JP3750769B2 - 熱可塑性エラストマー組成物 - Google Patents
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Description
【発明の属する技術分野】
この発明は、機械的強度、耐熱安定性、成形性、気体不透過性、制振性および遮音性に優れ、防音材、制振材およびシール材等の用途に好適なブチルゴム系の熱可塑性エラストマー組成物に関するものである。
【0002】
【従来の技術】
ゴム成分としてブチルゴムを用いた熱可塑性エラストマーは、気体不透過性、制振性および遮音性等を備えた機能性材料として注目されている。このようなブチルゴムを用いた熱可塑性エラストマーとして、例えば特開昭53−82846号公報には、結晶性ポリプロピレン、ブチルゴムおよびエクステンダー油からなる組成で、ゴム成分をフェノールアルデヒド系硬化剤で架橋したものが開示されている。しかしながら、上記の熱可塑性エラストマーは硬度が高く、例えば90重量部という大量のエクステンダー油を配合しても、得られる熱可塑性エラストマーの硬度は、ショアー硬度で80度であって(上記公報に記載の実施例参照)、ゴム栓等のシール材を目的とする用途には不適当であり、硬度を下げるためにエクステンダー油の配合量を更に増大すると、強度低下と気体不透過性が低下するという問題があった。
【0003】
また、特開平2−22745号公報には、ポリプロピレンとブチルゴムからなる組成物に有機過酸化物を添加して架橋することが開示されている。しかしながら、この場合は、低硬度製品を得るために過剰の有機過酸化物を添加すると、ポリプロピレンとブチルゴムの分子切断が起こり易く、またポリプロピレンの配合量を少なくした低硬度組成では、機械的強度が著しく低下するという問題があった。
【0004】
【発明が解決しようとする課題】
この発明は、樹脂成分として上記のポリプロピレンに代えて結晶性ポリブテン−1(αオレフィンとの共重合体を含む)を用いることにより、上記樹脂成分の配合量を加減して低硬度品から高硬度品に至る広い範囲の製品を製造することができ、しかもブチルゴム系の熱可塑性エラストマーが本来備えている気体不透過性、制振性および遮音性等の機能特性を損なわず、むしろ向上させる新規な組成のブチルゴム系熱可塑性エラストマー組成物を提供するものである。
【0005】
【課題を解決するための手段】
この発明の熱可塑性エラストマー組成物は、ゴム成分と樹脂成分とからなり、上記のゴム成分としてブチルゴムを用いた熱可塑性エラストマー組成物において、上記の樹脂成分として結晶性ポリブテン−1およびブテン−1・αオレフィン共重合体の少なくとも一方を用い、かつ上記ブチルゴムの粘度調整用としてポリイソブチレンを所望により添加し、上記の樹脂成分10〜40重量%と、ブチルゴム60〜90重量%と、ポリイソブチレン0〜30重量%とを混練してなり、有機過酸化物で部分架橋していることを特徴とする。
【0006】
すなわち、この発明では、樹脂成分として結晶性ポリブテン−1の単独重合体、ブテン−1とαオレフィンの共重合体または上記の単独重合体と共重合体との混合物のいずれかを用いる。共重合体を用いた場合は、単独重合体を用いた場合よりも組成物の弾性率が低下し、また混合物を用いた場合は、組成物の弾性率が単独重合体使用時と共重合体使用時の中間になる。上記共重合体のαオレフィンとしては、エチレン、プロピレン、1−ヘキセン、4−メチル−1−ペンテン等が例示されるが、エチレンおよびプロピレンが好ましく、特にプロピレンを用いた場合は、他のα−オレフィンに比べて組成物の反発弾性が小さくなり、制振性が一層向上する。
【0007】
この発明では、上記樹脂成分の配合量が10〜40重量%に設定され、この範囲内で配合量を加減することにより、熱可塑性エラストマー組成物の硬度が広い範囲で調整され、しかも強度が実用範囲に維持される。ただし、この配合量が10重量%未満では、混練による相反転が起こり難く、得られる組成物のマトリックスがゴムのままとなって熱可塑性エラストマーが得られない。反対に40重量%を超えると、組成物が硬くなり過ぎ、かつ気体不透過性や制振性が不足する。なお、樹脂成分のメルトフローレイトは、0.3〜60gr/10分、特に1/40gr/10分が好ましく、0.3gr/10分未満では熱可塑性エラストマーの相反転が起こり難く、かつ流動性が悪くなり、60gr/10分超では熱可塑性エラストマーの強度特性が不十分となる。
【0008】
この発明のブチルゴムは、イソブチレン・イソプレン共重合体ゴムであり、イソプレンの含有量0.3〜3.0モル%のものが好ましい。このブチルゴムは、上記の樹脂成分と混合する際、未架橋状態または部分架橋状態のいずれでも用いることができるが、あらかじめ部分架橋をさせたブチルゴムの使用が好ましく、この場合は、ブチルゴムを上記の樹脂成分と混練し有機過酸化物を添加して行う架橋工程において、分子切断による物性低下が軽減される。ただし、ブチルゴムの配合量は90〜60重量%であり、90重量%を超えると前記の相反転が起き難くなり、反対に60重量%未満では組成物が硬くなる。
【0009】
この発明では、上記の樹脂成分およびゴム成分にポリイソブチレンが所望により添加される。このポリイソブチレンは、分子量15,000〜300,000のもの、特に90,000〜250,000のものが好ましい。上記のポリイソブチレンは、ゴム成分(ブチルゴム)の一成分と分子構造的に同一であるため、部分架橋したブチルゴムの粘度調整に最適であり、必要に応じて配合される。その配合量は、樹脂成分、ゴム成分およびポリイソブチレンの合計量に対して0〜30重量%、好ましくは0〜10重量%であり、30重量%を超えると粘度が低くなり過ぎて実用的でない。
【0010】
この発明で使用する架橋剤は有機過酸化物であり、2,5−ジメチル−2,5−ジ(t−ブチルパーオキシ)ヘキサン、2,5−ジメチル−2,5−ジ(t−ブチルパーオキシ)ヘキシン−3、1,3−ビス(t−ブチルパーオキシイソプロピル)ベンゼン、1,1−ジ(t−ブチルパーオキシ)3,5,5−トリメチルシクロヘキサン、2,5−ジメチル−2,5−ジ(パーオキシベンゾイル)ヘキシン−3、ジクミルパーオキシド等が例示される。この中で特に2,5−ジメチル−2,5−ジ(t−ブチルパーオキシ)ヘキサンは、臭気が少ない点で好ましい。この有機過酸化物の配合量は、前記の樹脂成分、ゴム成分およびポリイソブチレンの合計100重量部に対し0.01〜2.0重量部、特に0.05〜1.0重量部が好ましく、0.01重量部未満では架橋反応の効果が不足し、1.0重量部を超えると反応制御が困難になり、かつ経済的でない。
【0011】
架橋助剤としては、N,N’−m−フェニレンビスマレイミド、トルイレンビスマレイミド、P−キノンジオキシム、ニトロベンゼン、ジフェニルグアニジン、トリメチロールプロパン、ジビニルベンゼン、エチレングリコールジメタクリレート、ポリエチレングリコールジメタクリレート、トリメチロールプロパントリメタクリレート、アリルメタクリレート等の多官能性化合物が例示される。これらの架橋助剤を配合することにより、均一かつ緩和な架橋反応が可能になり、組成物の機械的特性を向上させることが可能になる。配合量は、上記樹脂成分、ゴム成分およびポリイソブチレンの合計100重量部に対し0.01〜4.0重量部、特に0.05〜2.0重量部が好ましく、0.01重量部未満では効果がなく、4.0重量部を超えると経済的でない。
【0012】
この発明の熱可塑性エラストマー組成物は、前記の結晶性ポリブテン−1を含む樹脂成分、ブチルゴム、ポリイソブチレン、有機過酸化物および架橋助剤を前記の特定割合で混練して製造される。混練装置としては、バンバリーミキサー、加圧ニーダーおよび二軸押出機等の公知の混練装置を用いることができる。混練温度は140〜260℃が、また混練時間は1〜30分がそれぞれ好ましい。なお、上記の配合材料に、必要に応じて無機充填剤、酸化防止剤、耐候剤、帯電防止剤、着色剤等の副資材を添加することができる。
【0013】
得られた熱可塑性エラストマー組成物は、通常の熱可塑性樹脂で用いられている押出成形、カレンダー成形および射出成形等の成形方法で任意の形状に成形することができる。得られた成形品は、樹脂成分として前記の結晶性ポリブテン−1、ブテン−1・α−オレフィン共重合体または両者の混合物を用いているため、従来のポリプロピレンを用いたものに比べて硬度および反発弾性率が低下し、そのため制振性や遮音性が向上する。そして、上記樹脂成分として結晶性ポリブテン−1(単独重合体)のみを用いたり、そのα−オレフィンとの共重合体を用いたり、また両者の混合物を用いたり、また樹脂成分の配合量を増減したり、更にポリイソブチレンを添加したりすることによって組成物の硬度を広い範囲に容易に変えることができ、しかも強度が低下しない。また、樹脂成分として共重合体を用いた場合に共重合成分のα−オレフィンをポリプロピレンに限定すると、反発弾性が一層低下する。
【0014】
【発明の実施の形態】
実施形態1
結晶性ポリブテン−1およびブチルゴムを重量比で10/90〜40/60となるように秤量して混練機に投入し、両者の合計100重量部に対し、0.05〜1.0重量部の有機過酸化物および0.05〜2.0重量部の架橋助剤を添加し、温度140〜260℃で1〜30分間混練する。得られた熱可塑性エラストマー組成物を押出成形、カレンダー成形および射出成形等で任意の形状に成形し、遮音や制振の用途または気体不透過性を利用してシール用に用いる。
【0015】
実施形態2
実施形態1の結晶性ポリブテン−1に代えてブテン−1・プロピレン共重合体を用いる以外は実施形態1と同様に混練し、成形して同種の用途に供する。
【0016】
実施形態3
実施形態1の結晶性ポリブテン−1に代え、この結晶性ポリブテン−1および実施形態2のブテン−1・プロピレン共重合体の混合物を用い、その他は実施形態1と同様に混練し、成形して同種の用途に供する。
【0017】
実施形態4
実施形態1の結晶性ポリブテン−1およびブチルゴムにポリイソブチレンを添加する。ただし、配合量は、これら三者の合計に対して結晶性ポリブテン−1を10〜40重量%、ブチルゴムを40〜90重量%、ポリイソブチレンを30重量%以下に設定する。そして、上記三者の合計100重量部に対し、0.05〜1.0重量部の有機過酸化物および0.05〜2.0重量部の架橋助剤を添加し、温度140〜260℃で1〜30分間混練する。以下、実施形態1と同様に成形して同種の用途に供する。
【0018】
実施形態5
実施形態4の結晶性ポリブテン−1に代えてブテン−1・プロピレン共重合体を用いる。その他は実施形態4と同様に混練し、成形して同種の用途に供する。
【0019】
実施形態6
実施形態4の結晶性ポリブテン−1に代え、この結晶性ポリブテン−1およびブテン−1・プロピレン共重合体の混合物を用いる。その他は実施形態4と同様に混練し、成形して同種の用途に供する。
【0020】
【実施例】
樹脂成分、ゴム成分、ポリイソブチレン、有機過酸化物および架橋助剤として下記のものを準備した。
1.結晶性ポリブテン−1:
三井石油化学工業社製「ビューロンP−7000」
2.ブテン−1・プロピレン共重合体:
三井石油化学工業社製「タフマーXR−110T」
3.ブテン−1・エチレン共重合体:
三井石油化学工業社製「タフマーBL−3110」
4.ポリプロピレン:グランドポリマー社製「PPF−650」
5.部分架橋型ブチルゴム:ポリサー社製「ポリサーブチルXL−1000」
6.未架橋型ブチルゴム:ポリサー社製「ポリサーブチル301」
7.EPDM:三井石油化学工業社製「三井EPT−3042」
8.ポリイソブチレン:エクソン化学社製「ビスタネックスL−100」
9.有機過酸化物:
1,1−ジ(t−ブチルパーオキシ)3,5,5−トリメチルシクロヘキサン
10.架橋助剤:トリメチロールプロパントリメタクリレート
【0021】
上記の樹脂成分、ゴム成分、ポリイソブチレン、有機過酸化物および架橋助剤を種々の割合で配合し、混練して実施例1〜5および比較例1〜4の熱可塑性エラストマー組成物を製造した。混練機としてはブラベンダー型混練機(東洋精機社製「ラボプラストミルR−500」)を用い、温度を180℃に設定した後、ゴム成分およびポリイソブチレンを投入して2分間混練し、次いで樹脂成分を投入して3分間混練し、上記のゴム成分と樹脂成分とを均一に混合した後、有機過酸化物および架橋助剤を投入して混練し、トルクが極大値を示してから更に2分間混練した。しかるのち、温度180℃のプレス機を用い、上記の混練で得られた組成物に熱プレスを施して厚さ2mmのシートを作り、各種の物性を測定した。
【0022】
物性測定は下記により行った。
強度、伸度および100%モジュラス:JIS K−6301にしたがい、3号ダンベルで測定した。
硬度:JIS K−6301にしたがって測定した。
反弾発性:厚さ2mmのシートを重ねて所定の高さとし、JIS K−6301にしたがって測定した。
【0023】
実施例1〜5および比較例1〜4の組成、並びに試験結果を下記の表1および表2に示す。なお、表中のB1・P共重合体はブテン−1・プロピレン共重合体を、またB1・E共重合体はブテン−1・エチレン共重合体を示す。
【0024】
表 1
実施例番号 1 2 3 4 5
ポリブテン−1 (重量部) − − 25 − −
B1・P共重合体(重量部) 15 15 − − −
B1・E共重合体(重量部) − − − 15 15
部分架橋型ブチルゴム(重量部) 78 85 75 85 45
未架橋型ブチルゴム(重量部) − − − − 40
ポリイソブチレン(重量部) 7 − − − −
有機過酸化物(重量部) 0.2 0.2 0.8 0.2 0.2
架橋助剤(重量部) 0.5 0.5 0.5 0.5 0.5
硬度(度,JIS−A) 40 46 62 44 42
引張強度(kg/cm2 ) 40 57 56 53 40
伸度(%) 400 390 270 320 310
100%モジュラス(kg/cm2 ) 9 12 22 12 12
反発弾性(%) 12 13 13 15 14
【0025】
表 2
比較例番号 1 2 3 4
ポリプロピレン(重量部) 25 30 25 12
部分架橋型ブチルゴム(重量部) 75 70 58 88
EPDM(重量部) − − 17 −
有機過酸化物(重量部) 0.8 0.8 0.8 0.2
架橋助剤(重量部) 0.5 0.5 0.5 0.5
硬度(度,JIS−A) 75 84 64 38
引張強度(kg/cm2 ) 71 89 38 28
伸度(%) 310 330 270 380
100%モジュラス(kg/cm2 ) 33 47 22 8
反発弾性(%) 18 20 20 15
【0026】
上記の表1に示すように、実施例1〜5は、硬度が40〜62度、強度が40〜57kg/cm2 、反発弾性が12〜15%で、表2の比較例に比べて硬度および反発弾性が低く、強度が平均程度であった。これに対して表2の比較例1は、実施例3のポリブテン−1をポリプロピレンに置換したものであるため、硬度および反発弾性が大幅に上昇した。また、比較例2は、比較例1のポリプロピレンを増量したため、硬度および反発弾性が更に上昇した。また、比較例3は、比較例1のブチルゴムの一部をEPDMで置換したため、硬度が低下したが、反発弾性は高い水準を維持し、強度が低下した。また、比較例4は、ポリプロピレンを少なくしたため、硬度と反発弾性は実施例程度に低下したが、強度が不十分になった。
【0027】
【発明の効果】
請求項1に記載した発明の熱可塑性エラストマー組成物は、従来のブチルゴム系の熱可塑性エラストマー組成物に比べて硬度および反発弾性を低くして遮音性や制振性、気体不透過性を一層向上させ、しかも強度を実用水準に維持することができ、また組成によって上記の硬度を広い範囲に調節することができ、成形性も良好である。したがって、自動車の防音・防振性のシート部品、電子機器の振動防止ダンパー、ガスケットやパッキング等のシール部品、または気体不透過性を利用した種々のパッキング、栓類等の成形に好適である。特に請求項2に記載の発明は、反発弾性を更に低下させることができる。
Claims (2)
- ゴム成分と樹脂成分とからなり、上記のゴム成分としてブチルゴムを用いた熱可塑性エラストマー組成物において、上記の樹脂成分として結晶性ポリブテン−1およびブテン−1・αオレフィン共重合体の少なくとも一方を用い、かつ上記ブチルゴムの粘度調整用としてポリイソブチレンを所望により添加し、上記の樹脂成分10〜40重量%と、ブチルゴム60〜90重量%と、ポリイソブチレン0〜30重量%とを混練してなり、有機過酸化物で部分架橋していることを特徴とする熱可塑性エラストマー組成物。
- ブテン−1・αオレフィン共重合体を構成するαオレフィンがプロピレンである請求項1に記載の熱可塑性エラストマー組成物。
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