近距離場光学顕微鏡検査法を実施するための信号として記録される。代わりに、光学近距離場信号を、前記間隔の制御のために上述のように使用することも可能であり、電流信号はSTM信号として記録される。
トンネル電流に対する光によって誘発された影響を調べるために、配置6を使うことも可能である。トンネル電流に対する光に誘発された影響を調べるための以前の配置と比較した場合(L.Arnold et al,Appl.Phys.Left.51,page 786;1987)、前記配置は、対象物の照射が近距離場プローブによって制限されるゾーン内でしか起こらない、すなわち集束を通して照射されるゾーンよりもずっと小さいゾーン内でしか起こらないという決定的な利点を提供する。
近距離場プローブは走査近距離場光学顕微鏡検査法のプローブとして使用することができるだけではない。これらのプローブは、たとえば電磁放射場または近距離場の空間分布の測定や、非常に小さい範囲における時間依存的な強度変化の測定、点状光源として光学システムの入口平面に放射近距離場プローブを配置し、他の部位における強度を放射プローブの配置の関数として測定することによる光学システムの先端伝送機能の測定など、局部的であり、時間依存的でもある光学特性が関与している場合のプローブとして使用することも一般的に可能である。
Claims (8)
- 近距離場プローブ(1)である顕微鏡の電磁放射線のトランスミッタまたは検出装置であって、
本体が多面体の先端の形状を有し、使用されるスペクトル範囲の電磁放射線を少なくとも部分的に透過する材料からなり、多面体の先端はその境界が仮想底面P0によって定められ、本体の実質的部分は該仮想底面を越えて続き、プローブ本体全体を形成し、前記多面体先端は、隣接し合った側面PiおよびPk間に鋭角の稜Kikが形成されるようにn個の側面Pj(j=1,…,n)を有し、かかる稜は鋭く尖った頂点に続き、近距離場プローブ(1)の先端(2)は、プローブの外部の空間に電磁放射線を放射するための概ね点状の放射源として働き、または近距離場プローブの内部に電磁場を貫通させるための概ね点状のレシーバとして働き、多面体のプローブ(1)の本体Kの少なくとも2つの側面Pj(j=1,…,n)は、使用されるスペクトル範囲の電磁放射線を部分的に吸収する導電性の薄い層で被覆され、該導電性の被覆層は好適にはアルミニウム、金または銀などの材料からなり、0.2μmよりも小さな厚みを有する、近距離場プローブ(1)において、
多面体の先端(2)の最前部が使用される前記材料で被覆されていることを特徴とする近距離場プローブ(1)。 - 側面P j(j=1,…,n)はすべて該被覆材で被覆されていることを特徴とする請求項1記載の近距離場プローブ(1)。
- 稜Ki,kはすべて該被覆材で被覆されていることを特徴とする請求項1または2記載の近距離場プローブ(1)。
- 隣接した2つの被覆された側面P iと側面Pk(i,k>0)との間の1つの稜Ki,kが被覆されていないことを特徴とする、請求項1または2記載の近距離場プローブ(1)。
- 多面体プローブの本体Kが光ルミネッセンス材料からなる、または該本体の材料は、先端(2)を含む表面のゾーンにおいては光ルミネッセンス中心がドープされていることを特徴とする請求項1〜4のいずれかに記載の近距離場プローブ(1)。
- 多面体のプローブの本体Kが、たとえばニオブ酸リチウムなどの非線形光学感受性の高い非線形光学材料からなることを特徴とする請求項1〜5のいずれかに記載の近距離場プローブ(1)。
- 支持体(7)の構成要素として銀または金の薄層が設けられ、該層は照射光を透過せず、検査される対象物(6)のための基材として働くことを特徴とする、請求項1〜6のいずれかに記載の近距離場プローブ(1)を用いた、逆光子トンネル顕微鏡検査法のための装置。
- 該被覆材による被覆と対象物(6)のそれぞれに電気的接点が設けられており、先端(2)と対象物(6)との間を流れる電流を計測することができることを特徴とする、請求項1〜6のいずれかに記載の近距離場プローブ(1)を用いた、光学近距離場顕微鏡検査法と同時走査トンネル顕微鏡検査法とのための装置。
Applications Claiming Priority (3)
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