JP3313624B2 - 沸騰水型原子炉用制御棒の製造方法 - Google Patents

沸騰水型原子炉用制御棒の製造方法

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    • G21C7/08Control of nuclear reaction by application of neutron-absorbing material, i.e. material with absorption cross-section very much in excess of reflection cross-section by displacement of solid control elements, e.g. control rods
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Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、沸騰水型原子炉に
用いられ、特に耐食性及び耐摩耗性の観点で好適な構造
を有する金属ハフニウムを用いた制御棒の構造に関す
る。
【0002】
【従来の技術】従来、沸騰水型原子炉では、反応度制御
材としてボロンカーバイド粉末をステンレス鋼管に充填
した中性子吸収管をU字型のステンレス鋼シースで覆
い、十字形に配列したボロンカーバイド型制御棒と、反
応度制御材として金属ハフニウムの丸棒、板あるいは楕
円状の管などを十字形に配列したハフニウム型制御棒
と、が使用されてきた。
【0003】ハフニウム(Hf)は、熱中性子吸収断面
積は必ずしも大きくないが、共鳴エネルギー領域に多数
のピークを有するため、反応度制御能力が長期に渡って
維持できるという利点があり、原子炉の制御材用材料と
して有効な核特性を備えている。
【0004】沸騰水型原子炉用制御棒材料としてハフニ
ウムが適用された例としては、例えば特公昭58−44
237号公報に開示の技術において、制御棒の上方部分
及び側方部分に使用する制御棒が示されている。
【0005】
【発明が解決しようとする課題】ハフニウム金属は、高
温水中での優れた耐食性を有することが一般に示されて
おり、原子炉材料として適している。しかしながら、反
応度制御能力の長期に渡る維持を期待すると共に現状よ
り使用期間延長を図る上では、炉内酸化環境下での長期
に渡る高耐食性の確保が必要である。
【0006】このような観点から、これまでにハフニウ
ム金属の耐食性向上に関する提案がなされている。例え
ば、特開昭59−208044号公報に開示の技術によ
れば、特定割合のニオブとジルコニウムとを含有させた
合金化により、耐ノジュラ腐食性などを改善する提案が
されている。また、特開昭61−66188号公報に開
示の技術によれば、少量のジルコニウムを含むハフニウ
ム合金の外表面に鉄、クロム、ニッケル及びニオブなど
の拡散浸透層を形成することにより原子炉内での使用期
間を長くする提案が示されている。
【0007】これらの考案では、有効な耐食性改善が期
待できるものの、部材提供の観点からは規模の大きな特
定製造工程あるいは処理方法を実施することが前提とな
っている。
【0008】金属ハフニウムの表面に酸化被膜層を形成
する手段として、燃料被覆管であるジルカロイ材で一般
的に用いられている高温・高圧蒸気中で一定時間処理
し、表面に酸化被膜を形成させる、オートクレーブ酸化
処理法が考えられる。ただし、この方法では処理設備の
大型化や、処理時間を要するため製作工程に対する影響
が大きい。
【0009】また、先に示した特開昭61−66188
号公報に開示の技術における少量のジルコニウムを含む
ハフニウム合金の外表面に鉄、クロム、ニッケル及びニ
オブなどの拡散浸透層を形成することにより原子炉内で
の使用期間を長くする提案などでも、処理方法としては
真空蒸着による浸透層の形成と、この後数時間の焼きな
まし工程が必要とされており、やはり製作工程に対する
影響が少なくない。
【0010】本発明の目的は、高温水中での耐食性に優
れ、製造時における耐摩耗性が向上し、しかも製造性を
損なうことのない構造の反応度制御材を有する制御棒の
製造方法を提供することにある。
【0011】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するた
め、請求項1の発明の沸騰水型原子炉用制御棒の製造方
法は、十字形の横断面形状のタイロッドの各辺の先端
に、U字形横断面形状を有するシースを取付け、該シー
ス内部に断面が丸棒状、板状または中空楕円形状の金属
ハフニウムからなる反応度制御材を収納する構造の制御
棒の製造方法において、前記金属ハフニウムを制御棒骨
組みに組み込む前工程として、前記金属ハフニウムの表
面に陽極酸化被膜を形成させると共に、昇降装置を用い
て当該金属ハフニウムをつり下げ、被酸化領域について
段階的に陽極酸化を行うことを特徴とする。
【0012】上記目的を達成するため、請求項2の発明
の沸騰水型原子炉用制御棒の製造方法は、請求項1にお
いて、前記金属ハフニウムの表面に陽極酸化被膜を形成
させる方法として、導電材を陰極とし、当該金属ハフニ
ウムを陽極として接続し、ほう酸アンモニウムもしくは
しゅう酸の電解液中で陽極酸化を行うことを特徴とす
る。
【0013】上記目的を達成するため、請求項3の発明
の沸騰水型原子炉用制御棒の製造方法は、請求項2にお
いて、前記金属ハフニウムの表面に陽極酸化被膜を形成
させる方法として、白金またはステンレス材を陰極と
し、当該金属ハフニウムを陽極として接続し、ほう酸ア
ンモニウムの電解液中で直流電源より定電圧10Vから
300Vの範囲で陽極酸化を行うことを特徴とする。
【0014】
【0015】上記目的を達成するため、請求項の発明
の沸騰水型原子炉用制御棒の製造方法は、請求項1ない
において、前記金属ハフニウムの表面に陽極酸化被
膜を形成させる方法として、管形状の金属ハフニウムの
内部表面に酸化被膜を形成するため、該金属ハフニウム
管内に陰極部材を挿入し、該金属ハフニウム管外表面に
酸化被膜を形成するため、該金属ハフニウム管外部に陰
極部材を設置し、陰極部材を一体化した電解処理装置を
用いて陽極酸化を行うことを特徴とする。
【0016】陽極酸化処理方法をとれば、電解浴槽設備
を用意するだけで良く、設備上の規模が小さく、また処
理時間も少ないためその他の酸化処理で得られるものと
同等の効果を、製作工程に影響することなく得ることが
できる。
【0017】陽極酸化の原理は、水の電気分解を利用し
たものであり、陽極に処理対象材料を、陰極に白金やス
テンレスなどの導体を用いるのが一般的である。
【0018】二極間に通電すると、水の酸素成分が対象
材料の表面で酸化物を形成し、酸化被膜処理がなされ
る。通電は直流で行い、対象材料、被膜厚さ、被膜に混
入する不純物の性状により抵抗が変化するので、一定電
圧保持法をとることで、処理の度合いが調節できる。
【0019】電解液は導体であればどのようなものでも
良いが、酸化被膜の耐食性を考慮すると、結晶格子間や
母材成分と置換される不純物が少ないようなイオンを含
むものを使用することが望ましいと考えられる。
【0020】金属ハフニウムの丸棒、板または楕円管形
状の中性子吸収材で構成される制御棒の製造過程におい
て、制御棒フレームに該ハフニウム部材を組み込む上流
工程に、前記電解液を満たした電解槽における酸化膜処
理工程を設ける。酸化膜処理により表面保護膜の形成さ
れた金属ハフニウムは、以降の工程における傷や摩耗が
防止され、より均質な表面状態を保ちつつ制御棒内部に
組み込むことができる。
【0021】また、実炉使用中は、反応度制御能力の長
期に渡る維持、更に現状より使用延長を図る上で、炉内
酸化環境下での長期に渡る高耐食性の確保が可能とな
る。
【0022】
【発明の実施の形態】以下、本発明の1実施例を図1か
ら図4を用いて説明する。
【0023】図4は、本発明の好適な1実施例を示す、
陽極酸化被膜を形成した楕円管形状の金属ハフニウムを
有する、改良型沸騰水型原子炉用制御棒の構造を示すも
のである。
【0024】該制御棒は、上部ハンドル2、タイロッド
5、シース3、下部支持部材6、カップリングソケット
7よりその強度部材を構成し、該シース3の内部に断面
が楕円形状を有する金属ハフニウム4を収納する構造で
ある。
【0025】図1(a)は、図4に示した制御棒の反応
度制御材を収納する領域の水平断面を示す図である。十
字形のタイロッド5各片端部に開先形状を設け、U字形
断面に加工したシース3を該タイロッド5の各片に溶接
し、形成される内部空間に楕円形状断面を有する金属ハ
フニウム4をひとつの翼当たり2本収納する。なお、該
金属ハフニウムは制御棒軸方向に板厚を変化させる場合
があり、軸方向には更に分割した本数とする場合があ
る。
【0026】図1(b)は、本発明による楕円形状断面
の金属ハフニウム4の拡大模式図である。該金属ハフニ
ウムの楕円管形状は、図1に示す部材4−1及び4−
2のように楕円形状の1/2形状を金属ハフニウムの板
材から板曲げ加工により作成し、該部材4−1及び4−
2をつき合わせ、溶接により固定する方法をとる。
【0027】該楕円形状の金属ハフニウムの表面に、
陽極酸化により表面酸化膜層4′を形成させる。
【0028】図2は、陽極酸化被膜を形成させた該楕円
形状断面を有する、金属ハフニウムの製造工程を示し
たフローである。
【0029】素材は、純度95%以上の純金属ハフニウ
ム板を用い、製作加工受け入れ時に材料確認を行う。次
に、プレスブレーキを用いた板曲げ加工処理により、長
尺板材の両端部に曲げ加工による曲率を与える。次に、
溶接のための開先機械加工を施す。次に、溶接前寸法確
認、洗浄処理を行う。この段階で、前記図1に示した楕
円管1/2形状の部材4−1及び4−2が形成される。
この楕円管1/2形状どおしをつき合わせ、溶接により
楕円管形状を形成する。次に、楕円管に冷却孔及び固定
のための孔などの機械加工を施し、仕上げ処理を行う。
この工程が終了した段階で、電解槽による酸化被膜処理
を行う。
【0030】図3は、電解槽による酸化被膜処理を行う
装置の模式図である。
【0031】電解槽11内に、金属ハフニウム外表面
を酸化処理するためのステンレス陰極9及び金属ハフニ
ウム4内部表面を酸化処理するためのステンレス陰極
9′を一体化した陰極部材を設け、電解槽内に電解液1
0を満たす。酸化処理対象となる該楕円形状断面の金属
ハフニウム4には、制御棒構造部材との固定のために長
手方向端部に円孔4hが設けられており、この円孔4h
を利用して該金属ハフニウムをつり下げる。該円孔4
hの内径よりも小さい直径を有する金属ハフニウム棒8
を該円孔4hに通し、導体でつり昇降機構13を通して
直流電源12の+電極に接続する。一方、電解槽内の
テンレス陰極9から導体を引き出し、直流電源12の−
電極に接続する。
【0032】該金属ハフニウム棒8によりつり下げた該
楕円形状断面の金属ハフニウム4に、管内径よりも小さ
な径とした該ステンレス陰極9′を差し込むようにし
て、昇降機構13により、電解槽内へ浸漬する。
【0033】陽極酸化処理を実施する際には、均一酸化
膜を得るために必要なあるレベルでの被酸化部材の単位
面積当たりの電流密度が存在する。このため、当該制御
棒に使用する反応度制御材のように一定の面積を有する
部材を一度に処理するには必要な電流レベルが通常使用
範囲を超えて大きくなる可能性がある。そこで、図3に
示すような昇降機構13を用いて、被酸化部材の処理領
域をいくつかに分けて、電流レベルが実用域内で処理で
きるような処理装置とする。
【0034】該金属ハフニウムの量産レベルでの酸化処
理に必要な電流密度については、別途測定により定める
必要があるが、ハフニウムと同種の結晶格子構造を有
し、腐食などの特性が類似しているジルカロイ金属につ
いて検討した結果では、電流密度約1A/dm2が得ら
れており、これを基に計算すると処理電流を一般家庭用
10A程度で制御するには、約1800mm長、幅約5
0mmの楕円形状断面金属ハフニウム4とした場合、
4段階に分けて表面処理すれば適切になるものと推定さ
れる。
【0035】したがって、第1段階で該楕円形状断面
金属ハフニウム4の1/4長を電解槽に浸漬し、直流電
源より通電し酸化被膜を形成させる。酸化被膜の安定後
に、該昇降機構13により被酸化処理金属ハフニウム
4を降下させ、更に該金属ハフニウム4の2/4長を電
解槽に浸漬し、酸化処理する。以降、順次第3段階から
第4段階まで安定した酸化被膜形成を施す。
【0036】以上の工程により、表面に酸化膜層を形成
させた該楕円形状断面の金属ハフニウムは、図2に示
すとり、その後寸法検査を行い、洗浄して通常の制御
棒内部への制御棒組立工程に回り、酸化処理を施された
反応度制御材を収納した制御棒が完成する。
【0037】金属ハフニウム表面に、陽極酸化被膜を
形成させる具体的方法について以下に説明する。
【0038】試験片形状は、実炉制御棒仕様のハフニウ
ム棒を用い、単尺としたものを用意した。なお溶接部へ
の被膜形成の確認も行うため、試験片として溶接材も用
意した。供試電解液は、ほう酸アンモニウム[1%(N
H4)2O・5B2O3]を用いた。陽極酸化の一般的
な電解液として、KOHやNaOHが用いられるが、K
やNaなどの金属イオンよりもほう酸イオンのほうが大
きいということで、不純物としてハフニウム棒に取り込
まれにくいという考えにより、前記電解液を用いてい
る。電解槽内に、前記電解液を満たし、陰極として白金
を、陽極には前記ハフニウム棒を用いて陽極酸化を行っ
た。
【0039】室温において、前記二極間に定電圧100
V、200V及び300Vをそれぞれ通電した。通電保
持時間は、試験片に形成する酸化被膜が安定する5分程
度とした。
【0040】以上の方法で陽極酸化処理を行った試験片
について、外観検査、耐食性試験及び硬さ試験を実施し
た。外観検査の結果、各電流値の試験片とも一様な酸化
被膜形成が認められた。また溶接部表面についても母材
表面と差異はなく、良好な酸化被膜形成が認められた。
なお、電圧の影響により100Vから300Vにかけて
形成する被膜の色調が濃紺から濃緑に変化した。これは
形成する酸化被膜厚の変化であり、色調により被膜厚が
ある程度判断できる。
【0041】図5は、試験温度410℃/8hr+53
0℃/16hr、圧力105kg/cm2、溶存酸素2
00〜400ppb、流量10L/hrの条件で、前記
陽極酸化被膜形成試験片を腐食試験に供した後の、腐食
増量を示したものである。陽極酸化被膜を形成させた金
属ハフニウムは、酸化被膜を形成していない母材に比
べ、耐食性が向上する傾向が認められた。
【0042】図6は、マイクロビッカース硬度計によ
り、陽極酸化被膜形成試験片の硬さを測定した結果を示
したものである。陽極酸化被膜を形成させた金属ハフニ
ウムは、酸化被膜を形成していない母材に比べ、表面の
硬さが増加する傾向が認められた。すなわち、耐摩耗性
が向上する傾向が示唆された。
【0043】なお、硬さ測定荷重を増加すると酸化被膜
を形成した試験片の硬さが低下する傾向にあるが、これ
は荷重を高めることで測定圧子が被膜を破壊し、内部の
母材の硬さの影響を受けるためではないかと考えられ
る。
【0044】以上の試験により、溶接部も含めた金属ハ
フニウム表面に耐食性、耐摩耗性に優れた酸化被膜を比
較的短時間で形成させることができることがわかった。
【0045】実製品としての制御棒では、反応度制御材
として金属ハフニウムの楕円状の管などを用いた改良型
沸騰水型原子炉で使用されるハフニウム型制御棒の場
合、図2に示すような製作工程で、金属ハフニウムの楕
円管を製作する場合がある。前述の陽極酸化処理工程
を、図2に示すように最終工程に図3に示したような電
解処理装置により追加することで、製作工程に大きな影
響を与えることなく、耐食性、耐摩耗性に優れた反応度
制御材を得ることができる。
【0046】試験結果では、電圧100Vから300V
にかけて、耐食性、耐摩耗性とも大きな差異はなく良好
な結果が得られたが、実製品に対する処理にあたっては
安定した酸化膜厚の形成と電圧、電流値の関係を実規模
電解槽を用いて把握し、製作効率の高い適切な条件に調
整することが考えられる。
【0047】
【発明の効果】本発明によれば、十字形の断面形状のタ
イロッドの各辺にU字形横断面形状を有するシースを取
付け、シース内部に金属ハフニウムからなる反応度制御
材を収納し、ハンドル及び下部支持部材でタイロッド及
びシースを固定して成る構造の制御棒であって、反応度
制御材の表面が直接原子炉冷却材と接する構造とした制
御棒において、耐食性、耐摩耗性に優れ、製造性への負
担が少ない反応度制御材を有する構造を得ることができ
る。
【図面の簡単な説明】
【図1】(a)は本発明の好適な一実施例を示すハフニ
ウム型制御棒の反応度制御材部位水平断面図、(b)は
楕円形状断面のハフニウム管表面に陽極酸化被膜を施し
た状態を示す図。
【図2】金属ハフニウムの楕円管製作工程の例を示す
図。
【図3】量産製造過程における陽極酸化処理装置の模式
図。
【図4】改良型沸騰水型原子炉で使用されるハフニウム
型制御棒の例を示す鳥瞰図。
【図5】本発明の好適な一実施例である陽極酸化被膜を
形成した金属ハフニウムの腐食試験後の腐食増量を示す
図。
【図6】本発明の好適な一実施例である陽極酸化被膜を
形成した金属ハフニウムの硬さを示す図。
【符号の説明】
1…制御棒 2…上部ハンドル 3…シース 4…金属ハフニウム 4−1…部材 4−2…部材 4′…表面酸化膜層 4h…孔 5…タイロッド 6…下部支持部材 7…カップリングソケット 8…属ハフニウム棒 9…テンレス陰極 9′…テンレス陰極 10…電解液 11…電解槽 12…直流電源 13…昇降機構
フロントページの続き (72)発明者 小泉 章 茨城県日立市幸町三丁目1番1号 株式 会社日立製作所日立工場内 (72)発明者 町田 浩一 茨城県日立市幸町三丁目1番1号 株式 会社日立製作所日立工場内 (72)発明者 菊地 義春 茨城県日立市幸町三丁目1番1号 株式 会社日立製作所日立工場内 (72)発明者 安田 隆芳 茨城県日立市幸町三丁目2番2号 日立 ニュークリアエンジニアリング株式会社 内 (72)発明者 西野 由高 茨城県日立市大みか町七丁目2番1号 株式会社日立製作所電力・電機開発本部 内 (56)参考文献 特開 平4−58193(JP,A) 特開 昭58−159304(JP,A) (58)調査した分野(Int.Cl.7,DB名) G21C 7/10

Claims (4)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 十字形の横断面形状のタイロッドの各辺
    の先端に、U字形横断面形状を有するシースを取付け、
    該シース内部に断面が丸棒状、板状または中空楕円形状
    の金属ハフニウムからなる反応度制御材を収納する構造
    の沸騰水型原子炉用制御棒の製造方法において、 前記金属ハフニウムを制御棒構造体に組み込む前工程と
    して、前記金属ハフニウムの表面に陽極酸化被膜を形成
    させると共に、昇降装置を用いて当該金属ハフニウムを
    つり下げ、被酸化領域について段階的に陽極酸化を行う
    ことを特徴とする沸騰水型原子炉用制御棒の製造方法。
  2. 【請求項2】 前記金属ハフニウムの表面に陽極酸化被
    膜を形成させる方法として、導電材を陰極とし、前記金
    属ハフニウムを陽極として接続し、ほう酸アンモニウム
    もしくはしゅう酸の電解液中で陽極酸化を行うことを特
    徴とする請求項1記載の沸騰水型原子炉用制御棒の製造
    方法。
  3. 【請求項3】 前記金属ハフニウムの表面に陽極酸化被
    膜を形成させる方法として、白金またはステンレス材を
    陰極とし、当該金属ハフニウムを陽極として接続し、ほ
    う酸アンモニウムの電解液中で直流電源より定電圧10
    Vから300Vの範囲で陽極酸化を行うことを特徴とす
    る請求項2記載の沸騰水型原子炉用制御棒の製造方法。
  4. 【請求項4】 前記金属ハフニウムの表面に陽極酸化被
    膜を形成させる方法として、管形状の金属ハフニウムの
    内部表面に酸化被膜を形成するため、該金属ハフニウム
    管内に陰極部材を挿入し、該金属ハフニウム管外表面に
    酸化被膜を形成するため、該金属ハフニウム管外部に陰
    極部材を設置し、陰極部材を一体化した電解処理装置を
    用いて陽極酸化を行うことを特徴とする請求項1ないし
    3のいずれかに記載の沸騰水型原子炉用制御棒の製造方
    法。
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