JP3825035B2 - 熱伝導性成形体 - Google Patents
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Description
しかし、近年、より一層の放熱性能、並びに弾性と柔軟性をも有する熱伝導性成形体が求められていた。
すなわち、本発明は、
[1]エチレンプロピレンゴム100質量部に対し、パラフィン系オイル300〜1000質量部、および球状アルミナ1000〜3000質量部を含有することを特徴とする架橋混和物、
[2]エチレンプロピレンゴム100質量部に対し、パラフィン系オイル300〜1500質量部、球状アルミナ1000〜3000質量部、および金属水和物1000〜3000質量部を含有することを特徴とする架橋混和物、
[3]前記球状アルミナが、(1)少なくとも90質量%が10〜100μmの粒度を有するアルミナ、および(2)少なくとも90質量%が50μm以下の粒度を有するアルミナからなり、各アルミナの割合(質量比)が(1):(2)(質量比)で95:5〜60:40であることを特徴とする[1]または[2]項に記載された架橋混和物、
[4]前記エチレンプロピレンゴムが、JIS K 6300に規定するムーニー粘度ML1+4(121℃)で80以上であることを特徴とする[1]〜[3]のいずれか1項に記載の架橋混和物、
[5]前記パラフィン系オイルが、粘度比重定数(VGC)0.849以下であることを特徴とする[1]〜[4]のいずれか1項に記載の架橋混和物、および
[6][1]〜[5]のいずれか1項に記載の架橋混和物を成形した熱伝導性成形体
を提供するものである。
本発明に用いられるエチレンプロピレンゴムとしては、エチレンとプロピレンの二元共重合体(EPM)、またはEPMに第三成分として、ジシクロペンタジエン、エチリデンノルボルネン、1,4ヘキサジエンのような非共役ジエンを加えた三元共重合体(EPDM)をあげることができる。エチレンプロピレンゴムとしては高分子量のものが好ましい。具体的には、JIS K 6300に規定するムーニー粘度ML1+4(121℃)で80以上のものが好ましく、100以上のものがさらに好ましい。ムーニー粘度ML1+4(121℃)が低すぎるものは、低分子量であるため軟らか過ぎて形状保持性が小さく、シート状に成形加工する際、例えば成形機のロールなどに粘着して成形が困難になったり、使用時大きく塑性変形することがある。
本発明におけるムーニー粘度の温度換算も上記した式に基づいて行われる。したがって、例えば、上記したムーニー粘度ML1+4(100℃)が35の油展品のムーニー粘度ML1+4(121℃)は35/1.4=25となる。
本発明の架橋混和物には、エチレンプロピレンゴムが上記の油展品である場合のそこに配合されたパラフィン系オイルのほかに、さらにパラフィン系オイルが配合される。
本発明に用いられるパラフィン系オイルは、例えば、流動パラフィン、パラフィン系プロセスオイル、またはこれらの混合オイルである。これらのパラフィン系オイルは、前記したエチレンプロピレンゴムとの相溶性が良好で、組成物の成形加工時にその組成物がロールなどに粘着することを防止し、適度に軟質化するために必要な成分である。これに反し、ナフテン系やアロマティック系のオイルを用いると組成物がロールなどに粘着して成形加工性が悪くなるばかりでなく、エチレンプロピレンゴムとの相溶性が劣るので時間が経過すると、表面にブリードしてきてしまう。
アルミナは熱伝導性が良好であり、電気絶縁性も良好であるが、不定形のものは硬度が高く研磨性があり、高充填した場合に硬くなる度合いが大きいため、本発明においては、球状のものを使用する。球状アルミナの含有量は、エチレンプロピレンゴム100質量部に対し、1000〜3000質量部であり、1200〜2700質量部が好ましく、1500〜2500質量部がさらに好ましい。球状アルミナの含有量が少なすぎると熱伝導性が不十分であり、多すぎると硬度が高くなりすぎる。また、球状アルミナの粒度を細密充填にすることが好ましい。球状アルミナは、(1)少なくとも90質量%が10〜100μmの粒度を有する球状アルミナ、および(2)少なくとも90質量%が50μm以下の粒度を有するアルミナからなることが好ましく、この場合、各アルミナの割合(質量比)は、(1):(2)で95:5〜60:40とすることが好ましく、90:10〜70:30がさらに好ましい。(1)の割合が大きすぎると混和物の機械的強度が弱くなり、(2)の割合が大きすぎると混和物が硬くなり脆くなる。また、何れも熱伝導率、熱抵抗の点から所望の領域が好ましい。
本発明においては、難燃性を付与するために金属水和物を配合しても良い。金属水和物としては例えば、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウムが挙げられる。前記金属水和物は環境に対応したノンハロゲンで難燃性を付加するために有用なものであり、製品に難燃性が必要な場合に適量配合する。含有量としては、エチレンプロピレンゴム100質量部に対し1000〜3000質量部が好ましく、1500〜2500質量部がさらに好ましい。金属水和物の含有量が多すぎると得られる成形体が硬くなりすぎる場合がある。また、含有量が少なすぎると得られる難燃性が十分でない場合がある。
実施例1〜7および比較例1〜5
表1〜2に示すEPゴムと配合剤(材料)をニーダーで混合し、それをオープンロールでシート状に成形し、更に160℃×15分間の加熱プレスを施して、厚さ1mmの熱伝導性シートを得た。なお、表1〜2における組成を示す数値の単位は質量部である。
(1)EPゴムA
住友化学製:商品名エスプレン670F、
EPDM100質量部に対してパラフィン系オイル100質量部で油展したもの。
油展後のムーニー粘度はML1+4(121℃)で41である。
(2)EPゴムB
住友化学製:商品名エスプレン676F、
EPDM100質量部に対してパラフィン系オイル40質量部での油展したもの。
油展後のムーニー粘度はML1+4(121℃)で70である。
(3)EPゴムC
住友化学製:商品名EPT3045、
ムーニー粘度ML1+4(100℃)45のEPDM。
(4)球状アルミナA
マイクロン社製:商品名AX35−125、
90%以上が10〜100μmの粒度である球状アルミナ。
(5)アルミナB
日本軽金属製:商品名A31、
90%以上が50μm以下の粒度であるアルミナ。
(6)球状アルミナC
昭和電工製:商品名AS−20、
90%以上が50μmの粒度である球状アルミナ。
(7)アルミナD
日本軽金属製:商品名アルミナA11、
結晶形が六角板状で平均粒径50μmの標準的なアルミナ。
(8)水酸化アルミニウム
日本軽金属製:商品名日軽金B−103。
(9)水酸化マグネシウム
神島化学工業製:商品名日軽金B−54。
(10)オイルA
(株)ジャパンエナジー製:商品名流動パラフィン350。
VGC0.796のパラフィンオイル。
(11)オイルB
出光興産(株)製:商品名ダイアナプロセスPW380、
VGC0.794のパラフィン系プロセスオイル。
(12)オイルC
日本サン石油(株)製:商品名 サンセン480
VGC0.873のナフテン系プロセスオイル。
(13)架橋助剤A
大内新興化学工業(株)製:商品名ノクセラーTS。
(14)架橋助剤B
大内新興化学工業(株)製:商品名ノクセラーM。
次に、実施例No.1〜7および比較例No.8〜12の熱伝導性シートにつき、その硬度を測定した。硬度はSRIS(日本ゴム協会規格)0101規定のアスカーC型硬度計にて測定した。この硬度は熱伝導性能に大きく係る指標であり、硬度が大きいものは密着性が損なわれ、熱抵抗が大きくなる。実用的には80以下が目安であり、それ以上になると熱抵抗が大きく損なわれる。
次に、熱性能評価の1つとして熱伝導率を測定した。熱伝導率は材料自体の熱性能を評価するもので、測定は京都電子工業製の迅速熱伝導率測定機で行った。実用的には1W/mk以上が目安となる。
熱抵抗(℃/W)=ΔT(℃)/12(W)
熱抵抗値は、0.65以下であることが求められる。
また、電気絶縁性について、1mm厚シートにて、JIS C 2107「電気絶縁用粘着テープ試験方法」により、体積抵抗率を測定した。
更に、難燃性の評価として、2mm厚のシートを用いて、UL94の垂直燃焼試験を行った。
結果を表3〜4に記した。
実施例2は、アルミナとして、少なくとも90質量%が10〜100μmの粒度を有する球状アルミナ(以下球状アルミナAと称する)と少なくとも90質量%が50μm以下の粒度を有する非球状アルミナ(以下アルミナBと称する)をブレンドし、かつ難燃剤として水酸化アルミニウムを配合したものである。硬度も比較的低く、熱伝導率も1.48と高めで、熱抵抗、常温経時試験および高温経時試験の結果も良好である。また、このシートの難燃性を求めたところ、UL94 V−0相当であった。
実施例3は、実施例2のアルミナBの替わりに少なくとも90質量%が50μm以下の粒度を有する球状アルミナ(以下アルミナCと称する)を用いたものであり、実施例2と同様に良好な特性を示している。
実施例4は、実施例3のアルミナA、アルミナCを増量したものであり、実施例3と同様に良好な特性を示している。
実施例5は、球状アルミナAの配合量が多く、硬度はやや大きくなっているが、実用上問題のないレベルであった。本実施例では、熱伝導率が高く、硬さに大きな制限がない場合に適している。
実施例6は、EPゴムをパラフィン系オイル40質量部油展の高ムーニー品としたものであり、良好な特性を示している。
実施例7は、難燃フィラーとして水酸化マグネシウムを用いたものであり、良好な特性を示している。
比較例2は、平均粒径50μmの不定形アルミナを配合したものであり、混合加工性が悪い。また、硬度が高く熱抵抗が悪い。更に、高温経時で亀裂が見られる。
比較例3は、球状アルミナAの配合量が800質量部と少なく、熱伝導率、熱抵抗が悪い。
比較例4は、球状アルミナAの配合量が3500質量部と多く、硬度が上がり、熱抵抗が悪くなっている。
比較例5は、オイルにナフテン系を使っており、EPゴムとの相溶性が劣り、表面にブリードが見られた。
Claims (6)
- エチレンプロピレンゴム100質量部に対し、パラフィン系オイル300〜1500質量部、および球状アルミナ1000〜3000質量部を含有することを特徴とする架橋混和物。
- エチレンプロピレンゴム100質量部に対し、パラフィン系オイル300〜1500質量部、球状アルミナ1000〜3000質量部、および金属水和物1000〜3000質量部を含有することを特徴とする架橋混和物。
- 前記球状アルミナが、(1)少なくとも90質量%が10〜100μmの粒度を有するアルミナ、および(2)少なくとも90質量%が50μm以下の粒度を有するアルミナからなり、各アルミナの割合(質量比)が(1):(2)で95:5〜60:40であることを特徴とする請求項1または2に記載された架橋混和物。
- 前記エチレンプロピレンゴムが、JIS K 6300に規定するムーニー粘度ML1+4(121℃)で80以上であることを特徴とする請求項1〜3のいずれか1項に記載の架橋混和物。
- 前記パラフィン系オイルが、粘度比重定数(VGC)0.849以下であることを特徴とする請求項1〜4のいずれか1項に記載の架橋混和物。
- 請求項1〜5のいずれか1項に記載の架橋混和物を成形した熱伝導性成形体。
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