JP3741164B2

JP3741164B2 - 電子材料用積層フィルム

Info

Publication number: JP3741164B2
Application number: JP31450395A
Authority: JP
Inventors: 清司伊関; 芳治森原; 陽三山田
Original assignee: Toyobo Co Ltd
Current assignee: Toyobo Co Ltd
Priority date: 1995-12-01
Filing date: 1995-12-01
Publication date: 2006-02-01
Anticipated expiration: 2015-12-01
Also published as: JPH09156019A

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、高度な防湿性を有する電子材科用積層フィルムに関する。さらに詳細には、ＥＬ素子の保護フィルムとして用いられる防湿積層フィルムに関する。
【０００２】
【従来の技術】
一般に一対の電極間に、ＺｎＳなどの発光物質を有機バインダーに分散させた蛍光層およびＢａＴｉＯ₃層などの誘電層を積層して得られる有機分散型エレクトロルミネセンス（ＥＬ）素子は、軽量かつ薄型、そして低電力消費で安価な面発光素子である。しかし、このような発光体は雰囲気中の水分を吸湿し、この水分が発光物質と接触することにより、発光体自身が変質して発光しなくなるという問題があった。そこで、防湿性および光透過性に優れたフッ素系樹脂フィルム、特にポリ塩化三フッ化エチレン（ＰＣＴＦＥ）層を基材フィルム上に形成した、ＰＣＴＦＥを主成分とする積層体をＥＬ素子の外側に配置することにより、ＥＬ素子をパッケージして発光物質を水分から保護している。
【０００３】
しかし、上記フッ素系樹脂を主成分とする積層体は高価であるために、ＥＬ素子の製造コストが上がるという欠点がある。また、フッ素系樹脂フィルムは地球環境問題の点からもその製造および廃棄に問題がある。
【０００４】
最近では、上記フッ素系樹脂フィルムの変わりにプラスチックフィルム表面に無機薄膜層を有する積層体が使用されている。この積層体は、特に防湿性に優れる。このような例として、特開昭６０−１５９１６５号では、無機薄膜層としてＭｇＯをＰＥＴフィルムにコートして得られる積層体、および特開平２−２５８２５１号では、ケイ素酸化物をＰＶＡフィルムにコートして得られる積層体がそれぞれ開示されている。
【０００５】
しかし、このようなプラスチックフィルム表面に無機薄膜層を有するフィルムは、１層のみの無機薄膜層で高度な防湿性を達成しようとする場合、その厚みを非常に厚くするか、またはコートされる無機酸化物の密度を高める必要がある。さらに、このような比較的厚い無機薄膜層または高密度の無機薄膜層を有する積層体は、一般に１３０℃〜１６０℃の加圧下でプラスチックフィルム上に無機薄膜をラミネートして製造されるので、製造時に無機薄膜が応力変形し、大きな厚みまたは高密度を有する無機薄膜層においては、破壊され防湿性を失うという問題がある。また、無機薄膜層にＳｉＯ_X（ここで、例えばＸは１．６以下の数である）のような不完全酸化物を用いた場合では、積層体が黄褐色に着色しているため光線透過量が低い、または発光色がこのような着色積層体により変化するという問題がある。
【０００６】
上記欠点を克服するために、プラスチックフィルムの片面に無機薄膜層を有するフィルムをロール圧着により積層加工して多層の積層体とすると、無機薄膜層がラミネーターのロールに接触する際に、無機薄膜層の一部が脱落し、もしくはクラックを生じてガスバリア性が失われる恐れがある。
【０００７】
他方、無機薄膜層をコートしたプラスチックフィルム上にアンカーコートを塗布し、その上に、または該フィルム上にそのまま熱可塑性樹脂を押し出しコートする方法が知られているが、熱可塑性樹脂を高温でコートするので、無機薄膜層を破壊する恐れがある。
【０００８】
さらに上記積層フィルムを製造する場合、通常、イソシアネートを含むポリウレタン系接着剤が用いられる。しかし、無機酸化物をコートしたプラスチックフィルムはガスバリア性を有するので、接着剤が反応する際に発生するガスが抜けきれず、積層フィルム内で気泡化して外観が悪くなるという問題がある。
【０００９】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、上記問題の解決を課題とするものであり、防湿性および光線透過性に優れ、特にＥＬ素子を長時間使用した場合にも、経時的な輝度の変化が小さい電子材料用積層フィルムを提供することを目的とする。
【００１０】
【課題を解決するための手段】
本発明の電子材料用積層フィルムは、熱可塑性樹脂基材上に、プラスチックベースフィルム上に無機酸化物層を有する、少なくとも２層の無機酸化物含有層が積層されてなる積層フィルムであって、上記の無機酸化物は、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化ケイ素（ＳｉＯ _Ｘ；Ｘは１．８以上の数）、またはこれらの複合酸化物から選択され、上記の積層フィルムは、無機酸化物層同士がエポキシ系接着剤層を介して対向するように積層され、７０％以上の光線透過率を有し、そしてＬａｂ系の色表示におけるｂ値が３．５以下であることを特徴とする積層フィルムである。そのことにより上記目的が達成される。
【００１８】
本発明のさらに好ましい実施態様では、上記熱可塑性樹脂基材は、５０μｍ以上のポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルムを有する。
【００１９】
本発明のさらに好ましい実施態様では、上記熱可塑性樹脂基材は、上記ポリエチレンテレフタレートフィルム上に３０μｍ以上のエチレン−アクリル酸エチル共重合樹脂（ＥＥＡ）層を有する積層基材である。
【００２０】
本発明の別の局面は、本発明の積層フィルムを保護フィルムとして使用してなるＥＬ素子に関する。
【００２１】
【発明の実施の形態】
本発明の電気材料用積層フィルムは、熱可塑性樹脂基材上に少なくとも２層の無機酸化物含有層を有する積層フィルムであって、７０％以上、好ましくは８０％以上８５％以下の光線透過率を有する。本明細書中に用いられる用語「光線透過率」とは、ＪＩＳＫ７１０５に準拠して得られる値をいう。積層フィルムの光線透過率が７０％未満の場合には、電子材料（特にＥＬ素子）の保護フィルムとして使用した際に、ＥＬ素子の表示が暗くなるという問題がある。
【００２２】
さらに、本発明の電気材料用フィルムは、Ｌａｂ系の色表示におけるｂ値が０以上３．５以下を有する。本明細書中に用いられる用語「Ｌａｂ系の色表示におけるｂ値」または単に「ｂ値」とは、ＪＩＳＫ７１０５に従って、フィルムの透過光の色を測定し、ＪＩＳＺ８７３０に規定のＬａｂ系において表される際の値をいう。積層フィルムのｂ値が４を上回ると、黄色に変色した発光色が見えるという問題がある。
【００２３】
本発明の電気材料用積層フィルムに用いられる無機酸化物含有層は、プラスチックベースフィルムと無機酸化物層とでなる。
【００２４】
このようなプラスチックベースフィルムは、有機高分子を用いて任意の方法で得られるフィルム、例えば、該有機高分子を溶融押出しして得られる未延伸のフィルムを、必要に応じて、長手方向および／または幅方向に延伸し、冷却、および熱固定することにより得られる。このような有機高分子の例としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレン−２，６−ナフタレート、ナイロン６、ナイロン４、ナイロン６６、ナイロン１２、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、全芳香族ポリアミド、ポリアミドイミド、ポリイミド、ポリエーテルイミド、ポリスルフォン、ポリフェニレンスルフィド、ポリフェニレンオキサイドなどが挙げられる。これらの有機高分子はまた、他の有機重合体を少量含有する共重合体または上記有機高分子のブレンドであり得る。さらに、これらの有機高分子には、例えば、紫外線吸収剤、帯電防止剤、可塑剤、滑剤、着色剤などの公知の添加剤が添加され得る。このような有機高分子は特に限定されないが、最終的に得られる（例えば、ラミネートにより得られる）本発明の積層フィルムが７０％以上の光線透過率を達成するために、通常７０％以上、好ましくは９０％以上の光線透過率を有する。
【００２５】
本発明に用いられるプラスチックベースフィルムは、本発明の目的を損なわない限りにおいて、後述の無機酸化物層をコートする前に、任意のコロナ放電処理、グロー放電処理、および他の表面粗面化処理が施され得、さらに、公知のアンカーコート処理、印刷、装飾などが施され得る。さらに、このようなプラスチックベースフィルムの厚みは、可撓性を向上させる点から、５μｍ以上５００μｍ以下の範囲であることが好ましく、最も好ましくは８μｍ以上２０μｍ以下の範囲である。
【００２６】
本発明に用いられる無機酸化物層は、ｂ値を低い値に設定するという点からは完全酸化物またはほぼ完全酸化物でなることが好ましいが、特にそれらに限定されない。さらに、無機酸化物層は、積層時の劣化を避けるために５ｎｍ以上２００ｎｍ以下、好ましくは１０ｎｍ以上１００ｎｍ以下の厚みを有する。無機酸化物層の厚みが５ｎｍ未満では、積層フィルムの防湿性が低下するという問題がある。これに対し、無機酸化物層の厚みが２００ｎｍを上回ると、可撓性がなく、防湿性が低下しやすくなるという問題がある。
【００２７】
このような無機酸化物に用いられる酸化物の例としては、安全性および積層フィルムの性能を向上させる点から、酸化アルミニウム、酸化マグネシウムなどの酸化金属、酸化ケイ素（ＳｉＯ_X；ここで、Ｘは１．８以上の数である）、およびこれらの複合酸化物が挙げられる。
【００２８】
本発明において、特に好ましい無機酸化物は、酸化アルミニウムと酸化ケイ素とからなる複合酸化物である。このような複合酸化物で構成された無機酸化物層は好ましくは、１０ｎｍ以上１００ｎｍ以下、より好ましくは、１５ｎｍ以上５０ｎｍ以下の厚みを有する。
【００２９】
さらに、無機酸化物層を構成するために、上記酸化アルミニウムと酸化ケイ素とからなる複合酸化物は、３５重量％から９５重量％の酸化アルミニウムを含有し、かつ無機酸化物層の比重Ｄと無機酸化物層に含有される酸化アルミニウムの重量％Ａとが次式で表される関係を有することが好ましい：
【００３０】
【数３】

【００３１】
ここで、Ｃは１．６以上２．２以下の数である。
【００３２】
本明細書中で用いられる用語「比重」とは、特定の温度で、ある体積を有する試料の質量と、同体積を有する同温度の標準物質（例えば、４℃の水）の質量との比をいう。しかし、本発明に用いられる無機酸化物含有層おいては、試料として無機酸化物層の体積を測定することは困難であるので、無機酸化物層をプラスチックベースフィルムから剥がすか、またはプラスチックベースフィルムのみを溶解して無機酸化物層のみを残した後、ＪＩＳＫ７１１２による比重測定法を用いることが望ましい。このような方法として、例えば、浮沈法を用いることにより比重既知の溶液中に試料を浸漬させ、その浮沈状態から無機酸化物層の比重を測定することが可能である。その際に用いられる溶液としては、四塩化炭素とブロモホルム、四塩化炭素とヨウ化メチレンなどの混合液が挙げられる。さらに、連続的な密度勾配を有する上記溶液を用いて、ＪＩＳＫ００６１に記載のように混合することなく、該溶液中に無機酸化物層を浸漬させて比重を測定する密度勾配管法を用いることも可能である。
【００３３】
プラスチックベースフィルム上に上記無機酸化物層を設けて無機酸化物含有層を形成するためには、真空蒸着法、スパッタ法、イオンプレーティング法、ＣＶＤ法などを用いることが好ましいが、特にそれらに限定されない。
【００３４】
本発明に用いられる熱可塑性樹脂基材は、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、エチレン酢酸ビニル共重合樹脂（ＥＶＡ）、アイオノマー樹脂、接着性ポリエステル樹脂、エチレン−アクリル酸エチル共重合樹脂（ＥＥＡ）、エチレン−アクリル酸共重合樹脂（ＥＡＡ）、エチレン−アクリル酸メチル共重合樹脂（ＥＭＡ）、エチレン−メタクリル酸共重合樹脂（ＥＭＡＡ）、エチレン−メタクリル酸メチル共重合樹脂（ＥＮＭＭＡ）などの熱可塑性樹脂から形成される。このような熱可塑性樹脂は、好ましくは３０μｍ以上、より好ましくは５０μｍ以上２００μｍ以下の厚みを有するが、特にそれらに限定されない。本発明においては、特にシール性を向上させる点から、３０μｍ以上の厚みを有するエチレン−アクリル酸エチル共重合樹脂（ＥＥＡ）を用いることが好ましい。
【００３５】
本発明の積層フィルムは、上記熱可塑性樹脂基材上に少なくとも２層の無機酸化物含有層を積層することにより得られる。
【００３６】
熱可塑性樹脂基材上に上記少なくとも２層の無機酸化物含有層を設ける方法としては、上記熱可塑性樹脂を従来の方法によりフィルム状に成型して熱可塑性樹脂基材を製造し、これを少なくとも２層の上記無機酸化物含有層を含む積層体にドライラミネーションする方法；または溶融した熱可塑性樹脂を、無機酸化物含有層上に直接押し出しコートする方法などが挙げられる。しかし、特に、積層フィルムの外観を良好にし、熱による劣化を防止する点から、溶融した上記熱可塑性樹脂を、５０μｍ以上の厚みを有するポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）のフィルムに押し出しコートして２層の積層体である熱可塑性樹脂基材を製造し、それをドライラミネーションにより、少なくとも２層の無機酸化物含有層に圧着する方法が好ましい。
【００３７】
少なくとも２層の無機酸化物含有層を形成するための上記２枚の無機酸化物含有フィルムの積層方向は、特に限定されないが、無機酸化物含有層の無機酸化物層同士が対向するように積層する方向と、無機酸化物含有層のプラスチックベースフィルムおよび無機酸化物層が交互に位置するように積層する方向とのが２通りがある。
【００３８】
このような積層を行う方法としては、ドライラミネーション、押し出しなどが挙げられるが、特にドライラミネーション法を用いることが好ましい。ドライラミネーション法とは、積層する一方の材料に接着剤を塗布し、その接着剤が溶剤を含有する場合は乾燥させ、次いで、他方の材料を加熱、圧着することにより接着剤層を挟んで両方の材料を積層する方法である。本発明に用いられるドライラミネーション法には、接着剤としてエポキシ系接着剤を用いることが好ましい。
本発明において用いられるドライラミネーションは、特に、この積層工程でラミネーターのロールと無機酸化物層とが接触する機会を低減させるために、無機酸化物層同士を対向するように接着剤層を介して積層することが好ましい。
【００３９】
このような積層工程の際、得られる積層フィルムが上記光線透過率およびｂ値をそれぞれ満足するのであれば、上記無機酸化物含有層および熱可塑性樹脂基材以外の層、例えば、拡散層、マット層などの層も積層し得る。
【００４０】
本発明の電子材料用積層フィルムは、種々の構成の積層フィルムであり得る。その好適な例を図２〜図６に示す。これらの積層フィルムは、いずれも熱可塑性樹脂基材１２上に少なくとも２層の無機酸化物含有層１１を有する。熱可塑性樹脂基材１２は、単層のフィルム基材であってもよく、ＥＥＡフィルム１２１、ＰＥＴフィルム１２２などでなる積層フィルムであってもよい。無機酸化物含有層１１は、プラスチックベースフィルム１１１上に無機酸化物層１１２を有し、熱可塑性樹脂基材１２および複数の無機酸化物含有層１１は、各々接着剤層１３により結合されていてもよい。このようにして、７０％以上の光線透過率を有し、そしてＬａｂ系の色表示におけるｂ値が４以下である、電気材料用積層フィルムが得られる。この電気材料用積層フィルムは、例えば、ＥＬ素子の保護フィルムとして使用される。例えば、このフィルムを用いた保護ＥＬ素子は、図１に示すように、蛍光層３および誘電層４を透明電極２と背面電極５との間に狭持した構成を有するＥＬ素子が２枚の積層フィルムで覆うように形成される。
【００４１】
【実施例】
本発明の電気材料用積層フィルムを、さらに以下の実施例および比較例で説明する。
【００４２】
本実施例および比較例に用いた測定方法を以下に示す。
【００４３】
（光線透過率）
日本電色工業（株）社製ヘイズメーター「ＮＤＨ−１００ＤＰ」を用い、ＪＩＳＫ７１０５に準拠して測定した。
【００４４】
（Ｌａｂ系の色表示におけるｂ値）
日本電色工業（株）社製色差計「Ｚ−１００１ＤＰ」を用いて測定した。
【００４５】
（初期輝度、輝度変化率、および外観）
実施例および比較例に記載の積層フィルムを用いて、図１に示すＥＬ素子を以下のように作成した。
【００４６】
まず、背面電極５として厚み２００μｍのアルミシートを用い、その上に誘電体層４として厚さ５０μｍのＢａＴｉＯ₃層を積層した。次いで、誘電体層４上にＺｎＳが分散した厚さ６０μｍのシアノエチルセルロース（発光色は青色である）を蛍光層３として積層し、その上に透明電極２としてＩＴＯ(Indium-Tin Oxide)フィルムを設けた。
【００４７】
次いで、実施例および比較例で得られた積層フィルムのいずれかを保護フィルムとして両側から覆い、加熱ゴムローラーの間を通すことにより、１４０℃でラミネートして、図１に示す２０ｍｍ×４０ｍｍのＥＬ素子を得た。
【００４８】
得られたＥＬ素子を目視により外観を観察した。
【００４９】
また、このＥＬ素子を５０℃ ９０％ＲＨの環境下で１００Ｖ４００Ｈｚの交流電源に接続し、１５０時間連続点灯させて、点灯開始時の輝度Ａ₀（初期輝度；ｃｄ／ｍ）を色差計（Ｚ−１００ＩＤＰ）を用いて測定した。さらに連続して、任意時間毎の輝度Ａ_t（ｃｄ／ｍ）を測定し、輝度変化率を以下の式より算出した。
【００５０】
【数４】

【００５１】
（参考例１）
１２μｍの厚みを有する２枚のＰＥＴフィルム（プラスチックベースフィルム）上にＳｉＯ_X（Ｘ＝１．８）をそれぞれ２０ｎｍの厚みで蒸着した。さらに、これらの蒸着フィルムを、武田薬品（株）社製ドライラミネート用接着剤「Ａ−３１０／Ａ−３」（イソシアネートを用いたポリウレタン系接着剤）を用いて圧着することにより、２層の無機酸化物含有層１１でなる積層体を得た。次いで、この積層体上に３０μｍのＥＡＡをで押し出しコートして、図２に示されるような積層フィルム１を得た。
【００５２】
得られた積層フィルムの評価結果を表１および図７に示す。この積層フィルムを保護フィルムとして用いて作製されたＥＬ素子は、内部に若干の気泡が観察され、発光色は色調が少しずれた。
【００５３】
（参考例２）
１２μｍの厚みを有する２枚のＰＥＴフィルム上にＳｉＯ_X（Ｘ＝１．８）をそれぞれ２０ｎｍの厚みで蒸着した。次いで、これらの蒸着フィルムを、武田薬品（株）社製ドライラミネート用接着剤「Ａ−３１０／Ａ−３」を用いて圧着することにより、２層の無機酸化物含有層１１でなる積層体を得た。
【００５４】
これとは別に、７５μｍの厚みを有するＰＥＴフィルム１２２上に、ＥＥＡ１２１を５０μｍの厚みを有するように押し出しコートして基材フィルム１２を得た。次いで、上記と同様のドライラミネート用接着剤を用い、上記積層体と基材フィルムのＰＥＴ面とが向き合うように圧着して図３に示されるような積層フィルム１を得た。
【００５５】
得られた積層フィルムの評価結果を表１および図７に示す。この積層フィルムを用いて作製されたＥＬ素子は、内部に若干の気泡が観察され、積層フィルムと背面電極との剥離が観察された。さらに、このＥＬ素子の発光色は色調が少しずれた。
【００５６】
（参考例３）
１２μｍの厚みを有する２枚のＰＥＴフィルム上にＡｌ₂Ｏ₃−ＳｉＯ₂（Ａｌ₂Ｏ₃の含有量７０重量％）をそれぞれ２０ｎｍの厚みで蒸着した（蒸着フィルムの無機酸化物層の比重は２．７であった）こと以外は、実施例２と同様の方法で積層フィルムを得た。
【００５７】
得られた積層フィルムの評価結果を表１および図７に示す。この積層フィルムを用いて作製されたＥＬ素子の外観は、内部に若干の気泡が観察された。
【００５８】
（実施例１）
１２μｍの厚みを有する４枚のＰＥＴフィルム上にＡｌ₂Ｏ₃−ＳｉＯ₂（Ａｌ₂Ｏ₃の含有量４０重量％）をそれぞれ２０ｎｍの厚みで蒸着した。蒸着フィルムの無機酸化物層の比重は１．９であった。次いで、これらの蒸着フィルムを、東洋モートン（株）社製ドライラミネート用接着剤「ＡＤ−３９３／ＣＡＴ−ＥＰ１」（エポキシ硬化系接着剤）を用いて圧着することにより、４層の無機酸化物含有層１１でなる積層体を得た。
【００５９】
これとは別に、７５μｍの厚みを有するＰＥＴ１２２上に、ＥＥＡ１２１で５０μｍの厚みを有するように押し出しコートして基材フィルム１２を得た。次いで、上記と同様のドライラミネート用接着剤を用い、上記積層体のＰＥＴフィルムと基材フィルムのＰＥＴフィルム面とが向き合うように圧着して図４に示されるような積層フィルム１を得た。
【００６０】
得られた積層フィルムの評価結果を表１および図７に示す。この積層フィルムを用いて作製されたＥＬ素子は、外観には特に問題がなかった。
【００６１】
（実施例２）
無機酸化物層の比重が２．４であること以外は、実施例４と同様の方法で積層フィルムを得た。
【００６２】
得られた積層フィルムの評価結果を表１および図７に示す。この積層フィルムを用いて作製されたＥＬ素子は、外観には特に問題がなかった。
【００６３】
（実施例３）
無機酸化物層の比重が２．７であること以外は、実施例４と同様の方法で積層フィルムを得た。
【００６４】
得られた積層フィルムの評価結果を表１および図７に示す。この積層フィルムを用いて作製されたＥＬ素子は、外観には特に問題がなかった。
【００６５】
（実施例４）
１２μｍの厚みを有する４枚のＰＥＴフィルム上にＡｌ₂Ｏ₃−ＳｉＯ₂（Ａｌ₂Ｏ₃の含有量４０重量％）をそれぞれ２０ｎｍの厚みで蒸着した。蒸着フィルムの無機酸化物層の比重は１．９であった。
【００６６】
次いで、これらの蒸着フィルムを、東洋モートン（株）社製ドライラミネート用接着剤「ＡＤ−３９３／ＣＡＴ−ＥＰ１」を用いて、圧着し、さらに、外側に位置する一方のＰＥＴフィルム面上に、マット処理をした１５μｍの厚みを有する二軸延伸ポリプロピレン（ＯＰＰ）フィルム１４を上記と同様のドライラミネート用接着剤を用いて、圧着することにより、４層の無機酸化物含有層１１およびＯＰＰフィルム１４でなる積層体を得た。
【００６７】
これとは別に、７５μｍの厚みを有するＰＥＴフィルム１２２上に、押し出しコートしたＥＥＡ１２１を、５０μｍの厚みで積層して基材フィルム１２を得、上記と同様のドライラミネート用接着剤を用い、上記積層体の他方のＰＥＴ面と基材フィルムのＰＥＴフィルム面とが向き合うように圧着して図５に示されるような積層フィルム１を得た。
【００６８】
得られた積層フィルムの評価結果を表１および図７に示す。この積層フィルムを用いて作製されたＥＬ素子は、外観には特に問題がなかった。
【００６９】
（比較例１）
１２μｍの厚みを有するＰＥＴフィルム上にＳｉＯ_X（Ｘ＝１．８）を２０ｎｍの厚みで蒸着したフィルム１枚を得た。これとは別に、７５μｍの厚みを有するＰＥＴ１２２上に、押し出しコートしたＥＥＡ１２１を、５０μｍの厚みで積層して基材フィルム１２を得た。次いで、武田薬品（株）社製ドライラミネート用接着剤「Ａ−３１０／Ａ−３」を用いて圧着することにより、図６に示されるような積層フィルム１を得た。
【００７０】
得られた積層フィルムの評価結果を表１および図７に示す。この積層フィルムを用いて作製されたＥＬ素子は、発光色の色調が少しずれ、そして表１から明らかなように１５０時間後の輝度がかなり低下した。
【００７１】
（比較例２）
１２μｍの厚みを有するＰＥＴフィルム上にＡｌ₂Ｏ₃−ＳｉＯ₂（Ａｌ₂Ｏ₃ の含有量４０重量％）を５００ｎｍの厚みで蒸着したフィルム１枚を得た。この蒸着フィルムの無機酸化物層の比重Ｄは、２．７であった。
【００７２】
これとは別に、７５μｍの厚みを有するＰＥＴフィルム１２２上に、押し出しコートしたＥＥＡ１２１を、５０μｍの厚みで積層して基材フィルム１２を得、東洋モートン（株）社製ドライラミネート用接着剤「ＡＤ−３９３／ＣＡＴ−ＥＰ１」を用いて、上記蒸着フィルムのＡｌ₂Ｏ₃−ＳｉＯ_X蒸着面と基材フィルムのＰＥＴ面とが該接着剤を挟んで向き合うように圧着することにより積層フィルム１を得た。
【００７３】
得られた積層フィルムの評価結果を表１および図７に示す。この積層フィルムを用いて作製されたＥＬ素子は、外観には特に問題がなかった。しかし、表１から明らかなように、このＥＬ素子の輝度は１５０時間後ではかなり低下した。
【００７４】
（比較例３）
１２μｍの厚みを有する２枚のＰＥＴフィルム上にＳｉＯ_X（Ｘ＝１．６）をそれぞれ２０ｎｍの厚みで蒸着した。これらの蒸着フィルムを用いたこと以外は、実施例２と同様の方法で積層フィルムを得た。
【００７５】
得られた積層フィルムの評価結果を表１および図７に示す。表１から明らかなように、この積層フィルムのｂ値は非常に高かった。されに、この積層フィルムを用いて作製されたＥＬ素子の外観は、内部に若干の気泡が観察され、発光色の色調がずれた。
【００７６】
【表１】

【００７７】
表１および図７に示されるように、実施例１から７で得られた積層フィルムはいずれも、ＥＬ素子の防湿フィルムに用いた際に、初期輝度が安定しており、さらに、ＥＬ素子の連続点灯時における輝度変化率が小さかった。
【００７８】
【発明の効果】
本発明によれば、防湿性および光線透過性に優れた電子材料用積層フィルムが提供される。このフィルムは特にＥＬ素子の保護フィルムとして有用であり、該ＥＬ素子を長時間使用した場合にも、経時的な輝度の変化が小さい。
【図面の簡単な説明】
【図１】実施例および比較例より得られた積層フィルムを用いて作成したＥＬ素子の断面図である。
【図２】参考例１より得られた積層フィルムの断面図である。
【図３】参考例２より得られた積層フィルムの断面図である。
【図４】実施例１より得られた積層フィルムの断面図である。
【図５】実施例４より得られた積層フィルムの断面図である。
【図６】比較例１より得られた積層フィルムの断面図である。
【図７】実施例および比較例より得られた積層フィルムを用いて作成したＥＬ素子の輝度の経時変化を示すグラフである。

Claims

プラスチックベースフィルム上に無機酸化物層を設けてなる複合フィルムを、熱可塑性樹脂基材上に少なくとも２層積層させてなる積層フィルムであって、
前記の無機酸化物は、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化ケイ素（ＳｉＯ_Ｘ；Ｘは１．８以上の数）、またはこれらの複合酸化物から選択され、
前記の積層フィルムは、無機酸化物層同士がエポキシ系接着剤層を介して対向するように積層され、７０％以上の光線透過率を有し、そしてＬａｂ系の色表示におけるｂ値が３．５以下であることを特徴とする積層フィルム。
前記熱可塑性樹脂基材が、５０μｍ以上のポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルムを有する、請求項１に記載の積層フィルム。
前記熱可塑性樹脂基材が、前記ポリエチレンテレフタレートフィルム上に３０μｍ以上のエチレン−アクリル酸エチル共重合樹脂（ＥＥＡ）層を有する積層基材である、請求項２に記載の積層フィルム。
請求項１〜３のいずれかに記載の積層フィルムを保護フィルムとして使用してなるＥＬ素子。