JP3453457B2 - 改良された光学特性を持つ線状低密度ポリエチレンを基体とした組成物 - Google Patents
改良された光学特性を持つ線状低密度ポリエチレンを基体とした組成物Info
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- C08L23/14—Copolymers of propene
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、線状低密度ポリエチレ
ン（ＬＬＤＰＥ）を基体とした重合体組成物に関し、特
に、線状低密度ポリエチレンと、プロピレンとエチレン
及び／或いはＣ4 〜Ｃ8 のα−オレフィンとの共重合体
の重合体組成物に関する。
ン（ＬＬＤＰＥ）を基体とした重合体組成物に関し、特
に、線状低密度ポリエチレンと、プロピレンとエチレン
及び／或いはＣ4 〜Ｃ8 のα−オレフィンとの共重合体
の重合体組成物に関する。
【０００２】
【従来の技術】ＬＬＤＰＥポリエチレンには様々な用途
があり、特にフィルムの製造用に使用されるが、これ
は、従来の低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）のフィルム
に比べて、ＬＬＤＰＥフィルムは機械的性質に優れるか
らである。然しながら、ＬＬＤＰＥフィルムの製造には
幾つかの困難があり、その主なものは重合体が、溶融状
態で十分に高い溶融強度を持たない事で、その溶融状態
ではその粘度がむしろ重要なものである。
があり、特にフィルムの製造用に使用されるが、これ
は、従来の低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）のフィルム
に比べて、ＬＬＤＰＥフィルムは機械的性質に優れるか
らである。然しながら、ＬＬＤＰＥフィルムの製造には
幾つかの困難があり、その主なものは重合体が、溶融状
態で十分に高い溶融強度を持たない事で、その溶融状態
ではその粘度がむしろ重要なものである。
【０００３】フィルム押出機の生産性を変えずに維持す
る為には、押出機を改造せねばならず、例えば押出機ダ
イのスリットを拡げるか、或いはダイの温度を上げるか
しなければならない。これらの改造は、押出機の出口で
のインフレーションバブル（blown bubble）及び均一で
はないフィルム厚の冷却を困難なものとする。更に、こ
のＬＬＤＰＥフィルムのヒートシールは、良好な耐熱性
を持たない。
る為には、押出機を改造せねばならず、例えば押出機ダ
イのスリットを拡げるか、或いはダイの温度を上げるか
しなければならない。これらの改造は、押出機の出口で
のインフレーションバブル（blown bubble）及び均一で
はないフィルム厚の冷却を困難なものとする。更に、こ
のＬＬＤＰＥフィルムのヒートシールは、良好な耐熱性
を持たない。
【０００４】この欠点を解決する為に、米国特許第４，
８７１，８１３号は、プロピレンとＣＨ2 ＝ＣＨＲのα
−オレフィン（Ｒは、２〜１０の炭素原子を有するアル
キル基である）、所望により１０％未満のエチレンとの
半結晶共重合体をブレンドしてＬＬＤＰＥを変性する事
を開示する。エチレン含有量は、α−オレフィンの含有
量より常に低くなければならない。プロピレン共重合体
は、７〜４０重量％のα−オレフィンを含み、７５Ｊ／
ｇより低い溶融エンタルピーを示し、１〜２５重量％の
範囲の量で添加される。更に、前記特許に記載のプロピ
レン共重合体は、共重合モノマーの良好なランダム化と
低いアイソタクチック指数による特殊な不規則分子構造
によって特徴ずけられる。特に、ｎ−ヘプタンでの溶解
性測定で決められたアイソタクチック指数は、６５より
も低い。プロピレン共重合体の結晶化度は低く、３５％
未満であり、一般に１０〜３０％である。
８７１，８１３号は、プロピレンとＣＨ2 ＝ＣＨＲのα
−オレフィン（Ｒは、２〜１０の炭素原子を有するアル
キル基である）、所望により１０％未満のエチレンとの
半結晶共重合体をブレンドしてＬＬＤＰＥを変性する事
を開示する。エチレン含有量は、α−オレフィンの含有
量より常に低くなければならない。プロピレン共重合体
は、７〜４０重量％のα−オレフィンを含み、７５Ｊ／
ｇより低い溶融エンタルピーを示し、１〜２５重量％の
範囲の量で添加される。更に、前記特許に記載のプロピ
レン共重合体は、共重合モノマーの良好なランダム化と
低いアイソタクチック指数による特殊な不規則分子構造
によって特徴ずけられる。特に、ｎ−ヘプタンでの溶解
性測定で決められたアイソタクチック指数は、６５より
も低い。プロピレン共重合体の結晶化度は低く、３５％
未満であり、一般に１０〜３０％である。
【０００５】ＬＬＤＰＥ及びプロピレン共重合体配合物
は、押出機で溶融成分をブレンドして、得られた生成物
をペレット化するか、又は固体成分の混合物をブレンド
して、この混合物を直接押出機に供給して最終生成物を
形成する事により調製される。この方法で得られる組成
物は、改良された加工性とヒートシーリング中の耐熱性
を有する。然しながら、その機械的性質には殆ど実質的
変化は見られない。ヨーロッパ特許出願第５２５７６７
号は、流動床又は機械攪拌床を備えた２つ以上の気相反
応器での順次重合により、改善された加工性を有するＬ
ＬＤＰＥの製造方法を開示する。この方法によれば、反
応器の１つで、エチレンとＣＨ2 ＝ＣＨＲのα−オレフ
ィン（Ｒは、２〜１０の炭素原子を有するアルキル基で
ある）を重合して線状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰ
Ｅ）を形成し、他の反応器で、プロピレンとＣＨ2 ＝Ｃ
ＨＲのα−オレフィン（Ｒは、２〜１０の炭素原子を有
するアルキル基である）を重合して、７０Ｊ／ｇより高
い溶融エンタルピーを持つ結晶性プロピレン共重合体を
形成する。上述の機械的配合物と比較して、この組成物
は、一層均質で、改良された光学特性を有する。
は、押出機で溶融成分をブレンドして、得られた生成物
をペレット化するか、又は固体成分の混合物をブレンド
して、この混合物を直接押出機に供給して最終生成物を
形成する事により調製される。この方法で得られる組成
物は、改良された加工性とヒートシーリング中の耐熱性
を有する。然しながら、その機械的性質には殆ど実質的
変化は見られない。ヨーロッパ特許出願第５２５７６７
号は、流動床又は機械攪拌床を備えた２つ以上の気相反
応器での順次重合により、改善された加工性を有するＬ
ＬＤＰＥの製造方法を開示する。この方法によれば、反
応器の１つで、エチレンとＣＨ2 ＝ＣＨＲのα−オレフ
ィン（Ｒは、２〜１０の炭素原子を有するアルキル基で
ある）を重合して線状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰ
Ｅ）を形成し、他の反応器で、プロピレンとＣＨ2 ＝Ｃ
ＨＲのα−オレフィン（Ｒは、２〜１０の炭素原子を有
するアルキル基である）を重合して、７０Ｊ／ｇより高
い溶融エンタルピーを持つ結晶性プロピレン共重合体を
形成する。上述の機械的配合物と比較して、この組成物
は、一層均質で、改良された光学特性を有する。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】改良された加工性と、
同時に改良された光学特性、即ち、曇り度及び光沢、並
びに耐衝撃性を有するＬＬＤＰＥは、少量の低密度ポリ
エチレン（ＬＤＰＥ）と、線状低密度ポリエチレンとプ
ロピレンとエチレン及び／又はＣ4 〜Ｃ8 のα−オレフ
ィンとの共重合体で、特定のキシレン不溶解分特性を有
する共重合体の重合体組成物とのブレンドによって得ら
れる事が見出された。ＬＤＰＥと、プロピレンとエチレ
ン及び／又はＣ4 〜Ｃ8 のα−オレフィンとの結晶性共
重合体のブレンドにより得られる重合体組成物の耐衝撃
性と引き裂き強度の両方が、類似の未変性ＬＬＤＰＥ或
いはＬＤＰＥとそれらとの配合物のそれらより遙に優れ
る事は、予期しえない発見であった。
同時に改良された光学特性、即ち、曇り度及び光沢、並
びに耐衝撃性を有するＬＬＤＰＥは、少量の低密度ポリ
エチレン（ＬＤＰＥ）と、線状低密度ポリエチレンとプ
ロピレンとエチレン及び／又はＣ4 〜Ｃ8 のα−オレフ
ィンとの共重合体で、特定のキシレン不溶解分特性を有
する共重合体の重合体組成物とのブレンドによって得ら
れる事が見出された。ＬＤＰＥと、プロピレンとエチレ
ン及び／又はＣ4 〜Ｃ8 のα−オレフィンとの結晶性共
重合体のブレンドにより得られる重合体組成物の耐衝撃
性と引き裂き強度の両方が、類似の未変性ＬＬＤＰＥ或
いはＬＤＰＥとそれらとの配合物のそれらより遙に優れ
る事は、予期しえない発見であった。
【０００７】
【課題を解決するための手段】従って、本発明は、少な
くとも２段階での順次重合により製造される、以下の成
分からなる重合体組成物を提供するものである。 （Ａ）（ｉ）Ｃ4 〜Ｃ8 のα−オレフィンを２０重量％
まで含み、０．８８〜０．９４５ｇ／ｃｍ3 の密度と
０．１〜１０ｇ／１０分のメルトインデックスを有する
線状低密度ポリエチレンの９５〜７５重量％、（ii）６
０〜９５％のプロピレンを含む、エチレン又はＣ4 〜Ｃ
8 のα−オレフィンとプロピレンの共重合体、又は８０
〜９６％のプロピレン、２〜１０％のエチレン及び２〜
１０％のＣ 4 〜Ｃ8 のα−オレフィンを含むエチレンと
Ｃ4 〜Ｃ8 のα−オレフィンとプロピレンの共重合体で
あって、７０％より大きいキシレン不溶解分を有する共
重合体の５〜２５重量％からなるポリオレフィン組成物
であって、０．１〜５．０ｇ／１０分のメルトインデッ
クスと０．９００〜０．９２５ｇ／ｃｍ3 の密度を有す
る該ポリオレフィン組成物の９９．５〜９５重量％と、
（Ｂ）低密度ポリエチレンの０．５〜５重量％からなる
重合体組成物。
くとも２段階での順次重合により製造される、以下の成
分からなる重合体組成物を提供するものである。 （Ａ）（ｉ）Ｃ4 〜Ｃ8 のα−オレフィンを２０重量％
まで含み、０．８８〜０．９４５ｇ／ｃｍ3 の密度と
０．１〜１０ｇ／１０分のメルトインデックスを有する
線状低密度ポリエチレンの９５〜７５重量％、（ii）６
０〜９５％のプロピレンを含む、エチレン又はＣ4 〜Ｃ
8 のα−オレフィンとプロピレンの共重合体、又は８０
〜９６％のプロピレン、２〜１０％のエチレン及び２〜
１０％のＣ 4 〜Ｃ8 のα−オレフィンを含むエチレンと
Ｃ4 〜Ｃ8 のα−オレフィンとプロピレンの共重合体で
あって、７０％より大きいキシレン不溶解分を有する共
重合体の５〜２５重量％からなるポリオレフィン組成物
であって、０．１〜５．０ｇ／１０分のメルトインデッ
クスと０．９００〜０．９２５ｇ／ｃｍ3 の密度を有す
る該ポリオレフィン組成物の９９．５〜９５重量％と、
（Ｂ）低密度ポリエチレンの０．５〜５重量％からなる
重合体組成物。
【０００８】本発明の重合体組成物は、インフレーショ
ンフィルム、キャストフィルム、押し出しコーティング
及び成型品を製造するのに使用できる。本発明で使用さ
れる全ての部及び％は、特に指定のない限り、重量によ
る。周囲又は室温温度は、凡そ２５℃である。本発明の
成分（Ａ）（ｉ）は、２０％まで、好ましくは５〜１４
％のＣ4-8 のα−オレフィンを含む線状低密度ポリエチ
レンである。好ましくは、線状低密度ポリエチレンは、
０．８９〜０．９４の密度を有し、最も好ましくは０．
９００〜０．９３５ｇ／ｃｍ3 の密度を有する。メルト
インデックス（ＭＩＥ）は、０．２〜３ｇ／１０分、最
も好ましくは０．２０〜１ｇ／１０分である。本発明の
成分（Ａ）（ii）は、６０〜９５％のプロピレン含有量
を有する、プロピレンとエチレン又はＣ4 〜Ｃ8 のα−
オレフィンとの共重合体、又は２〜７％のエチテン含有
量及び２〜８％のＣ4 〜Ｃ8 のα−オレフィン含有量を
有する、エチレンとＣ4 〜Ｃ8 のα−オレフィンとプロ
ピレンの共重合体であり得る。成分（Ａ）（ii）の室温
でのキシレン不溶解分は、７０％より大きく、好ましく
は７５％より大きく、最も好ましくは８５％より大き
い。
ンフィルム、キャストフィルム、押し出しコーティング
及び成型品を製造するのに使用できる。本発明で使用さ
れる全ての部及び％は、特に指定のない限り、重量によ
る。周囲又は室温温度は、凡そ２５℃である。本発明の
成分（Ａ）（ｉ）は、２０％まで、好ましくは５〜１４
％のＣ4-8 のα−オレフィンを含む線状低密度ポリエチ
レンである。好ましくは、線状低密度ポリエチレンは、
０．８９〜０．９４の密度を有し、最も好ましくは０．
９００〜０．９３５ｇ／ｃｍ3 の密度を有する。メルト
インデックス（ＭＩＥ）は、０．２〜３ｇ／１０分、最
も好ましくは０．２０〜１ｇ／１０分である。本発明の
成分（Ａ）（ii）は、６０〜９５％のプロピレン含有量
を有する、プロピレンとエチレン又はＣ4 〜Ｃ8 のα−
オレフィンとの共重合体、又は２〜７％のエチテン含有
量及び２〜８％のＣ4 〜Ｃ8 のα−オレフィン含有量を
有する、エチレンとＣ4 〜Ｃ8 のα−オレフィンとプロ
ピレンの共重合体であり得る。成分（Ａ）（ii）の室温
でのキシレン不溶解分は、７０％より大きく、好ましく
は７５％より大きく、最も好ましくは８５％より大き
い。
【０００９】ポリオレフィン組成物（Ａ）は、好ましく
は全体で０．４〜１．０ｇ／１０分のメルトインデック
ス（ＭＩＥ）と、０．９０５〜０．９１２ｇ／ｃｍ3 の
密度を有する。成分（Ａ）（ｉ）と成分（Ａ）（ii）の
Ｃ4-8 のα−オレフィンとしては、１−ブテン、１−ヘ
キセン、１−オクテン及び４−メチル−１−ペンテンが
挙げられる。好適には、α−オレフィンは１−ブテンで
ある。成分（Ａ）のポリオレフィン組成物は、各段で１
つ以上の反応器を使用して２段階での重合方法で調製出
来、１段目で成分（Ａ）（ｉ）を１つ以上の反応器で調
製し、次の又は順次段階で成分（Ａ）（ii）が１つ以上
の反応器で重合される。成分が作られる順序は臨界的で
はないが、成分（Ａ）（ii）は、第一段階で調製される
のが好ましい。
は全体で０．４〜１．０ｇ／１０分のメルトインデック
ス（ＭＩＥ）と、０．９０５〜０．９１２ｇ／ｃｍ3 の
密度を有する。成分（Ａ）（ｉ）と成分（Ａ）（ii）の
Ｃ4-8 のα−オレフィンとしては、１−ブテン、１−ヘ
キセン、１−オクテン及び４−メチル−１−ペンテンが
挙げられる。好適には、α−オレフィンは１−ブテンで
ある。成分（Ａ）のポリオレフィン組成物は、各段で１
つ以上の反応器を使用して２段階での重合方法で調製出
来、１段目で成分（Ａ）（ｉ）を１つ以上の反応器で調
製し、次の又は順次段階で成分（Ａ）（ii）が１つ以上
の反応器で重合される。成分が作られる順序は臨界的で
はないが、成分（Ａ）（ii）は、第一段階で調製される
のが好ましい。
【００１０】重合は、各段階で別々の流動床反応器を使
用して、気相で行われ、同じ触媒が全ての段階で使用さ
れる。分子量調節の為に、水素が連鎖移動剤として、必
要に応じて添加できる。成分（Ａ）（ｉ）と成分（Ａ）
（ii）の重合反応温度は、同じか異なってもよく、一般
に４０℃〜１２０℃、好ましくは６０℃〜１００℃であ
る。重合で使用される触媒は、ｉ）活性化ハロゲン化マ
グネシウムに担持された少なくとも１つのＴｉ−ハロゲ
ン結合を含むチタニウム化合物と、所望により電子供与
化合物を含む固体触媒成分、ii) 非ハロゲン含有Ａｌ−
アルキル化合物及び、所望によりiii)電子供与化合物の
反応生成物を含む。好ましくは、気相重合は、触媒と少
量のオレフィンモノマーとを予備接触させ（ここでは予
備重合と呼ぶ) 、炭化水素溶媒に触媒を懸濁させなが
ら、室温から60℃の温度で、触媒重量の０．５〜３倍の
重合体を製造するに充分な時間で重合することにより進
められる。
用して、気相で行われ、同じ触媒が全ての段階で使用さ
れる。分子量調節の為に、水素が連鎖移動剤として、必
要に応じて添加できる。成分（Ａ）（ｉ）と成分（Ａ）
（ii）の重合反応温度は、同じか異なってもよく、一般
に４０℃〜１２０℃、好ましくは６０℃〜１００℃であ
る。重合で使用される触媒は、ｉ）活性化ハロゲン化マ
グネシウムに担持された少なくとも１つのＴｉ−ハロゲ
ン結合を含むチタニウム化合物と、所望により電子供与
化合物を含む固体触媒成分、ii) 非ハロゲン含有Ａｌ−
アルキル化合物及び、所望によりiii)電子供与化合物の
反応生成物を含む。好ましくは、気相重合は、触媒と少
量のオレフィンモノマーとを予備接触させ（ここでは予
備重合と呼ぶ) 、炭化水素溶媒に触媒を懸濁させなが
ら、室温から60℃の温度で、触媒重量の０．５〜３倍の
重合体を製造するに充分な時間で重合することにより進
められる。
【００１１】特に、触媒は、例えば球形又はやや球形の
規則的形態を持つ成分を含んでいるのが好ましい。その
ような触媒の例は、米特許第５，２２１，６５１号、Ｅ
Ｐ−Ａ−５５３８０５号及びＥＰ−Ａ−５５３８０６号
に開示される。本発明の成分（Ｂ）は、低密度ポリエチ
レンであり、ＡＳＴＭ Ｄ−１２３８Ｅで決められメル
トインデックスとして、０．２〜２０ｇ／１０分及び
０．９１６〜０．９２５ｇ／ｃｍ3 の密度を有する市販
の低密度ポリエチレンであればよい。好ましくは、低密
度ポリエチレンは、０．２〜１０ｇ／１０分、最も好ま
しくは０．２〜２ｇ／１０分のメルトインデックスを有
する。本発明の重合体組成物は、好ましくは９９％〜９
５％の成分（Ａ）と１％〜５％の成分（Ｂ）、最も好ま
しくは、９８％〜９５％の成分（Ａ）と２％〜５％の成
分（Ｂ）を含む。
規則的形態を持つ成分を含んでいるのが好ましい。その
ような触媒の例は、米特許第５，２２１，６５１号、Ｅ
Ｐ−Ａ−５５３８０５号及びＥＰ−Ａ−５５３８０６号
に開示される。本発明の成分（Ｂ）は、低密度ポリエチ
レンであり、ＡＳＴＭ Ｄ−１２３８Ｅで決められメル
トインデックスとして、０．２〜２０ｇ／１０分及び
０．９１６〜０．９２５ｇ／ｃｍ3 の密度を有する市販
の低密度ポリエチレンであればよい。好ましくは、低密
度ポリエチレンは、０．２〜１０ｇ／１０分、最も好ま
しくは０．２〜２ｇ／１０分のメルトインデックスを有
する。本発明の重合体組成物は、好ましくは９９％〜９
５％の成分（Ａ）と１％〜５％の成分（Ｂ）、最も好ま
しくは、９８％〜９５％の成分（Ａ）と２％〜５％の成
分（Ｂ）を含む。
【００１２】本発明の重合体組成物は、又例えば安定
剤、酸化防止剤、パラフィン系及びナフテン系オイルの
様なエクステンダー油、ＣａＣＯ3 、タルク、酸化亜鉛
の様な充填剤、滑り止め剤、ブロッキング防止剤、或い
は難燃剤の様な通常の添加剤を含んでもよい。本発明の
重合体組成物は成分（Ａ）と成分（Ｂ）を、一軸又は二
軸スクリュウー押出機で、溶融状態で配合することによ
り調整できる。組成物の成分は、直接押出機に供給する
ことも出来るし、固体状態で予備配合することもでき
る。配合後、本発明の組成物は、通常のインフレーショ
ンフィルム装置でインフレーションフィルムに成形でき
る。組成物は、断面厚寸法で、例えば０．００１２７ｃ
ｍ（０．５ｍｉｌ）〜０．００７６２ｃｍ（３０ｍｉ
ｌ）の様々な形状に成形できる。一般的な形状として
は、配向又は配向していない平らな又は筒状フィルム又
はシートが挙げられ、一般に包装、バッグ、下水管、膨
張バッグ、及びその他ストレッチフィルム及びラミネー
ト又は多層フィルムに使用される。
剤、酸化防止剤、パラフィン系及びナフテン系オイルの
様なエクステンダー油、ＣａＣＯ3 、タルク、酸化亜鉛
の様な充填剤、滑り止め剤、ブロッキング防止剤、或い
は難燃剤の様な通常の添加剤を含んでもよい。本発明の
重合体組成物は成分（Ａ）と成分（Ｂ）を、一軸又は二
軸スクリュウー押出機で、溶融状態で配合することによ
り調整できる。組成物の成分は、直接押出機に供給する
ことも出来るし、固体状態で予備配合することもでき
る。配合後、本発明の組成物は、通常のインフレーショ
ンフィルム装置でインフレーションフィルムに成形でき
る。組成物は、断面厚寸法で、例えば０．００１２７ｃ
ｍ（０．５ｍｉｌ）〜０．００７６２ｃｍ（３０ｍｉ
ｌ）の様々な形状に成形できる。一般的な形状として
は、配向又は配向していない平らな又は筒状フィルム又
はシートが挙げられ、一般に包装、バッグ、下水管、膨
張バッグ、及びその他ストレッチフィルム及びラミネー
ト又は多層フィルムに使用される。
【００１３】本発明は、以下に示す本発明の実施例を以
てより一層詳細に例示される。以下の実施例及び比較例
の試料及び物性は、次の方法で調製され測定された。 密度（ｇ／ｃｍ3 ） ＡＳＴＭ Ｄ １５０５ メルトインデックス Ｅ（ＭＩＥ） ＡＳＴＭ Ｄ １２３８Ｅ メルトインデックス Ｆ（ＭＩＦ） ＡＳＴＭ Ｄ １２３８Ｆ メルトインデックス Ｌ（ＭＩＬ） ＡＳＴＭ Ｄ １２３８Ｌ Ｆ／Ｅ メルトインデックス Ｅとメルトイン デックス Ｆの比 曇り度（％） ＡＳＴＭ Ｄ １００３ ダートインパクト試験 ＡＳＴＭ Ｄ １７０９ 溶融点 ＡＳＴＭ Ｄ ３４１８−８２ 光沢（％） ＡＳＴＭ Ｄ ２４５７ エルメンドルフ引き裂き強度 ＡＳＴＭ Ｄ １９２２ （ＭＤ）機械方向 （ＣＤ）クロス（横断）方向 重合体組成物 赤外吸収ペクトル法で決められた種々 のモノマーの重量％ キシレン不溶解分は、次の方法により決められる。２ｇ
の重合体を、攪拌しながら１３５℃で、キシレン２５０
ｃｍ3 に溶解する。２０分後、溶液を攪拌しながら冷却
して、温度を２５℃とする。３０分後、不溶解重合体を
沈澱させ、濾過分離する。溶媒を、窒素気流中で蒸発さ
せて溶液から除去し、残渣を、それが一定重量になるま
で、真空下で、８０℃で乾燥する。この方法で、２５℃
でのキシレンへの重合体溶解分の割合を計算し、次いで
不溶解重合体の割合を計算する。
てより一層詳細に例示される。以下の実施例及び比較例
の試料及び物性は、次の方法で調製され測定された。 密度（ｇ／ｃｍ3 ） ＡＳＴＭ Ｄ １５０５ メルトインデックス Ｅ（ＭＩＥ） ＡＳＴＭ Ｄ １２３８Ｅ メルトインデックス Ｆ（ＭＩＦ） ＡＳＴＭ Ｄ １２３８Ｆ メルトインデックス Ｌ（ＭＩＬ） ＡＳＴＭ Ｄ １２３８Ｌ Ｆ／Ｅ メルトインデックス Ｅとメルトイン デックス Ｆの比 曇り度（％） ＡＳＴＭ Ｄ １００３ ダートインパクト試験 ＡＳＴＭ Ｄ １７０９ 溶融点 ＡＳＴＭ Ｄ ３４１８−８２ 光沢（％） ＡＳＴＭ Ｄ ２４５７ エルメンドルフ引き裂き強度 ＡＳＴＭ Ｄ １９２２ （ＭＤ）機械方向 （ＣＤ）クロス（横断）方向 重合体組成物 赤外吸収ペクトル法で決められた種々 のモノマーの重量％ キシレン不溶解分は、次の方法により決められる。２ｇ
の重合体を、攪拌しながら１３５℃で、キシレン２５０
ｃｍ3 に溶解する。２０分後、溶液を攪拌しながら冷却
して、温度を２５℃とする。３０分後、不溶解重合体を
沈澱させ、濾過分離する。溶媒を、窒素気流中で蒸発さ
せて溶液から除去し、残渣を、それが一定重量になるま
で、真空下で、８０℃で乾燥する。この方法で、２５℃
でのキシレンへの重合体溶解分の割合を計算し、次いで
不溶解重合体の割合を計算する。
【００１４】固体触媒成分
Ａ） ＭｇＣｌ2 ／アルコールアダクトの調製
以下の実施例で使用される固体触媒成分は次の様に調製
された。攪拌機付、不活性雰囲気下の反応器に、２８．
４ｇのＭｇＣｌ2 、４９．５ｇの無水エタノール、１０
ｍｌのワセリン油ＲＯＬ ＯＢ／３０、及び１００ｍｌ
の、３５０ｃｓの粘度を持つシリコーン油を入れ、混合
物を１２０℃に加熱、攪拌して、ＭｇＣｌ2 を溶解し
た。熱い反応混合物を次いで、１５０ｍｌのワセリン油
と１５０ｍｌのシリコーン油を含む、Ｕｌｔｒａ Ｔｕ
ｒｒａｘ Ｔ−４５Ｎ 攪拌機付きの１５００ｍｌ容器
に移した。３，０００ｒｐｍで凡そ３分間攪拌しながら
温度を１２０℃に維持した。混合物を、次いで０℃に冷
却された１，０００ｍｌの無水ｎ−ヘプタンを含む、攪
拌機付の２リットル容器中に入れた。混合物を、６ｍ／
秒の速度で、凡そ２０分間攪拌し、温度を０℃に維持し
た。得られた粒子を濾過して回収し、５００ｍｌのｎ−
ヘキサンで洗浄し、アルコール含有量が減少するのに充
分な時間、温度を５０℃〜１００℃に上げて徐々に加熱
した。
された。攪拌機付、不活性雰囲気下の反応器に、２８．
４ｇのＭｇＣｌ2 、４９．５ｇの無水エタノール、１０
ｍｌのワセリン油ＲＯＬ ＯＢ／３０、及び１００ｍｌ
の、３５０ｃｓの粘度を持つシリコーン油を入れ、混合
物を１２０℃に加熱、攪拌して、ＭｇＣｌ2 を溶解し
た。熱い反応混合物を次いで、１５０ｍｌのワセリン油
と１５０ｍｌのシリコーン油を含む、Ｕｌｔｒａ Ｔｕ
ｒｒａｘ Ｔ−４５Ｎ 攪拌機付きの１５００ｍｌ容器
に移した。３，０００ｒｐｍで凡そ３分間攪拌しながら
温度を１２０℃に維持した。混合物を、次いで０℃に冷
却された１，０００ｍｌの無水ｎ−ヘプタンを含む、攪
拌機付の２リットル容器中に入れた。混合物を、６ｍ／
秒の速度で、凡そ２０分間攪拌し、温度を０℃に維持し
た。得られた粒子を濾過して回収し、５００ｍｌのｎ−
ヘキサンで洗浄し、アルコール含有量が減少するのに充
分な時間、温度を５０℃〜１００℃に上げて徐々に加熱
した。
【００１５】Ｂ） 固体触媒調製
上記で調製されたＭｇアルコールアダクトを、攪拌機付
の、６２５ｍｌのＴｉＣｌ4 を含む反応器に、攪拌しな
がら移した。次いで反応器を、１時間、１００℃に加熱
した。温度が４０℃の時に、ジイソブチルフタレート
を、Ｍｇ／ジイソブチルフタレートモル比が８となる量
で添加した。反応器の内容物を、次いで２時間、１００
℃に加熱し、固体を沈降分離で分離した。熱い液体をサ
イホンで除去し、５００ｍｌのＴｉＣｌ4 を添加し、こ
の混合物を、攪拌しながら、１時間１２０℃に加熱し
た。攪拌を止め、固体を沈降分離で分離した。熱い液体
をサイホンで除去した。固体を６０℃で、次いで室温で
ｎ−ヘキサンで洗浄した。
の、６２５ｍｌのＴｉＣｌ4 を含む反応器に、攪拌しな
がら移した。次いで反応器を、１時間、１００℃に加熱
した。温度が４０℃の時に、ジイソブチルフタレート
を、Ｍｇ／ジイソブチルフタレートモル比が８となる量
で添加した。反応器の内容物を、次いで２時間、１００
℃に加熱し、固体を沈降分離で分離した。熱い液体をサ
イホンで除去し、５００ｍｌのＴｉＣｌ4 を添加し、こ
の混合物を、攪拌しながら、１時間１２０℃に加熱し
た。攪拌を止め、固体を沈降分離で分離した。熱い液体
をサイホンで除去した。固体を６０℃で、次いで室温で
ｎ−ヘキサンで洗浄した。
【００１６】一般的操作法
重合は、上述の方法で調製された固体触媒成分が、予備
接触反応器に供給される仕方で行われる。同じ反応器
へ、トリエチルアルミニウム（ＴＥＡＬ）とシクロヘキ
シルメチルジメトキシシラン電子供与体が、ＴＥＡＬと
固体成分間の重量比が４．９５となる量、そしてＴＥＡ
Ｌと電子供与体間の重量比が５となる量で供給される。
プロパンが、また不活性剤として予備接触反応器に供給
される。滞留時間は約１０．５分である。この反応器か
ら取り出された生成物を予備重合反応器に供給する。後
者の滞留時間は約３０分で、温度は２２℃に維持する。
プレポリマーを次いで第一気相反応器へ移す。反応モノ
マーのプロピレン、エチレン、及びブテン、並びに水素
とプロパンがこの反応器に供給される。この反応器か
ら、製造される三元供重合体を、未反応モノマーを除去
する気−固分離系へ移し、次いで第二気相反応器に送ら
れ、エチレンとブテンモノマー、水素とプロパンとが供
給される。
接触反応器に供給される仕方で行われる。同じ反応器
へ、トリエチルアルミニウム（ＴＥＡＬ）とシクロヘキ
シルメチルジメトキシシラン電子供与体が、ＴＥＡＬと
固体成分間の重量比が４．９５となる量、そしてＴＥＡ
Ｌと電子供与体間の重量比が５となる量で供給される。
プロパンが、また不活性剤として予備接触反応器に供給
される。滞留時間は約１０．５分である。この反応器か
ら取り出された生成物を予備重合反応器に供給する。後
者の滞留時間は約３０分で、温度は２２℃に維持する。
プレポリマーを次いで第一気相反応器へ移す。反応モノ
マーのプロピレン、エチレン、及びブテン、並びに水素
とプロパンがこの反応器に供給される。この反応器か
ら、製造される三元供重合体を、未反応モノマーを除去
する気−固分離系へ移し、次いで第二気相反応器に送ら
れ、エチレンとブテンモノマー、水素とプロパンとが供
給される。
【００１７】気相反応器の操作条件は次の通りである。
表１
実施例１ 実施例２ 実施例３
第一気相反応器
温度（℃） ６０ ６０ ６５
圧力（ｋｇ／ｃｍ2) １５．１８ １３．４９ １５．５０
(ｐｓｉ） ２１６ １９２ ２２０．５
滞留時間（分） ２４１ ２４４ ７３
プロピレン（モル％）（Ｃ3 ）１４．７ １３．６ ２５．１
エチレン（モル％）（Ｃ2 ） ０．４５ ０．４５ ０．５０
ブテン−１（モル％）（Ｃ4 ）１．５３ １．５４ １．０
プロパン（モル％） ８２．５３ ８２．２４ ７５．２
水素（モル％） ０．１５ ０．１６ ０．１５
プロピレン（％） ９２．４ ９２．１ ９２．４
エチレン（％） ２．２ ２．４ ２．２
ブテン−１（％） ５．３ ５．５ ５．４
メルトインデックスＬ １２．９ １３．７５ ９．９
（ｇ／１０分）
キシレン不溶解分（％） ８８．８ ８６．９ ９０．９
溶融点（℃） １３３．７ １３１．２ １５８．７
第二気相反応器
温度（℃） ８２ ８２ ８５
圧力（ｋｇ／ｃｍ2) １９．６８ １７．９９ ２０．６７
(ｐｓｉ） ２８０ ２５６ ２９４
滞留時間（分） １１０ ９７ １１８
エチレン（モル％）（Ｃ2 ） ２２．０１ ２１．８５ ３７．５
ブテン−１（モル％）（Ｃ4 ）７．９８ ７．９７ １０．９
プロパン（モル％） ５７．４９ ５８．７１ ３８．２
水素（モル％） ６．６１ ５．８６ １３．８
第三気相反応器
温度（℃） ８３ ８２ −−
圧力（ｋｇ／ｃｍ2) １９．７５ １７．９２
(ｐｓｉ） ２８１ ２５５ −−
滞留時間（分） ８９ ８３ −−
エチレン（モル％）（Ｃ2 ） ３８．６ ３８．１ −−
ブテン−１（モル％）（Ｃ4 ）２２．３ ２２．９ −−
プロパン（モル％） ２５．０ ２６．２ −−
水素（モル％） １１．３ ９．６ −−
最終生成物
Ｃ3 ／Ｃ2 ／Ｃ4 （％） １４ １４ １４
ＬＬＤＰＥ（％） ８６ ８６ ８６
メルトインデックスＥ １．１０ ０．５９ １．１
（ｇ／１０分）
Ｆ／Ｅ ３１．３ ３０．７ ３０．５
密度（ｇ／ｃｍ3 ） ０．９０９３ ０．９０８０ ０．９０８５
キシレン不溶解分（％） ８０．０ ８０．１ ８１．０
溶融点（℃） １２４．３ １２４．２ １２３．５
【００１８】
【実施例４】本発明の重合体組成物を、（Ａ）３４７ｐ
ｐｍのイルガノックス１０７６（オクタデシル３−
（３′，５′−ジ−ｔ−ブチル−４′−ヒドロキシ−フ
ェニル）プロパノエート）安定剤、６２７ｐｐｍのサン
ドスタブ ＰＥＰ−Ｑ（Sandostab PEP-Q)安定剤（主成
分は、テトラキス−（２，４−ジ−ｔ−ブチル−フェニ
ル）−４，４−ビフェニレンジホスファイト）、１１６
０ｐｐｍのステアリン酸カルシウムを含む一括添加剤を
含む、表１で示した実施例１のポリオレフィン組成物９
７％、（Ｂ）メルトインデックスが２ｇ／１０分で、密
度が０．９１９ｇ／ｃｍ3 ）の低密度ポリエチレンＬＰ
ＤＥ５０１Ｉ（ダウケミカル社製）３％を機械的にブレ
ンドする事により調製した。配合物を、サーキュラーダ
イを通して、溝付供給押出機で押し出し、次の装置と加
工条件で、厚さ０．００２５４ｃｍ（１ｍｉｌ）のフィ
ルムとするに十分な量の空気でフィルムに成形した。 スクリュウー： 圧縮比＝１：１ ポリオレフィンバリアータイプ Ｌ／Ｄ比＝２４：１ ブローアップ比＝２．５：１ ダイギャップ：２．０３２mm(80mil) 押出機バレル仕様： ゾーン１からゾーン１４にむけて212. 7 ℃(415°F)〜201.6 ℃(395°F) 溶融温度： 211.1 ℃(412°F) アダプター及びダイ温度： 210 ℃(410°F)〜212.7 ℃(415°F) ダイ直径： ２４．１３ｃｍ（９．５in） 吐出速度： 99kg(220lbs)／時間 得られたフィルムの性質を表２に示す。
ｐｍのイルガノックス１０７６（オクタデシル３−
（３′，５′−ジ−ｔ−ブチル−４′−ヒドロキシ−フ
ェニル）プロパノエート）安定剤、６２７ｐｐｍのサン
ドスタブ ＰＥＰ−Ｑ（Sandostab PEP-Q)安定剤（主成
分は、テトラキス−（２，４−ジ−ｔ−ブチル−フェニ
ル）−４，４−ビフェニレンジホスファイト）、１１６
０ｐｐｍのステアリン酸カルシウムを含む一括添加剤を
含む、表１で示した実施例１のポリオレフィン組成物９
７％、（Ｂ）メルトインデックスが２ｇ／１０分で、密
度が０．９１９ｇ／ｃｍ3 ）の低密度ポリエチレンＬＰ
ＤＥ５０１Ｉ（ダウケミカル社製）３％を機械的にブレ
ンドする事により調製した。配合物を、サーキュラーダ
イを通して、溝付供給押出機で押し出し、次の装置と加
工条件で、厚さ０．００２５４ｃｍ（１ｍｉｌ）のフィ
ルムとするに十分な量の空気でフィルムに成形した。 スクリュウー： 圧縮比＝１：１ ポリオレフィンバリアータイプ Ｌ／Ｄ比＝２４：１ ブローアップ比＝２．５：１ ダイギャップ：２．０３２mm(80mil) 押出機バレル仕様： ゾーン１からゾーン１４にむけて212. 7 ℃(415°F)〜201.6 ℃(395°F) 溶融温度： 211.1 ℃(412°F) アダプター及びダイ温度： 210 ℃(410°F)〜212.7 ℃(415°F) ダイ直径： ２４．１３ｃｍ（９．５in） 吐出速度： 99kg(220lbs)／時間 得られたフィルムの性質を表２に示す。
【００１９】
【実施例５】成分（Ａ）として、３２５ｐｐｍのイルガ
ノックス１０７６（オクタデシル３−（３′，５′−ジ
−ｔ−ブチル−４′−ヒドロキシ−フェニル）プロパノ
エート）安定剤、４２９ｐｐｍのサンドスタブ ＰＥＰ
−Ｑ（Sandostab PEP-Q)安定剤（主成分は、テトラキス
−（２，４−ジ−ｔ−ブチル−フェニル）−４，４−ビ
フェニレンジホスファイト）、１５８６ｐｐｍのステア
リン酸カルシウムを含む一括添加剤を含む、表１で示し
た実施例２のポリオレフィン組成物９７％を使用した以
外は、実施例４の方法で、本発明の組成物及びインフレ
ーションフィルムを調製した。得られたフィルムの性質
を表２に示す。
ノックス１０７６（オクタデシル３−（３′，５′−ジ
−ｔ−ブチル−４′−ヒドロキシ−フェニル）プロパノ
エート）安定剤、４２９ｐｐｍのサンドスタブ ＰＥＰ
−Ｑ（Sandostab PEP-Q)安定剤（主成分は、テトラキス
−（２，４−ジ−ｔ−ブチル−フェニル）−４，４−ビ
フェニレンジホスファイト）、１５８６ｐｐｍのステア
リン酸カルシウムを含む一括添加剤を含む、表１で示し
た実施例２のポリオレフィン組成物９７％を使用した以
外は、実施例４の方法で、本発明の組成物及びインフレ
ーションフィルムを調製した。得られたフィルムの性質
を表２に示す。
【比較例１】１００％のポリオレフィン組成物（Ａ）を
使用した以外は、実施例４の添加剤成分を使用し、実施
例４の方法でインフレーションフィルムを調製した。得
られたフィルムの性質を表２に示す。
使用した以外は、実施例４の添加剤成分を使用し、実施
例４の方法でインフレーションフィルムを調製した。得
られたフィルムの性質を表２に示す。
【比較例２】１００％のポリオレフィン組成物（Ａ）を
使用した以外は、実施例５の添加剤成分を使用し、実施
例５の方法でインフレーションフィルムを調製した。得
られたフィルムの性質を表２に示す。表２のデータは、
ＬＤＰＥを含有しない比較例１及び２のポリオレフィン
組成物だけの物に比べて、僅か３％のＬＤＰＥと本発明
のポリオレフィン組成物を配合した実施例４及び５の組
成物は、曇り度（％）で著しい改善がある事を示す。
使用した以外は、実施例５の添加剤成分を使用し、実施
例５の方法でインフレーションフィルムを調製した。得
られたフィルムの性質を表２に示す。表２のデータは、
ＬＤＰＥを含有しない比較例１及び２のポリオレフィン
組成物だけの物に比べて、僅か３％のＬＤＰＥと本発明
のポリオレフィン組成物を配合した実施例４及び５の組
成物は、曇り度（％）で著しい改善がある事を示す。
【００２０】
表２
性質 比較例１ 実施例４ 比較例２ 実施例５
曇り度（％） ４３．７ ６．４ ２２．１ ７．４
【００２１】
【実施例６】メルトインデックス０．２２ｇ／１０分、
密度０．９１９ｇ／ｃｍ3 の低密度ポリオレフィン（Qu
antum 940)（Ｂ）０．５％を使用した以外は、実施例５
の方法と添加成分を使用して本発明の組成物とインフレ
ーションフィルムを調製した。得られたフィルムの性質
を表３に示す。
密度０．９１９ｇ／ｃｍ3 の低密度ポリオレフィン（Qu
antum 940)（Ｂ）０．５％を使用した以外は、実施例５
の方法と添加成分を使用して本発明の組成物とインフレ
ーションフィルムを調製した。得られたフィルムの性質
を表３に示す。
【実施例７】メルトインデックス８ｇ／１０分、密度
０．９１８ｇ／ｃｍ3 の低密度ポリオレフィン（Ｂ）
０．５％を使用した以外は、実施例５の方法と添加成分
を使用して本発明の組成物とインフレーションフィルム
を調製した。得られたフィルムの性質を表３に示す。
０．９１８ｇ／ｃｍ3 の低密度ポリオレフィン（Ｂ）
０．５％を使用した以外は、実施例５の方法と添加成分
を使用して本発明の組成物とインフレーションフィルム
を調製した。得られたフィルムの性質を表３に示す。
【実施例８】メルトインデックス２ｇ／１０分、密度
０．９１９ｇ／ｃｍ3 の低密度ポリオレフィン（ＬＤＰ
Ｅ ５０１Ｉ）（Ｂ）１．０％を使用した以外は、実施
例５の方法と添加成分を使用して本発明の組成物とイン
フレーションフィルムを調製した。得られたフィルムの
性質を表３に示す。
０．９１９ｇ／ｃｍ3 の低密度ポリオレフィン（ＬＤＰ
Ｅ ５０１Ｉ）（Ｂ）１．０％を使用した以外は、実施
例５の方法と添加成分を使用して本発明の組成物とイン
フレーションフィルムを調製した。得られたフィルムの
性質を表３に示す。
【実施例９】メルトインデックス０．２２ｇ／１０分、
密度０．９１９ｇ／ｃｍ3 の低密度ポリオレフィン（Qu
antum 940)（Ｂ）３％を使用した以外は、実施例４の方
法と添加成分を使用して本発明の組成物とインフレーシ
ョンフィルムを調製した。得られたフィルムの性質を表
３に示す。
密度０．９１９ｇ／ｃｍ3 の低密度ポリオレフィン（Qu
antum 940)（Ｂ）３％を使用した以外は、実施例４の方
法と添加成分を使用して本発明の組成物とインフレーシ
ョンフィルムを調製した。得られたフィルムの性質を表
３に示す。
【実施例１０】メルトインデックス８ｇ／１０分、密度
０．９１８ｇ／ｃｍ3 の低密度ポリオレフィン（Ｂ）３
％を使用した以外は、実施例５の方法と添加成分を使用
して本発明の組成物とインフレーションフィルムを調製
した。得られたフィルムの性質を表３に示す。
０．９１８ｇ／ｃｍ3 の低密度ポリオレフィン（Ｂ）３
％を使用した以外は、実施例５の方法と添加成分を使用
して本発明の組成物とインフレーションフィルムを調製
した。得られたフィルムの性質を表３に示す。
【実施例１１】メルトインデックス２ｇ／１０分、密度
０．９１９ｇ／ｃｍ3 の低密度ポリオレフィン（ＬＤＰ
Ｅ ５０１Ｉ）（Ｂ）５％を使用した以外は、実施例５
の方法と添加成分を使用して本発明の組成物とインフレ
ーションフィルムを調製した。得られたフィルムの性質
を表３に示す。表３のデータは、メルトインデックスと
低密度ポリオレフィンの量を変えた本発明の実施例６〜
１１の組成物は、曇り度（％）で著しい改善がある事を
示す。
０．９１９ｇ／ｃｍ3 の低密度ポリオレフィン（ＬＤＰ
Ｅ ５０１Ｉ）（Ｂ）５％を使用した以外は、実施例５
の方法と添加成分を使用して本発明の組成物とインフレ
ーションフィルムを調製した。得られたフィルムの性質
を表３に示す。表３のデータは、メルトインデックスと
低密度ポリオレフィンの量を変えた本発明の実施例６〜
１１の組成物は、曇り度（％）で著しい改善がある事を
示す。
【００２２】表３
実施例 曇り度（％）
比較例２ ２２．１
実施例６ １２．３
実施例７ １７．７
実施例８ １１．２
実施例９ ９．０
実施例１０ ９．１
実施例１１ ５．７
表４は、本発明の実施例４と５で製造されたフィルム
と、通常の線状低密度ポリエチレン及び通常の線状低密
度ポリエチレンと低密度ポリエチレンとの機械的配合物
との光学特性及び物理特性の比較である。 表４ 組成物 曇り度（％） 光沢（％） ダートインパクト 実施例４ ６．９ ６２ １４１ 実施例５ ７．４ ６０ １３５ 比較例３ ３５ １９ １００ 比較例４ １４．４ ４６ ９１ 比較例５ １０ ６２ ６８ 比較例６ １６ ３９ １３９ 比較例７ １２ ５４ ８６ 比較例８ ８．４ ６０ ８６ 比較例９ １４．１ ３９．２ １４５
と、通常の線状低密度ポリエチレン及び通常の線状低密
度ポリエチレンと低密度ポリエチレンとの機械的配合物
との光学特性及び物理特性の比較である。 表４ 組成物 曇り度（％） 光沢（％） ダートインパクト 実施例４ ６．９ ６２ １４１ 実施例５ ７．４ ６０ １３５ 比較例３ ３５ １９ １００ 比較例４ １４．４ ４６ ９１ 比較例５ １０ ６２ ６８ 比較例６ １６ ３９ １３９ 比較例７ １２ ５４ ８６ 比較例８ ８．４ ６０ ８６ 比較例９ １４．１ ３９．２ １４５
【００２３】比較例３：Ｅｘｘｏｎ １００１．５２、
メルトインデックス１ｇ／１０分、密度０．９１８ｇ／
ｃｍ3 を持つ、ブテン共重合モノマーを含む線状低密度
ポリエチレン。 比較例４：Ｅｘｘｏｎ １００１．５２、メルトインデ
ックス１ｇ／１０分、密度０．９１８ｇ／ｃｍ3 を持
つ、ブテン共重合モノマーを含む線状低密度ポリエチレ
ンを、メルトインデックス２ｇ／１０分、密度０．９１
９ｇ／ｃｍ3 を持つ、ＬＤＰＥ５０１Ｉ低密度ポリエチ
レンの１０％と機械的にブレンドしたもの。 比較例５：Ｅｘｘｏｎ １００１．５２、メルトインデ
ックス１ｇ／１０分、密度０．９１８ｇ／ｃｍ3 を持
つ、ブテン共重合モノマーを含む線状低密度ポリエチレ
ンを、メルトインデックス２ｇ／１０分、密度０．９１
９ｇ／ｃｍ3 を持つ、ＬＤＰＥ５０１Ｉ低密度ポリエチ
レンの２０％と機械的にブレンドしたもの。 比較例６：ＵＣＣ ７０２８、メルトインデックス１ｇ
／１０分、密度０．９１８ｇ／ｃｍ3 を持つ、ヘキセン
共重合モノマーを含む線状低密度ポリエチレン。 比較例７：ＵＣＣ ７０２８、メルトインデックス１ｇ
／１０分、密度０．９１８ｇ／ｃｍ3 を持つ、ヘキセン
共重合モノマーを含む線状低密度ポリエチレンを、メル
トインデックス２ｇ／１０分、密度０．９１９ｇ／ｃｍ
3 を持つ、ＬＤＰＥ５０１Ｉ低密度ポリエチレンの１０
％と機械的にブレンドしたもの。 比較例８：ＵＣＣ ７０２８、メルトインデックス１ｇ
／１０分、密度０．９１８ｇ／ｃｍ3 を持つ、ヘキセン
共重合モノマーを含む線状低密度ポリエチレンを、メル
トインデックス２ｇ／１０分、密度０．９１９ｇ／ｃｍ
3 を持つ、ＬＤＰＥ５０１Ｉ低密度ポリエチレンの２０
％と機械的にブレンドしたもの。 比較例９：Ｄｏｗｌｅｘ ２０４５．１１、メルトイン
デックス１ｇ／１０分、密度０．９２０ｇ／ｃｍ3 を持
つ、オクテン共重合モノマーを含む線状低密度ポリエチ
レン。
メルトインデックス１ｇ／１０分、密度０．９１８ｇ／
ｃｍ3 を持つ、ブテン共重合モノマーを含む線状低密度
ポリエチレン。 比較例４：Ｅｘｘｏｎ １００１．５２、メルトインデ
ックス１ｇ／１０分、密度０．９１８ｇ／ｃｍ3 を持
つ、ブテン共重合モノマーを含む線状低密度ポリエチレ
ンを、メルトインデックス２ｇ／１０分、密度０．９１
９ｇ／ｃｍ3 を持つ、ＬＤＰＥ５０１Ｉ低密度ポリエチ
レンの１０％と機械的にブレンドしたもの。 比較例５：Ｅｘｘｏｎ １００１．５２、メルトインデ
ックス１ｇ／１０分、密度０．９１８ｇ／ｃｍ3 を持
つ、ブテン共重合モノマーを含む線状低密度ポリエチレ
ンを、メルトインデックス２ｇ／１０分、密度０．９１
９ｇ／ｃｍ3 を持つ、ＬＤＰＥ５０１Ｉ低密度ポリエチ
レンの２０％と機械的にブレンドしたもの。 比較例６：ＵＣＣ ７０２８、メルトインデックス１ｇ
／１０分、密度０．９１８ｇ／ｃｍ3 を持つ、ヘキセン
共重合モノマーを含む線状低密度ポリエチレン。 比較例７：ＵＣＣ ７０２８、メルトインデックス１ｇ
／１０分、密度０．９１８ｇ／ｃｍ3 を持つ、ヘキセン
共重合モノマーを含む線状低密度ポリエチレンを、メル
トインデックス２ｇ／１０分、密度０．９１９ｇ／ｃｍ
3 を持つ、ＬＤＰＥ５０１Ｉ低密度ポリエチレンの１０
％と機械的にブレンドしたもの。 比較例８：ＵＣＣ ７０２８、メルトインデックス１ｇ
／１０分、密度０．９１８ｇ／ｃｍ3 を持つ、ヘキセン
共重合モノマーを含む線状低密度ポリエチレンを、メル
トインデックス２ｇ／１０分、密度０．９１９ｇ／ｃｍ
3 を持つ、ＬＤＰＥ５０１Ｉ低密度ポリエチレンの２０
％と機械的にブレンドしたもの。 比較例９：Ｄｏｗｌｅｘ ２０４５．１１、メルトイン
デックス１ｇ／１０分、密度０．９２０ｇ／ｃｍ3 を持
つ、オクテン共重合モノマーを含む線状低密度ポリエチ
レン。
【００２４】表４のデータから見てわかる通り、本発明
の実施例４及び５で製造されたフィルムは、通常の線状
低密度ポリエチレンだけを含む比較例３、比較例６及び
比較例９で製造されたフィルムに比較して、曇り度での
実質的減少を明らかに示す。通常の線状低密度ポリエチ
レンを、低密度ポリエチレンとブレンドした比較例４、
５、７及び８でも、本発明の組成物で使用される低密度
ポリエチレンの少なくとも２倍量が、単に曇り度の減少
の為に必要とされる。それでも、曇り度の減少は、本発
明の組成物で示される減少量の半分にすぎない。又、本
発明の組成物は、通常の線状低密度ポリエチレン及びそ
れらと低密度ポリエチレンとの配合物より高い光沢と耐
衝撃性を示す。
の実施例４及び５で製造されたフィルムは、通常の線状
低密度ポリエチレンだけを含む比較例３、比較例６及び
比較例９で製造されたフィルムに比較して、曇り度での
実質的減少を明らかに示す。通常の線状低密度ポリエチ
レンを、低密度ポリエチレンとブレンドした比較例４、
５、７及び８でも、本発明の組成物で使用される低密度
ポリエチレンの少なくとも２倍量が、単に曇り度の減少
の為に必要とされる。それでも、曇り度の減少は、本発
明の組成物で示される減少量の半分にすぎない。又、本
発明の組成物は、通常の線状低密度ポリエチレン及びそ
れらと低密度ポリエチレンとの配合物より高い光沢と耐
衝撃性を示す。
【００２５】
【実施例１２】（Ａ）表１に示す実施例３のポリオレフ
ィン組成物９７％と、（Ｂ）メルトインデックス０．３
／１０分、密度０．９１９ｇ／ｃｍ3 を持つ、Ｓｈｅｌ
ｌ ３３低密度ポリエチレン（Ｓｈｅｌｌ Ｃｈｅｍｉ
ｃａｌ Ｃｏ．製）１％を機械的にブレンドして、本発
明の重合体組成物を調製した。得られたフィルムの性質
を表５に示す。
ィン組成物９７％と、（Ｂ）メルトインデックス０．３
／１０分、密度０．９１９ｇ／ｃｍ3 を持つ、Ｓｈｅｌ
ｌ ３３低密度ポリエチレン（Ｓｈｅｌｌ Ｃｈｅｍｉ
ｃａｌ Ｃｏ．製）１％を機械的にブレンドして、本発
明の重合体組成物を調製した。得られたフィルムの性質
を表５に示す。
【実施例１３】（Ａ）表１に示す実施例３のポリオレフ
ィン組成物９７％と、（Ｂ）メルトインデックス０．３
／１０分、密度０．９１９ｇ／ｃｍ3 を持つ、Ｓｈｅｌ
ｌ ３３低密度ポリエチレン（Ｓｈｅｌｌ Ｃｈｅｍｉ
ｃａｌ Ｃｏ．製）２．５％を機械的にブレンドして、
本発明の重合体組成物を調製した。得られたフィルムの
性質を表５に示す。
ィン組成物９７％と、（Ｂ）メルトインデックス０．３
／１０分、密度０．９１９ｇ／ｃｍ3 を持つ、Ｓｈｅｌ
ｌ ３３低密度ポリエチレン（Ｓｈｅｌｌ Ｃｈｅｍｉ
ｃａｌ Ｃｏ．製）２．５％を機械的にブレンドして、
本発明の重合体組成物を調製した。得られたフィルムの
性質を表５に示す。
【実施例１４】（Ａ）表１に示す実施例３のポリオレフ
ィン組成物９７％と、（Ｂ）メルトインデックス３．７
／１０分、密度０．９１９ｇ／ｃｍ3 を持つ、ＥＮＩ
Ｒｉｂｌｅｎｅ ＧＭ ３０低密度ポリエチレン１％を
機械的にブレンドして、本発明の重合体組成物を調製し
た。得られたフィルムの性質を表５に示す。
ィン組成物９７％と、（Ｂ）メルトインデックス３．７
／１０分、密度０．９１９ｇ／ｃｍ3 を持つ、ＥＮＩ
Ｒｉｂｌｅｎｅ ＧＭ ３０低密度ポリエチレン１％を
機械的にブレンドして、本発明の重合体組成物を調製し
た。得られたフィルムの性質を表５に示す。
【実施例１５】（Ａ）表１に示す実施例３のポリオレフ
ィン組成物９７％と、（Ｂ）メルトインデックス３．７
／１０分、密度０．９１９ｇ／ｃｍ3 を持つ、ＥＮＩ
Ｒｉｂｌｅｎｅ ＧＭ ３０低密度ポリエチレン２．５
％を機械的にブレンドして、本発明の重合体組成物を調
製した。得られたフィルムの性質を表５に示す。
ィン組成物９７％と、（Ｂ）メルトインデックス３．７
／１０分、密度０．９１９ｇ／ｃｍ3 を持つ、ＥＮＩ
Ｒｉｂｌｅｎｅ ＧＭ ３０低密度ポリエチレン２．５
％を機械的にブレンドして、本発明の重合体組成物を調
製した。得られたフィルムの性質を表５に示す。
【００２６】
【実施例１６】（Ａ）表１に示す実施例３のポリオレフ
ィン組成物９７％と、（Ｂ）メルトインデックス２０ｇ
／１０分、密度０．９１４ｇ／ｃｍ3 を持つ、ＥＮＩ
Ｒｉｂｌｅｎｅ ＭＲ １０低密度ポリエチレン１％を
機械的にブレンドして、本発明の重合体組成物を調製し
た。得られたフィルムの性質を表５に示す。
ィン組成物９７％と、（Ｂ）メルトインデックス２０ｇ
／１０分、密度０．９１４ｇ／ｃｍ3 を持つ、ＥＮＩ
Ｒｉｂｌｅｎｅ ＭＲ １０低密度ポリエチレン１％を
機械的にブレンドして、本発明の重合体組成物を調製し
た。得られたフィルムの性質を表５に示す。
【実施例１７】（Ａ）表１に示す実施例３のポリオレフ
ィン組成物９７％と、（Ｂ）メルトインデックス２０ｇ
／１０分、密度０．９１４ｇ／ｃｍ3 を持つ、ＥＮＩ
Ｒｉｂｌｅｎｅ ＭＲ １０低密度ポリエチレン２．５
％を機械的にブレンドして、本発明の重合体組成物を調
製した。得られたフィルムの性質を表５に示す。
ィン組成物９７％と、（Ｂ）メルトインデックス２０ｇ
／１０分、密度０．９１４ｇ／ｃｍ3 を持つ、ＥＮＩ
Ｒｉｂｌｅｎｅ ＭＲ １０低密度ポリエチレン２．５
％を機械的にブレンドして、本発明の重合体組成物を調
製した。得られたフィルムの性質を表５に示す。
【比較例１０】実施例３だけの組成物を使用してインフ
レーションフィルムを調製した。た。得られたフィルム
の性質を表５に示す。 表５ 曇り度（％） 光沢（％） ダート試験 エルメンドルフ ＠４５° ｇ／ｍｍ 引き裂き強度 (g/mil) ＴＤ ＭＤ 比較例１０ ４２ １８ ２８３．４ ３．４ ２．４ （７．２） 実施例１２ ２０ ３９ ２７９．５ ３．５ ２．０ （７．１） 実施例１３ １５ ４７ ２１６．５ ３．８ １．６ （６．５） 実施例１４ ２２ ３８ ２８７．４ ３．８ ２．０ （７．３） 実施例１５ １５ ４６ ２１６．５ ４．０ １．８ （６．５） 実施例１６ １９ ４０ ２８３．４ ３．９ ２．３ （７．２） 実施例１７ １４ ５０ ２７９．５ ４．２ １．９ （７．１）
レーションフィルムを調製した。た。得られたフィルム
の性質を表５に示す。 表５ 曇り度（％） 光沢（％） ダート試験 エルメンドルフ ＠４５° ｇ／ｍｍ 引き裂き強度 (g/mil) ＴＤ ＭＤ 比較例１０ ４２ １８ ２８３．４ ３．４ ２．４ （７．２） 実施例１２ ２０ ３９ ２７９．５ ３．５ ２．０ （７．１） 実施例１３ １５ ４７ ２１６．５ ３．８ １．６ （６．５） 実施例１４ ２２ ３８ ２８７．４ ３．８ ２．０ （７．３） 実施例１５ １５ ４６ ２１６．５ ４．０ １．８ （６．５） 実施例１６ １９ ４０ ２８３．４ ３．９ ２．３ （７．２） 実施例１７ １４ ５０ ２７９．５ ４．２ １．９ （７．１）
【００２７】ＬＰＤＥとブレンドしていないポリオレフ
ィン組成物と比較して、本発明の組成物には、引き裂き
強度を保持しながら曇り度（％）及び光沢（％）に顕著
な改善が見られる。ここに開示された本発明のその他の
目的、利点及び実施態様は、上述の開示内容を読む事に
より、当業者には容易に明らかとなろう。本発明につい
ては、本発明の特定の実施態様が十分詳細に開示された
が、これらの実施態様の変化及び変更は、開示され、請
求された本発明の精神と範囲から離れる事無く実施され
るものである。
ィン組成物と比較して、本発明の組成物には、引き裂き
強度を保持しながら曇り度（％）及び光沢（％）に顕著
な改善が見られる。ここに開示された本発明のその他の
目的、利点及び実施態様は、上述の開示内容を読む事に
より、当業者には容易に明らかとなろう。本発明につい
ては、本発明の特定の実施態様が十分詳細に開示された
が、これらの実施態様の変化及び変更は、開示され、請
求された本発明の精神と範囲から離れる事無く実施され
るものである。
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
(72)発明者 カミロ カニャーニ
イタリー 47013 ドヴァドーラ フォ
ルリ ヴィア マッテオッティー ５
(72)発明者 クラウディオ コメット
イタリー 40100 ボローニャ ヴィア
コラーディ ３
(56)参考文献 特開 平２−185547（ＪＰ，Ａ)
(58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名)
C08L 23/00 - 23/36
C08J 5/18
Claims (8)
- 【請求項１】 （Ａ）（ｉ）Ｃ4 〜Ｃ8 のα−オレフィ
ンを２０重量％まで含み、０．８８〜０．９４５ｇ／ｃ
ｍ3 の密度と０．１〜１０ｇ／１０分のメルトインデッ
クスを有する線状低密度ポリエチレン９５〜７５重量
％、（ii）６０〜９５％のプロピレンを含む、エチレン
又はＣ4 〜Ｃ8 のα−オレフィンとプロピレンの共重合
体、又は８０〜９６％のプロピレン、２〜１０％のエチ
レン及び２〜１０％のＣ4 〜Ｃ8 のα−オレフィンを含
む、エチレンとＣ4 〜Ｃ8 のα−オレフィンとプロピレ
ンの共重合体であって、７０％より大きいキシレン不溶
解分を有する共重合体５〜２５重量％からなるポリオレ
フィン組成物であって、０．１〜５．０ｇ／１０分のメ
ルトインデックスと０．９００〜０．９２５ｇ／ｃｍ3
の密度を有する該ポリオレフィン組成物９９．５〜９５
重量％と、（Ｂ）低密度ポリエチレン０．５〜５重量％
（５重量％は除く）からなる重合体組成物。 - 【請求項２】 成分（Ａ）（ｉ）が、Ｃ4 のα−オレフ
ィンを含む線状低密度ポリエチレンである、請求項１記
載の組成物。 - 【請求項３】 成分（Ａ）（ii）のα−オレフィンが、
１−ブテンである、請求項１記載の組成物。 - 【請求項４】 成分（Ａ）（ii）が、プロピレン８８〜
９６％、エチレン２〜８％及びＣ4 〜Ｃ8 のα−オレフ
ィン２〜７％の三元共重合体である、請求項１記載の組
成物。 - 【請求項５】 ポリオレフィン組成物（Ａ）が、９９％
〜９５％の量で存在し、低密度ポリエチレン（Ｂ）が、
１％〜５％（５％は除く）の量で存在する、請求項１記
載の組成物。 - 【請求項６】 （Ａ）（ｉ）Ｃ4 〜Ｃ8 のα−オレフィ
ンを２０重量％まで含み、０．８８〜０．９４５ｇ／ｃ
ｍ3 の密度と０．１〜１０ｇ／１０分のメルトインデッ
クスを有する線状低密度ポリエチレン９５〜７５重量
％、（ii）６０〜９８％のプロピレンを含む、エチレン
又はＣ4 〜Ｃ8 のα−オレフィンとプロピレンの共重合
体、又は２〜１０％のエチレン及び２〜１０％のＣ4 〜
Ｃ8 のα−オレフィンを含むエチレンとＣ4 〜Ｃ8 のα
−オレフィンとプロピレンの共重合体であって、７０％
より大きいキシレン不溶解分を有する共重合体５〜２５
重量％からなるポリオレフィン組成物であって、０．５
〜５．０ｇ／１０分のメルトインデックスと０．９００
〜０．９２５ｇ／ｃｍ3 の密度を有するポリオレフィン
組成物９９．５〜９５重量％と、（Ｂ）低密度ポリエチ
レン０．５〜５重量％（５重量％は除く）からなる重合
体組成物のインフレーションフィルム。 - 【請求項７】 請求項１記載の重合体組成物のキャスト
フィルム。 - 【請求項８】 請求項１記載の重合体組成物の押出しコ
ーティング。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US08/262803 | 1994-06-20 | ||
| US08/262,803 US5455303A (en) | 1994-06-20 | 1994-06-20 | Linear low density polyethylene based compositions with improved optics |
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| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH083385A JPH083385A (ja) | 1996-01-09 |
| JP3453457B2 true JP3453457B2 (ja) | 2003-10-06 |
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ID=22999125
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP15194595A Expired - Lifetime JP3453457B2 (ja) | 1994-06-20 | 1995-06-19 | 改良された光学特性を持つ線状低密度ポリエチレンを基体とした組成物 |
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| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US5455303A (ja) |
| EP (1) | EP0688820B1 (ja) |
| JP (1) | JP3453457B2 (ja) |
| KR (1) | KR960001008A (ja) |
| CN (1) | CN1068356C (ja) |
| AT (1) | ATE172221T1 (ja) |
| AU (1) | AU689876B2 (ja) |
| BR (1) | BR9502862A (ja) |
| CA (1) | CA2152157A1 (ja) |
| DE (1) | DE69505311T2 (ja) |
| DK (1) | DK0688820T3 (ja) |
| ES (1) | ES2125520T3 (ja) |
| FI (1) | FI953046A (ja) |
| NO (1) | NO309774B1 (ja) |
| PH (1) | PH31396A (ja) |
| RU (1) | RU2146728C1 (ja) |
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| IT1276120B1 (it) * | 1995-11-14 | 1997-10-24 | Montell Technology Company Bv | Film multistrato estensibili basati su lldpe |
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| US6197887B1 (en) | 1997-09-12 | 2001-03-06 | Eastman Chemical Company | Compositions having particular utility as stretch wrap cling film |
| US6153702A (en) * | 1997-09-12 | 2000-11-28 | Eastman Chemical Company | Polymers, and novel compositions and films therefrom |
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| US6087459A (en) * | 1998-05-14 | 2000-07-11 | Exxon Chemical Patents Inc. | Polymeric materials formed using blends of electron donors |
| ITMI981547A1 (it) * | 1998-07-07 | 2000-01-07 | Montell Technology Company Bv | Composizioni polietileniche aventi elevate proprieta' meccaniche e migliorata lavorabilita'allo stato fuso |
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