JP3408581B2 - 光拡散体 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は光拡散体に関するもので
ある。更に詳しくは、光の進行方向とは逆方向への光の
拡散を抑制し、主に光の進行方向にのみ光を拡散させる
光制御された光拡散体に関するものである。

【０００２】

【従来の技術】一般に、透明物質に光拡散性を付与する
方法としては、酸化チタン等の白色顔料や炭酸カルシウ
ムなどの無機透明結晶微粒子、ガラス微粒子、透明高分
子微粒子といった光拡散剤を透明物質中に海島状に分散
させる方法が知られており、照明カバーやプロジェクシ
ョンテレビのスクリーン、或いは均一な輝度を示す面発
光装置といった様々な用途に用いられてきている。

【０００３】近年、省エネルギーや機能性等の観点か
ら、入射された光の後方への拡散を抑え、かつ光の進行
方向には大きく拡散するといった光拡散体が求められて
いる。このような光制御された光拡散体については、光
拡散剤と透明物質の屈折率の差、及び光拡散剤の粒子径
が特定の範囲内にあることを特徴とした光拡散体が公知
である。例えば、特公昭60-21662号公報においては、透
明樹脂よりも屈折率が０．０１〜０．１小さくかつ平均
粒子径が１〜１０μｍである透明物質粉末を分散させた
光拡散性樹脂が示されている。また特開平 02-6557号公
報においては光拡散剤と透明プラスチックの屈折率の差
が０．０２〜０．０４であり、かつ光拡散剤の粒子径が
７〜３０μｍである光拡散性プラスチックが示されてい
る。更に特開昭 63-205602号公報には透明樹脂と光拡散
剤の屈折率の比、光拡散剤の粒子径、及び光拡散剤の添
加量から決定される有効投影面積と無効投影面積により
規定された光拡散板が示されている。

【０００４】一方、特定の組成からなる光拡散剤を使用
した光拡散体も開示されている。例えば、特公平01-539
01号公報においてはメチルメタクリレート系重合体に芳
香族ビニルモノマー、アルキル基の炭素数が１〜８のア
ルキルアクリレート、アルキル基の炭素数が１〜４のア
ルキルアクリレートおよび架橋性モノマーを懸濁重合し
て得られる粒子径１０〜５００μｍ、ゲル含有率４０〜
９０重量％、膨潤度３〜２５の架橋粒子を分散させてな
る光拡散性アクリル樹脂が示されている。また、特開平
01-172801号公報には、透明樹脂と親和性のある有機基
が珪素原子に置結したポリシロキサン構造をなす固体状
シリコーン樹脂からなる数平均粒子径が０．３〜１０μ
ｍの球状粒子を光拡散剤として用いた光拡散板が示され
ている。

【０００５】その他、２種類以上の光拡散剤を併用した
光拡散体も開示されている。例えば、特開昭 63-291001
号公報においては透明樹脂との屈折率の差が０．００１
〜０．０８、平均粒径２０〜８０μｍの架橋有機ポリマ
ー粒子２〜２０重量％と透明樹脂との屈折率の差が０．
０２〜０．１、平均粒径２〜２０μｍの架橋有機ポリマ
ー粒子を０．１〜５重量％分散させた光拡散板が示され
ている。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、これら
の従来の光拡散体においてはいずれも透明物質と光拡散
剤の境界に生ずる屈折率の段差を利用して光を屈折させ
て前方に拡散しているが、この屈折率の段差は、光の一
部を反射するので逆方向へも光を拡散してしまう。その
ため、従来の光拡散体では後方への光拡散を抑え、かつ
光の進行方向に大きく拡散させるには原理的に限界があ
る。そこで本発明の目的は、このような光の逆方向への
反射を防ぎ、かつ光の進路を曲げることにより従来の光
拡散体の限界を上回る光制御性を有する光拡散体を提供
することである。

【０００７】

【課題を解決するための手段】すなわち本発明は、屈折
率の最大値と最小値の差Δｎが０．００５以上、５００
Å離れた任意の２点の屈折率の差が０．０１以下、又は
Δｎ／２以下であり、かつ任意の位置の径５ｍｍ円内で
の屈折率の平均が、全体の屈折率の平均にほぼ等しいも
のである屈折率分布を有し、屈折率の異なる２成分以上
の透明重合体相互の分散体からなり、それらの境界にお
いて、屈折率が連続的に変化している透明樹脂組成物か
らなる光拡散体であり、単独重合体では屈折率が０．０
０５以上異なる重合体を構成するラジカル重合性単量体
２成分以上を用い、単独重合体では屈折率が高い重合体
を構成する単量体と、単独重合体では屈折率が低い重合
体を構成する単量体のいずれか一方の単量体（Ａ）を油
溶性重合開始剤を用いて水性媒体中で懸濁重合し、その
重合率が７０〜９５％の間に、他方の単量体（Ｂ）を実
質上連続的に添加し、新たに重合開始剤を加えることな
く重合を継続、完了させる重合方法によって得られる重
合体粒子を、該粒子最外部の屈折率とほぼ等しい屈折率
を有する透明重合体に均一に分散させてなる透明樹脂組
成物からなる光拡散体を提供するものである。

【０００８】本発明の光拡散体を形成する透明体におい
て屈折率の最大値と最小値の差は０．００５以上である
ことが望ましい。これよりも小さすぎる場合は光の進行
方向への拡散が小さく、光拡散性が不充分である。

【０００９】また、該透明体中の５００Å以内の任意の
２点間の屈折率の差は０．０１以下、あるいは屈折率差
の１／２以下である。これよりも大きすぎる時は、屈折
率の変化が著しく、実質的に屈折率の段差が生じ、光の
逆方向への反射が起こる。

【００１０】更に、任意の位置の径５ｍｍ円内での屈折
率の平均が、全体の屈折率の平均にほぼ等しいものであ
る屈折率分布を有しているものである。このことは、屈
折率の異なっている部分が、所定の密度で該透明体中に
均一に分散していることを示すものである。屈折率の異
なっている部分が偏在しているとプリズムやレンズに似
た光透過性を示したり光拡散性が不均一となる。

【００１１】本発明における光拡散体、つまり透明体の
材質は特に限定されないが、透明で屈折率を実質的に連
続させ得る固体であればことさらに限定されず、例えば
ガラス、透明性の重合体や樹脂組成物が挙げられる。以
下に、本発明の光拡散体の材質として重合体や樹脂組成
物を例として説明する。つまり、屈折率分布を有する透
明体が、屈折率の異なる２成分以上の透明重合体相互の
分散体からなり、それらの境界において、屈折率が連続
的に変化しているものでありこの様な重合体や樹脂組成
物からなる光拡散体である。

【００１２】更に具体的な一例として、単独重合体では
屈折率が異なる重合体を構成するラジカル重合性単量体
の２成分以上からなる透明性重合体であって、単独重合
体での屈折率の差が０．００５以上となる２成分の単量
体の内のいずれか一方の単量体をｉ、他方の単量体をｊ
とした際、ｉのｊに対する反応性比がｒ_ij＞１であり、
ｊのｉに対する反応性比ｒ_ji＜１である２成分の単量体
を含む単量体混合物をラジカル重合して得られる屈折率
分布を有する透明重合体である光拡散体がある。

【００１３】ここで使用できるラジカル重合性単量体と
しては、得られる重合体が透明性のものの中から選ばれ
る。具体的には、スチレン、ｏ−メチルスチレン、ｍ−
メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、ｐ−メトキシス
チレン、ｐ−エチルスチレン、ｏ−クロルスチレン等の
スチレン及びスチレン誘導体；メタクリル酸メチル、メ
タクリル酸エチル、メタクリル酸プロピル、メタクリル
酸ｎ−ブチル、メタクリル酸イソブチル、メタクリル酸
ｎ−オクチル、メタクリル酸ｎ−ドデシル、メタクリル
酸−２−エチルヘキシル、メタクリル酸ステアリル、メ
タクリル酸シクロヘキシル、メタクリル酸フェニル、メ
タクリル酸ベンジル等のメタクリル酸エステル類；アク
リル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ｎ−ブチ
ル、アクリル酸イソブチル、アクリル酸プロピル、アク
リル酸オクチル、アクリル酸ドデシル、アクリル酸ステ
アリル、アクリル酸２−クロルエチル、アクリル酸フェ
ニル、アクリル酸ベンジル等のアクリル酸エステル類；
アクリロニトリル、メタクリロニトリル、酢酸ビニル、
アクリルアミド、マレイミド類等のビニル系単量体から
選ばれる。

【００１４】これら単量体類だけの単独重合体の屈折率
は、種々の刊行物に記載がある。例えば、POLYMER HAND
BOOK third edition（ポリマーハンドブック第３訂版）
VI/451〜VI/462ページのRefractive Indices of Polyme
rs（リフラクティブ・インディシーズ・オブ・ポリマー
ズ）の項に記載されている。

【００１５】これらの単量体の中から２成分を選択する
には、まず選択された単量体２成分以上の単量体の内、
各々を単独に重合して得られる重合体の屈折率差が０．
００５以上異なっているものである。しかも該２成分の
単量体を共重合させた際の各成分の重合反応性に差の有
るものである。屈折率差が０．００５より小さい時は充
分な光拡散性を示す光拡散体が得られない。

【００１６】そして、屈折率の高い重合体をもたらす単
量体と、該屈折率の低い重合体をもたらす単量体のいず
れか一方をｉ、他方をｊとしたときｉのｊに対する反応
性比ｒ_ij＞１であり、かつｒ_ji＜１であるものを選択し
組み合わせる。なお、反応性比ｒ_ijとは（ｉ同士の反応
速度定数）／（ｉのｊに対する反応速度定数）であり、
ｒ_jiとは（ｊ同士の反応速度定数）／（ｊのｉに対する
反応速度定数）である。上記のごとく反応性であれば、
重合初期においては単量体ｉが優先的に重合し、続いて
単量体ｊが重合していくため、組成が連続的に変化した
重合体が得られる。一方、ｒ_ij＜１、かつｒ_ji＜１の時
は、均一な屈折率を有するランダム共重合体が得られ、
光拡散性を示さない。また、ｒ_ij＞１、かつｒ_ji＞１の
時は、それぞれの単独重合体が不均一に分散するが、そ
の界面において組成が不連続となり、光が逆方向にも反
射することになり好ましくない。なお、これら単量体の
反応性比は、POLYMER HANDBOOK third edition（ポリマ
ーハンドブック第３訂版）II/153ページのFree Radical
copolymerization Reactivity Ratio（フリーラジカル
・コポリマリゼーション・リアクティビティレシオ）及
びII/267ページのQ and e Volues for Free Radical co
polymerizationsof Vinyl Monomers and Telogens（キ
ューアンドイー バリューズ フォア フリーラジカル
コポリマリゼイションズ オブ ビニルモノマーズ
アンドテロゲンズ）の項から算出することができる。

【００１７】なお、単量体として該２成分のほかに別種
の単量体を加えてもよいが、それは得られる重合体が本
発明で規定の屈折率の分布を損なわないものを選べばよ
い。

【００１８】上記ラジカル重合性単量体を重合するにあ
たり、油溶性重合開始剤を加えて行う周知の重合方法が
適用できる。油溶性重合開始剤としては有機過酸化物ま
たはアゾ化合物を用いることができ、例えば、ジイソプ
ロピルパーオキシジカーボネート、ｔ−ブチルパーオキ
シ−２−エチルヘキサノエート、ｔ−ブチルパーオキシ
ピバレート、ラウロイルパーオキサイド、ベンゾイルパ
ーオキサイド、ｔ−ブチルパーオキシベンゾエート、ア
ゾビスイソブチロニトリル等を挙げることができ、これ
らの１種類あるいは混合物を用いることができる。油溶
性重合開始剤の使用量は通常使用される量でよく、単量
体１００重量部に対して５重量部以下でよい。

【００１９】なお、ここで重合方法としては、塊状重
合、懸濁重合がある。塊状重合では、所望の形状の光拡
散体が成形できる鋳型内で行うのが簡便である。懸濁重
合で得られた重合体は、周知の後処理操作で重合体を取
り出し、これも周知の射出成形、押出成形で所望の形状
の光拡散体に成形すればよい。

【００２０】今一つの、本発明の透明重合体からなる光
拡散体としては、均一な屈折率を有する透明性重合体粒
子中に、少なくとも０．００５以上異なる屈折率を有す
る重合体を与えるラジカル重合性単量体を重合開始剤と
共に含浸させ、それを重合させて得られる粒子を、該粒
子最外部の屈折率とほぼ等しい屈折率を有する透明重合
体に均一に分散している屈折率分布を有する透明樹脂組
成物からなる光拡散体がある。

【００２１】均一な屈折率を有する透明性重合体粒子
は、ラジカル重合性単量体を、周知のの懸濁重合によっ
て得たものである。このラジカル重合性単量体としては
前述のビニル系単量体から選ばれる。これらのビニル単
量体は、単独又は２種類以上を併用して使用することが
できる。ただし２種類以上を併用する場合は、それらが
相互に溶け合うものが望ましい。

【００２２】また該単量体には、必要に応じて１分子中
にラジカル重合性官能基を２つ以上有する多官能単量体
を併用して、透明性重合体粒子を架橋構造としておいて
もよい。該多官能単量体としては周知のものでよく、
（ポリ）エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、
（ポリ）プロピレングリコールジ（メタ）アクリレー
ト、１，４−ブタンジオールジ（メタ）アクリレート、
１，６−ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、
（メタ）アクリル酸アリル、桂皮酸アリル、ジビニルベ
ンゼン等の２官能単量体；トリメチロールプロパントリ
（メタ）アクリレート、トリメリット酸トリアリル、マ
レイン酸ジアリル等の３官能単量体；ペンタエリスリト
ールテトラ（メタ）アクリレート等の４官能単量体等が
挙げられる。特に、後述のごとく、異なる屈折率を有す
る重合体を与える単量体を透明性重合体粒子に含浸する
際、該重合体粒子が溶解するのを防止するには架橋構造
が望ましい。

【００２３】少なくとも０．００５以上異なる屈折率を
有する重合体を与えるラジカル重合性単量体も前述のラ
ジカル重合性単量体から選択する。このラジカル重合性
単量体は、１成分だけでなく２成分以上でもよい。選ば
れるラジカル重合性単量体から得られる重合体の屈折率
は、０．００５以上異なる屈折率を与えるものでない
と、得られた透明樹脂組成物の屈折率分布の変化が小さ
く、光拡散体としたときに光拡散性が不充分である。

【００２４】また、該ラジカル重合性単量体を選ぶ上
で、その重合体が、該透明性重合体粒子とある程度の相
溶性を有することが望ましい。そのために該ラジカル重
合性単量体の成分として該透明性重合体粒子を構成する
単量体成分を一部含ませるのが簡便である。

【００２５】油溶性重合開始剤は、通常使用するもので
よく、前述の有機過酸化物やアゾ化合物が使用される。
重合開始剤の使用量は、通常単量体１００重量部に対し
て０．１〜５重量部でよい。

【００２６】該透明性重合体粒子に重合開始剤を含む該
単量体を含浸させるには、該単量体中に直接浸漬させる
か、懸濁安定剤を含む水性媒体中に両者を分散させる方
法等が有る。浸漬の時間は、該透明性重合体粒子と該単
量体の親和性によるが、一般に５〜１００分程度でよ
い。あまり長すぎる場合は該単量体が該透明性重合体粒
子内部まで均一に拡散するため屈折率の変化が小さくな
り、所望の透明性重合体とならない。

【００２７】該透明性重合体粒子に含浸した該単量体
は、とにかく重合させればよい。その重合方法は、該透
明性重合体粒子が合一しないよう、懸濁安定剤を含む水
性媒体中に分散させて重合させれば良い。

【００２８】得られた重合体粒子は、中心から外層に向
かってほぼ連続的に屈折率が変化したものとなる。

【００２９】以上のようにして得られた屈折率が連続的
に変化する重合体粒子を、該粒子の最外部の屈折率とほ
ぼ等しい屈折率を有する透明樹脂に分散させることで屈
折率分布を有する透明性重合体とすることができ、これ
を成形して所望の形状の光拡散体を得ることができる。

【００３０】ここで該粒子の最外部の屈折率は例えば次
のように測定することができる。一つは、浸漬液中の該
粒子を偏光顕微鏡下で観察する方法である。ベッケライ
ンと呼ばれる粒子外郭に沿った明るい線の位置で粒子外
郭と浸漬液の屈折率の大小が判定される。もう一つの方
法はApplied Optics Vol.25,No19 1 October 1986 （ア
プライド・オプティクス25巻19号1986年10月 1日号）に
記載されているシェアリング干渉法により粒子内の屈折
率の変化を測定し、粒子最外部の屈折率を知る方法であ
る。

【００３１】該重合体粒子最外部の屈折率とほぼ等しい
屈折率を有する透明樹脂とは、その屈折率が、該重合体
粒子最外部の屈折率との差が０．０１以下、あるいは該
粒子内の屈折率の最大値と最小値の差Δｎ’の１／２以
下であるものである。該重合体粒子の屈折率の差が０．
０１あるいはΔｎ’の１／２より大きいときは透明樹脂
と該粒子の界面に生ずる屈折率の段差が無視できなくな
り、光の反射が起こり、後方への光拡散が強くなり、好
ましくない。

【００３２】屈折率が連続的に変化している重合体粒子
を透明樹脂中に分散させる方法としては、周知の方法で
よい。例えば、両者をヘンシェルミキサー、タンブラー
等で機械的に混合した後、バンバリーミキサーや一軸、
二軸の押出機で溶融混練する方法である。あるいは、機
械的に混練した後、射出成形、熱プレス成形してもよ
い。また、透明樹脂を構成する単量体及びその部分重合
体を含むシロップに該重合体粒子を混ぜ、注型重合、懸
濁重合させる方法もある。

【００３３】該重合体粒子の分散量は、粒子及び用途に
よってまちまちであるが、一般的に透明樹脂１００重量
部に対して、０．０００１〜１００重量部である。

【００３４】更に、本発明の透明樹脂組成物からなる光
拡散体の例示として、単独重合体では屈折率が０．００
５以上異なる重合体を構成するラジカル重合性単量体２
成分以上を用い、単独重合体では屈折率が高い重合体を
構成する単量体と、単独重合では屈折率が低い重合体を
構成する単量体のいずれか一方の単量体（Ａ）を油溶性
重合開始剤を用いて水性媒体中で懸濁重合し、その重合
率が７０〜９５％の間に、他方の単量体（Ｂ）を実質上
連続的に添加し、新たに重合開始剤を加えることなく重
合を継続、完了させる重合方法によって得られる重合体
粒子を、該粒子最外部の屈折率とほぼ等しい屈折率を有
する透明重合体に均一に分散している屈折率分布を有す
る透明樹脂組成物からなる光拡散体がある。

【００３５】ラジカル重合性単量体（Ａ）及びラジカル
重合性単量体（Ｂ）に適用する単量体類としては、前述
のビニル単量体から選べばよい。ただし、該単量体
（Ａ）及び（Ｂ）は、それぞれ別々に重合して得られる
重合体の屈折率差が０．００５以上となる組成である。

【００３６】該単量体（Ａ）と（Ｂ）は、各々他の単量
体を併用してもよい。但し、併用した場合の該単量体
（Ａ）の群から得られるランダム共重合体と、該単量体
（Ｂ）の群から得られるランダム共重合体の屈折率の差
は、あくまで０．００５以上のものとなるよう併用する
単量体を選ぶ必要がある。なお、２種類以上を併用する
場合は、それらが相互に溶け合うものが望ましい。

【００３７】また該単量体（Ａ）及び（Ｂ）には、必要
に応じて１分子中にラジカル重合性官能基を２つ以上有
する多官能単量体を併用してもよい。該多官能単量体と
しては前述のごとく周知のものでよい。

【００３８】この重合方法における該単量体（Ｂ）の添
加量は、該単量体（Ａ）の量に対して１／３〜３倍であ
る。該単量体（Ｂ）の量が該単量体（Ａ）の１／３倍未
満だと、得られる重合体粒子内での屈折率の変化が少な
く、光拡散体としたときの光拡散性が充分でない。また
３倍以上だと重合の終了がしにくくなる。

【００３９】また、該単量体（Ａ）及び（Ｂ）はそれぞ
れ別々に重合した重合体が、ある程度の相溶性を有する
ことがより望ましい。その一例としては、該単量体
（Ａ）及び（Ｂ）を選択するのに、一方を単独重合体、
他方をその単量体単位を含む共重合体となる様にする
か、両方の重合体共、同じ単量体単位を含む共重合体
で、それらの共重合体を構成する２種以上の単量体の量
比に差異をつけるよう該単量体（Ａ）及び（Ｂ）を選択
する。具体的には、該単量体（Ａ）としてスチレン（単
独重合体の屈折率1.59）、該単量体（Ｂ）としてスチレ
ンとメタクリル酸メチル（単独重合体の屈折率1.49）の
混合単量体とする組合せ；或いは該単量体（Ａ）として
スチレンを主体、メタクリル酸メチルを少量の混合単量
体とし、該単量体（Ｂ）としてメタクリル酸メチルを主
体、スチレンを少量の混合単量体とする組合せ等であ
る。

【００４０】この重合方法で用いる油溶性開始剤も前述
のようなラジカル重合性単量体の重合用として周知のも
のでよく、１種類または２種類以上が用いられる。これ
らの重合開始剤の使用量は、単量体または単量体混合物
100重量部に対して0.02〜 2重量部で使用する。該油溶
性開始剤は、あらかじめ該単量体（Ａ）に溶解しておい
てもよいし、別々に水性媒体に添加し、混合してもよ
い。

【００４１】この重合方法における水性媒体とは、いわ
ゆる懸濁重合に供するもので、懸濁安定剤及び必要によ
っては懸濁助剤を含む水溶液である。懸濁安定剤および
懸濁助剤としては、使用する単量体に適したもので良
く、周知のものから選ばれる。また、これらの懸濁安定
剤、懸濁助剤は通常重合開始前に仕込むが、必要に応じ
て一部を重合途中に適宜分割添加してもよい。

【００４２】重合の温度条件は６０〜１２０℃程度で、
用いる重合開始剤に適した温度であればよい。攪拌条件
は用いる単量体に適した通常の懸濁重合で、重合体粒子
を製造する際の周知の条件でよい。なお装置としては、
周知の攪拌翼例えばタービン翼、ファウドラー翼、プロ
ペラ翼、ブルーマージン翼等の付いた攪拌機を備えた重
合容器を用い、該容器にはバッフルを付けているのが一
般的である。

【００４３】本重合方法において、まず該単量体（Ａ）
を懸濁重合する。 そしてその重合率が７０〜９５％に
到達したときに、該単量体（Ｂ）の添加を開始する。該
単量体（Ｂ）を添加するにあたり、あらかじめ該単量体
（Ａ）だけで懸濁重合を行って、重合時間と重合率の経
過、発熱の挙動から重合率が７０〜９５％となる時期を
確認しておく。

【００４４】該単量体（Ａ）の重合率が７０％に達しな
いときに該単量体（Ｂ）の添加を開始すると、該単量体
（Ｂ）の多くが該単量体（Ａ）及びその重合体からなる
粒子内部にほぼ均一に浸透してしまうため、粒子内の屈
折率がほぼ均一となった重合体粒子となり、光拡散体と
したときの光拡散性が不充分である。また、重合率が９
５％を越えた時点に該単量体（Ｂ）の添加を開始する
と、該単量体（Ｂ）の重合体粒子内部への拡散が少なす
ぎて、該粒子内で屈折率が急激に変化する部分が生じた
り、重合開始剤が失活して重合の進行が充分にいかなく
なる。

【００４５】該単量体（Ｂ）の重合には、新たにラジカ
ル重合開始剤は加えない。つまり、該単量体（Ｂ）に
は、ラジカル重合開始剤は含ませないし、ラジカル重合
開始剤の追添加は行わない。該単量体（Ｂ）の重合に、
新たにラジカル重合開始剤を加えると、該単量体（Ｂ）
だけの重合体粒子を形成し、屈折率分布を有する重合体
粒子が形成しにくくなるからである。

【００４６】該単量体（Ｂ）は実質上連続的に添加す
る。ここで実質上の連続的添加とは、単量体と重合体の
混合物中に単量体が約５〜３０％存在するように重合の
進行に合わせて供給すればよく、いわゆる連続的に供給
するほか断続的に供給してもよい。

【００４７】重合性単量体（Ｂ）の添加終了後、残存し
ている単量体が無くなるまで重合を続ける。重合終了後
は周知の固−液分離方法で重合体を取り出し、必要に応
じて更に洗浄、脱水、乾燥する。

【００４８】以上のようにして得られた屈折率が連続的
に変化する重合体粒子を、該粒子の最外部の屈折率とほ
ぼ等しい屈折率を有する透明樹脂に分散させることで屈
折率分布を有する透明樹脂組成物とすることができ、こ
れを成形して所望の形状の光拡散体を得ることができ
る。なお、この方法は、既に前述の通りである。

【００４９】

【発明の効果】本発明によれば、光拡散体内の屈折率の
不連続な部分を実質上なくすことにより、光の進行方向
には光を大きく拡散し、かつ後方への光の拡散を大幅に
減少させることができる。本発明の光拡散体を照明カバ
ーやプロジェクションテレビのスクリーン等の用途に用
いると、光を効率よく拡散することができる。

【００５０】

【実施例】本発明を実施例によって具体的に説明する
が、本発明はこれらによって限定されるものではない。
なお、実施例中の屈折率分布はアプライドオプティクス
２５巻１９号に記載の方法により、Carl-Zeiss(カールツアイ
ス）社製、差分干渉顕微鏡Interphako(インターファコ)を用いて
測定した。重合体粒径は、Leeds&Northrup（リーズアン
ドノースラップ）社製の光回折散乱粒径測定機（マイクロトラ
ック FRA）で測定し体積平均で表した。またプレス成形に
は、神藤金属工業（株）社製のＡＳＦ型油圧プレス機を
用いた。得られた光拡散板の全光線透過率及び曇価は日
本精密光学（株）社製のポイック型積分球式ヘーズメー
ターで測定した。

【００５１】実施例１ メチルメタクリレート４０重量部、ビニルフェニルアク
リレート１０重量部にベンゾイルパーオキサイド０．２
５重量部、ｎ−ブチルメルカプタン０．０７５重量部を
加え、２００×２００ｍｍのステンレス製の板２枚の間
にその周辺に沿って厚さ３ｍｍのガスケットをくわえこ
ませた型枠に１４３ｃｃ流し込み、７０℃のウォーター
バス中で、１６時間重合した後、更に８０℃で８時間熱
処理をした。冷却後、開枠し３ｍｍ厚の光拡散板を得
た。得られた光拡散板において、屈折率の最大値は１．
５７、最小値は１．４９、５００Å離れた２点間の屈折
率差の最大値は０．００４であった。その他評価結果を
表１に示す。なお、メチルメタクリレートの重合体の屈
折率は、１．４９であり、ビニルフェニルアクリレート
の重合体の屈折率は、１．５６７である。そして、メチ
ルメタクリレートのビニルフェニルアクリレートに対す
る反応性比は、２２．７、ビニルフェニルアクリレート
のメチルメタクリレートに対する反応性比は、０．００
５である。

【００５２】実施例２ 実施例１において、ビニルフェニルアクリレートをビニ
ルベンゾエートに変えた以外は実施例１と同様にして、
３ｍｍ厚の光拡散板を得た。得られた光拡散体におい
て、屈折率の最大値は１．５８、最小値は１．４９、５
００Å離れた２点間の屈折率差の最大値は０．００２で
あった。その他評価結果を表１に示す。なお、ビニルベ
ンゾエートの重合体の屈折率は、１．５８である。そし
て、メチルメタクリレートのビニルベンゾエートに対す
る反応性比は、８．３０、ビニルベンゾエートのメチル
メタクリレートに対する反応性比は、０．０５である。

【００５３】比較例１ 実施例１において、ビニルフェニルアクリレートをスチ
レンに変えた以外は実施例１と同様にして、３ｍｍ厚の
光拡散板を得た。得られた光拡散体において、屈折率の
最大値は、ほとんど均一で１．５１２であった。その他
評価結果を表１に示す。なお、スチレンの重合体の屈折
率は、１．５９である。そして、メチルメタクリレート
のスチレンに対する反応性比は、０．４６、スチレンの
メチルメタクリレートに対する反応性比は、０．５２で
ある。

【００５４】実施例３ 内容積１リットルの撹拌機付きガラス容器に０．０１重
量％のポリビニルアルコール水溶液を５００ｇ仕込み、
これに０．０２ｇのベンゾイルパーオキサイドを溶解し
たベンジルメタクリレート１０ｇをマイクロシリンジを
用いて、厳密に０．５μｌずつ滴下し、モノマー粒子の
合着及び破壊が起こらないように、４０ｒｐｍで撹拌
し、７０℃で１８時間重合した。冷却後、洗浄、脱水、
乾燥し、粒子径４５０μｍ、屈折率が１．５７の重合体
粒子を得た。

【００５５】ベンゾイルパーオキサイド０．００５ｇを
含むメチルメタクリレート２．５ｇの中に、得られた該
ベンジルメタクリレートの重合体粒子０．００４ｇを軽
く振とうさせながら３５℃で５分間浸漬させ、その後、
２００ｇの０．０５重量％のポリビニルアルコール水溶
液が４００ｒｐｍで撹拌されている内容積１リットルの
撹拌機付きガラス容器に投入し、６０℃で１８時間重合
した。冷却後、洗浄、脱水、乾燥し、粒子中心部から周
辺部に向かって屈折率が連続的に減少する重合体粒子
（Ａ）を得た。

【００５６】得られた重合体粒子（Ａ）の粒子最外部の
屈折率は１．５６、中心部の屈折率は１．５７、５００
Å離れた地点での屈折率変化の最大値は０．０００００
４であった。

【００５７】内容積５リットルの撹拌機付きガラス容器
にイオン交換水２５００ｇ、ポリメタクリル酸ナトリウ
ム０．６５ｇ、リン酸水素２ナトリウム７．５ｇを仕込
んだ後、ベンゾイルパーオキサイド２０ｇを含むスチレ
ン１３００ｇ、メチルメタクリレート７００ｇの単量体
を仕込み、１３００ｒｐｍで撹拌しながら分散させ、８
５℃で１５０分間重合させた後、脱水、洗浄、乾燥さ
せ、屈折率１．５６６の重合体粒子を得た。（これをマ
トリックス樹脂（Ｄ）とする。）

【００５８】得られたマトリックス樹脂（Ｄ）１００重
量部と重合体粒子（Ａ）１５重量部をミキサーで混合し
た後、１９０℃でプレス成形し、３ｍｍ厚の板を得た。
得られた板を評価した。結果を表１に示す。

【００５９】実施例４ 実施例３におけるマトリックス樹脂（Ｄ）の製造におい
て、スチレン１３００ｇに代えて１１６０ｇとし、メチ
ルメタクリレート７００ｇに代えて８４０ｇとした以外
は、同様にして屈折率１．５５２の重合体粒子を得た。
（これをマトリックス樹脂（Ｅ）とする。）このマトリ
ックス樹脂（Ｅ）を用い以降は実施例３と同様に行っ
た。評価結果を表１に示す。

【００６０】比較例２ 実施例３におけるマトリックス樹脂（Ｄ）の製造におい
て、スチレン１３００ｇに代えて９００ｇとし、メチル
メタクリレート７００ｇに代えて１１００ｇとした以外
は、同様にして屈折率１．５４２の重合体粒子を得た。
（これをマトリックス樹脂（Ｆ）とする。）このマトリ
ックス樹脂（Ｆ）を用い以降は実施例３と同様に行っ
た。評価結果を表１に示す。

【００６１】実施例５、６、比較例３ 内容積５リットルの攪拌機付きガラス容器にイオン交換
水３５００ｇ、ポリメタクリル酸ナトリウム０．８８
ｇ、リン酸水素２ナトリウム１０．５０ｇを仕込んだ
後、ベンゾイルパーオキサイド５．０ｇを含むスチレン
５００ｇ、エチレングリコールジメタクリレート５．０
ｇの単量体を仕込み、８００rpm で攪拌しながら分散さ
せ、８５℃に昇温して重合を開始した。１８５分経過後
の重合率が９０％となった時点から、メタクリル酸メチ
ル２００ｇ、スチレン５０ｇ、エチレングリコールジメ
タクリレート２．５ｇの混合液を１１０分間かけて連続
添加した。更に６０分間重合させた後、脱水、洗浄、乾
燥させ、粒径１４４μｍの重合体粒子（Ｂ）を得た。

【００６２】得られた重合体粒子（Ｂ）の粒子最外部の
屈折率は１．５６、中心部の屈折率は１．５９、５００
Å離れた地点での屈折率変化の最大値は０．００００５
であった。得られた重合体粒子（Ｂ）１５重量部と、そ
れぞれ実施例３、４及び比較例２で用いたマトリックス
樹脂（Ｄ）、（Ｅ）、（Ｆ）１００重量部を用い各々実
施例３と同様に行った。評価結果を表１に示す。

【００６３】比較例４〜６ 内容積５リットルの攪拌機付きガラス容器にイオン交換
水３５００ｇ、ポリメタクリル酸ナトリウム０．８８
ｇ、リン酸水素２ナトリウム１０．５０ｇを仕込んだ
後、ベンゾイルパーオキサイド５．０ｇを含むスチレン
５００ｇ、エチレングリコールヂメタクリレート５．０
ｇの単量体を仕込み、８００rpm で攪拌しながら分散さ
せ、８５℃で２３０分間重合させた後、脱水、洗浄、乾
燥させ、粒径２８７μｍ、屈折率１．５９の重合体粒子
（Ｃ）を得た。得られた重合体粒子（Ｃ）１５重量部
と、それぞれ実施例３、４及び比較例２で用いたマトリ
ックス樹脂（Ｄ）、（Ｅ）、（Ｆ）１００重量部を用い
各々実施例３と同様に行った。評価結果を表１に示す。

【００６４】

【表１】 Δｎ ： 屈折率の最大値と最小値の差 δｎ ： ５００Å離れた２点間の屈折率差の最大値

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 森谷 雅彦 愛媛県新居浜市惣開町５番１号 住友化 学工業株式会社内 (72)発明者 金光 昭佳 愛媛県新居浜市惣開町５番１号 住友化 学工業株式会社内 (56)参考文献 特開 平２−120702（ＪＰ，Ａ) 特開 平４−134440（ＪＰ，Ａ) 特開 平７−230001（ＪＰ，Ａ) 特開 平６−347617（ＪＰ，Ａ) 特開 平５−249319（ＪＰ，Ａ) 国際公開93／006509（ＷＯ，Ａ１) 国際公開94／012898（ＷＯ，Ａ１) (58)調査した分野(Int.Cl.⁷，ＤＢ名) G02B 5/02

Claims (2)

(57)【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】屈折率の最大値と最小値の差Δｎが０．０
   ０５以上、５００Å離れた任意の２点の屈折率の差が
   ０．０１以下、又はΔｎ／２以下であり、かつ任意の位
   置の径５ｍｍ円内での屈折率の平均が、全体の屈折率の
   平均にほぼ等しいものである屈折率分布を有し、 屈 折率の異なる２成分以上の透明重合体相互の分散体か
   らなり、それらの境界において、屈折率が連続的に変化
   している透明樹脂組成物からなる光拡散体であり、 単独重合体では屈折率が０．００５以上異なる重合体を
   構成するラジカル重合性単量体２成分以上を用い、単独
   重合体では屈折率が高い重合体を構成する単量体と、単
   独重合体では屈折率が低い重合体を構成する単量体のい
   ずれか一方の単量体（Ａ）を油溶性重合開始剤を用いて
   水性媒体中で懸濁重合し、その重合率が７０〜９５％の
   間に、他方の単量体（Ｂ）を実質上連続的に添加し、新
   たに重合開始剤を加えることなく重合を継続、完了させ
   る重合方法によって得られる重合体粒子を、該粒子最外
   部の屈折率とほぼ等しい屈折率を有する透明重合体に均
   一に分散させてなる透明樹脂組成物からなる光拡散体。
2. 【請求項２】屈折率の最大値と最小値の差Δｎが０．０
   ０５以上、５００Å離れた任意の２点の屈折率の差が
   ０．０１以下、又はΔｎ／２以下であり、かつ任意の位
   置の径５ｍｍ円内での屈折率の平均が、全体の屈折率の
   平均にほぼ等しいものである屈折率分布を有し、 屈折率の異なる２成分以上の透明重合体相互の分散体か
   らなり、それらの境界において、屈折率が連続的に変化
   している光拡散体の製造方法であり、 単独重合体では屈折率が０．００５以上異なる重合体を
   構成するラジカル重合性単量体２成分以上を用い、単独
   重合体では屈折率が高い重合体を構成する単量体と、単
   独重合体では屈折率が低い重合体を構成する単量体のい
   ずれか一方の単量体（Ａ）を油溶性重合開始剤を用いて
   水性媒体中で懸濁重合し、その重合率が７０〜９５％の
   間に、他方の単量体（Ｂ）を実質上連続的に添加し、新
   たに重合 開始剤を加えることなく重合を継続、完了させ
   て重合体粒子を得、得られた重合体粒子を、該粒子最外
   部の屈折率とほぼ等しい屈折率を有する透明重合体に均
   一に分散させることを特徴とする光拡散体の製造方法。