JP3450134B2 - 誘電体磁器組成物 - Google Patents
誘電体磁器組成物Info
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Description
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、誘電体磁器組成物
に関し、特に積層セラミックコンデンサなどの電子部品
材料等に有用な誘電体磁器組成物に関する。 【０００２】 【従来技術】近年、電子機器の小型化、高性能化に伴
い、コンデンサ等の電子部品の小型化、大容量化の要求
が高まってきている。 【０００３】一般に、コンデンサーなどに使用される誘
電体材料には、高い比誘電率が要求されることはもちろ
んのこと、誘電損失が小さく、温度特性が良好であり、
直流電圧に対する誘電特性の依存性が小さい等の、種々
の要求を満足させる必要がある。 【０００４】従来から、この様な要求を満足する誘電体
材料として、チタン酸バリウムＢａＴｉＯ3 のようなペ
ロブスカイト型の各種酸化物が報告されており、また実
用化されている。 【０００５】しかしながら、ＢａＴｉＯ3 を主体とする
高誘電率系材料では焼成温度が１３００〜１３５０℃と
高く、内部電極としてＡｕ、Ｐｔ、Ｐｄなどの高価な貴
金属が一般に用いられ、積層セラミックコンデンサで
は、生産コストに占める電極材料費の割合が大きいた
め、全体のコストを低減することに限度があった。 【０００６】このため、ＢａＴｉＯ3 を主体とする高誘
電率系材料にＢ、Ｂｉ、Ｓｉ、Ｐｂなどの酸化物からな
るガラス成分を添加し、焼成温度を１３００〜１３５０
℃から１１００〜１１５０℃に低下させた積層セラミッ
クコンデンサが開発されている。この積層セラミックコ
ンデンサは、低温での焼結が可能なため、比較的安価な
Ａｇ−Ｐｄ合金を内部電極に使用することができるが、
ガラス成分を添加することにより比誘電率が低下してし
まうという問題があった。 【０００７】このような問題を解決したものとして、従
来、焼成温度が１１５０℃以下で、高誘電率を有する、
Ｐｂ（Ｍｇ1/3 Ｎｂ2/3 ）Ｏ3 −Ｐｂ（Ｚｎ1/3 Ｎｂ
2/3 ）Ｏ3 の固溶体よりなる誘電体磁器組成物が、特公
昭６０−１８０８５号公報に開示されている。 【０００８】この公報に開示される誘電体磁器組成物
は、Ｐｂ（Ｍｇ1/3 Ｎｂ2/3 ）Ｏ3 −Ｐｂ（Ｚｎ1/3 Ｎ
ｂ2/3 ）Ｏ3 の固溶体からなり、個々の酸化物組成比率
が、Ｐｂ3 Ｏ4 ６８．０３〜６９．０７重量％、Ｍｇ
Ｏ ２．４３〜３．９８重量％、ＺｎＯ ０．１５〜
３．１５重量％、Ｎｂ2 Ｏ5 ２６．３７〜２６．７８
重量％の組成を有している。 【０００９】 【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上記特
公昭６０−１８０８５号公報に開示された誘電体磁器組
成物では、電極として安価なＡｇ−Ｐｄを用いることが
可能であり、しかも比誘電率が最大１４６５０と高い
が、コンデンサとしての特性を示すＣＲ積が低いという
問題があった。 【００１０】本発明は、電極として安価なＡｇ−Ｐｄを
用いることができ、比誘電率が１００００以上と高く、
誘電損失が２％以下と小さく、かつコンデンサとした場
合のＣＲ積が１×１０5 ΩＦ以上の誘電体磁器組成物を
提供するものである。 【００１１】 【課題を解決するための手段】本発明の誘電体磁器組成
物は、金属元素として、Ｐｂ、Ｍｇ、Ｎｂ、Ｚｎおよび
Ｉｎを含有するペロブスカイト型複合酸化物であって、
そのモル比による組成式を、ｘＰｂ（Ｍｇ1/3 Ｎ
ｂ2/3 ）Ｏ3 −ｙＰｂ（Ｚｎ1/3 Ｎｂ2/3 ）Ｏ3 −ｚＰ
ｂ（Ｉｎ1/2 Ｎｂ1/2 ）Ｏ3 と表した場合（但し、ｘ＋
ｙ＋ｚ＝１００）、前記ｘ、ｙおよびｚが図１に示す点
Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｄ、Ａを結ぶ線分の範囲内にあることを特
徴とする。 【００１２】 ｘ ｙ ｚ Ａ ５０ ４９ １ Ｂ ９０ ９ １ Ｃ ９０ ２．５ ７．５ Ｄ ５０ ２５ ２５ 【００１３】 【作用】本発明の誘電体磁器組成物は、Ｐｂ（Ｍｇ1/3
Ｎｂ2/3 ）Ｏ3 とＰｂ（Ｚｎ1/ 3 Ｎｂ2/3 ）Ｏ3 とＰｂ
（Ｉｎ1/2 Ｎｂ1/2 ）Ｏ3 の３成分からなり、セラミッ
クとして合成されにくいＰｂ（Ｚｎ1/3 Ｎｂ2/3 ）Ｏ3
を含むが、第三成分としてとＰｂ（Ｉｎ1/2 Ｎｂ1/2 ）
Ｏ3 を含有させることにより、その合成率を上昇させ、
高い比誘電率、高い比抵抗、高いＣＲ積を得ることがで
きる。さらに第三成分であるＰｂ（Ｉｎ1/2 Ｎｂ1/2 ）
Ｏ3 は低温で焼結できるために、１１５０℃以下の低温
焼成が可能となる。特に、高いＣＲ積を得ることができ
るため、高容量でかつ絶縁抵抗の高い積層セラミックコ
ンデンサを得ることができる。 【００１４】即ち、本発明による誘電体磁器組成物は、
一般の磁器コンデンサのみならず、積層セラミックコン
デンサの誘電体材料としての使用が可能である。特に焼
成温度が低いことから、内部電極として比較的安価なＡ
ｇ−Ｐｄ合金を用いることができ、小型かつ大容量のセ
ラミックコンデンサを低コストで生産することができ
る。 【００１５】 【発明の実施の形態】本発明は、金属元素として、Ｐ
ｂ、Ｍｇ、Ｎｂ、ＺｎおよびＩｎを含有するペロブスカ
イト型複合酸化物であって、そのモル比組成式を、ｘＰ
ｂ（Ｍｇ1/3 Ｎｂ2/3 ）Ｏ3 −ｙＰｂ（Ｚｎ1/3 Ｎｂ
2/3 ）Ｏ3 −ｚＰｂ（Ｉｎ1/2 Ｎｂ1/2 ）Ｏ3 と表した
場合、ｘ、ｙおよびｚが、Ｐｂ（Ｍｇ1/3 Ｎｂ2/3 ）Ｏ
3 とＰｂ（Ｚｎ1/3 Ｎｂ2/3 ）Ｏ3 とＰｂ（Ｉｎ1/2 Ｎ
ｂ1/2 ）Ｏ3 を成分とする３元組成とした場合、図１で
示される点Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｄを頂点とする多角形の範囲内
にある誘電体磁器組成物である。 【００１６】本発明において、ｘ、ｙおよびｚを上記の
ように限定した理由について説明する。線分Ａ−Ｂの外
側では、Ｐｂ（Ｚｎ1/3 Ｎｂ2/3 ）Ｏ3 が安定に合成さ
れず、異相であるパイロクロアが析出し、絶縁抵抗を下
げ、ＣＲ積を下げてしまう。 【００１７】線分Ｂ−Ｃの外側では、Ｐｂ（Ｍｇ1/3 Ｎ
ｂ2/3 ）Ｏ3 が組成的に多いためペロブスカイトの合成
率が向上するが、キュリー温度が低下してしまい、室温
の比誘電率が減少する。線分Ｃ−Ｄの外側では、Ｐｂ
（Ｉｎ1/2 Ｎｂ1/2 ）Ｏ3 が組成的に多いため、ペロブ
スカイトの合成率は向上するが、Ｐｂ（Ｉｎ1/2 Ｎｂ
1/2)O3 自体が比誘電率が低いため、全体の比誘電率を
下げてしまう。線分Ｄ−Ａの外側ではキュリー温度が室
温より高くなってしまい、室温の誘電損失が増大してし
まう。 【００１８】本発明の誘電体磁器組成物は、ＣＲ積を向
上するという観点からｚは１〜１０であることが望まし
く、特には、ｘ、ｙおよびｚが図１におけるＥ（６０、
３９、１）、Ｂ（９０、９、１）、Ｆ（８０、１０、１
０）、Ｇ（６０、３０、１０）を結ぶ範囲内であること
が望ましい。 【００１９】本発明の誘電体磁器組成物は、例えば、先
ず、出発原料として、ＰｂＯ、ＭｇＮｂ2 Ｏ6 、Ｚｎ
Ｏ、Ｉｎ2 Ｏ3 、Ｎｂ2 Ｏ5 を用い、所定比率となるよ
うに秤量し、混合したものを８００℃〜９００℃で仮焼
する。このように合成した仮焼粉末を、例えば、ジルコ
ニアボール、ポリポットを用いて混合粉砕し、このスラ
リー乾燥後、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）やバイン
ダー等を混合し造粒粉を作製し、公知の成形法、例えば
プレス成形し、脱脂した後、大気中等の酸化性雰囲気に
おいて１１００〜１１５０℃で１〜３時間焼成すること
により、本発明の誘電体磁器組成物が得られる。 【００２０】鉛源としてＰｂＯ粉末は、Ｐｂ3 Ｏ4 等の
他の鉛酸化物を用いてもかまわない。ゾルゲル、アルコ
キシド、水熱等の他の合成方法により作製した一次原
料、ＭｇＮｂ2 Ｏ6 粉末の代わりにＭｇＯ粉末とＮｂ2
Ｏ5 粉末を用いても良い。 【００２１】また、出発原料として、ＭｇＯ、Ｎｂ2 Ｏ
5 を用い、ＭｇＮｂ2 Ｏ6 粉末を先に合成し、これに各
種粉末を配合して仮焼粉末を作製しても良いし、Ｍｇ
Ｏ、ＺｎＯ、Ｎｂ2 Ｏ5 、Ｉｎ2 Ｏ3 を反応させ合成し
た後、粉砕した原料にＰｂＯを配合、仮焼しても良い。 【００２２】本発明の誘電体磁器組成物としては、粉砕
ボール等によりＺｒＯ2 、Ａｌ2 Ｏ3 、ＳｉＯ2 等が混
入する場合がある。さらに、本願発明では、原料粉末か
らの不純物として、Ｂａ、Ｃａ、Ｓｉ、Ｃｕ、Ｆｅ、Ｍ
ｎ、Ｍｏ等が混入する場合もあるが０．０１重量％以下
であれば特性上問題ない。 【００２３】また、本願発明の誘電体磁器組成物では、
結晶相として、Ｐｂ（Ｍｇ1/3 Ｎｂ2/3 ）Ｏ3 −Ｐｂ
（Ｚｎ1/3 Ｎｂ2/3 ）Ｏ3 −Ｐｂ（Ｉｎ1/2 Ｎｂ1/2 ）
Ｏ3 が相互に固溶したペロブスカイト型結晶を主結晶と
するものであるが、その他の結晶として、Ｐｂ（Ｍｇ
1/3 Ｎｂ2/3 ）Ｏ3 、Ｐｂ（Ｚｎ1/3 Ｎｂ2/3 ）Ｏ3 、
Ｐｂ（Ｉｎ1/2 Ｎｂ1/2 ）Ｏ3 のそれぞれの結晶が存在
することもある。上記主結晶の平均粒径は、高誘電率を
有するという理由から０．６〜３．０μｍであることが
望ましい。上記ペロブスカイト型結晶相の粒界には、異
相であるパイロクロア相が存在することがある。 【００２４】 【実施例】先ず、出発原料として、純度９９．９％以上
のＰｂＯ、ＭｇＮｂ2 Ｏ6 、ＺｎＯ、Ｉｎ2 Ｏ3 、Ｎｂ
2 Ｏ5 を用い、焼結体の組成が表１に示す組成比になる
ように秤量、調合を行った。 【００２５】これら秤量を行った混合物に対し、１００
ｇずつ、ポリエチレン製ポットに直径３ｍｍのジルコニ
ア製ボール、ＩＰＡ（イソプロピルアルコール）ととも
に入れ、２０時間湿式混合を行い、混合物スラリーを得
た。このスラリーを乾燥させ、アルミナ製の仮焼坩堝に
入れ、８５０℃３時間で仮焼を行い仮焼粉を得た。得ら
れた仮焼粉をポリエチレン製ポットに入れ、ジルコニア
製ボール、ＩＰＡにて湿式粉砕を行い、仮焼粉スラリー
を得た。このスラリーに対し、５ｗｔ％のパラフィンワ
ックスを混合した後、乾燥し、メッシュパスを行い成形
用造粒粉を得た。成形は１軸加圧プレスにて行い、成形
圧１．５ｔｏｎ／ｃｍ2 で直径１０ｍｍ、厚み２．０ｍ
ｍのディスク状の成形体を得た。 【００２６】得られた成形体を、アルミナ基板上にて、
４００℃で有機バインダであるパラフィンワックスの脱
バインダを行った。脱バインダ後、表１に示す温度で大
気中において２時間保持で焼成を行い、直径８．５ｍ
ｍ、厚み１．６ｍｍのディスク状の磁器を得た。得られ
た磁器の両面にＩｎ−Ｇａ合金を塗布し、これを電極と
し平行板コンデンサーの測定用試料を得た。 【００２７】各試料に対し、室温２５℃、１ｋＨｚ、１
Ｖrms の条件にて、静電容量（Ｃｐ）及び誘電損失（Ｄ
Ｆ）を測定した。また、絶縁抵抗（ＩＲ）は、ＤＣ５０
０Ｖで１分間印加したときの値を測定した。静電容量
（Ｃｐ）と絶縁抵抗（ＩＲ）の積で表されるＣＲ積を算
出し、比誘電率（Ｋ）及び抵抗率（ρ）を計算した。こ
れらの比誘電率、比抵抗およびＣＲ積の結果を、各試料
の焼成温度とともに表１に示す。 【００２８】 【表１】【００２９】この表１によれば、本発明の範囲内の誘電
体磁器組成物は、１１５０℃以下の低温焼成が可能であ
り、比誘電率Ｋが１００１０以上で、誘電損失ＤＦが
１．７３％以下であり、室温の抵抗率ρが１．８×１０
12Ωｃｍ以上であり、ＣＲ積が１．６０×１０5 ΩＦ以
上であることが判る。 【００３０】また、組成式中のｚが０の試料Ｎo.１０
（従来の技術に相当する）では、比誘電率は１３２００
と高いものの、抵抗率ρが０．１５×１０12Ωｃｍと小
さく、ＣＲ積が０．１８×１０5 ΩＦと小さく、コンデ
ンサとしての特性が低いことが判る。 【００３１】 【発明の効果】本発明の誘電体磁器組成物では、高い比
誘電率、高い比抵抗、高いＣＲ積を得ることができ、さ
らに第三成分であるＰｂ（Ｉｎ1/2 Ｎｂ1/2 ）Ｏ3 は低
温で焼結できるために、１１５０℃以下で焼成できる。
これにより、一般の磁器コンデンサのみならず、積層セ
ラミックコンデンサの誘電体材料としての使用が可能で
ある。特に焼成温度が低いことから、内部電極として比
較的安価なＡｇ−Ｐｄ合金を用いることができ、小型か
つ大容量のセラミックコンデンサを低コストで生産する
ことができる。
に関し、特に積層セラミックコンデンサなどの電子部品
材料等に有用な誘電体磁器組成物に関する。 【０００２】 【従来技術】近年、電子機器の小型化、高性能化に伴
い、コンデンサ等の電子部品の小型化、大容量化の要求
が高まってきている。 【０００３】一般に、コンデンサーなどに使用される誘
電体材料には、高い比誘電率が要求されることはもちろ
んのこと、誘電損失が小さく、温度特性が良好であり、
直流電圧に対する誘電特性の依存性が小さい等の、種々
の要求を満足させる必要がある。 【０００４】従来から、この様な要求を満足する誘電体
材料として、チタン酸バリウムＢａＴｉＯ3 のようなペ
ロブスカイト型の各種酸化物が報告されており、また実
用化されている。 【０００５】しかしながら、ＢａＴｉＯ3 を主体とする
高誘電率系材料では焼成温度が１３００〜１３５０℃と
高く、内部電極としてＡｕ、Ｐｔ、Ｐｄなどの高価な貴
金属が一般に用いられ、積層セラミックコンデンサで
は、生産コストに占める電極材料費の割合が大きいた
め、全体のコストを低減することに限度があった。 【０００６】このため、ＢａＴｉＯ3 を主体とする高誘
電率系材料にＢ、Ｂｉ、Ｓｉ、Ｐｂなどの酸化物からな
るガラス成分を添加し、焼成温度を１３００〜１３５０
℃から１１００〜１１５０℃に低下させた積層セラミッ
クコンデンサが開発されている。この積層セラミックコ
ンデンサは、低温での焼結が可能なため、比較的安価な
Ａｇ−Ｐｄ合金を内部電極に使用することができるが、
ガラス成分を添加することにより比誘電率が低下してし
まうという問題があった。 【０００７】このような問題を解決したものとして、従
来、焼成温度が１１５０℃以下で、高誘電率を有する、
Ｐｂ（Ｍｇ1/3 Ｎｂ2/3 ）Ｏ3 −Ｐｂ（Ｚｎ1/3 Ｎｂ
2/3 ）Ｏ3 の固溶体よりなる誘電体磁器組成物が、特公
昭６０−１８０８５号公報に開示されている。 【０００８】この公報に開示される誘電体磁器組成物
は、Ｐｂ（Ｍｇ1/3 Ｎｂ2/3 ）Ｏ3 −Ｐｂ（Ｚｎ1/3 Ｎ
ｂ2/3 ）Ｏ3 の固溶体からなり、個々の酸化物組成比率
が、Ｐｂ3 Ｏ4 ６８．０３〜６９．０７重量％、Ｍｇ
Ｏ ２．４３〜３．９８重量％、ＺｎＯ ０．１５〜
３．１５重量％、Ｎｂ2 Ｏ5 ２６．３７〜２６．７８
重量％の組成を有している。 【０００９】 【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上記特
公昭６０−１８０８５号公報に開示された誘電体磁器組
成物では、電極として安価なＡｇ−Ｐｄを用いることが
可能であり、しかも比誘電率が最大１４６５０と高い
が、コンデンサとしての特性を示すＣＲ積が低いという
問題があった。 【００１０】本発明は、電極として安価なＡｇ−Ｐｄを
用いることができ、比誘電率が１００００以上と高く、
誘電損失が２％以下と小さく、かつコンデンサとした場
合のＣＲ積が１×１０5 ΩＦ以上の誘電体磁器組成物を
提供するものである。 【００１１】 【課題を解決するための手段】本発明の誘電体磁器組成
物は、金属元素として、Ｐｂ、Ｍｇ、Ｎｂ、Ｚｎおよび
Ｉｎを含有するペロブスカイト型複合酸化物であって、
そのモル比による組成式を、ｘＰｂ（Ｍｇ1/3 Ｎ
ｂ2/3 ）Ｏ3 −ｙＰｂ（Ｚｎ1/3 Ｎｂ2/3 ）Ｏ3 −ｚＰ
ｂ（Ｉｎ1/2 Ｎｂ1/2 ）Ｏ3 と表した場合（但し、ｘ＋
ｙ＋ｚ＝１００）、前記ｘ、ｙおよびｚが図１に示す点
Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｄ、Ａを結ぶ線分の範囲内にあることを特
徴とする。 【００１２】 ｘ ｙ ｚ Ａ ５０ ４９ １ Ｂ ９０ ９ １ Ｃ ９０ ２．５ ７．５ Ｄ ５０ ２５ ２５ 【００１３】 【作用】本発明の誘電体磁器組成物は、Ｐｂ（Ｍｇ1/3
Ｎｂ2/3 ）Ｏ3 とＰｂ（Ｚｎ1/ 3 Ｎｂ2/3 ）Ｏ3 とＰｂ
（Ｉｎ1/2 Ｎｂ1/2 ）Ｏ3 の３成分からなり、セラミッ
クとして合成されにくいＰｂ（Ｚｎ1/3 Ｎｂ2/3 ）Ｏ3
を含むが、第三成分としてとＰｂ（Ｉｎ1/2 Ｎｂ1/2 ）
Ｏ3 を含有させることにより、その合成率を上昇させ、
高い比誘電率、高い比抵抗、高いＣＲ積を得ることがで
きる。さらに第三成分であるＰｂ（Ｉｎ1/2 Ｎｂ1/2 ）
Ｏ3 は低温で焼結できるために、１１５０℃以下の低温
焼成が可能となる。特に、高いＣＲ積を得ることができ
るため、高容量でかつ絶縁抵抗の高い積層セラミックコ
ンデンサを得ることができる。 【００１４】即ち、本発明による誘電体磁器組成物は、
一般の磁器コンデンサのみならず、積層セラミックコン
デンサの誘電体材料としての使用が可能である。特に焼
成温度が低いことから、内部電極として比較的安価なＡ
ｇ−Ｐｄ合金を用いることができ、小型かつ大容量のセ
ラミックコンデンサを低コストで生産することができ
る。 【００１５】 【発明の実施の形態】本発明は、金属元素として、Ｐ
ｂ、Ｍｇ、Ｎｂ、ＺｎおよびＩｎを含有するペロブスカ
イト型複合酸化物であって、そのモル比組成式を、ｘＰ
ｂ（Ｍｇ1/3 Ｎｂ2/3 ）Ｏ3 −ｙＰｂ（Ｚｎ1/3 Ｎｂ
2/3 ）Ｏ3 −ｚＰｂ（Ｉｎ1/2 Ｎｂ1/2 ）Ｏ3 と表した
場合、ｘ、ｙおよびｚが、Ｐｂ（Ｍｇ1/3 Ｎｂ2/3 ）Ｏ
3 とＰｂ（Ｚｎ1/3 Ｎｂ2/3 ）Ｏ3 とＰｂ（Ｉｎ1/2 Ｎ
ｂ1/2 ）Ｏ3 を成分とする３元組成とした場合、図１で
示される点Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｄを頂点とする多角形の範囲内
にある誘電体磁器組成物である。 【００１６】本発明において、ｘ、ｙおよびｚを上記の
ように限定した理由について説明する。線分Ａ−Ｂの外
側では、Ｐｂ（Ｚｎ1/3 Ｎｂ2/3 ）Ｏ3 が安定に合成さ
れず、異相であるパイロクロアが析出し、絶縁抵抗を下
げ、ＣＲ積を下げてしまう。 【００１７】線分Ｂ−Ｃの外側では、Ｐｂ（Ｍｇ1/3 Ｎ
ｂ2/3 ）Ｏ3 が組成的に多いためペロブスカイトの合成
率が向上するが、キュリー温度が低下してしまい、室温
の比誘電率が減少する。線分Ｃ−Ｄの外側では、Ｐｂ
（Ｉｎ1/2 Ｎｂ1/2 ）Ｏ3 が組成的に多いため、ペロブ
スカイトの合成率は向上するが、Ｐｂ（Ｉｎ1/2 Ｎｂ
1/2)O3 自体が比誘電率が低いため、全体の比誘電率を
下げてしまう。線分Ｄ−Ａの外側ではキュリー温度が室
温より高くなってしまい、室温の誘電損失が増大してし
まう。 【００１８】本発明の誘電体磁器組成物は、ＣＲ積を向
上するという観点からｚは１〜１０であることが望まし
く、特には、ｘ、ｙおよびｚが図１におけるＥ（６０、
３９、１）、Ｂ（９０、９、１）、Ｆ（８０、１０、１
０）、Ｇ（６０、３０、１０）を結ぶ範囲内であること
が望ましい。 【００１９】本発明の誘電体磁器組成物は、例えば、先
ず、出発原料として、ＰｂＯ、ＭｇＮｂ2 Ｏ6 、Ｚｎ
Ｏ、Ｉｎ2 Ｏ3 、Ｎｂ2 Ｏ5 を用い、所定比率となるよ
うに秤量し、混合したものを８００℃〜９００℃で仮焼
する。このように合成した仮焼粉末を、例えば、ジルコ
ニアボール、ポリポットを用いて混合粉砕し、このスラ
リー乾燥後、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）やバイン
ダー等を混合し造粒粉を作製し、公知の成形法、例えば
プレス成形し、脱脂した後、大気中等の酸化性雰囲気に
おいて１１００〜１１５０℃で１〜３時間焼成すること
により、本発明の誘電体磁器組成物が得られる。 【００２０】鉛源としてＰｂＯ粉末は、Ｐｂ3 Ｏ4 等の
他の鉛酸化物を用いてもかまわない。ゾルゲル、アルコ
キシド、水熱等の他の合成方法により作製した一次原
料、ＭｇＮｂ2 Ｏ6 粉末の代わりにＭｇＯ粉末とＮｂ2
Ｏ5 粉末を用いても良い。 【００２１】また、出発原料として、ＭｇＯ、Ｎｂ2 Ｏ
5 を用い、ＭｇＮｂ2 Ｏ6 粉末を先に合成し、これに各
種粉末を配合して仮焼粉末を作製しても良いし、Ｍｇ
Ｏ、ＺｎＯ、Ｎｂ2 Ｏ5 、Ｉｎ2 Ｏ3 を反応させ合成し
た後、粉砕した原料にＰｂＯを配合、仮焼しても良い。 【００２２】本発明の誘電体磁器組成物としては、粉砕
ボール等によりＺｒＯ2 、Ａｌ2 Ｏ3 、ＳｉＯ2 等が混
入する場合がある。さらに、本願発明では、原料粉末か
らの不純物として、Ｂａ、Ｃａ、Ｓｉ、Ｃｕ、Ｆｅ、Ｍ
ｎ、Ｍｏ等が混入する場合もあるが０．０１重量％以下
であれば特性上問題ない。 【００２３】また、本願発明の誘電体磁器組成物では、
結晶相として、Ｐｂ（Ｍｇ1/3 Ｎｂ2/3 ）Ｏ3 −Ｐｂ
（Ｚｎ1/3 Ｎｂ2/3 ）Ｏ3 −Ｐｂ（Ｉｎ1/2 Ｎｂ1/2 ）
Ｏ3 が相互に固溶したペロブスカイト型結晶を主結晶と
するものであるが、その他の結晶として、Ｐｂ（Ｍｇ
1/3 Ｎｂ2/3 ）Ｏ3 、Ｐｂ（Ｚｎ1/3 Ｎｂ2/3 ）Ｏ3 、
Ｐｂ（Ｉｎ1/2 Ｎｂ1/2 ）Ｏ3 のそれぞれの結晶が存在
することもある。上記主結晶の平均粒径は、高誘電率を
有するという理由から０．６〜３．０μｍであることが
望ましい。上記ペロブスカイト型結晶相の粒界には、異
相であるパイロクロア相が存在することがある。 【００２４】 【実施例】先ず、出発原料として、純度９９．９％以上
のＰｂＯ、ＭｇＮｂ2 Ｏ6 、ＺｎＯ、Ｉｎ2 Ｏ3 、Ｎｂ
2 Ｏ5 を用い、焼結体の組成が表１に示す組成比になる
ように秤量、調合を行った。 【００２５】これら秤量を行った混合物に対し、１００
ｇずつ、ポリエチレン製ポットに直径３ｍｍのジルコニ
ア製ボール、ＩＰＡ（イソプロピルアルコール）ととも
に入れ、２０時間湿式混合を行い、混合物スラリーを得
た。このスラリーを乾燥させ、アルミナ製の仮焼坩堝に
入れ、８５０℃３時間で仮焼を行い仮焼粉を得た。得ら
れた仮焼粉をポリエチレン製ポットに入れ、ジルコニア
製ボール、ＩＰＡにて湿式粉砕を行い、仮焼粉スラリー
を得た。このスラリーに対し、５ｗｔ％のパラフィンワ
ックスを混合した後、乾燥し、メッシュパスを行い成形
用造粒粉を得た。成形は１軸加圧プレスにて行い、成形
圧１．５ｔｏｎ／ｃｍ2 で直径１０ｍｍ、厚み２．０ｍ
ｍのディスク状の成形体を得た。 【００２６】得られた成形体を、アルミナ基板上にて、
４００℃で有機バインダであるパラフィンワックスの脱
バインダを行った。脱バインダ後、表１に示す温度で大
気中において２時間保持で焼成を行い、直径８．５ｍ
ｍ、厚み１．６ｍｍのディスク状の磁器を得た。得られ
た磁器の両面にＩｎ−Ｇａ合金を塗布し、これを電極と
し平行板コンデンサーの測定用試料を得た。 【００２７】各試料に対し、室温２５℃、１ｋＨｚ、１
Ｖrms の条件にて、静電容量（Ｃｐ）及び誘電損失（Ｄ
Ｆ）を測定した。また、絶縁抵抗（ＩＲ）は、ＤＣ５０
０Ｖで１分間印加したときの値を測定した。静電容量
（Ｃｐ）と絶縁抵抗（ＩＲ）の積で表されるＣＲ積を算
出し、比誘電率（Ｋ）及び抵抗率（ρ）を計算した。こ
れらの比誘電率、比抵抗およびＣＲ積の結果を、各試料
の焼成温度とともに表１に示す。 【００２８】 【表１】【００２９】この表１によれば、本発明の範囲内の誘電
体磁器組成物は、１１５０℃以下の低温焼成が可能であ
り、比誘電率Ｋが１００１０以上で、誘電損失ＤＦが
１．７３％以下であり、室温の抵抗率ρが１．８×１０
12Ωｃｍ以上であり、ＣＲ積が１．６０×１０5 ΩＦ以
上であることが判る。 【００３０】また、組成式中のｚが０の試料Ｎo.１０
（従来の技術に相当する）では、比誘電率は１３２００
と高いものの、抵抗率ρが０．１５×１０12Ωｃｍと小
さく、ＣＲ積が０．１８×１０5 ΩＦと小さく、コンデ
ンサとしての特性が低いことが判る。 【００３１】 【発明の効果】本発明の誘電体磁器組成物では、高い比
誘電率、高い比抵抗、高いＣＲ積を得ることができ、さ
らに第三成分であるＰｂ（Ｉｎ1/2 Ｎｂ1/2 ）Ｏ3 は低
温で焼結できるために、１１５０℃以下で焼成できる。
これにより、一般の磁器コンデンサのみならず、積層セ
ラミックコンデンサの誘電体材料としての使用が可能で
ある。特に焼成温度が低いことから、内部電極として比
較的安価なＡｇ−Ｐｄ合金を用いることができ、小型か
つ大容量のセラミックコンデンサを低コストで生産する
ことができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の誘電体磁器組成物を説明するための３
元組成図である。
元組成図である。
Claims (1)
- (57)【特許請求の範囲】 【請求項１】金属元素として、Ｐｂ、Ｍｇ、Ｎｂ、Ｚｎ
およびＩｎを含有するペロブスカイト型複合酸化物であ
って、そのモル比による組成式を、 ｘＰｂ（Ｍｇ1/3 Ｎｂ2/3 ）Ｏ3 −ｙＰｂ（Ｚｎ1/3 Ｎ
ｂ2/3 ）Ｏ3 −ｚＰｂ（Ｉｎ1/2 Ｎｂ1/2 ）Ｏ3 と表した場合（但し、ｘ＋ｙ＋ｚ＝１００）、前記ｘ、
ｙおよびｚが図１に示す下記点Ａ−Ｂ−Ｃ−Ｄ−Ａを結
ぶ線分の範囲内にあることを特徴とする誘電体磁器組成
物。 ｘ ｙ ｚ Ａ ５０ ４９ １ Ｂ ９０ ９ １ Ｃ ９０ ２．５ ７．５ Ｄ ５０ ２５ ２５
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP25667196A JP3450134B2 (ja) | 1996-09-27 | 1996-09-27 | 誘電体磁器組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP25667196A JP3450134B2 (ja) | 1996-09-27 | 1996-09-27 | 誘電体磁器組成物 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH10101426A JPH10101426A (ja) | 1998-04-21 |
| JP3450134B2 true JP3450134B2 (ja) | 2003-09-22 |
Family
ID=17295858
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP25667196A Expired - Fee Related JP3450134B2 (ja) | 1996-09-27 | 1996-09-27 | 誘電体磁器組成物 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3450134B2 (ja) |
-
1996
- 1996-09-27 JP JP25667196A patent/JP3450134B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH10101426A (ja) | 1998-04-21 |
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