JP3419127B2 - 可塑化されたポリ乳酸及びその成型品 - Google Patents
可塑化されたポリ乳酸及びその成型品Info
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Description
ポリエステル組成物及びその成型品に関する。
マーが、環境保護の見地から注目されている。特にポリ
乳酸は、農産物を原料とするため資源的にも有利で、更
に溶融成型性や耐熱性に優れるために最も期待されてい
る。しかしポリ乳酸ホモポリマー(未変性品)は、結晶
性が高いために、硬くもろく、成型品が破損し易いとい
う問題点がある。また用途によっては、高い柔軟性が求
められる。
り、混合して柔軟性の強化や、もろさの改善が図られて
いる。
晶性の低下に伴なう融点、耐熱性の低下という問題が生
じる。他方可塑剤の混合法では、可塑剤と母体であるポ
リ乳酸との親和性が低いため、可塑剤が表面に浸み出て
表面を汚したり、又成型品の透明性や光沢が損なわれる
という問題がある。例えば、ポリ乳酸に可塑剤としてポ
リカプロラクトンを10〜50%混合すると、耐衝撃性
はかなり改善されるが、透明性は極めて劣るものしか得
られない。
が過度に損なわれることなく、優れた柔軟性、可撓性、
透明性、光沢を有し、しかも可塑剤の浸出による表面汚
れの少ない改良された新しいポリ乳酸組成物とその応用
製品を提供するにある。
リ乳酸(A)と、脂肪族ジカルボン酸及び分子量2,000
未満の鎖状ジオールからなる共重合成分(B)とが、重
量比(A/B)99/1〜70/30 の範囲で共重合された共重
合ポリ乳酸(C)の中に、脂肪族モノアルコール及び脂
肪族モノカルボン酸の群から選ばれた化合物2分子と脂
肪族ジカルボン酸及び分子量2,000 未満の鎖状ジオール
の群から選ばれた化合物1分子とを反応せしめて得られ
るエステル化合物の少なくとも1種からなる脂肪族可塑
剤(D)を、重量比率(D/C)1/99〜50/50 の範囲で
混合し、且つ、可塑剤(D)の構成成分である脂肪族ジ
カルボン酸及び/又は鎖状ジオールを、共重合ポリ乳酸
(C)の構成成分である脂肪族ジカルボン酸及び/又は
鎖状ジオールと同一のものとすることによって達成され
る。
リマー、ポリD−乳酸ホモポリマー及びポリL/D−乳
酸共重合物を言う。ポリL/D−乳酸共重合物は、共重
合によって結晶性を低下させる目的で製造されることが
多く、共重合比率は任意であるが、結晶性と耐熱性を保
つ目的には、D体比率は7%以下及び93%以上の範囲
が好ましく、特に5%以下及び95%以上の範囲がよく
用いられる。
成分(B)は、脂肪族ジカルボン酸と鎖状分子ジオール
で、その共重合比率(重量比)は1〜30%であるが、
特に3〜20%がよく用いられる。ここで共重合比率
は、重合原料の比率ではなく、ポリマー中の各成分の重
量比とする。なお、本発明組成物中の共重合ポリ乳酸
(C)は、乳酸、脂肪族ジカルボン酸、鎖状ジオール以
外のエステル結合形成成分、例えばラクトンやヒドロキ
シカルボン酸、芳香族成分などが、副次的に(成分
(B)よりも少量)共重合されていてもよい。
ーである共重合ポリ乳酸(C)の共重合成分(B)は、
脂肪族ジカルボン酸と鎖状ジオールを構成成分とする。
脂肪族ジカルボン酸としては、炭素数4〜50のものが
好ましく、炭素数6〜20のものが特に好ましい。好ま
しいジカルボン酸の例としては、コハク酸、アジピン
酸、セバシン酸、デカンジカルボン酸、ドデカンジカル
ボン酸などがあげられる。 鎖状ジオールとは、鎖状分
子からなるジオールで、脂肪族ジオール及びオリゴエー
テルジオールを包含する。脂肪族ジオールとしては、炭
素数2〜50、特に2〜20のものが好ましく、例えば
エチレングリコール、プロパンジオール、ブタンジオー
ル、ヘキサンジオール、オクタンジオール、デカンジオ
ール、ドデカンジオールなどがあげられる。オリゴエー
テルジオールは、末端に水酸基を有するポリアルキレン
エーテルのオリゴマーで、分子量2,000 未満のポリエチ
レングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリブチ
レンエーテル及びそれらの共重合物が好ましい。これら
のジオールは、上記ジカルボン酸とほぼ等モルで用いら
れる。
モノカルボン酸(E)又は/及び脂肪族モノアルコール
(F)と、脂肪族ジカルボン酸(G)又は/及び鎖状ジ
オール(H)とが、2個のエステル結合により結合され
たジエステル化合物である。すなわち可塑剤(D)は、
ジカルボン酸1モルに対して、モノアルコール2モルが
反応したFGF型、及び/又はジオール1モルに対して
モノカルボン酸2モルが反応したEHE型の、1種又は
複数種が混合されたものである。
上記共重合成分(B)を構成するジカルボン酸と同様
に、炭素数4〜50のものが好ましく、炭素数6〜20
のものが特に好ましい。
ン酸及びモノアルコールは、揮発性などの観点から、或
程度分子量が大きいことが好ましい。例えば炭素数6以
上が好ましく、8〜50が特に好ましい。
ピン酸、セバシン酸、デカンジカルボン酸、ドデカンジ
カルボン酸などのジブチルエステル、ジヘキシルエステ
ル、ジ(2−エチルヘキシル)エステル、ジオクチルエ
ステル、ジデシルエステル、ジラウリルエステル、ジセ
チルエステル、ジオレイルエステル、ジステアリルエス
テルなどがあげられる。勿論複数種のジカルボン酸や複
数種のモノアルコールの混合エステルも有用である。
ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、分子
量2,000 未満のポリエチレングリコールのオリゴマー、
ブタンジオール、ヘキサンジオール、オクタンジオー
ル、デカンジオール、ドデカンジオールなどと、吉草
酸、カプロン酸、エナトン酸、カプリル酸、デカン酸、
ドデカン酸、ラウリン酸、パルミチン酸、ステアリン
酸、リノール酸などとのジエステルがあげられ、又混合
エステルも有用である。
(C)の共重合成分(B)と、可塑剤(D)との親和性
(混和性と相溶性)が高いことである。この両者の親和
性が高いほど、柔軟性、可撓性、耐衝撃性、透明性、光
沢などに優れたものが得られる。両者の親和性は、共に
脂肪族の構成成分を持つことに由来する。この親和性
は、両者が極めて近似性の高い構成成分を有すると更に
高くなり、同一の構成成分を持つ場合に最も高い。従っ
て両者が、同一の脂肪族ジカルボン酸又は/及び脂肪族
ジオールを、構成成分として共有することが最も好まし
い。
成型品表面への過度な浸出を防ぐ見地から、200以上
が好ましく、300以上が特に好ましい。一方、可塑効
果の見地からは分子量5,000 以下が好ましく、4,000 以
下が最も広く使われる。
可塑剤の例としては、ジオクチルアジペート、ジオクチ
ルセバケート、ジデシルアジペート、ジデシルセバケー
ト、ジラウリルアジペート、ジラウリルセバケート、ジ
セチルアジペート、ジセチルセバケート、ジオレイルア
ジペート、ジオレイルセバケート、ジステアリルアジペ
ート、ジステアリルセバケートなどがあげられる。勿論
2個のエステル結合を構成する2個のモノアルコール
は、同種でもよく、異種でもよい。
しては、ブチレンジオクチレート、ブチレンジデカネー
ト、ブチレンジラウレート、ブチレンジステアレート、
ヘキサンジオクチレート、ヘキサンジデカネート、ヘキ
サンジラウレート、ヘキサンジパルミテート、ヘキサン
ジステアレート、デカンジカプロネート、デカンジオク
チレート、デカンジデカネート、デカンジラウレート、
デカンジパルミテート、デカンジステアレートなどがあ
げられる。
しい例としては、ジエチレングリコールやトリエチレン
グリコールと炭素数6以上の脂肪族モノカルボン酸との
ジエステル、同様にポリエチレングリコール、ポリプロ
ピレングリコール、ポリブチレングリコールのオリゴマ
ー、特に重合度2〜10のものと、炭素数6〜20の脂
肪族(飽和又は不飽和)モノカルボン酸とのジエステル
があげられる。
合率は、目的によって異なるが、一般に混合率が大きい
ほど可塑化が著しい。成型品の耐熱性をあまり損なわな
いで耐衝撃性を付与するには、可塑剤の混合率は1〜1
5%程度、特に3〜10%程度がよく用いられる。他
方、大巾な柔軟性が必要な場合は、可塑剤の混合率は1
0〜50%、特に15〜40%程度がよく用いられる。
母体ポリマー(C)中の共重合成分(B)も可塑剤とし
て働くから、共重合成分(B)が多い場合、可塑剤
(D)の混合率は比較的少量でもよい。組成物全体の中
の共重合成分(B)と可塑剤(D)の重量分率の合計
は、多くの場合2〜70%、特に5〜50%、最も多く
の場合8〜40%が好ましい。
共重合ポリ乳酸(B)の重合後、混合される。共重合ポ
リ乳酸(B)の重合原料や重合工程中に混合することも
不可能ではないが、エステル交換反応により母体ポリマ
ーと共重合したり、可塑剤が分解するのを防ぎ、所望の
混合率と可塑効果を正確に実現するには、母体ポリマー
の重合後、成型前又は成型工程で混合することが好まし
い。
で機械的攪拌や静止混合器で混合してもよく、粉末状や
粒子状で混合して溶融又は溶解してもよい。本発明の組
成物は、母体ポリマー(C)と可塑剤との親和性が高
く、容易に均一に混合することが出来る。
ポリ乳酸(C)と可塑剤(D)の他に、副次的に他の成
分を添加してもよい。副次的添加剤の例としては、安定
剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、顔料、着色材、各種無
機粒子、各種フィラー、撥水剤、親水剤、離型剤、可塑
剤、生理活性剤、防腐剤その他類似のものがあげられ
る。
成分(B)と、可塑剤(D)との親和性(混和性と相溶
性)が高いために、柔軟性、可撓性、耐衝撃性、透明
性、光沢などに優れたものが得られる。両者の親和性
は、共に脂肪族の構成成分を持つことに由来する。この
親和性は、両者が極めて近似性の高い構成成分を有する
と更に高くなり、同一の構成成分を持つ場合に最も高
い。
重量分率で示す。ポリ乳酸及び共重合ポリ乳酸の分子量
は、試料のクロロホルム0.1 %、溶液のGPC分析で分
子量500以下を除く高分子物の分散の重量平均値であ
る。
クチドに対し、直径0.05μmの酸化チタン0.3 %、オク
チル酸錫0.03%、チバガイギー社イルガノックス1010を
0.1 %、共重合成分として両末端が水酸基で分子量約3
0,000のポリヘキサンアジペートを7%混合し、2本の
スクリュウが互いに噛み合う2軸混合送液機で、窒素雰
囲気中180℃で平均30分間反応(予備重合)させ平
均分子量を約10,000とした後、更に重合触媒であるオク
チル酸錫を0.1 %添加し、互いに噛み合うスクリュウ群
と、互いに噛み合う長円形の攪拌素子群からなる2軸混
練機を用い190℃で平均12分間反応させて重合し、
最終部のベント孔より、溶融し水分率20ppm 以下と
し、トリエチレングリコール1%を含むジオクチルアジ
ペートを可塑剤として組成物全体の5%となるように計
量して供給し、更にケニックス社スタティックミキサー
60素子を組込んだ円筒を通過させて混合後、口金孔よ
り押出し、水で冷却、固化し、切断してチップC1を得
た。
加熱し、更に160℃で48時間処理(固相重合)して
チップC2を得た。チップC2の平均分子量は143,000
、残存モノマー(ラクチド)量は0.3 %である。
字型ノッチのついた衝撃試験用試験片を作成した。同じ
く、チップC2をスクリュウ押出機で210℃で溶融
し、T型口金のスリットより押出し、冷却した後90℃
で縦方向に3.3 倍、横方向に2.8 倍延伸して厚さ50μ
mのフィルムを作成した。
であるポリヘキサンアジペート及び可塑剤であるジオク
チルアジペートを加えないで得たポリL−乳酸ホモポリ
マーをチップC3とする。チップC3の平均分子量は15
1,000 であり、これを用いてチップC2と同じように衝
撃試験片及びフィルムを作成した。
であるポリヘキサンアジペートを加えないで得たポリL
−乳酸に、可塑剤ジオクチルアジペートを5%混合して
得たものをチップC4とする。チップC4の平均分子量
は148,000 で、これを用い、同様に衝撃試験片及びフィ
ルムを作成した。
いないで得たチップC5を用いて、衝撃試験片とフィル
ムを作成した。チップC5の平均分子量は147,000 であ
る。チップC2と同様にして、但し可塑剤としてジオク
チルフタレートを用いて得たチップC6を用いて、衝撃
試験片とフィルムを作成した。チップC6の分子量は14
5,000 であった。
用いて、衝撃強度を測定し、また各フィルムの透明性を
肉眼判定した。その結果を表1に示す。表1に見るよう
に、本発明組成物の衝撃強度及び透明性は、共に比較例
よりも優れている。
ポリ乳酸への共重合成分として、トリエチレングリコー
ルとアジピン酸の縮合ポリエステルで両末端が水酸基で
分子量約30,000のものを用い、可塑剤としてジデシルア
ジペートを用いて得たものをチップC7とする。チップ
C7の平均分子量は151,000 で、それから作成した衝撃
試験片の衝撃強度は 4.5kg・cm/cm、フィルムの透明度
もチップC2から得たフィルムの透明度とほぼ同じで優
れていた。
以上混合すると、極めて柔軟で透明な成型品が得られる
が、可塑剤ジデシルフタレートを10%以上混合すると
かなりの可塑効果が得られるもののフィルムや成型品の
透明性はかなり劣る。
クス)ポリマーとの親和性の極めて高い組合せが容易に
実現可能となり、柔軟性、透明性、光沢などに優れるポ
リ乳酸成型品が得られる。更に、可塑剤と母体ポリマー
との親和性が高いために、成型品の加熱などによる可塑
剤の表面浸出による汚れその他のトラブルも改善され
る。 また、高級アルキル基(炭素数8以上、特に10
〜20)を有する可塑剤を応用すれば、成型品の撥水性
が高まり、生分解性が低減し、分解速度をかなりコント
ロールすることが出来る。同様に、可塑剤は離型剤とし
ても作用し、成型工程の効率向上にも有用であり、同じ
く成型品の表面摩擦係数を低減する効果もあり、滑らか
な製品が得られる。
大巾に変えることが出来、柔軟性、成型性、耐熱性など
を極めて広範に変えることが出来、変化に富む製品(成
型品)を得ることが出来る。
ては、繊維、編物、織物、不織布、紙、網、フェルト、
網、フィルム、シート、板、各種容器、チューブ、各種
部品、その他各種の成型品があげられる。
Claims (3)
- 【請求項1】 ポリ乳酸(A)と、脂肪族ジカルボン酸
及び分子量2,000 未満の鎖状分子(以下鎖状と記す)ジ
オールからなる共重合成分(B)とが、重量比(A/
B)99/1〜70/30 の範囲で共重合された共重合ポリ乳酸
(C)の中に、脂肪族モノアルコール及び脂肪族モノカ
ルボン酸の群から選ばれた化合物の2分子が脂肪族ジカ
ルボン酸及び分子量2,000 未満の鎖状ジオールの群から
選ばれた化合物1分子にエステル結合して生成する化合
物の少なくとも1種からなる脂肪族可塑剤(D)が、重
量比(D/C)1/99〜50/50 の範囲で混合されており、
可塑剤(D)の構成成分である脂肪族ジカルボン酸及び
/又は鎖状ジオールが、共重合ポリ乳酸(C)の構成成
分である脂肪族ジカルボン酸及び/又は鎖状ジオールと
同一であることを特徴とする可塑化されたポリ乳酸組成
物。 - 【請求項2】 共重合ポリ乳酸(C)が、ポリ乳酸と脂
肪族ジカルボン酸と鎖状ジオールとから得られる脂肪族
ポリエステルとのブロック共重合である請求項1記載の
組成物。 - 【請求項3】請求項1〜2のいずれかに記載の組成物か
らなる成型品。
Priority Applications (1)
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JP01172595A JP3419127B2 (ja) | 1995-01-27 | 1995-01-27 | 可塑化されたポリ乳酸及びその成型品 |
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JP01172595A JP3419127B2 (ja) | 1995-01-27 | 1995-01-27 | 可塑化されたポリ乳酸及びその成型品 |
Publications (2)
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JPH08199053A JPH08199053A (ja) | 1996-08-06 |
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Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
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JP01172595A Expired - Lifetime JP3419127B2 (ja) | 1995-01-27 | 1995-01-27 | 可塑化されたポリ乳酸及びその成型品 |
Country Status (1)
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JP4404566B2 (ja) * | 2003-03-28 | 2010-01-27 | ロンシール工業株式会社 | 生分解性壁装材 |
JP2007138187A (ja) * | 2007-03-05 | 2007-06-07 | Toray Ind Inc | ポリ乳酸系樹脂組成物およびそれからなる成形品 |
-
1995
- 1995-01-27 JP JP01172595A patent/JP3419127B2/ja not_active Expired - Lifetime
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