JP3467080B2 - 固体剪断処理ポリマーブレンド - Google Patents

固体剪断処理ポリマーブレンド

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Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明はエチレン・プロピレンポ
リマーに関し、さらに詳しくは、エチレン・プロピレン
ポリマー同志を同時にブレンド及び剪断処理してそれら
の分子量及び分子量分布を低減させることにより製造さ
れるエチレン・プロピレンポリマー同志のブレンド（配
合物）に関する。本発明のエチレン・プロピレンポリマ
ーは慣用のプラスチック加工処理装置において処理可能
な独特な性質を有する。
【０００２】
【従来の技術】エチレン・プロピレンポリマーは、古く
から知られ、多様な応用分野で使用されてきている。例
えば、かかる共重合体（コポリマー）は、業界でオレフ
ィンコポリマーあるいはＯＣＰS と称されることが多
く、エンジン用潤滑油中の粘度指数向上剤として長期に
わたり認められてきている。そのような応用以外に、こ
れらのポリマーはプラスチック組成物のための耐衝撃性
改良剤としても広く用いられてきている。
【０００３】潤滑油組成物で使用される際に、エチレン
−プロピレンポリマーは潤滑油組成物に対して高い増粘
化の寄与をなすことができ、ＯＣＰは潤滑油と混合され
ると組成物全体の粘度指数を増大させる。増粘力は、油
と混合されたＯＣＰの希薄溶液とその希釈用油との動粘
度の差として定義されることが多い。例えば、１００℃
で測定して１〜２センチストークスの増粘力を与える１
〜２％のＯＣＰを含む油溶液は、一般には、許容しうる
粘度指数向上性能を示すものである。
【０００４】所与の種類のポリマーについては、分子量
が大きければ大きいほど、そのＯＣＰを含む潤滑油の粘
度が大きくなる。しかし、より大きな分子量のポリマー
は、エンジンの運転において通常見られる剪断及び高温
条件下で破断されて、しばしば粘度の低下をもたらす傾
向がより大きい。従って、粘度指数向上は、多くの場
合、ＯＣＰの増粘寄与とその減成（分解）傾向（剪断安
定性）との間のバランスに依存する。剪断安定成は、典
型的には、一定の標準条件下での剪断の際の粘度低減率
として定義される。あるＯＣＰにおける３０パーセント
以下の粘度低減値は、一般的には当業界で理解されると
ころでは、その粘度指数向上剤ＯＣＰが剪断安定性であ
ることの指標となる。
【０００５】粘度指数向上剤に要求されるもう一つの重
要な特性は、低温度での粘度であり、これは寒冷気候で
の始動時のエンジン回転の容易性に関係するものであ
る。理想的な粘度指数向上剤は、低温度では無視しうる
ような粘度作用を示し、しかるにエンジン運転温度にお
いては大きな粘度作用を示す。同時に、理想的な粘度指
数向上剤は減成（分解）傾向が低く、従ってエンジン運
転条件下で高い剪断安定性を示す。
【０００６】従って、所望される種々の条件を満たすよ
うに潤滑油を配合する際に、エンジン作動温度における
粘度、剪断安定性及び低温粘度等を含む諸性質の最良の
全体的バランスを最少コストで与えるらうなポリマーを
選択することが一般的に行なわれてきた。
【０００７】過去において、粘度指数向上剤としては、
固体非晶質エチレン・プロピレンポリマー類が使用され
てきた。エチレン・プロピレンポリマーを選択する際
に、分子量は、ポリマーが油分散処理後に剪断安定性の
粘度指数向上を与えるように選択された。これらの固体
エチレン・プロピレンポリマーは、油分散、溶解処理中
に剪断作用を受けて、より低分子量のエチレン・プロピ
レンポリマーをもたらすのが一般的であった。これらの
より低分子量のエチレン・プロピレンポリマーのオイル
コンセントレートは、油配合業者によって粘度指数向上
剤パッケージとして利用された。油に溶解された剪断エ
チレン・プロピレンポリマーが、もし単離されたり、精
製されたとすれば、もはや安定な固体ではなく、極寒流
動性を示すかあるいは粘稠油状物として存在するであろ
う。先行技術において用いられたそのようなエチレン・
プロピレンポリマー粘度指数向上剤は、剪断安定な粘度
指数向上を与える場合、典型的には、デカリン稠０．０
５％の重合体溶液で１３５℃で測定して約１．５ｄｌ／
ｇより小さい換算溶液粘度（ＲＳＶ）を示す。かかるＲ
ＳＶ限度付近では、そのようなエチレン・プロピレンポ
リマーは、慣用のゴム凝固、回収及び包装装置を用いて
回収し包装するのが困難である。これらの取り扱い問題
は、ＲＳＶ値が減少するにつれてさらに厳しくり、１．
４ｄｌ／ｇ以下のＲＳＶのそのようなエチレン・プロピ
レンポリマーの回収を実質的に不可能としてしまう。こ
の理由は、エチレン・プロピレンポリマーが過度の寒冷
流動を示すか、あるいは実質的に液相として存在するか
らである。
【０００８】従って、１．５ｄｌ／ｇ未満のＲＳＶのエ
チレン・プロピレンポリマーの使用は、そのようなポリ
マーの回収のために一層手の込んだ技術を必要とするこ
とかつ、当業において認められてきた。さらには、その
ようなポリマーは粘着性であり、従って適当な封入のた
めに特別な包装を必要とする。
【０００９】油中に５〜２０重量％のエチレン・プロピ
レンポリマー粘度指数向上剤を含有する濃厚溶液の形で
そのような重合体を取り扱うための過去の努力は、粘度
指数向上剤を分散させるのに大量の油を使用しなければ
ならず、従って輸送のコストが嵩み、そして若干の場合
には、ポリマーが主目的成分であるにもかかわらず存在
する油のために追加関税が課されるという、不利益のた
めに限定的な成功を納めているにすぎない。
【００１０】先行技術は、そのような粘度指数向上剤の
低温性能を改善する必要を認識してきている。例えば米
国特許第４，５０７，５１５号明細書には、主成分が低
エチレン含量であり、そして従成分（少量成分）がより
高いエチレン含量であるポリマー組成物のブレンドが開
示されており、一般にその従成分（少量成分）はブレン
ドの重量に基き１０重量％含む。同様に、米国特許第
３，６９７，４２９号明細書には、潤滑油組成物の低温
特性を改善するために高エチレン含量及び低エチレン含
量のポリマーのブレンドを使用することが同じく記載さ
れている。これら両先行技術特許の不充分な点の一つ
は、その主要（多量）成分と少量成分とが固体として取
扱われる技術を全く記載していないことである。
【００１１】カナダ特許第９１１７９２号明細書には、
高分子量ポリマーを剪断処理して、粘度指数向上剤とし
て使用するために、分子量分布を変えることなく所望の
分子量を有するポリマーを生じさせる方法が記載されて
いる。しかしながら、このカナダ特許は、その分子量及
び分子量分布を低減させるためにポリマーを剪断処理す
ることによって得られる固体の剪断安定性ポリマーの必
要性を説いていない。
【００１２】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、剪断安定性
粘度指数向上剤として機能するオイルフリー（無油）ま
たは固体ポリマーを提供する必要性を提言するものであ
る。本発明の概念によれば、本発明のエチレン・プロピ
レンポリマーは、高エチレン含量のエチレン・プロピレ
ンポリマーと低エチレン含量のエチレン・プロピレンポ
リマーとを含む同時にブレンド処理と剪断処理とを受け
たブレンドであり、かくしてその剪断処理剤ブレンドの
物理的性質が、そのブレンドを慣用プラスチック処理装
置の使用によって回収可能であるような製品である。２
つの成分が同時にブレンド処理及び剪断処理された本発
明の組成物は、従って（ａ）そのブレンドの調製に用い
られる２つの成分のいずれか、及び（ｂ）他のブレンド
技術によって作られた同じ２成分のブレンドと比較し
て、すぐれた低温特性を示す粘度指数向上座として使用
されうる。本発明のブレンドは、粘度指数向上剤として
のみならず、ポリアミド（ナイロン）、ポリエステル、
ポリオレフィンならびに同様な熱可塑性及び熱硬化性組
成物のような種々のプラスチックの衝撃強度を改善する
ために、あるいはゴム／ゴムブレンドのための抗オゾン
剤としても、使用されうる。
【００１３】従って本発明の一目的は、先行技術の欠点
を克服する固体のエチレン・プロピレンポリマーブレン
ドを提供することにある。
【００１４】本発明のさらに特定的な目的は、エチレン
・プロピレンポリマーのブレンドを提供すると共に、エ
チレン・プロピレンポリマーの各々の分子量及び分子量
分布を低減するために同時にブレンド及び剪断の処理に
そのブレンドを付すことからなるブレンドの製法を提供
することにあり、そのブレンドは潤滑油組成物の粘度指
数を向上させるために、またプラスチック組成物の耐衝
撃性改善剤として使用しうるものである。
【００１５】本発明のさらに別の目的は、慣用プラスチ
ック処理装置において製造しうる固体エチレン・プロピ
レンポリマーブレンドを提供することにある。
【００１６】本発明のこれらの目的及びその他の目的な
らびに利点、特徴は以下に詳しく説明される。
【００１７】
【課題を解決するための手段】本発明の概念は、高エチ
レン含量のエチレン・プロピレンポリマーと低エチレン
含量のエチレン・プロピレンポリマーとを同時に行なわ
れるブレンド処理及び剪断処理に付して、慣用プラスチ
ック処理装置を用いて固体として回収されうる製品を生
じさせることからなる方法、及びそれによって得られる
ブレンドにある。意外なことに、剪断処理ブレンドが改
善された低温特性を有する剪断安定性粘度指数向上剤と
して機能しうることが判明した。かかるブレンドは、そ
の他の用途においても、特に、例えばプラスチック用耐
衝撃性改善剤として、熱硬化性組成物中の成分として、
あるいはゴム／ゴムブレンドのための抗オゾン剤として
も使用されうる。
【００１８】本発明の特徴とするところに従ってブレン
ド処理と剪断処理とを同時に実施する際に、二つのエチ
レン・プロピレン成分は、剪断を受けて分子量及び分子
量分布（ＭＷＤ）を低減して、周囲温において増大した
粘度を示す緊密混合物をもたらす。
【００１９】本発明の実施に使用されるエチレン・プロ
ピレンポリマーとは、エチレン・プロピレンコポリマー
またはエチレン及びプロピレンとその他のアルファオレ
フィンとのコポリマー、ならびにエチレン、アルファオ
レフィン及び少なくとも１種の他のポリエンモノマーの
共重合により生成されるコポリマーを意味するものであ
る。このようなコポリマー類自体は周知であり、典型的
には周知の慣用チーグラー・ナッタ重合法によって製造
される。これらのタイプのポリマーを、以下ではまとめ
て「ＥＰ（Ｄ）Ｍ」と称することがある。
【００２０】当業者に認められるように、プロピレンは
エチレンならびに場合によりジエンモノマーとの共重合
のために好ましいモノマーであるが、プロピレンの代り
に、４〜１２個の炭素原子を含むその他のアルファオレ
フィンを使用することもできるプロピレンの代りにその
ような高級アルファオレフィンを使用することは、チー
グラー重合技術分野の当業者に周知である。
【００２１】エチレン、アルファオレフィン及びポリエ
ンモノマーの共重合体を使用する場合に、２個またはそ
れ以上の炭素−炭素２重結合を含み、４〜２０個の炭素
原子を有する種々のポリエンモノマー類、例えば非環式
ポリエンモノマー、単環式ポリエンモノマー、及び多環
式ポリエンモノマーが使用できる。そのような化合物の
代表的なものとしては、１，４−ヘキサジエン、ジシク
ロペンタジエン、ビシクロ（２，２，１）ヘプタ−２，
５−ジエン（一般にノルボルナジエンとして知られてい
る）、ならびに１〜２０個、好ましくは１〜１２個の炭
素原子をそのアルケニル基が含んでいるアルケニルノル
ボルネンがある。後者化合物の若干の例としては、５−
メチレン−２−ノルボルネン、５−エチリデン−２−ノ
ルボルネン、ビニルノルボルネン、ならびにアルキルノ
ルボルネンがある。
【００２２】本発明の概念において使用されるエチレン
・プロピレンポリマーには、フリーラジカルグラフト重
合またはグラフト重合反応によって官能化されたＥＰＭ
及びＥＰＤＭ重合体も含まれる。そのようなグラフトポ
リマー自体は公知である。適当なグラフトモノマーとし
ては不飽和ジカルボン酸無水物及びそれらに対応する
酸、好ましくは下記の一般式のものである。
【００２３】
【化１】 式中、Ｒは０〜４個の炭素原子を有するアルキル基であ
り、Ｙは好ましくは水素であるが、分岐もしくは直鎖ア
ルキル基、無水物基、ケトン基、複素環基のような有機
基、または１〜１２個の炭素原子を含むその他の有機基
であってもよい。さらには、Ｙは塩素、臭素または沃素
のようなハロゲンであってもよい。ＸはＯＨあるいは、
そのアルキル基部分が１〜８個の炭素原子を含むアルコ
キシ基であってもよい。これらのグラフトモノマーのう
ちで好ましいものは、無水マレイン酸、無水イタコン酸
である。
【００２４】ＥＰＭまたはＥＰＤＭ共重合体を官能化さ
せるためのグラフトモノマーとして適当なものとして
は、オレフィン不飽和カルボン酸モノマーの誘導体、例
えばアクリル酸もしくはメタクリル酸の誘導体、それら
のエステル、あるいは同様な公知のグラフトモノマーも
ある。典型的には、アクリル及びメタクリル酸誘導体は
４〜１６個の炭素を含む。アクリル及びメタクリル酸誘
導体グラフトモノマーの中で好ましいものは下記の構造
を有するものである。
【００２５】
【化２】 式中、Ｒ1 は水素またはＣ1 〜Ｃ4 アルキル（例：メチ
ル、エチル等）、Ｒ2はＣ1 〜Ｃ8 アルキル基、ケト官
能性アルキル基、エポキシ官能性アルキル基、−ＮＨ2
または−ＮＲ2 （ＲはＨまたはＣ1 〜Ｃ8 炭化水素であ
ってよく、両Ｒ基は同一である必要はない）からなる群
より選択される。アクリルまたはメタクリル系のグラフ
トモノマーの中で特に好ましいものは、グリシジルメタ
クリレート、メチルアクリレート、メチルメタクリレー
ト、エチルメタクリレート及びアミノプロピルメタクリ
レート及びアクリルアミドである。
【００２６】ＥＰＭまたはＥＰＤＭ共重合体を官能化す
るのに使用されうるその他のグラフトモノマー類は、２
〜２５個の炭素原子を含むビニルアミン、及び好ましく
は複素環ビニルアミンである。それらのアミン類自体
は、官能化用グラフトモノマーとして公知であり、例え
ばアリルアミン類、Ｎ−ビニルピリジン類、Ｎ−ビニル
ピロリドン類、ビニルラクタム類、ビニルカルバゾール
類、ビニルイミダゾール類及びビニルチアゾール類があ
り、代表的なものは、２−ビニルピリジン、Ｎ−ビニル
ピロリドン、ビニルカプロラクタム、１−ビニルイミダ
ゾール、アリルアミン、４−メチル−５−ビニルチアゾ
ール及び９−ビニルカルバゾールである。そのようなグ
ラフトモノマーは、米国特許第４，３４０，６８９号明
細書に詳しく記載されている。
【００２７】当業者によって認められるように、上記特
許文献に記載されたその他のビニルモノマーであってＥ
ＰＭ及びＥＰＤＭ共重合体の官能化に適当なものは、本
発明の実施に同様に使用できる。そのようなビニル化合
物の例は、ビニルシラン類及びビニルベンジルハライド
類であり、その代表的なものは、ビニルトリメトキシシ
ラン、ビニルジエチクロロシラン、ビニルベンジルクロ
リド等である。適当なシラングラフトモノマーのさらな
る記載は、米国特許第４，３４０，６８９号明細に見ら
れる通りである。
【００２８】上述のように、ブレンド及び剪断の同時実
施によって得られる本発明の組成物は、出発材料とし
て、二つの相異なるエチレン・プロピレンポリマーを使
用するが、その一方は低いエチレン含量によって特徴付
けられ、そして他方はより高いエチレン含量によって特
徴付けられるものである。低エチレン含量のエチレン・
プロピレンポリマーは、３５／６５ないし６５／３５、
好ましくは５０／５０ないし６５／３５の範囲内の重合
エチレン／プロピレンモル比を有する。固体の剪断安定
性粘度指数向上剤としての使用のためにブレンド中へ導
入されるときには、エチレン：プロピレンの好ましいモ
ル比は５０／５０ないし６０／４０である。エチレン・
プロピレンポリマーが第３のポリエンモノマーをも含む
場合、そのポリエンモノマーの量は一般に、ポリマーの
全重量を基準にして約０．１〜約１０％、好ましくは
０．２〜５重量％の範囲である。しかしながら、好まし
いポリエンモノマーであるビニルノルボルネンを使用す
る場合に、最も好ましい範囲は０．１〜１重量％であ
る。エチレン・プロピレンモノマーがポリエンターモノ
マーと一緒にまたは無しで、グラフトモノマーでグラフ
トされて、エチレン・プロピレンポリマーを官能化する
ときには、最終グラフトポリマーの応用に多少左右され
るが、０．１〜６重量％のグラフトモノマーを用いるの
が好ましい。
【００２９】低エチレン含量のエチレン・プロピレンポ
リマーの数平均分子量は、一般にトリクロロベンゼン中
で１３５℃においてＧＰＣ法により測定して約４０，０
００〜約２５０，０００の範囲である。本発明の好まし
い実施において、低エチレン含量エチレン・プロピレン
ポリマーは、約２〜７の範囲内の分子量分布を有する。
当業者に了解されるように、分子量分布は、しばしばＭ
ｗ／Ｍｎと表わされるものであり、以下に詳しく述べる
ように周知の技法によりゲル透過クロマトグラフィによ
って決定される。
【００３０】本発明の組成物の調製において使用される
第２の成分は、より高いエチレン含量のエチレン・プロ
ピレンポリマーである。本発明の好ましい実施におい
て、高エチレン含量のエチレン・プロピレンポリマー
は、約６５／３５ないし約８５／１５の範囲の重合エチ
レン／プロピレンモル比を有する。固体の剪断安定性粘
度指数向上剤として使用されるブレンド中へ導入される
ときには、エチレン：プロピレンの好ましい比は７０／
３０ないし８０／２０である。一般に同一量のポリエン
モノマーとグラフトモノマーを用いて、上記の第２の高
エチレン含量エチレン・プロピレンポリマーを製造す
る。しかしながら、高エチレン含量のポリマーの組成
は、低エチレン含量のエチレン・プロピレンポリマーに
おいて使用されるものと同一のモノマーの組合せを用い
る必要がないことは、了解されよう。本発明の好ましい
実施において、高エチレン含量のエチレン・プロピレン
ポリマーの数平均分子量は、前記のようにトリクロロエ
チレン中でＧＰＣ法で測定して約４０，０００ないし約
２５０，０００の同様な範囲である。高エチレン含量の
エチレン・プロピレンポリマーの分子量分布は約２〜７
の同じ範囲内である。
【００３１】低エチレン含量のエチレン・プロピレンポ
リマーは、当業者に明かなように、実質的に非晶質のラ
ンダムコポリマーである。当業者には周知のように、ポ
リマーの結晶化度は、示差走査熱量計法、すなわちＤＳ
Ｃによって測定されることが多い。かかる標準を用いる
ことにより、低エチレン含量エチレン・プロピレンポリ
マーは典型的には、ＤＳＣで測定して３重量％未満の結
晶度を有する。他方、高エチレン含量エチレン・プロピ
レンポリマーは、ＤＳＣで測定して約２５％にも及ぶ範
囲のより高い結晶度を有する。典型的には、高エチレン
含量ポリマーは、ＤＳＣで測定して約６〜２０％の範囲
の結晶度を有する。
【００３２】従って、本発明の特徴の一つは、本発明の
組成物の製造に用いられる二つの成分のブレンド及び剪
断処理を同時に行なうことにより、実質的に非晶質のポ
リマーと可成りの（測定しうる）結晶度を有するポリマ
ーとのブレンドがなされることである。このことは、同
時併行のブレンド及び剪断が、従来粘度指数向上剤とし
て用いられてきたＯＣＰ類や、同様な分子量にまで重合
されたその他のＥＰ（Ｄ）Ｍ類もしくはそれらのブレン
ドについて典型的である低温流動を示す性向が全くまた
はほとんどない固体ポリマーの生成をもたらすという利
点になって現れる。
【００３３】二つの成分は、本発明の概念により同時に
ブレンド及び剪断処理されるときに、ブレンドに供給さ
れる剪断の熱及びエネルギーのために化学反応を受け
る。かかる反応はブレンドの分子量の低減ならびにブレ
ンドの分子量分布の低減をもたらす。一般に、良好な結
果は、ブレンドの数平均分子量が約２０，０００ないし
約１５０，０００の範囲内に制御されたときに得られる
（これと対比して、ブレンドを製造するのに用いられる
二つの成分の数平均分子量は４０，０００ないし２５
０，０００である）。固体の剪断安定性粘度指数向上剤
として使用するためのブレンドの好ましい数平均分子量
は、２０，０００〜７５，０００である。同時ブレンド
及び剪断処理後の組成物の分子量分布は、一般に約１．
５〜約５の範囲内である。所望されるブレンドの分子量
及び分子量分布はその個々の用途によって決定される。
【００３４】低エチレン含量エチレン・プロピレンポリ
マーと高エチレン含量エチレン・プロピレンポリマーと
の相対的割合は、ある程度、組成物（ブレンド）の用途
に左右される。一般に良好な結果は、低エチレン含量成
分：高エチレン成分の重量比が８０／２０ないし約５０
／５０、好ましくは７０／３０ないし約６０／４０であ
るときに、得られている。
【００３５】本発明の概念による同時ブレンド及び剪断
処理を実施する際に、二つのエチレン・プロピレンポリ
マー成分は、高剪断状態を創り出すのに充分な熱及び機
械作用の条件下で、それらの二成分の分子量及び分子量
分布を特定の使用目的のために望ましい水準にまで低減
するのに充分な時間にわたり、相互に接触させられる。
かかる操作は、一軸または二軸スクリュウ押出機；バン
バリィ；ならびに高温度下で分子量及び分子量分布を所
望の水準にまで低減するように二成分に対して機械作用
を及ぼしうるその他のミキサー；のような多数の公知の
タイプのプラスチック加工処理装置で実施されうる。温
度、供給速度及びスクリュウ速度の条件は、部分的に
は、所定の製造コストの下で、所望される分子量低減の
程度ならびに所望される処理時間により決定される。一
般的には、両成分の組成により多少左右されるが、１５
０°〜４００℃の範囲内の処理温度が使用でき、好まし
くは１７５°〜３２０℃の温度を用いる。好ましい態様
では２軸スクリュウ押出機を用いる。
【００３６】エチレン・プロピレンポリマー成分は、一
般的には細断（チョップト）されたベールの形であるの
が都合よく、押出機に同時に供給され、そこでブレンド
されそして同時に剪断処理される。当業者には明かなよ
うに、それらの両成分は、予め混合したベールまたは予
め混合したチョップト集塊の形で供給されてもよい。
【００３７】押出機の供給部においては窒素の供給を維
持して、空気の導入ができるだけ少なくなるようにす
る。
【００３８】細砕ポリマー原料は、それらの合計重量に
基き０．１〜２重量％の酸化防止剤（処理加工及び貯蔵
中のポリマーブレンドの過度の酸化防止のため）と一緒
に押出機に供給される。酸化防止剤の取捨選択は、ミキ
サーにおける処理温度ならびに最終用途に応じて左右さ
れる。
【００３９】ブレンド及び剪断されたホットメルトは、
一般的には、プラスチック加工業において普通一般に用
いられている種々の方法によってペレットに成形されう
る。そのような方法としては、例えば、水中ペレット
化、リボンまたはストランドペレット化あるいは、コン
ベヤベルト冷却法等がある。ホットメルトの強度がスト
ランド成形のために不適当であるときに好ましい方法
は、水中ペレット化法（水浴ペレット化法）である。ペ
レット化中の温度は３０℃以下であるべきであろう。場
合によっては、界面活性剤をペレット化中の冷却水に加
えてペレット凝集を防止することができる。
【００４０】ブレンド及び剪断されたペレットの水混合
物は、乾燥機、例えば遠心乾燥機に入れて水を除去でき
る。ペレットは任意の容積の箱またはプラスチック袋に
捕集して、貯蔵及び運搬できる。周囲条件下での貯蔵及
び／または運搬（輸送）のある種の条件下では、ペレッ
トが凝集し粘着し合う傾向が生じることがある。これら
は、緩和な機械的方法によって容易に分離することがで
き、油への容易かつ迅速な溶解、あるいはゴムやプラス
チックのようなその他の物質とのブレンドのために大き
な表面積を有するペレットとすることができる。
【００４１】最終用途において許容されるならば、場合
によっては、タルク、ステアリン酸金属塩及びポリオレ
フィンダストをペレットを包装装置へ運搬するときに適
用して貯蔵中の凝集を防止することができる。
【００４２】本発明の実施において、予想外にも、同時
ブレンド及び剪断処理後の組成物の性質が、そのブレン
ド組成物の製造に用いた二つの成分のいずれとも、著し
く相違し、そしてまたその他の技法により作られたブレ
ンドの性質とも著しく相違することが、判明した。本発
明を理論について限定するものではないが、本発明を実
施するについては、低エチレン含量エチレン・プロピレ
ンポリマーと高エチレン含量エチレン・プロピレンポリ
マーとのブレンド処理は、これら両成分が一緒に存在す
るときに同時にブレンド及び剪断作用を生じさせるのに
有効であることが重要であると考えられる。例えば、二
つの成分が別々に剪断処理されてそれらの分子量及び分
子量分布を低減されて、次に一緒にブレンドされるなら
ば、本発明によるものと異なる性質が得られることが判
明した。実際に、低エチレン含量エチレン・プロピレン
ポリマーと高エチレン含量エチレン・プロピレンポリマ
ーとの同時ブレンド及び剪断処理によって作られた組成
物の性質は、重合反応自体において各成分の分子量を制
御してそれぞれの成分が最終ブレンドの分子量及び分子
量分布に類似の分子量及び分子量分布を有するように
し、次いでその両ポリマーをブレンドすることにより作
ったブレンドとも著しく相異することさえも判明した。
【００４３】その効果は動的機械分析器を用いて測定し
た温度の関数としての複素粘度のプロットである図１に
よって説明できる。当業者によって了解されるように、
ポリマーの回収、包装及び貯蔵に関係しての周囲温度で
ブレンドの粘度及び／または結晶度を高水準に保持する
ための先行技術の問題点を克服することは望ましい。図
１の曲線Ｉのプロットは、数平均分子量約５２，０００
を有する高エチレン含量ＥＰＤＭと数平均分子量約８
７，０００の低エチレン含量ＥＰＤＭとを同時にブレン
ド及び剪断して総合数平均分子量３５，０００となすこ
とにより調製した本発明の一具体化を示す。図１のプロ
ットに見られるように、複素粘度は温度の低下に伴なっ
て比較的低い水準から急速に増大する。
【００４４】本発明の予想外の特徴の一つは、曲線Ｉ
（本発明の組成物）を、剪断処理を全く受けていない約
４３，０００の数平均分子量を有する高エチレン含量ポ
リマーである「Ａ」と指称される一層結晶性のエチレン
・プロピレンポリマーについての曲線IIと比較すること
により判明する。図１から判るように、ＤＳＣにより７
重量％の結晶度を示す本発明の組成物（曲線Ｉ）は、Ｄ
ＳＣで２２重量％の結晶度を示し、そして低温貯蔵安定
性を欠くために粘度指数向上剤として全く不適当である
エチレン・プロピレンポリマー「Ａ」の温度の関数とし
て複素粘度と非常に類似の複素粘度を有する。そのポリ
マー「Ａ」のような比較的高結晶性エチレン・プロピレ
ンポリマーを潤滑油添加剤として使用する場合、貯蔵時
にオイル溶液中に可視ゲル形成の傾向がある。本発明の
組成物は、実質的に非晶質のポリマーと結晶性のポリマ
ーとが同時にブレンドされ剪断されたものであるので、
ポリマー「Ａ」のようなゲル形成の傾向を全くまたはほ
とんど示さないが、温度の上昇につれて実質的に比肩し
うる粘度指数向上剤特性を与える。
【００４５】図１は本発明の組成物のその他の全く予期
されない性質をも示している。本発明の組成物の調製に
用いた同一のＥＰＤＭポリマー（２種）を、別々に剪断
処理し、溶液ブレンドし、そして分離回収して、曲線II
I を得た。この曲線を、本発明の組成物の曲線Ｉと比較
すると、本発明の組成物の時間の関数としての複素粘度
は、別々に剪断処理され、次いで一緒にブレンドされた
同一の出発ポリマーについての複素粘度よりもはるかに
すぐれている。かかる組成物は、従って、本発明の組成
物を製造するのに使用する二つの成分のそれぞれの存在
下での剪断操作実施の重要性を説明している。
【００４６】それと同じ効果は、二つのＥＰＭポリマー
Ａ及びＢを溶液ブレンドすることにより作られた組成物
についての曲線IVによってさらに示されている。これら
のポリマーは慣用重合法により作られたものであり、従
ってそれらの分子量は剪断されたポリマーＣ（Ｅ）及び
剪断されたポリマーＤ（Ｆ）と対比されうるであろう。
Ａ及びＢのブレンドの数平均分子量は約３８，０００で
あり、曲線Ｉに示した本発明の組成物の数平均分子量
（約３５，０００）と実質的に同一である。曲線IVは曲
線III に類似しており、本発明の組成物は明かにブレン
ドで作られたそれらのものから区別されうる。
【００４７】慣用プラスチック加工処理装置で同時にブ
レンド及び剪断することにより得られる本発明の組成物
は、直接に重合させることにより得られたポリマーから
の類似分子量を示すブレンドや、別々に剪断され、次い
でブレンドされた類似分子量のブレンドと比較して、は
るかにすぐれた複素粘度（温度の関数）を与える。本発
明を理論に関して拘束することを意図するものではない
が、同時のブレンド及び剪断処理は、処理及び貯蔵中に
不完全な結晶性を示すが、溶液中に溶解されたときには
非晶質の慣用粘度指数向上剤のように挙動する混合物を
与えるものと信じられる。この時間の関数としての増加
した複素粘度の現象は、図２に見られるように二つのポ
リマーの特定の比の人為結果ではない。図２で曲線VII
は本発明の方法で作られたポリマーＤ及びＣの５０／５
０ブレンド、曲線VIIIは７０／３０ブレンド、曲線IXは
６０／４０ブレンドを示している。曲線Ｖ及びVIは、そ
れぞれ独立的に剪断処理されたポリマーＤ（Ｆ）及びＣ
（Ｅ）についての曲線である。曲線VII ，VIII及びIX
は、図１の曲線Ｉ（６５／３５ブレンド）のように高結
晶性エチレン・プロピレンポリマーと同様な周囲温度に
おける複素粘度を示す。ポリマーＥ（曲線VI）は１５重
量％のＤＳＣ結晶度を示す。
【００４８】
【実施例】以下の実施例は本発明を例示するものであ
る。
【００４９】本発明の概念を説明するために用いた物質
には下記のものが包含される： ポリマーＡ：慣用重合法で製造された、エチレンを７６
〜８０モル％含有するエチレン・プロピレンコポリマー
（ＥＰＭ）であり、４３，０００のＭｎ、１．８のＭＷ
Ｄ、１．３のＲＳＶ及び２２重量％のＤＳＣ結晶度を有
する。
【００５０】ポリマーＢ：慣用重合法で製造された、エ
チレンを５９モル％含有する非常質ＥＰＭであり、３
７，０００のＭｎ、２．１のＭＷＤを有し、ＤＳＣ結晶
度を示さない。
【００５１】ポリマーＣ：慣用重合法で製造された、エ
チレンを７８モル％そしてビニルノルボルネンを０．２
〜０．４重量％含有するＥＰＤＭであり、５２，０００
のＭｎ、２．９のＭＷＤ、２．６のＲＳＶ及び１３．５
重量％のＤＳＣ結晶度を有する。
【００５２】ポリマーＤ：慣用重合法で製造された、エ
チレンを５９モル％そしてビニルノルボルネンを０．５
〜０．７重量％含有する非晶質ＥＰＤＭであり、８７，
０００のＭｎ、３．８のＭＷＤ、２．０のＲＳＶ及び
０．５重量％のＤＳＣ結晶度を有する。
【００５３】ポリマーＥ：実施例１の操作によりポリマ
ーＣを剪断して、１．３のＲＳＶ、３４，０００のＧＰ
Ｃ測定Ｍｎ、１．９のＭＷＤ、ＤＳＣ測定１５．３重量
％結晶度とすることにより調製されたＥＰＤＭ。
【００５４】ポリマーＦ：実施例１の操作によりポリマ
ーＤを剪断して、１．０のＲＳＶ、２７，０００のＧＰ
Ｃ測定Ｍｎ、２．８のＭＷＤ、ＤＳＣ測定１．０重量％
の結晶度とすることにより調製されたＥＰＤＭ。
【００５５】ポリマーＧ：慣用重合法で製造され、１．
２重量％のＮ−ビニルピロリドンを溶液グラフトした、
エチレン５６モル％含有非晶質ＥＰＭであり、５４，０
００のＭｎ、２．３のＭＷＤ及び１．７のＲＳＶを有す
る。
【００５６】以下の特性決定及び試験はエチレン・プロ
ピレンポリマー、それらのブレンド、及びブレンドのオ
イルコンセントレートについて実施した。
【００５７】結晶度：重量パーセント結晶度は、パーキ
ン・エルマー製ＤＳＣ−７示差熱走査熱量計で１８０℃
から−８０℃の範囲にわたり調節溶融試料を冷却するこ
とにより得られたサーモグラムから計算した。
【００５８】ゲル透過クロマトグラフ：数平均分子両
（Ｍｎ）及び分子量分布（ＭＷＤ）は、トリクロルベン
ゼンに溶解したポリマー試料について、ウオータース製
１５０ＣＡＬＣ／ＧＰＣ機を、分子量が３０００から
３，０００，０００の範囲のポリスチレン標準品に基く
ユニバーサル較正曲線を用い、１３５℃で操作すること
により測定した。
【００５９】動粘度：ＡＳＴＭ−Ｄ４４５に従って測定
した。増粘力（ＴＰ）は１００℃で測定したＶＩ向上剤
の希釈溶液とその希釈油との動粘度のセンチストクス
（ｃＳｔ）値の差である。
【００６０】剪断安定性指数：ＡＳＴＭ−Ｄ３９４５
（Ａ）に従って測定した。剪断安定性指数（ＳＳＩ）は
次式によって決定される。
【００６１】 ＳＳＩ＝｛（Ｖbs−Ｖas）／ＴＰ｝×１００％ ここにＶbs及びＶasは、剪断前及び剪断後のポリマー溶
液の粘度と定義され；ＴＰはＶbsと溶媒の粘度との差に
よって決定される増粘力として定義される。
【００６２】（Ｖbs−Ｖas）はＡＳＴＭの方法Ｄ−３９
４５（操作Ａ）により決定される粘度損失である。
【００６３】ベンチ分散性：被試験ＶＩ向上剤試料を、
分散剤不含有の配合油にブレンドして、その配合油中の
ＶＩ向上剤の１０重量パーセント溶液を作る。この油溶
液を次いでベンチ分散性試験により分散性につき試験す
る。ベンチ分散性試験において、実験油の分散性は、試
験で優、良及び可の成績を示す三つの対照油標準品の分
散性と対比される。試験結果の数値は、分散剤活性の増
大に伴なって、減少する。１５０を超える値は、試料が
全く分散しないことを示す。
【００６４】低温貯蔵安定性（ＣＳＳ）：被試験ＶＩ向
上剤含有モーターオイルの低温貯蔵性能は、極低温環境
チエンバー（Ｔｈｅｒｍｏｔｒｏｎ Ｓ−ＡＣ）を用い
て決定された。この試験は、配合物の冷寒温度条件下で
の安定性の測定を可能とする。１８時間冷寒温度サイク
ルを−６０°Ｆ（−５１．１℃及び−１５．６℃）の間
の範囲の温度で用いた。試料は、記載した条件下で８週
間貯蔵した後に、１０°Ｆ（−１２．２℃）において試
験した。溶液の外観で優、良、劣、悪の評価を行なっ
た。
【００６５】流動点（ＰＰ）：ＡＳＴＭ−Ｄ９７に従っ
て測定した。
【００６６】冷寒始動模擬機（ＣＣＳ）：ＡＳＴＭ−Ｄ
２６０２に従って測定（−２５℃）した。
【００６７】ミニ回転粘度計（ＭＲＶ）：ＡＳＴＭ−Ｄ
３８２９に従って測定した。
【００６８】（比較実施例１）６５重量％のポリマーＡ
と３５重量％のポリマーＡとのブレンドを、２リットル
のヘキサンに６５ｇのＡ及び３５ｇのＢを溶解すること
により調製した。この溶液を１晩攪拌し、次いで過剰の
イソプロパノールで凝固させた。ブレンドを濾過し、こ
れにトルエン中のイルガノクス（Ｉｒｇａｎｏｘ）１０
７６の０．１重量％溶液を噴霧し、次いで５０℃の真空
炉中で１晩乾燥させた。このように回収されたブレンド
は、３８，０００のＭｎ、１．９のＭＷＤ及び６．４重
量％のＤＳＣ結晶度を示した。
【００６９】（比較実施例２）６５重量％のポリマーＥ
及び３５重量％のポリマーＦのブレンドを比較実施例１
の操作に従って調製した。回収されたブレンドは、３
２，０００のＭｎ、２．５のＭＷＤ及び７．４重量％の
ＤＳＣ結晶度を示した。
【００７０】（実施例１）：ポリマーＤ及びＣを同時に
ブレンド及び剪断するために押出機を採用することによ
る種々の比率でのブレンドの調製 ポリマーＣ及びＤを別々に１／４インチ（６．４ｍｍ）
の顆粒に切断し、４２の長さ：直径比（Ｌ／Ｄ）を有す
るウエルナー・フライデラー（Ｗｅｒｎｅｒａｎｄ Ｐ
ｆｌｅｉｄｅｒｅｒ）ＺＳＫ３０同時回転２軸スクリュ
ウ押出機へ供給した。各ポリマーの供給速度は、所要の
ブレンド比を得るように調節した。毎時１０／２０ポン
ド（４．５３〜９．０６ｋｇ）の合計供給速度を用い
た。
【００７１】押出機お温度分布は、６帯域にわたり
（１）１７５〜２００℃、（２）２３０〜２９０℃、
（３）２５０〜３２０℃、（４）２５０〜３２０℃、
（５）１５０〜２００℃及び（６）１５０〜２００℃の
範囲に維持した。この結果、２００ｒｐｍのスクリュウ
速度について４５〜７５のトルクで１８０〜３５０℃の
平均溶融温度がもたらされた。同一のブレンド比である
がＲＳＶが異なる剪断処理物が、下記の範囲にわたって
押出バレル温度を変えることにより得られた。
【００７２】剪断処理メルトをストランドに成形し、水
浴中で冷却し、次いでペレット化した。湿っているペレ
ットを６０〜７０℃で空気炉乾燥した。
【００７３】ＲＳＶで測定される最終ブレンドの分子量
を変えるように種々のバレル温度でポリマーＣ及びＤの
４つの異なる比率でブレンドを調製した。これらは、上
記の操作を用いてそれぞれ別個に剪断処理することによ
り調製された比較ポリマーＥ及びＦに対して、表１にお
いて比較されている。
【００７４】
【表１】 （実施例２）：オイル溶液の調製及び粘度指数向上剤と
しての試験 比較実施例１及び２、実施例１で得られたポリマー及び
ポリマーブレンドを、１００°Ｆ（３７．８℃）の粘度
が１００ＳＵＳである溶媒ニュートラルオイルに、ガラ
ス反応器中で窒素下で２１２〜３２０°Ｆ（１００〜１
６０℃）において機械的に攪拌しつつ加熱することによ
り、溶解させた。このコンセントレートを、１００°Ｆ
（３７．８℃）の粘度が１３０ＳＵＳである流動点降下
剤配合溶媒ニュートラルオイルで希釈して、約１１．５
ｃＳｔの動粘度を有するオイル溶液を作った。オイル溶
液を前述のＡＳＴＭ法に従って試験した。結果を表２に
まとめて示す。
【００７５】
【表２】 （実施例３）：押出機条件を変えての同時ブレンド及び
剪断処理 ウエルナー・フライデラーＺＳＫ−５８逆回転二軸スク
リュウ押出機で６５重量％のＤ及び３５重量％のＣのブ
レンドを調製し、スクリュウの速度及びデザインがブレ
ンドの分子量（ＲＳＶとして測定されるもの）、オイル
溶液の性質、増粘力及び剪断安定指数に及ぼす影響を検
討した。以下の操作に従った。
【００７６】重合体Ｃ及びＤを個々に１／４インチ
（６．４ｍｍ）の顆粒に切断し、押出機へ計量導入する
ための二つの重量損失フィーダーへ別々に装入した。ポ
リマーの供給速度は、最終使用特性のために望ましい比
率とする。毎時１００〜１５０ｋｇの合計供給速度を用
いた。押出機のＬ／Ｄ比を２４ないし４５の範囲にわた
って変えた。押出機への空気の導入をできるだけ少なく
するために供給部へ窒素も供給した。Ｃ及びＤの合計供
給速度に基いて０．２重量％のウエスターン（Ｗｅｓｔ
ｅｒｎ）６１８Ｆ１の追加供給物も、容量計算スクリュ
ウ供給器によって押出機の供給部へ計量導入した。
【００７７】押出機の温度は、２３０〜３１４℃の平均
溶融温度を生じさせた。スクリュウ速度は１８０ないし
４００ｒｐｍの範囲にわたり変えた。押出機のガス抜き
は、揮発性物質が除去されてメルトの発泡が防止されう
るように、ベントスタッファを介して行なった。１０〜
３０℃の水温を用いてメルトペレット化法を採用した。
湿っているペレットを室温で運転の遠心乾燥機へ装入し
た。
【００７８】実施例２の操作に従って、オイル溶液を調
製した。試験結果を表３にまとめて示してある。
【００７９】
【表３】 これらの実施例は、原料ブレンドのＲＳＶ（押出機への
両者供給物のＲＳＶは２．２であった）が、スクリュウ
のデザインに関係なくバレル温度及びスクリュウ速度を
最適化することによって、粘度指数向上剤としての使用
のために目標とする性質をもつブレンドを生じさせるよ
うに、顕著に低減されうることを示している。実施例３
−１及び３−３は、望ましい２３％のＳＳＩを達成する
のに適当な分子量低減に達しなかった。
【００８０】（実施例４）実施例１の操作に従ってポリ
マーＧとポリマーＣのブレンドを調製した。ポリマーＧ
は粘度指数向上剤として使用されるときには、典型的に
はＤＯＣＰと称される誘導エチレン・プロピレンコポリ
マーである。ブレンドは、ポリマーＧ：ポリマーＣの８
０／２０，６０／４０及び５０／５０の重量比で調製
し、そして粘度指数向上剤として、ポリマーＧ自体と比
較して試験した。結果を表４にまとめて示す。
【００８１】
【表４】
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明によるポリマーまたはポリマーブレンド
の複素粘度と温度との関係を示すグラフ。
【図２】本発明によるポリマーまたはポリマーブレンド
の複素粘度と温度との関係を示すグラフ。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (73)特許権者 598087597 エチル・アディティブズ・コーポレーシ ョン ＥＴＨＹＬ ＡＤＤＩＴＩＶＥＳ ＣＯ ＲＰＯＲＡＴＩＯＮ アメリカ合衆国ヴァージニア州23219− 4304，リッチモンド，サウス・フォー ス・ストリート 330 330 Ｓｏｕｔｈ Ｆｏｕｒｔｈ Ｓｔ ｒｅｅｔ，Ｒｉｃｈｍｏｎｄ，Ｖｉｒｇ ｉｎｉａ23219−4304，Ｕｎｉｔｅｄ Ｓｔａｔｅｓ ｏｆ Ａｍｅｒｉｃａ (72)発明者 エーロル・ジェイ・オリヴィア アメリカ合衆国ルイジアナ州70810，バ トン・ルージュ，リュー・クロザット 1312 (72)発明者 ロバート・ティー・パターソン アメリカ合衆国ルイジアナ州70802，バ トン・ルージュ，サウス・ポラード・パ ークウェイ 6055 (72)発明者 ピーター・エヌ・ヌガラ アメリカ合衆国ルイジアナ州70816，バ トン・ルージュ，ミード・ロード 11070，ナンバー2416 (56)参考文献 特開 平７−149963（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) C08L 23/00 - 23/36 C08K 3/00 - 13/08 C10M 143/00 - 143/18

Claims (22)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 ２０，０００ないし１５０，０００の範
    囲内の数平均分子量と、１．５から５の分子量分布とを
    有するエチレン・プロピレンポリマーブレンドの製造方
    法であって、 （ａ） ３５／６５ないし６５／３５の範囲内のエチレ
    ン：プロピレンのモル比であり、４０，０００ないし２
    ５０，０００の範囲内の数平均分子量及び２ないし７の
    分子量分布を有する低エチレン含量のエチレン・プロピ
    レンポリマー；及び （ｂ） ６５／３５ないし８５／１５の範囲内のエチレ
    ン：プロピレンのモル比であり、４０，０００ないし２
    ５０，０００の範囲内の数平均分子量及び２ないし７の
    分子量分布を有する高エチレン含量のエチレン・プロピ
    レンポリマー；を同時にブレンド及び剪断することを含
    み、 ポリマーブレンドの分子量及び分子量分布を低減させ
    て、数平均分子量を２０，０００ないし１５０，０００
    の範囲内に、分子量分布を１．５ないし５にするため、
    同時ブレンド及び剪断処理が行われる、上記の方法。
  2. 【請求項２】 低エチレン含量のエチレン・プロピレン
    ポリマー（ａ）の結晶化度は３重量％未満である請求項
    １の方法。
  3. 【請求項３】 高エチレン含量のエチレン・プロピレン
    ポリマー（ｂ）が２５パーセント以下の結晶化度を有す
    る請求項１又は２の方法。
  4. 【請求項４】 低エチレン含量のエチレン・プロピレン
    ポリマー（ａ）及び高エチレン含量のエチレン・ブロピ
    レンポリマー（ｂ）の少なくとも一方が、共重合された
    ポリエンモノマー（２個またはそれ以上の炭素−炭素２
    重結合を含みそして４〜２０個の炭素原子を含む）のユ
    ニットを含む請求項１乃至３の何れかの方法。
  5. 【請求項５】 ポリエンが非環式ポリエンモノマー、単
    環式ポリエンモノマー及び多環式ポリエンモノマーから
    選択される請求項４の方法。
  6. 【請求項６】 ポリエンモノマーが１，４−ヘキサジエ
    ン、ジシクロペンタジエン、ノルボルナジエン、５−メ
    チレン−２−ノルボルネン、５−エチリデン−２−ノル
    ボルネン、ビニルノルボルネン及びアルキルノルボルナ
    ジエン類から選択される請求項４又は５の方法。
  7. 【請求項７】 ポリエンがポリマーの合計重量の０．１
    ないし１０パーセントの範囲内で存在する請求項４乃至
    ６の何れかの方法。
  8. 【請求項８】 低エチレン含量のエチレン・プロピレン
    ポリマー（ａ）及び高エチレン含量のエチレン・プロピ
    レンポリマー（ｂ）の少なくとも一方が、グラフト重合
    法により官能化されたものである請求項１乃至７の何れ
    かの方法。
  9. 【請求項９】 グラフトモノマーが不飽和ジカルボン酸
    無水物類及びそれらの対応する酸類から選択される請求
    項８の方法。
  10. 【請求項１０】 グラフトモノマーが無水マレイン酸で
    ある請求項８又は９の方法。
  11. 【請求項１１】 グラフトモノマーが４〜１６個の炭素
    原子を含むアクリル酸もしくはメタクリル酸誘導体であ
    る請求項８の方法。
  12. 【請求項１２】 グラフトモノマーがグリシジルメタク
    リレート、メチルアクリレート、メチルメタクリレー
    ト、エチルメタクリレート及びアミノプロピルメタクリ
    レートから選択される請求項１１の方法。
  13. 【請求項１３】 グラフトモノマーが２〜２５個の炭素
    原子を含むビニルアミンである請求項８の方法。
  14. 【請求項１４】 ビニルアミンが、アリルアミン類、Ｎ
    −ビニルピリジン類、Ｎ−ビニルピロリドン類、ビニル
    カルバゾール類、ビニルイミダゾール及びビニルチアゾ
    ール類から選択される請求項１３の方法。
  15. 【請求項１５】 グラフトモノマーがビニルシラン類及
    びビニルベンジルハライド類からなる群より選択される
    請求項８の方法。
  16. 【請求項１６】 グラフトモノマーがポリマーの合計重
    量の０．１ないし６パーセントの範囲内の量で存在する
    請求項８乃至１５の何れかの方法。
  17. 【請求項１７】 低エチレン含量エチレン・プロピレン
    ポリマー（ａ）と高エチレン含量エチレン・プロピレン
    ポリマー（ｂ）との重量比が８０／２０ないし５０／５
    ０の範囲内である請求項１乃至１６の何れかの方法。
  18. 【請求項１８】 同時ブレンド及び剪断処理が、高剪断
    条件を生じさせる熱及び機械的作用の条件下で実施され
    る請求項１乃至１７の何れかの方法。
  19. 【請求項１９】 同時ブレンド及び剪断処理が１７５℃
    ないし３２０℃の範囲内の温度で実施される請求項１８
    の方法。
  20. 【請求項２０】 同時ブレンド及び剪断処理が、ポリマ
    ーブレンドに機械的作用を及ぼすミキサー中で実施され
    る請求項１８又は１９の方法。
  21. 【請求項２１】 請求項１乃至２０の何れかの方法で得
    ることのできる、２０，０００ないし１５０，０００の
    範囲内の数平均分子量及び１．５ないし５の範囲内の分
    子量分布を有するエチレン・プロピレンポリマーブレン
    ド。
  22. 【請求項２２】 潤滑油と請求項１乃至２０の何れかの
    方法で製造されるポリマーブレンドとを含む潤滑油組成
    物。
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