JP3628899B2 - 積層型電池 - Google Patents
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Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、電極を積層した電極体を備えてなる積層型電池であって、集電構造に特徴を有する積層型電池に関する。
【０００２】
【従来の技術】
パソコン、携帯電話等の小型化等に伴い、高エネルギー密度の電池が要求され、情報関連機器、通信機器等の分野では、リチウムイオン二次電池が既に実用化され広く普及するに至っている。リチウムイオン二次電池のような二次電池は、一般に、起電反応の素となる活物質を金属箔製の集電体表面に塗工したシート状の電極を捲回してあるいは複数枚を重ね合わせて積層することにより電極体を形成させ、この電極体を電解液とともに電池缶内に収納して構成されている。そして、このような電極積層型電池において、電極体から電池外部への集電方法としては、集電体の一部に短冊状のリードを設け、このリードの一端を外部へ通ずる端子に接合することによって行われている。
【０００３】
近年、環境問題、資源問題から、電気自動車の開発が急がれる中、高性能なリチウムイオン二次電池等を電気自動車用の電源に使用するといった試みもなされ、二次電池の大容量化は一層進展するものと考えられる。上記のような電極を捲回してなる筒型電池の場合、大容量化させるためには電極面積を増大化させることが必要となる。ところが、電極面積を増大化させた場合、電池の内部抵抗（通電抵抗）を小さい状態に保ちつつ電極の隅々から効率よく集電するためには、上記集電用リードを１つの電極に数多く付設する必要があり、集電のための機構を複雑化、煩雑化させることにつながる。また、電池内に集電のためのスペースを多く必要とし、電池の出力体積密度、エネルギ体積密度を小さくするものとなっていた。
【０００４】
従来、電極を捲回さた大型の円筒形電極積層型電池の集電機構として、特開平９−９２３３５号公報、特開平９−９２３３８号公報、特開平９−３５７０１号公報等に示すものがあった。これらに示す集電処理の方式は、以下のようなものである。まず、帯状の集電体の表面に幅方向の一端部に未塗工部を残すようにして電極合材を塗工し、この未塗工部を切り欠くことにより、集電用リードをいくつも形成させたシート状の電極を作成する（図１３参照）。次に、これらの電極を、互いの集電用リードが背向するように位置させ、セパレータを挟装させて、これらを捲回し、電極体を形成させる（図１４、図１５参照）。そして、円盤状のフランジ部とネジを形成した外部端子部とからなる集電体を用い、電極体の捲回端面に突出した集電用リードを、電極体の捲回端面に配置させた集電端子のフランジ部の外周に集め、これをリングを用いて押さえつけてレーザ溶接する（図１６参照）、あるいは、集めた集電用リードをフランジ部外周に押さえつけるように数箇所の超音波接合を行う（図１７参照）方式である。あるいはまた、リードの先端に孔を穿孔する、あるいはＵ字状の切込加工をし、この孔等により係止状態で雄ネジが形成されている電極体の捲回芯の先端部にナットで固定する方式（図１８参照）である。なお、集電用リードの形成については、上記の切り欠きによるものの他、未塗工部に短冊状の金属箔を超音波接合、抵抗溶接等の手段を用いて接合することにより形成する方法でも行われていた（図１９参照）。
【０００５】
ところが、上記の従来方式では、集電体にたくさんの集電用リードを形成させなけばならないため、このリード形成作業に多大な工数がかかり、また、集電体からバラバラな状態で突出した集電用リードを整然とした状態に捌くためにも多大な工数を必要とし、電池の製造コストを大きく引き上げるものとなっていた。さらに、レーザ溶接、超音波接合にて行う方式は、フランジ部を有する比較的大型の集電端子部品を必要とするため、集電端子部品の重量および体積が、電池のエネルギー密度、出力密度を低下させる要因となっていた。また、集電用リード先端の孔等を係止させる方式は、孔等を形成させる工数の増大に加え、ナットでの締込みという機械的な締結であるため、接触による通電抵抗が大きく、やはり電池のエネルギー密度、出力密度を低下させる要因となっていた。
【０００６】
上記、集電方式とは異なるものであるが、電極捲回型Ｎｉ−Ｃｄ電池についての集電方式として、特公昭６０−３１０６６号公報に示すものが紹介されている（図２０参照）。この方式は、集電体の表面に活物質からなる電極合材層を形成させて電極を作製し、この電極を捲回して電極体を構成させ、電極体の捲回端面を構成する集電体の端面に、板状の集電端子部品を超音波接合させるものである。この方式によれば、電極に集電用リードを設ける必要がなく、集電処理作業の迅速化が図れるという利点、および、比較的薄い集電端子部品を用いることで、集電処理のためのデッドスペースを小さくできるという利点があった。しかし、集電体の端面に接合させるため、接合面積は小さく、通電抵抗が大きいものとなり、電池のエネルギー密度、出力密度が向上しないという欠点があった。また、リチウム二次電池等のように、集電体が非常に薄い（３０μｍ以下）場合は、接合すること自体が困難であり、接合面積も極めて小さく、大容量化を目的とする場合、エネルギー密度、出力密度を向上させることができないことが、致命的なものとなっていた。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、電極を積層させて構成された積層型電池において、上記従来の集電方式の抱える問題を解決すべくなされたものであり、集電処理に対する作業工数を大幅に減少させるとともに、電極を構成する集電体と集電端子部品との接合面積を増大させることを課題とし、製造コストが安価であって、エネルギー密度、出力密度の高い積層型電池を提供することを目的としている。
【０００８】
【課題を解決するための手段】
本発明の積層型電池は、正極シートおよび負極シートが複数回積層された積層電極体と、該積層電極体を構成する各前記正極シートおよび負極シートから集電するそれぞれの集電端子部材とを備えてなる積層型電池であって、前記積層電極体は、前記正極シートおよび前記負極シートが捲回芯を中心に捲回されて積層され、前記正極シートおよび前記負極シートは、金属箔製のそれぞれの集電体と、該集電体の表面に形成されたそれぞれの電極合材層とからなり、前記正極シートと前記負極シートの少なくとも一方の前記集電体は、前記積層電極体より突出するとともに少なくともその一部が折り曲げられて互いに重畳する前記電極合材層が形成されていない電極合材層未形成部を有し、少なくとも一方の前記集電端子部材は、板状部を有し、該板状部が前記電極合材層未形成部の重畳する部分に接合され且つ前記捲回芯に止着されており、外部端子となる外部端子部を有することを特徴とする。
【０００９】
つまり、本発明の積層型電池は、電極合材層が形成されていない部分を設けた電極を捲回芯を中心に巻回積層させて電極体を形成し、この電極合材層未形成部つまり金属箔集電体のみからなる部分を突出させ、さらに、この部分を電極体の積層端面に該平行に折り曲げることより重畳させ、この重畳した部分を、板状の集電端子部材を接合させるという集電処理方式を採用するものである。このような集電処理方式を採用することにより、本発明の積層型電池は、集電用リードを電極に付設することを必要とせず、集電処理作業に要する作業工数を大幅に減少させることができるものとなる。また、本電池では、集電体の端面ではなく平面部にて接合させているために、接合面積が大きく、内部抵抗が小さく、エネルギー密度、出力密度の高い電池となる。さらに、板状の集電端子部材は比較的薄い軽量のものを採用することができるため、集電処理のためのデッドスペースおよび電池自体の重量を小さくすることができ、この点からも、エネルギー密度、出力密度の高い電池となる。
そして、集電端子部材の板状部を捲回芯に止着していることで機械強度的にもより優れた集電処理方式となる。また、板状部の止着後、電極合材層未形成部との接合を行えば、接合作業自体も、より安定したものとなる。
また、集電端子部材に外部端子部を形成させることにより、外部端子と集電端子部材との間の導通処理を施すための作業が省略されるため、電池組付け作業が短縮され、電池の製造コストをより削減することが可能となる。
【００１０】
【発明の実施の形態】
以下に本発明の積層型電池の実施形態について、製造方法とともに説明する。説明の便宜上、リチウムイオン二次電池についての実施形態について説明するが、本発明の積層型電池は、リチウムイオン二次電池に限られず、金属箔製の集電体表面に活物質を含む電極合材からなる層を形成させた電極を有し、この電極を積層させて構成される電池であれば、例えば、ニッケルカドミウム電池、ニッケル水素電池等、種々の電池について適用できる。また、一次電池、二次電池を問うものでなく、また、電気二重層キャパシタにも適用ができるため、本明細書において、電池とは、この電気二重層キャパシタをも含むことを意味する。
【００１１】
〈正極シート、負極シート〉
本発明の実施形態であるリチウムイオン二次電池では、金属箔製集電体の表面に活物質を含む電極合材を層状に形成させた電極シートを使用する。本実施形態で用いる正極シートおよび負極シートを図１に模式的に示す。
正極シート１０は、帯状金属箔製の正極集電体１１とその表面に形成された正極合材層１２とからなり、負極シート２０は帯状金属箔製の負極集電体２１とその表面に形成された負極合材層２２とからなる。正極シート１０および負極シート２０の長さおよび幅については、作成しようとする電池の容量、電極の積層方式等に応じて任意のものとすることができる。
【００１２】
正極シート１０、負極シート２０とも、幅方向の一端部に所定幅で全長にわたって正極合材層未形成部１３および負極合材層未形成部２３がそれぞれ設けられている。本発明の積層型電池では、この電極合材層未形成部１３、２３に短冊状のリードを数多く付設するといった加工を必要としないことに特徴がある。つまり、従来技術で示したもの（図１３、図１９参照）とは異なり、電極シート１０、２０に複数の集電用リードを設けることを必要とせず、この電極合材層未形成部１３、２３を、直接、集電端子部材に接合する。したがって、集電処理作業の迅速化が図れることとなる。電極合材層未形成部１３、２３の幅は、その少なくとも一部を折り曲げることができ、後に説明する集電端子部材との接合において、適切な接合面積を確保できる程度であればよく、特に限定されるものではない。
【００１３】
正極シート１０、負極シート２０に電極合材層未形成部１３、２３を形成させる工程、つまり、電極合材層未形成部１３、２３を設けるように、集電体１１、２１の表面に電極合材層１２、２２を形成する工程は、特に限定されるものでなく、種々の方法によって行うことができる。リチウムイオン二次電池の場合、この電極合材層１２、２２の形成は、連続的に塗布、乾燥が行えるコータと呼ばれる塗工機を用いて、塗工という方法によって行うのが一般的であり、この方法に従えばよい。なお、電極合材層１２、２２は、集電体１１、２１の片面に形成するものでもよく、また集電体１１、２１の両面に形成するものであってもよい。ただし、電池の出力密度、エネルギー密度等を考慮すれば両面に形成するのが望ましく、その場合は両面に電極合材層未形成部１３、２３を設け、両面の電極合材層未形成部１３、２３がそれぞれ幅方向の同じ一端部に位置するようにすればよい。
【００１４】
リチウムイオン二次電池の場合、正極集電体１１には、アルミニウム等の金属箔でその厚みは１０〜３０μｍ程度のものを使用することができる。この正極集電体１１に塗工される正極合材は、例えば、リチウム複合酸化物粉末等からなる活物質に黒鉛等の導電材、ポリフッ化ビニリデン等の結着剤を混合し、ｎ−メチルピロリドン等の溶剤を適量加えたもので、ペースト状となっているものを用いればよい。負極集電体２１には、銅等の金属箔でその厚みは５〜２０μｍ程度のものを使用することができる。この負極集電体２１に塗工される負極合材は、例えば、黒鉛等の炭素材料粉末からなる活物質に、ポリフッ化ビニリデン等の結着剤を混合し、ｎ−メチルピロリドン等の溶剤を適量加えたもので、正極合材同様、ペースト状となっているものを用いればよい。なお電極合材層の厚みは、片面あたり、３０〜２５０μｍとするのが望ましい。
【００１５】
〈電極体の形成〉
リチウムイオン二次電池についての実施形態である本実施形態の場合、上記正極シートおよび負極シートを、その間にセパレータを挟装させて積層し、電極体を形成させる。積層方式には、大別して２つの方式があり、本実施形態では前者の積層方式である「捲回積層型」が採用される。
【００１６】
電極の積層方式つまり電極体の形成方式の一つは、従来技術で示したのと同様の方式であり、帯状の長い正極シートおよび負極シートそれぞれ１枚ずつを、その間にセパレータを介して捲回して、電極体を形成させる方式である。この方式により、正極シートおよび負極シートの各部分は、互いに幾重にも積層させられることになる。電極シートを捲回して積層電極体を形成させる様子を、図２に模式的に示す。
【００１７】
この図が示すように、捲回芯４０を中心にして、セパレータ３０、負極シート２０、セパレータ３０、正極シート１０の４枚を層状に重ねて捲回する。この際、正極シート１０の正極合材層未形成部１３と負極シート２０の負極合材層未形成部２３が、幅方向で互いに背向し、正極合材層未形成部１３がセパレータ３０および負極シート２０より突出し、負極合材層未形成部２３がセパレータ３０および正極シート１０より突出するように重ね合わせる。なお、セパレータ３０は、正極シート１０および負極シート２０を物理的に隔離し、電解液を保持する役割を果たすものであり、リチウムイオン二次電池の場合、例えば、厚さ２０〜４０μｍ程度のポリエチレン等の微多孔質膜を用いるのができる。なお、セパレータの幅は、絶縁を担保するため、正極合材層および負極合材層の塗工幅より若干広くするのが望ましい。ちなみに、電極シートおよびセパレータの捲回は、捲回機を用い、正極シート１０、負極シート２０、２枚のセパレータ３０のそれぞれに対して、長手方向にテンションをかけ、それぞれが弛まないように行う。
【００１８】
このように捲回されることにより、円筒ロール状（渦巻状）の積層電極体が完成する。形成された積層電極体を、図３に模式的に示す。この図が示すように、積層電極体５０は、正極合材層未形成部１３および負極合材層未形成部２３が、正極合材層および負極合材層が重ね合わされて捲回されている部分より捲回端面（積層端面）の両側に突出した格好になっている。つまり、それぞれの電極合材層未形成部１３、２３が、それぞれ隣接した状態で、積層電極体５０より突出するものとなっている。以下、本明細書において、このように電極シートを捲回して積層させる方式を「捲回積層型」という。なお、捲回芯４０は、捲回後抜き取ることもでき、そのまま残した状態で積層電極体５０を構成することもできる。また、図３に示すような円筒状の積層電極体に限らず、断面が楕円状、偏平楕円状、あるいは多角形状の積層電極体とするものであってもよい。
【００１９】
もう一つの、電極の積層方式つまり電極体の形成方式は、正極シートおよび負極シートをそれぞれ複数枚用い、それらをセパレータを介し、交互に幾重にも重ね合わせる方式である。以下、本明細書において、この方式のものを、「重畳積層型」という。重畳積層型の積層電極体の形成の様子について、その一例を図４に模式的に示す。図４に示す形態のものは、方形の正極シート１０および負極シート２０を用いている。この方形の電極シート１０、２０は、例えば、図１に示した帯状の長いものを、所定の長さに切断する等して作製すればよい。また、図４で示すものは、電極合材層未形成部１３、２３を互いに背向するように配置し、かつ、一方の電極合材層未形成部１３（２３）が、正極合材層１２および負極合材層２２が重ね合わさる部分より突出するような状態で、正極シート１０および負極シート２０が重畳されて積層電極体５０を完成する。したがって、捲回積層型同様、完成された、積層電極体は、それぞれの電極合材層未形成部１３、２３が、それぞれ隣接した状態で、積層電極体５０より突出するものとなっている。
【００２０】
図４に示すものは、積層電極体５０の背向する積層端面からそれぞれの電極合材層未形成部１３、２３が突出する態様のものとなっている。重畳積層型を採用する場合、この態様に限られず、方形の電極シート１０、２０を用いる場合、隣り合う積層端面からそれぞれの電極合材層未形成部１３、２３が突出する態様のものとすることができる。また、図５に示すように、電極合材層未形成部１３、２３を電極シート１０、２０の一部に設けて、両極の絶縁を確保した状態で、積層電極体５０の同じ積層端面から電極合材層未形成部１３、２３突出させる態様のものとすることもできる。このように同じ積層端面から突出させる場合は、２箇所以上の積層端面での集電処理を必要とせず、後に説明する集電端子部材による集電処理スペースを小さくできるという利点がある。
【００２１】
〈集電端子部材による集電処理〉
本発明の積層型電池における集電処理方式を模式的に示せば、図６（ａ）および図７のようになる。図６（ａ）は、捲回積層型の積層電極体についての集電処理方式である。図６（ｂ）は、重畳積層型の積層電極体についての集電処理方式を参考として示すものである。また、図７は、その断面を拡大して示したものである。この集電処理方式は、上記のように積層電極体５０から突出させた電極合材層未形成部１３の少なくとも一部を折り曲げ、隣接する電極合材層未形成部１３の一部を重畳させ、この重畳する部分に集電端子部材６０を接合させるものである。なお、図７は正極側の集電の様子を示しており、正極負極の接触による短絡を防止するため、正極シート１０の正極合材層１２のある部分を、負極シート２０の負極合材層２２のある部分より、若干量突出させる格好となっている。
【００２２】
このように、電極を構成する金属箔集電体の箔端面を接合する従来の集電処理方式と異なり、本発明の積層型電池の集電方式では、電極合材層未形成部を折り曲げ、集電体の表面を集電端子部材に接合させている。したがって、集電体が１０μｍ〜３０μｍという非常に薄いものであっても、本発明の積層型電池の集電処理方式は、充分な接合強度の得られるものとなる。また、本集電処理方式では、集電体表面で接合させることで、接合面積を広くすることができることから、接合部での通電抵抗を小さいものとすることができ、本発明の積層型電池は、エネルギー密度、出力密度の高い電池となる。
【００２３】
集電端子部材には板状のものあるいは板状部を有するものを用い、この板状部を電極合材層未形成部に接合させる。互いに重畳するように折り曲げた電極合材層未形成部は、積層電極体の積層端面に概平行な状態となるため、折り曲げた電極合材層未形成部の表面に接合される集電端子部材の接合面も、積層電極体の積層端面と概平行になる。集電端子部材を板状のものあるいは板状部を有することとしたのは、集電処理のためのスペースを小さくすることにより、充放電に寄与しないデッドスペースを小さくし、電池の体積効率（エネルギー体積密度、出力体積密度等）を高めるためである。
【００２４】
集電端子部材は、電池内部での正極負極の反応電位等を考慮すれば、電極合材層未形成部つまり電極を構成する集電体と同じ材質であることが望ましい。リチウムイオン二次電池の場合、例えば、正極側から集電する集電端子部材には、アルミニウム等を、負極側から集電する集電端子部材には銅等を用いるのが望ましい。
【００２５】
集電端子部材と電極合材層未形成部との接合は、特に限定するものではなく、超音波接合、導電性接着剤を用いた接着、ろう材を両者の間に介して行うろう付け等、種々の方法を採用できる。これらの中でも、超音波接合法による接合は、電極体への熱影響が少なく、接合部における通電抵抗が小さく、また接合強度も充分確保できかつ接合作業の迅速性に優れるといった利点を有するため、この超音波接合法を採用することが望ましい。
【００２６】
集電端子部材を電極合材層未形成部に超音波接合する様子を、図８に示す。超音波接合は、超音波接合機にて行えばよい。超音波接合機は、図に示されていない受台（アンビル）と、この受台に対向する位置にあって、受台に向かう方向に加圧することができ、かつ超音波振動を伝達するホーン７１と、ホーン先端に取付けられたチップ７２とからなる。受台の上に積層電極体５０を支持させ、積層電極体５０から突出する電極合材層未形成部１３（２３）を互いに隣接する部分が重畳するように折り曲げ、この部分に板状の集電端子部材６０を載せる。チップ７１を集電端子部材６０の接合面となる反対側の面に当接させ、さらにその面を加圧する（図のＡの方向）。加圧した状態で、ホーン７１により横振動（例えば、図のＢの方向）をチップ７２に伝達させる。チップ７２の横振動により電極合材層未形成部１３（２３）と集電端子部材６０の接合面との間で摩擦が生じ、この結果、電極合材層未形成部１３（２３）と集電端子部材６０とが接合される。そして、この操作を、チップ７２を移動させながら（例えば、図のＣの方向）行うことにより、隣接する各電極合材層未形成部をすべて集電端子部材に接合させることができる。
【００２７】
超音波振動は、接合させる両者の材料、厚さ等によって若干異なるものとなるが、２０ｋＨｚ〜４０ｋＨｚ程度のものでよい。このように、超音波接合によれば、簡便かつ迅速な操作を行うだけで、充分な接合強度が得られ、かつ、通電抵抗の小さな接合部が確保される。なお、この超音波接合法を用いる場合、電極合材層未形成部の重畳されている部分にも振動が伝わり、電極合材層未形成部どうしも接合される。そのため接合面積はかなり大きいものとなり、電極合材層未形成部どうしの接合は、接合部の接合強度の向上、通電抵抗の減少に大きく貢献している。
【００２８】
集電端子部材の接合部となる板状部の面積については、電池の容量、電極シートの面積等に応じて任意のものとできる。板状部の面積を広く採れば、接合部の面積も大きくすることができ、通電抵抗を減少させることができる。ただし、接合面が大きすぎれば、超音波接合の作業工数が増大し、また集電端子部材の重量も大きくなることから、これらを総合して決定すればよい。また、集電端子部材の板状部の厚さも、作業性、部材自体および接合部の強度、電池の体積効率、電池全体の重量等を考慮し、任意の厚さに決定すればよい。
【００２９】
上記のように集電端子部材により正極シート、負極シートから集電された積層電極体は、電池缶に挿設される。一般に、電池には外部端子が設けられるため（電池缶または蓋が外部端子の機能を果たす場合もある）、集電端子部材と外部端子との間を電気的に導通させる必要がある。集電端子部材と外部端子との導通の方式は、集電端子部材に外部端子の機能をも兼用させる態様を採用する。つまり、集電端子部材を、電極合材層未形成部に接合させるための板状部と、外部端子となる外部端子部とからなるように構成する態様である。この板状部と外部端子部とからなる集電端子部材を用いた実施形態を、図９（ a ）に模式的に示す。
【００３０】
集電端子部材と外部端子との間の導通を簡略化させるため、集電端子部材に外部端子の機能をも兼用させる態様を採用することができる。つまり、集電端子部材を、電極合材層未形成部に接合させるための板状部と、外部端子となる外部端子部とからなるように構成する態様である。この板状部と外部端子部とからなる集電端子部材を用いた実施形態を、図９に模式的に示す。
【００３１】
図９（ａ)は、捲回積層型の積層電極体についての実施形態を示す。図９(ｂ)は、参考として重畳積層型の積層電極体についての形態を示すものである。図９（ａ）に示す実施形態で用いる集電端子部材６０は、十字形の板状部６１と、その中心であって一方の板状面から突出させるように付設され先端に雄ネジを形成した円柱状の外部端子部６２とからなる。板状部６１の外部端子部６２が設けられていない面（図の裏面）を電極合材層未形成部１３（２３）に接合させている。集電端子部材６０を接合後、積層電極体５０を電池缶に挿設して電池を組付ける際、外部端子部６２は、電池缶あるいは電池缶を密閉する蓋からシール材を介して外部に突出させられ、電池の外部端子としての役割を果たすことになる。図９（ｂ）に示す実施形態で用いる集電端子部材６０は、図９（ａ）に示すものと同様に、板状部６１と、その一面から突出させた外部端子部６２とからなり、板状部６１の外部端子部６２が設けられていない面（図の裏面）をそれぞれの電極合材層未形成部１３、２３に接合させている。そして、同様に、外部端子部６２は、電池を組付けることによって、外部端子の役割を果たす。
【００３２】
このように、集電端子部材に外部端子部を一体的に形成させることにより、外部端子と集電端子部材との間の導通処理を施すための作業が省略されるため、電池組付け作業が短縮され、電池の製造コストをより削減することが可能となる。なお、図に示す実施形態では、外部端子部に雄ネジを形成させているが、この態様に限られず、接続される相手部品に応じた種々の態様のものとできる。外部端子部は、板状部に溶接等により接合することにより設けてもよく、また、ネジ止め、カシメ等の機械的接合によるものでもよく、さらに、１つの材料から折り曲げ、削り出し等の方法によって設けられるものであってもよい。
【００３３】
捲回積層型の積層電極体は、上述したように、捲回芯を用いて捲回形成される。この捲回芯を、捲回中心に残したまま積層電極体を構成させる。捲回芯を有する捲回積層型の積層電極体は、集電端子部材をこの捲回芯に止着させる態様の集電処理方式を採用する。集電端子部材を捲回芯に止着させた態様の集電処理方式を、図１０に模式的に示す。
【００３４】
図１０に示す態様のものは、図９（ａ）に示すものの変形態様である。集電端子部材６０は十字形状の板状部６１と、板状部６１と分離可能な外部端子部６２からなる。積層電極体５０の捲回中心にある巻芯４０は、その端部に雌ネジ４１が形成されている。外部端子部６２には、この雌ネジ４１に嵌合する雄ネジ６３が形成されており、板状部６１には、その中央に雄ネジ６３が挿通される孔６４が穿孔されている。
【００３５】
集電処理作業にあたっては、まず、積層電極体５０の電極合材層未形成部１３（２３）が折り曲がって重畳するように、集電端子部材６０の板状部６１を積層電極体５０の捲回端面（積層端面）に付設する。次に、板状部６１の孔６４を利用して、外部端子部６２の雄ネジ６３を捲回芯４０の雌ネジ４１に勘合させることにより、板状部６１を捲回芯４０に止着させる。この後、板状部６１と電極合材層未形成部１３（２３）とを、例えば上述したような超音波接合等の手段により、接合させればよい。なお、板状部６１の捲回芯４０への止着は、接合後に行うものであってもよい。
【００３６】
このように、集電端子部材６０が捲回芯４０に固定される態様の集電処理方式は、機械強度的にもより優れた集電処理方式となる。また、板状部６１の止着後、電極合材層未形成部１３（２３）との接合を行えば、接合作業自体も、より安定したものとなる。図１０に示す態様は、ネジによって板状部を捲回芯に止着させているが、止着の方法はネジによる方法に限定されるわけではなく、カシメ、圧入、接着等、種々の方法を採用することができる。なお、図１０に示す態様のものは外部端子部を有するものであるが、集電端子部材が外部端子部を有しない場合であっても、集電端子部材を捲回芯に止着させる態様のものを採用することも可能である。
【００３７】
このように、集電端子部材６０が捲回芯４０に固定される態様の集電処理方式は、機械強度的にもより優れた集電処理方式となる。また、板状部６１の止着後、電極合材層未形成部１３（２３）との接合を行えば、接合作業自体も、より安定したものとなる。図１０に示す態様は、ネジによって板状部を捲回芯に止着させているが、止着の方法はネジによる方法に限定されるわけではなく、カシメ、圧入、接着等、種々の方法を採用することができる。
【００３８】
以上、本発明の積層型電池の実施形態について、その数例を示した。上記の実施形態においては、正極側および負極側ともに、板状部を有する集電端子部材を用い、この板状部に電極合材層未形成部を折り曲げて接合する集電処理方式を採用している。本発明の積層型電池においては、作製しようとする電池の種類、形式、構造等に応じ、正極側、負極側のいずれか一方の側に上記集電処理方式を採用し、他方の側については、従来から採用されている公知の集電処理方式を採用するものであっても構わない。
【００３９】
【実施例】
本発明の積層型電池にあっては、体積効率が良好なものであることは先に述べた。上記実施形態に基づき、実際に、捲回積層型の積層電極体を有する積層型電池を作製し、従来からの集電処理方式を採用する積層型電池と比較し、本発明の積層型電池が集電処理に必要となるスペースを小さくできることを確認した。以下に、これを実施例として掲げる。
【００４０】
〈実施例の積層型電池〉
図９（ａ）に示す態様の、捲回積層型の積層電極体を有するリチウムイオン二次電池である。正極シートは、２０μｍの厚さのアルミニウム箔集電体の両面にそれぞれ厚さ５０μｍの正極合材層を形成させた帯状のものを使用し、負極シートは、１０μｍの厚さの銅箔集電体の両面にそれぞれ厚さ４０μｍの負極合材層を形成させた帯状のものを使用した（図１参照）。正極シートおよび負極シートの幅はそれぞれ、５０ｍｍ、５４ｍｍで、長さはそれぞれ８ｍ、８．５ｍとし、正極合材層未形成部および負極合材層未形成部の幅はどちらも５ｍｍとした。この正極シートおよび負極シートを捲回した積層電極体（図３参照）を、上記図９（ａ）のように、板状部を有する集電端子部材を用い、この板状部に正極合材層未形成部、負極合材未形成部を折り曲げ、直接超音波接合にて接合した。集電処理後、電池缶に挿設し電池を完成させた。図１１にその様子を示す。なお、図１１では捲回芯４０の記載を省略している。
【００４１】
〈比較例の積層型電池〉
図１７に示す態様の、捲回積層型の積層電極体を有するリチウムイオン二次電池である。上記実施例で用いた正極シート、負極シートの正極合材層未形成部、負極合材層未形成部のそれぞれに、短冊状の集電用リードを超音波接合にて付設したものを正極シート、負極シートとして用いた（図１９参照）。集電用リードの材質は、正極集電体、負極集電体と同じ材質とし、その厚さは５０μｍ、幅は１０ｍｍ、長さは５０ｍｍとした。この正極シートおよび負極シートを捲回した積層電極体に対し、図１７に示す様に、比較的厚いフランジ部を有する集電端子部品を用い、フランジ部の周囲に集電用リードを超音波接合して集電処理を行った。集電処理した後、電池缶に挿設し電池を完成させた。図１２にその様子を示す。
【００４２】
〈集電処理に要するスペースの比較〉
上記実施例および比較例の積層型電池は、正極側、負極側とも同じ集電処理方式を採用しているため、負極側について比較する。
比較例の積層型電池は、図１２（ｂ）に示すように、５ｍｍ幅の負極合材層未形成部２３に、短冊状の集電用リード９２を付設しているため、積層電極体５０の積層端面（厳密には負極合材層が存在する部分）からフランジを有する集電端子部品９１までの間隔を７ｍｍ必要とした。さらに、図１２（ａ）に示すように、フランジの外周部に接合させるため、集電端子部品９１のフランジ部の厚さが５ｍｍ必要となった。これに対して、実施例の積層型電池は、図１１（ｂ）に示すように、負極合材層未形成部２３を折り曲げて集電端子部材６０の板状部表面に直接接合させているため、集電端子部材６０と積層電極体５０の積層端面との間隔を４ｍｍしか必要としない。さらに、図１１（ａ）に示すように、集電端子部材６０は、その板状部の厚みを２ｍｍしか必要としない。したがって、実施例の積層型電池の場合の集電処理に必要なスペースは、同じ積層電極体を有する比較例の積層型電池にの場合と比較して、片方の極あたり６ｍｍの厚さ分だけ小さくすることができる。
【００４３】
このように、本発明の積層型電池は、集電処理のためのスペースを小さくすることができることで、体積効率（エネルギー体積密度、出力体積密度）の良好な電池となることが確認できた。さらに、比較的薄い集電端子部材を使用できることから、電池自体の重量をも軽くでき、エネルギー重量密度、出力重量密度をも大きい電池のなることが確認できた。さらにまた、多数の短冊状の集電用リードを付設する作業を必要とせず、また、この集電用リードを捌くといった作業をも必要としないことから、本発明の積層型電池が集電処理作業に必要な工数を大幅に削減できることをも確認できた。
【００４４】
【発明の効果】
本発明の積層型電池は、電極合材層が形成されていない部分を設けた電極シートを積層させて積層電極体を形成し、この電極合材層未形成部つまり金属箔集電体のみからなる部分を突出させ、さらに、この部分を積層電極体の積層端面に該平行に折り曲げることより重畳させ、この重畳した部分に、板状の集電端子部材を接合させるという集電処理方式を採用する。このような集電処理方式を採用することで、本発明の積層型電池は、集電処理作業に要する作業工数を大幅に減少させることができ、また、集電処理のためのデッドスペースおよび電池自体の重量を小さくすることができ、製造コストが安価で、かつ、エネルギー密度、出力密度の高い電池となる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の積層型電池の実施形態において、使用することのできる正極シートおよび負極シートを示す。
【図２】本発明の積層型電池の実施形態において、正極シートおよび負極シートを捲回して積層電極体を形成させる様子を示す。
【図３】本発明の実施形態である積層型電池を構成することができる捲回積層型の積層電極体を示す。
【図４】本発明の積層型電池の実施形態において、複数枚の正極シートおよび負極シートを重畳させて積層電極体を形成させる様子を示す。
【図５】本発明の積層型電池の実施形態において使用できる重畳積層型の積層電極体であって、同じ積層端面から正極側、負極側の電極合材層未形成部を突出させた態様の積層電極体を示す。
【図６】本発明の積層型電池の実施形態において、採用することのできる集電処理方式の態様を示す。
【図７】本発明の積層型電池の実施形態にて採用する集電処理方式において、集電処理されている部分の断面を拡大して示す。
【図８】本発明の積層型電池の実施形態において、集電端子部材が電極合材層未形成部に超音波接合される様子を示す。
【図９】本発明の積層型電池の実施形態において、外部端子部を設けた集電端子部材付近を示す。
【図１０】本発明の積層型電池であって捲回積層型の積層電極体を有する積層型電池の実施形態において、集電端子部材が捲回芯に止着された態様のものを示す。
【図１１】本発明の実施例の積層型電池の集電処理方式を示す。
【図１２】比較例となる積層型電池の集電処理方式を示す。
【図１３】捲回積層型の積層電極体を有する従来の積層型電池において使用されている電極シートであって、短冊状の集電用リードを設けた電極シートを示す。
【図１４】捲回積層型の積層電極体を有する従来の積層型電池において、電極シートを捲回して積層電極体を形成させる様子を示す。
【図１５】捲回積層型の積層電極体を有する従来の積層型電池において、電極シートを捲回して形成された積層電極体を示す。
【図１６】捲回積層型の積層電極体を有する従来の積層型電池において、フランジ部有する集電端子部品を用い、集電用リードを集電端子部品のフランジ部にレーザ溶接することによって集電処理する様子を示す。
【図１７】捲回積層型の積層電極体を有する従来の積層型電池において、フランジ部有する集電端子部品を用い、集電用リードを集電端子部品のフランジ部に超音波接合することによって集電処理する様子を示す。
【図１８】捲回積層型の積層電極体を有する従来の積層型電池において、集電用リードの先端部を加工し、この先端部を捲回芯端部に係止させることによって集電処理する様子を示す。
【図１９】捲回積層型の積層電極体を有する従来の積層型電池において使用されている電極シートであって、短冊状の集電用リードを接合によって設けた電極シートを示す。
【図２０】捲回積層型の積層電極体を有する従来の積層型電池において、電極体の積層端面を構成する集電体の端面を集電端子部材に接合させた集電処理方式を示す。
【発明の属する技術分野】
本発明は、電極を積層した電極体を備えてなる積層型電池であって、集電構造に特徴を有する積層型電池に関する。
【０００２】
【従来の技術】
パソコン、携帯電話等の小型化等に伴い、高エネルギー密度の電池が要求され、情報関連機器、通信機器等の分野では、リチウムイオン二次電池が既に実用化され広く普及するに至っている。リチウムイオン二次電池のような二次電池は、一般に、起電反応の素となる活物質を金属箔製の集電体表面に塗工したシート状の電極を捲回してあるいは複数枚を重ね合わせて積層することにより電極体を形成させ、この電極体を電解液とともに電池缶内に収納して構成されている。そして、このような電極積層型電池において、電極体から電池外部への集電方法としては、集電体の一部に短冊状のリードを設け、このリードの一端を外部へ通ずる端子に接合することによって行われている。
【０００３】
近年、環境問題、資源問題から、電気自動車の開発が急がれる中、高性能なリチウムイオン二次電池等を電気自動車用の電源に使用するといった試みもなされ、二次電池の大容量化は一層進展するものと考えられる。上記のような電極を捲回してなる筒型電池の場合、大容量化させるためには電極面積を増大化させることが必要となる。ところが、電極面積を増大化させた場合、電池の内部抵抗（通電抵抗）を小さい状態に保ちつつ電極の隅々から効率よく集電するためには、上記集電用リードを１つの電極に数多く付設する必要があり、集電のための機構を複雑化、煩雑化させることにつながる。また、電池内に集電のためのスペースを多く必要とし、電池の出力体積密度、エネルギ体積密度を小さくするものとなっていた。
【０００４】
従来、電極を捲回さた大型の円筒形電極積層型電池の集電機構として、特開平９−９２３３５号公報、特開平９−９２３３８号公報、特開平９−３５７０１号公報等に示すものがあった。これらに示す集電処理の方式は、以下のようなものである。まず、帯状の集電体の表面に幅方向の一端部に未塗工部を残すようにして電極合材を塗工し、この未塗工部を切り欠くことにより、集電用リードをいくつも形成させたシート状の電極を作成する（図１３参照）。次に、これらの電極を、互いの集電用リードが背向するように位置させ、セパレータを挟装させて、これらを捲回し、電極体を形成させる（図１４、図１５参照）。そして、円盤状のフランジ部とネジを形成した外部端子部とからなる集電体を用い、電極体の捲回端面に突出した集電用リードを、電極体の捲回端面に配置させた集電端子のフランジ部の外周に集め、これをリングを用いて押さえつけてレーザ溶接する（図１６参照）、あるいは、集めた集電用リードをフランジ部外周に押さえつけるように数箇所の超音波接合を行う（図１７参照）方式である。あるいはまた、リードの先端に孔を穿孔する、あるいはＵ字状の切込加工をし、この孔等により係止状態で雄ネジが形成されている電極体の捲回芯の先端部にナットで固定する方式（図１８参照）である。なお、集電用リードの形成については、上記の切り欠きによるものの他、未塗工部に短冊状の金属箔を超音波接合、抵抗溶接等の手段を用いて接合することにより形成する方法でも行われていた（図１９参照）。
【０００５】
ところが、上記の従来方式では、集電体にたくさんの集電用リードを形成させなけばならないため、このリード形成作業に多大な工数がかかり、また、集電体からバラバラな状態で突出した集電用リードを整然とした状態に捌くためにも多大な工数を必要とし、電池の製造コストを大きく引き上げるものとなっていた。さらに、レーザ溶接、超音波接合にて行う方式は、フランジ部を有する比較的大型の集電端子部品を必要とするため、集電端子部品の重量および体積が、電池のエネルギー密度、出力密度を低下させる要因となっていた。また、集電用リード先端の孔等を係止させる方式は、孔等を形成させる工数の増大に加え、ナットでの締込みという機械的な締結であるため、接触による通電抵抗が大きく、やはり電池のエネルギー密度、出力密度を低下させる要因となっていた。
【０００６】
上記、集電方式とは異なるものであるが、電極捲回型Ｎｉ−Ｃｄ電池についての集電方式として、特公昭６０−３１０６６号公報に示すものが紹介されている（図２０参照）。この方式は、集電体の表面に活物質からなる電極合材層を形成させて電極を作製し、この電極を捲回して電極体を構成させ、電極体の捲回端面を構成する集電体の端面に、板状の集電端子部品を超音波接合させるものである。この方式によれば、電極に集電用リードを設ける必要がなく、集電処理作業の迅速化が図れるという利点、および、比較的薄い集電端子部品を用いることで、集電処理のためのデッドスペースを小さくできるという利点があった。しかし、集電体の端面に接合させるため、接合面積は小さく、通電抵抗が大きいものとなり、電池のエネルギー密度、出力密度が向上しないという欠点があった。また、リチウム二次電池等のように、集電体が非常に薄い（３０μｍ以下）場合は、接合すること自体が困難であり、接合面積も極めて小さく、大容量化を目的とする場合、エネルギー密度、出力密度を向上させることができないことが、致命的なものとなっていた。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、電極を積層させて構成された積層型電池において、上記従来の集電方式の抱える問題を解決すべくなされたものであり、集電処理に対する作業工数を大幅に減少させるとともに、電極を構成する集電体と集電端子部品との接合面積を増大させることを課題とし、製造コストが安価であって、エネルギー密度、出力密度の高い積層型電池を提供することを目的としている。
【０００８】
【課題を解決するための手段】
本発明の積層型電池は、正極シートおよび負極シートが複数回積層された積層電極体と、該積層電極体を構成する各前記正極シートおよび負極シートから集電するそれぞれの集電端子部材とを備えてなる積層型電池であって、前記積層電極体は、前記正極シートおよび前記負極シートが捲回芯を中心に捲回されて積層され、前記正極シートおよび前記負極シートは、金属箔製のそれぞれの集電体と、該集電体の表面に形成されたそれぞれの電極合材層とからなり、前記正極シートと前記負極シートの少なくとも一方の前記集電体は、前記積層電極体より突出するとともに少なくともその一部が折り曲げられて互いに重畳する前記電極合材層が形成されていない電極合材層未形成部を有し、少なくとも一方の前記集電端子部材は、板状部を有し、該板状部が前記電極合材層未形成部の重畳する部分に接合され且つ前記捲回芯に止着されており、外部端子となる外部端子部を有することを特徴とする。
【０００９】
つまり、本発明の積層型電池は、電極合材層が形成されていない部分を設けた電極を捲回芯を中心に巻回積層させて電極体を形成し、この電極合材層未形成部つまり金属箔集電体のみからなる部分を突出させ、さらに、この部分を電極体の積層端面に該平行に折り曲げることより重畳させ、この重畳した部分を、板状の集電端子部材を接合させるという集電処理方式を採用するものである。このような集電処理方式を採用することにより、本発明の積層型電池は、集電用リードを電極に付設することを必要とせず、集電処理作業に要する作業工数を大幅に減少させることができるものとなる。また、本電池では、集電体の端面ではなく平面部にて接合させているために、接合面積が大きく、内部抵抗が小さく、エネルギー密度、出力密度の高い電池となる。さらに、板状の集電端子部材は比較的薄い軽量のものを採用することができるため、集電処理のためのデッドスペースおよび電池自体の重量を小さくすることができ、この点からも、エネルギー密度、出力密度の高い電池となる。
そして、集電端子部材の板状部を捲回芯に止着していることで機械強度的にもより優れた集電処理方式となる。また、板状部の止着後、電極合材層未形成部との接合を行えば、接合作業自体も、より安定したものとなる。
また、集電端子部材に外部端子部を形成させることにより、外部端子と集電端子部材との間の導通処理を施すための作業が省略されるため、電池組付け作業が短縮され、電池の製造コストをより削減することが可能となる。
【００１０】
【発明の実施の形態】
以下に本発明の積層型電池の実施形態について、製造方法とともに説明する。説明の便宜上、リチウムイオン二次電池についての実施形態について説明するが、本発明の積層型電池は、リチウムイオン二次電池に限られず、金属箔製の集電体表面に活物質を含む電極合材からなる層を形成させた電極を有し、この電極を積層させて構成される電池であれば、例えば、ニッケルカドミウム電池、ニッケル水素電池等、種々の電池について適用できる。また、一次電池、二次電池を問うものでなく、また、電気二重層キャパシタにも適用ができるため、本明細書において、電池とは、この電気二重層キャパシタをも含むことを意味する。
【００１１】
〈正極シート、負極シート〉
本発明の実施形態であるリチウムイオン二次電池では、金属箔製集電体の表面に活物質を含む電極合材を層状に形成させた電極シートを使用する。本実施形態で用いる正極シートおよび負極シートを図１に模式的に示す。
正極シート１０は、帯状金属箔製の正極集電体１１とその表面に形成された正極合材層１２とからなり、負極シート２０は帯状金属箔製の負極集電体２１とその表面に形成された負極合材層２２とからなる。正極シート１０および負極シート２０の長さおよび幅については、作成しようとする電池の容量、電極の積層方式等に応じて任意のものとすることができる。
【００１２】
正極シート１０、負極シート２０とも、幅方向の一端部に所定幅で全長にわたって正極合材層未形成部１３および負極合材層未形成部２３がそれぞれ設けられている。本発明の積層型電池では、この電極合材層未形成部１３、２３に短冊状のリードを数多く付設するといった加工を必要としないことに特徴がある。つまり、従来技術で示したもの（図１３、図１９参照）とは異なり、電極シート１０、２０に複数の集電用リードを設けることを必要とせず、この電極合材層未形成部１３、２３を、直接、集電端子部材に接合する。したがって、集電処理作業の迅速化が図れることとなる。電極合材層未形成部１３、２３の幅は、その少なくとも一部を折り曲げることができ、後に説明する集電端子部材との接合において、適切な接合面積を確保できる程度であればよく、特に限定されるものではない。
【００１３】
正極シート１０、負極シート２０に電極合材層未形成部１３、２３を形成させる工程、つまり、電極合材層未形成部１３、２３を設けるように、集電体１１、２１の表面に電極合材層１２、２２を形成する工程は、特に限定されるものでなく、種々の方法によって行うことができる。リチウムイオン二次電池の場合、この電極合材層１２、２２の形成は、連続的に塗布、乾燥が行えるコータと呼ばれる塗工機を用いて、塗工という方法によって行うのが一般的であり、この方法に従えばよい。なお、電極合材層１２、２２は、集電体１１、２１の片面に形成するものでもよく、また集電体１１、２１の両面に形成するものであってもよい。ただし、電池の出力密度、エネルギー密度等を考慮すれば両面に形成するのが望ましく、その場合は両面に電極合材層未形成部１３、２３を設け、両面の電極合材層未形成部１３、２３がそれぞれ幅方向の同じ一端部に位置するようにすればよい。
【００１４】
リチウムイオン二次電池の場合、正極集電体１１には、アルミニウム等の金属箔でその厚みは１０〜３０μｍ程度のものを使用することができる。この正極集電体１１に塗工される正極合材は、例えば、リチウム複合酸化物粉末等からなる活物質に黒鉛等の導電材、ポリフッ化ビニリデン等の結着剤を混合し、ｎ−メチルピロリドン等の溶剤を適量加えたもので、ペースト状となっているものを用いればよい。負極集電体２１には、銅等の金属箔でその厚みは５〜２０μｍ程度のものを使用することができる。この負極集電体２１に塗工される負極合材は、例えば、黒鉛等の炭素材料粉末からなる活物質に、ポリフッ化ビニリデン等の結着剤を混合し、ｎ−メチルピロリドン等の溶剤を適量加えたもので、正極合材同様、ペースト状となっているものを用いればよい。なお電極合材層の厚みは、片面あたり、３０〜２５０μｍとするのが望ましい。
【００１５】
〈電極体の形成〉
リチウムイオン二次電池についての実施形態である本実施形態の場合、上記正極シートおよび負極シートを、その間にセパレータを挟装させて積層し、電極体を形成させる。積層方式には、大別して２つの方式があり、本実施形態では前者の積層方式である「捲回積層型」が採用される。
【００１６】
電極の積層方式つまり電極体の形成方式の一つは、従来技術で示したのと同様の方式であり、帯状の長い正極シートおよび負極シートそれぞれ１枚ずつを、その間にセパレータを介して捲回して、電極体を形成させる方式である。この方式により、正極シートおよび負極シートの各部分は、互いに幾重にも積層させられることになる。電極シートを捲回して積層電極体を形成させる様子を、図２に模式的に示す。
【００１７】
この図が示すように、捲回芯４０を中心にして、セパレータ３０、負極シート２０、セパレータ３０、正極シート１０の４枚を層状に重ねて捲回する。この際、正極シート１０の正極合材層未形成部１３と負極シート２０の負極合材層未形成部２３が、幅方向で互いに背向し、正極合材層未形成部１３がセパレータ３０および負極シート２０より突出し、負極合材層未形成部２３がセパレータ３０および正極シート１０より突出するように重ね合わせる。なお、セパレータ３０は、正極シート１０および負極シート２０を物理的に隔離し、電解液を保持する役割を果たすものであり、リチウムイオン二次電池の場合、例えば、厚さ２０〜４０μｍ程度のポリエチレン等の微多孔質膜を用いるのができる。なお、セパレータの幅は、絶縁を担保するため、正極合材層および負極合材層の塗工幅より若干広くするのが望ましい。ちなみに、電極シートおよびセパレータの捲回は、捲回機を用い、正極シート１０、負極シート２０、２枚のセパレータ３０のそれぞれに対して、長手方向にテンションをかけ、それぞれが弛まないように行う。
【００１８】
このように捲回されることにより、円筒ロール状（渦巻状）の積層電極体が完成する。形成された積層電極体を、図３に模式的に示す。この図が示すように、積層電極体５０は、正極合材層未形成部１３および負極合材層未形成部２３が、正極合材層および負極合材層が重ね合わされて捲回されている部分より捲回端面（積層端面）の両側に突出した格好になっている。つまり、それぞれの電極合材層未形成部１３、２３が、それぞれ隣接した状態で、積層電極体５０より突出するものとなっている。以下、本明細書において、このように電極シートを捲回して積層させる方式を「捲回積層型」という。なお、捲回芯４０は、捲回後抜き取ることもでき、そのまま残した状態で積層電極体５０を構成することもできる。また、図３に示すような円筒状の積層電極体に限らず、断面が楕円状、偏平楕円状、あるいは多角形状の積層電極体とするものであってもよい。
【００１９】
もう一つの、電極の積層方式つまり電極体の形成方式は、正極シートおよび負極シートをそれぞれ複数枚用い、それらをセパレータを介し、交互に幾重にも重ね合わせる方式である。以下、本明細書において、この方式のものを、「重畳積層型」という。重畳積層型の積層電極体の形成の様子について、その一例を図４に模式的に示す。図４に示す形態のものは、方形の正極シート１０および負極シート２０を用いている。この方形の電極シート１０、２０は、例えば、図１に示した帯状の長いものを、所定の長さに切断する等して作製すればよい。また、図４で示すものは、電極合材層未形成部１３、２３を互いに背向するように配置し、かつ、一方の電極合材層未形成部１３（２３）が、正極合材層１２および負極合材層２２が重ね合わさる部分より突出するような状態で、正極シート１０および負極シート２０が重畳されて積層電極体５０を完成する。したがって、捲回積層型同様、完成された、積層電極体は、それぞれの電極合材層未形成部１３、２３が、それぞれ隣接した状態で、積層電極体５０より突出するものとなっている。
【００２０】
図４に示すものは、積層電極体５０の背向する積層端面からそれぞれの電極合材層未形成部１３、２３が突出する態様のものとなっている。重畳積層型を採用する場合、この態様に限られず、方形の電極シート１０、２０を用いる場合、隣り合う積層端面からそれぞれの電極合材層未形成部１３、２３が突出する態様のものとすることができる。また、図５に示すように、電極合材層未形成部１３、２３を電極シート１０、２０の一部に設けて、両極の絶縁を確保した状態で、積層電極体５０の同じ積層端面から電極合材層未形成部１３、２３突出させる態様のものとすることもできる。このように同じ積層端面から突出させる場合は、２箇所以上の積層端面での集電処理を必要とせず、後に説明する集電端子部材による集電処理スペースを小さくできるという利点がある。
【００２１】
〈集電端子部材による集電処理〉
本発明の積層型電池における集電処理方式を模式的に示せば、図６（ａ）および図７のようになる。図６（ａ）は、捲回積層型の積層電極体についての集電処理方式である。図６（ｂ）は、重畳積層型の積層電極体についての集電処理方式を参考として示すものである。また、図７は、その断面を拡大して示したものである。この集電処理方式は、上記のように積層電極体５０から突出させた電極合材層未形成部１３の少なくとも一部を折り曲げ、隣接する電極合材層未形成部１３の一部を重畳させ、この重畳する部分に集電端子部材６０を接合させるものである。なお、図７は正極側の集電の様子を示しており、正極負極の接触による短絡を防止するため、正極シート１０の正極合材層１２のある部分を、負極シート２０の負極合材層２２のある部分より、若干量突出させる格好となっている。
【００２２】
このように、電極を構成する金属箔集電体の箔端面を接合する従来の集電処理方式と異なり、本発明の積層型電池の集電方式では、電極合材層未形成部を折り曲げ、集電体の表面を集電端子部材に接合させている。したがって、集電体が１０μｍ〜３０μｍという非常に薄いものであっても、本発明の積層型電池の集電処理方式は、充分な接合強度の得られるものとなる。また、本集電処理方式では、集電体表面で接合させることで、接合面積を広くすることができることから、接合部での通電抵抗を小さいものとすることができ、本発明の積層型電池は、エネルギー密度、出力密度の高い電池となる。
【００２３】
集電端子部材には板状のものあるいは板状部を有するものを用い、この板状部を電極合材層未形成部に接合させる。互いに重畳するように折り曲げた電極合材層未形成部は、積層電極体の積層端面に概平行な状態となるため、折り曲げた電極合材層未形成部の表面に接合される集電端子部材の接合面も、積層電極体の積層端面と概平行になる。集電端子部材を板状のものあるいは板状部を有することとしたのは、集電処理のためのスペースを小さくすることにより、充放電に寄与しないデッドスペースを小さくし、電池の体積効率（エネルギー体積密度、出力体積密度等）を高めるためである。
【００２４】
集電端子部材は、電池内部での正極負極の反応電位等を考慮すれば、電極合材層未形成部つまり電極を構成する集電体と同じ材質であることが望ましい。リチウムイオン二次電池の場合、例えば、正極側から集電する集電端子部材には、アルミニウム等を、負極側から集電する集電端子部材には銅等を用いるのが望ましい。
【００２５】
集電端子部材と電極合材層未形成部との接合は、特に限定するものではなく、超音波接合、導電性接着剤を用いた接着、ろう材を両者の間に介して行うろう付け等、種々の方法を採用できる。これらの中でも、超音波接合法による接合は、電極体への熱影響が少なく、接合部における通電抵抗が小さく、また接合強度も充分確保できかつ接合作業の迅速性に優れるといった利点を有するため、この超音波接合法を採用することが望ましい。
【００２６】
集電端子部材を電極合材層未形成部に超音波接合する様子を、図８に示す。超音波接合は、超音波接合機にて行えばよい。超音波接合機は、図に示されていない受台（アンビル）と、この受台に対向する位置にあって、受台に向かう方向に加圧することができ、かつ超音波振動を伝達するホーン７１と、ホーン先端に取付けられたチップ７２とからなる。受台の上に積層電極体５０を支持させ、積層電極体５０から突出する電極合材層未形成部１３（２３）を互いに隣接する部分が重畳するように折り曲げ、この部分に板状の集電端子部材６０を載せる。チップ７１を集電端子部材６０の接合面となる反対側の面に当接させ、さらにその面を加圧する（図のＡの方向）。加圧した状態で、ホーン７１により横振動（例えば、図のＢの方向）をチップ７２に伝達させる。チップ７２の横振動により電極合材層未形成部１３（２３）と集電端子部材６０の接合面との間で摩擦が生じ、この結果、電極合材層未形成部１３（２３）と集電端子部材６０とが接合される。そして、この操作を、チップ７２を移動させながら（例えば、図のＣの方向）行うことにより、隣接する各電極合材層未形成部をすべて集電端子部材に接合させることができる。
【００２７】
超音波振動は、接合させる両者の材料、厚さ等によって若干異なるものとなるが、２０ｋＨｚ〜４０ｋＨｚ程度のものでよい。このように、超音波接合によれば、簡便かつ迅速な操作を行うだけで、充分な接合強度が得られ、かつ、通電抵抗の小さな接合部が確保される。なお、この超音波接合法を用いる場合、電極合材層未形成部の重畳されている部分にも振動が伝わり、電極合材層未形成部どうしも接合される。そのため接合面積はかなり大きいものとなり、電極合材層未形成部どうしの接合は、接合部の接合強度の向上、通電抵抗の減少に大きく貢献している。
【００２８】
集電端子部材の接合部となる板状部の面積については、電池の容量、電極シートの面積等に応じて任意のものとできる。板状部の面積を広く採れば、接合部の面積も大きくすることができ、通電抵抗を減少させることができる。ただし、接合面が大きすぎれば、超音波接合の作業工数が増大し、また集電端子部材の重量も大きくなることから、これらを総合して決定すればよい。また、集電端子部材の板状部の厚さも、作業性、部材自体および接合部の強度、電池の体積効率、電池全体の重量等を考慮し、任意の厚さに決定すればよい。
【００２９】
上記のように集電端子部材により正極シート、負極シートから集電された積層電極体は、電池缶に挿設される。一般に、電池には外部端子が設けられるため（電池缶または蓋が外部端子の機能を果たす場合もある）、集電端子部材と外部端子との間を電気的に導通させる必要がある。集電端子部材と外部端子との導通の方式は、集電端子部材に外部端子の機能をも兼用させる態様を採用する。つまり、集電端子部材を、電極合材層未形成部に接合させるための板状部と、外部端子となる外部端子部とからなるように構成する態様である。この板状部と外部端子部とからなる集電端子部材を用いた実施形態を、図９（ a ）に模式的に示す。
【００３０】
集電端子部材と外部端子との間の導通を簡略化させるため、集電端子部材に外部端子の機能をも兼用させる態様を採用することができる。つまり、集電端子部材を、電極合材層未形成部に接合させるための板状部と、外部端子となる外部端子部とからなるように構成する態様である。この板状部と外部端子部とからなる集電端子部材を用いた実施形態を、図９に模式的に示す。
【００３１】
図９（ａ)は、捲回積層型の積層電極体についての実施形態を示す。図９(ｂ)は、参考として重畳積層型の積層電極体についての形態を示すものである。図９（ａ）に示す実施形態で用いる集電端子部材６０は、十字形の板状部６１と、その中心であって一方の板状面から突出させるように付設され先端に雄ネジを形成した円柱状の外部端子部６２とからなる。板状部６１の外部端子部６２が設けられていない面（図の裏面）を電極合材層未形成部１３（２３）に接合させている。集電端子部材６０を接合後、積層電極体５０を電池缶に挿設して電池を組付ける際、外部端子部６２は、電池缶あるいは電池缶を密閉する蓋からシール材を介して外部に突出させられ、電池の外部端子としての役割を果たすことになる。図９（ｂ）に示す実施形態で用いる集電端子部材６０は、図９（ａ）に示すものと同様に、板状部６１と、その一面から突出させた外部端子部６２とからなり、板状部６１の外部端子部６２が設けられていない面（図の裏面）をそれぞれの電極合材層未形成部１３、２３に接合させている。そして、同様に、外部端子部６２は、電池を組付けることによって、外部端子の役割を果たす。
【００３２】
このように、集電端子部材に外部端子部を一体的に形成させることにより、外部端子と集電端子部材との間の導通処理を施すための作業が省略されるため、電池組付け作業が短縮され、電池の製造コストをより削減することが可能となる。なお、図に示す実施形態では、外部端子部に雄ネジを形成させているが、この態様に限られず、接続される相手部品に応じた種々の態様のものとできる。外部端子部は、板状部に溶接等により接合することにより設けてもよく、また、ネジ止め、カシメ等の機械的接合によるものでもよく、さらに、１つの材料から折り曲げ、削り出し等の方法によって設けられるものであってもよい。
【００３３】
捲回積層型の積層電極体は、上述したように、捲回芯を用いて捲回形成される。この捲回芯を、捲回中心に残したまま積層電極体を構成させる。捲回芯を有する捲回積層型の積層電極体は、集電端子部材をこの捲回芯に止着させる態様の集電処理方式を採用する。集電端子部材を捲回芯に止着させた態様の集電処理方式を、図１０に模式的に示す。
【００３４】
図１０に示す態様のものは、図９（ａ）に示すものの変形態様である。集電端子部材６０は十字形状の板状部６１と、板状部６１と分離可能な外部端子部６２からなる。積層電極体５０の捲回中心にある巻芯４０は、その端部に雌ネジ４１が形成されている。外部端子部６２には、この雌ネジ４１に嵌合する雄ネジ６３が形成されており、板状部６１には、その中央に雄ネジ６３が挿通される孔６４が穿孔されている。
【００３５】
集電処理作業にあたっては、まず、積層電極体５０の電極合材層未形成部１３（２３）が折り曲がって重畳するように、集電端子部材６０の板状部６１を積層電極体５０の捲回端面（積層端面）に付設する。次に、板状部６１の孔６４を利用して、外部端子部６２の雄ネジ６３を捲回芯４０の雌ネジ４１に勘合させることにより、板状部６１を捲回芯４０に止着させる。この後、板状部６１と電極合材層未形成部１３（２３）とを、例えば上述したような超音波接合等の手段により、接合させればよい。なお、板状部６１の捲回芯４０への止着は、接合後に行うものであってもよい。
【００３６】
このように、集電端子部材６０が捲回芯４０に固定される態様の集電処理方式は、機械強度的にもより優れた集電処理方式となる。また、板状部６１の止着後、電極合材層未形成部１３（２３）との接合を行えば、接合作業自体も、より安定したものとなる。図１０に示す態様は、ネジによって板状部を捲回芯に止着させているが、止着の方法はネジによる方法に限定されるわけではなく、カシメ、圧入、接着等、種々の方法を採用することができる。なお、図１０に示す態様のものは外部端子部を有するものであるが、集電端子部材が外部端子部を有しない場合であっても、集電端子部材を捲回芯に止着させる態様のものを採用することも可能である。
【００３７】
このように、集電端子部材６０が捲回芯４０に固定される態様の集電処理方式は、機械強度的にもより優れた集電処理方式となる。また、板状部６１の止着後、電極合材層未形成部１３（２３）との接合を行えば、接合作業自体も、より安定したものとなる。図１０に示す態様は、ネジによって板状部を捲回芯に止着させているが、止着の方法はネジによる方法に限定されるわけではなく、カシメ、圧入、接着等、種々の方法を採用することができる。
【００３８】
以上、本発明の積層型電池の実施形態について、その数例を示した。上記の実施形態においては、正極側および負極側ともに、板状部を有する集電端子部材を用い、この板状部に電極合材層未形成部を折り曲げて接合する集電処理方式を採用している。本発明の積層型電池においては、作製しようとする電池の種類、形式、構造等に応じ、正極側、負極側のいずれか一方の側に上記集電処理方式を採用し、他方の側については、従来から採用されている公知の集電処理方式を採用するものであっても構わない。
【００３９】
【実施例】
本発明の積層型電池にあっては、体積効率が良好なものであることは先に述べた。上記実施形態に基づき、実際に、捲回積層型の積層電極体を有する積層型電池を作製し、従来からの集電処理方式を採用する積層型電池と比較し、本発明の積層型電池が集電処理に必要となるスペースを小さくできることを確認した。以下に、これを実施例として掲げる。
【００４０】
〈実施例の積層型電池〉
図９（ａ）に示す態様の、捲回積層型の積層電極体を有するリチウムイオン二次電池である。正極シートは、２０μｍの厚さのアルミニウム箔集電体の両面にそれぞれ厚さ５０μｍの正極合材層を形成させた帯状のものを使用し、負極シートは、１０μｍの厚さの銅箔集電体の両面にそれぞれ厚さ４０μｍの負極合材層を形成させた帯状のものを使用した（図１参照）。正極シートおよび負極シートの幅はそれぞれ、５０ｍｍ、５４ｍｍで、長さはそれぞれ８ｍ、８．５ｍとし、正極合材層未形成部および負極合材層未形成部の幅はどちらも５ｍｍとした。この正極シートおよび負極シートを捲回した積層電極体（図３参照）を、上記図９（ａ）のように、板状部を有する集電端子部材を用い、この板状部に正極合材層未形成部、負極合材未形成部を折り曲げ、直接超音波接合にて接合した。集電処理後、電池缶に挿設し電池を完成させた。図１１にその様子を示す。なお、図１１では捲回芯４０の記載を省略している。
【００４１】
〈比較例の積層型電池〉
図１７に示す態様の、捲回積層型の積層電極体を有するリチウムイオン二次電池である。上記実施例で用いた正極シート、負極シートの正極合材層未形成部、負極合材層未形成部のそれぞれに、短冊状の集電用リードを超音波接合にて付設したものを正極シート、負極シートとして用いた（図１９参照）。集電用リードの材質は、正極集電体、負極集電体と同じ材質とし、その厚さは５０μｍ、幅は１０ｍｍ、長さは５０ｍｍとした。この正極シートおよび負極シートを捲回した積層電極体に対し、図１７に示す様に、比較的厚いフランジ部を有する集電端子部品を用い、フランジ部の周囲に集電用リードを超音波接合して集電処理を行った。集電処理した後、電池缶に挿設し電池を完成させた。図１２にその様子を示す。
【００４２】
〈集電処理に要するスペースの比較〉
上記実施例および比較例の積層型電池は、正極側、負極側とも同じ集電処理方式を採用しているため、負極側について比較する。
比較例の積層型電池は、図１２（ｂ）に示すように、５ｍｍ幅の負極合材層未形成部２３に、短冊状の集電用リード９２を付設しているため、積層電極体５０の積層端面（厳密には負極合材層が存在する部分）からフランジを有する集電端子部品９１までの間隔を７ｍｍ必要とした。さらに、図１２（ａ）に示すように、フランジの外周部に接合させるため、集電端子部品９１のフランジ部の厚さが５ｍｍ必要となった。これに対して、実施例の積層型電池は、図１１（ｂ）に示すように、負極合材層未形成部２３を折り曲げて集電端子部材６０の板状部表面に直接接合させているため、集電端子部材６０と積層電極体５０の積層端面との間隔を４ｍｍしか必要としない。さらに、図１１（ａ）に示すように、集電端子部材６０は、その板状部の厚みを２ｍｍしか必要としない。したがって、実施例の積層型電池の場合の集電処理に必要なスペースは、同じ積層電極体を有する比較例の積層型電池にの場合と比較して、片方の極あたり６ｍｍの厚さ分だけ小さくすることができる。
【００４３】
このように、本発明の積層型電池は、集電処理のためのスペースを小さくすることができることで、体積効率（エネルギー体積密度、出力体積密度）の良好な電池となることが確認できた。さらに、比較的薄い集電端子部材を使用できることから、電池自体の重量をも軽くでき、エネルギー重量密度、出力重量密度をも大きい電池のなることが確認できた。さらにまた、多数の短冊状の集電用リードを付設する作業を必要とせず、また、この集電用リードを捌くといった作業をも必要としないことから、本発明の積層型電池が集電処理作業に必要な工数を大幅に削減できることをも確認できた。
【００４４】
【発明の効果】
本発明の積層型電池は、電極合材層が形成されていない部分を設けた電極シートを積層させて積層電極体を形成し、この電極合材層未形成部つまり金属箔集電体のみからなる部分を突出させ、さらに、この部分を積層電極体の積層端面に該平行に折り曲げることより重畳させ、この重畳した部分に、板状の集電端子部材を接合させるという集電処理方式を採用する。このような集電処理方式を採用することで、本発明の積層型電池は、集電処理作業に要する作業工数を大幅に減少させることができ、また、集電処理のためのデッドスペースおよび電池自体の重量を小さくすることができ、製造コストが安価で、かつ、エネルギー密度、出力密度の高い電池となる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の積層型電池の実施形態において、使用することのできる正極シートおよび負極シートを示す。
【図２】本発明の積層型電池の実施形態において、正極シートおよび負極シートを捲回して積層電極体を形成させる様子を示す。
【図３】本発明の実施形態である積層型電池を構成することができる捲回積層型の積層電極体を示す。
【図４】本発明の積層型電池の実施形態において、複数枚の正極シートおよび負極シートを重畳させて積層電極体を形成させる様子を示す。
【図５】本発明の積層型電池の実施形態において使用できる重畳積層型の積層電極体であって、同じ積層端面から正極側、負極側の電極合材層未形成部を突出させた態様の積層電極体を示す。
【図６】本発明の積層型電池の実施形態において、採用することのできる集電処理方式の態様を示す。
【図７】本発明の積層型電池の実施形態にて採用する集電処理方式において、集電処理されている部分の断面を拡大して示す。
【図８】本発明の積層型電池の実施形態において、集電端子部材が電極合材層未形成部に超音波接合される様子を示す。
【図９】本発明の積層型電池の実施形態において、外部端子部を設けた集電端子部材付近を示す。
【図１０】本発明の積層型電池であって捲回積層型の積層電極体を有する積層型電池の実施形態において、集電端子部材が捲回芯に止着された態様のものを示す。
【図１１】本発明の実施例の積層型電池の集電処理方式を示す。
【図１２】比較例となる積層型電池の集電処理方式を示す。
【図１３】捲回積層型の積層電極体を有する従来の積層型電池において使用されている電極シートであって、短冊状の集電用リードを設けた電極シートを示す。
【図１４】捲回積層型の積層電極体を有する従来の積層型電池において、電極シートを捲回して積層電極体を形成させる様子を示す。
【図１５】捲回積層型の積層電極体を有する従来の積層型電池において、電極シートを捲回して形成された積層電極体を示す。
【図１６】捲回積層型の積層電極体を有する従来の積層型電池において、フランジ部有する集電端子部品を用い、集電用リードを集電端子部品のフランジ部にレーザ溶接することによって集電処理する様子を示す。
【図１７】捲回積層型の積層電極体を有する従来の積層型電池において、フランジ部有する集電端子部品を用い、集電用リードを集電端子部品のフランジ部に超音波接合することによって集電処理する様子を示す。
【図１８】捲回積層型の積層電極体を有する従来の積層型電池において、集電用リードの先端部を加工し、この先端部を捲回芯端部に係止させることによって集電処理する様子を示す。
【図１９】捲回積層型の積層電極体を有する従来の積層型電池において使用されている電極シートであって、短冊状の集電用リードを接合によって設けた電極シートを示す。
【図２０】捲回積層型の積層電極体を有する従来の積層型電池において、電極体の積層端面を構成する集電体の端面を集電端子部材に接合させた集電処理方式を示す。
Claims (2)
- 正極シートおよび負極シートが複数回積層された積層電極体と、該積層電極体を構成する各前記正極シートおよび負極シートから集電するそれぞれの集電端子部材とを備えてなる積層型電池であって、
前記積層電極体は、前記正極シートおよび前記負極シートが捲回芯を中心に捲回されて積層され、
前記正極シートおよび前記負極シートは、金属箔製のそれぞれの集電体と、該集電体の表面に形成されたそれぞれの電極合材層とからなり、
前記正極シートと前記負極シートの少なくとも一方の前記集電体は、前記積層電極体より突出するとともに少なくともその一部が折り曲げられて互いに重畳する前記電極合材層が形成されていない電極合材層未形成部を有し、
少なくとも一方の前記集電端子部材は、板状部を有し、該板状部が前記電極合材層未形成部の重畳する部分に接合され且つ前記捲回芯に止着されており、外部端子となる外部端子部を有することを特徴とする積層型電池。 - 前記集電端子部材の板状部と前記電極合材層未形成部の重畳する部分との接合は、超音波接合によってなされている請求項１に記載の積層型電池。
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