JP3299343B2 - ポリブタジエンゲルを含むゴム混合物 - Google Patents

ポリブタジエンゲルを含むゴム混合物

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    • C08L19/00—Compositions of rubbers not provided for in groups C08L7/00 - C08L17/00
    • C08L19/003—Precrosslinked rubber; Scrap rubber; Used vulcanised rubber
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    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
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    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
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Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】本発明は、Ｃ＝Ｃ二重結合を含むゴム及び
ポリブタジエンゲル（ＢＲゲル）の混合物に、そしてこ
れらの混合物から製造される加硫ゴムに関する。この加
硫ゴムは、特性ヒステリシス損失及び耐摩耗性の好まし
い組み合わせを示す。
【０００２】ゴム技術においては、“ヒステリシス損
失”という表現は、エラストマーが動的応力を受ける時
に不可逆的に熱に変換されるエネルギーの量であると理
解される。ヒステリシス損失に関して測定される量は、
損失弾性率対貯蔵弾性率の比として定義されるｔａｎ
δである（例えばＤＩＮ ５３ ５１３及びＤＩＮ ５
３ ５３５参照）。応用上重要な温度／周波数または振
幅領域においてｔａｎδを減少させることは、例えば、
エラストマー中の熱蓄積の減少を導く。減少したヒステ
リシス損失を有する加硫ゴムのタイヤのトレッドは、耐
ローリング性の減少によって、そしてそれ故対応するタ
イヤを装備した車の燃料消費の低下によって区別され
る。耐摩耗性は、タイヤのトレッドの有効寿命の尺度で
ある。
【０００３】車のタイヤの製造のために利用できる種々
のタイプのゴムにも拘わらず、熟練者の注意は、なかん
ずく天然ゴム（ＮＲ）、シス−ポリブタジエン（ＢＲ）
及びスチレン／ブタジエンコポリマー（ＳＢＲ）に向け
られてきた。これらのゴムまたはそれらの混合物は、タ
イヤの製造のために世界中で使用されている。
【０００４】タイヤのトレッドの耐ローリング性を減ら
すための多数の試みが文献中に報告されている。述べら
れた１つの方法は、Ｃ＝Ｃ二重結合を含むゴム及び硫黄
改質されたポリクロロプレンゲルの混合物にある（ＥＰ
４０５ ２１６）。しかしながら、ＣＲゲルを使用す
る欠点は、ゴムの価格にそして塩素含有成分のために古
いタイヤのリサイクルに含まれる生態上の問題にある。
【０００５】本発明によって取り扱われる問題は、低い
ヒステリシス損失（ｔａｎ δ）として表される低い耐
ローリング性及び最小の摩耗を有する加硫ゴムに加工す
ることができそしてＣＲゲルを使用する上で述べた欠点
を回避するであろうゴム混合物を提供することであっ
た。
【０００６】ポリブタジエンゲルを含むゴム混合物がこ
れらの要件を満たすことがここに驚くべきことに見い出
された。
【０００７】従って、本発明は、 Ａ）ポリブタジエンゲル及び Ｂ）Ｃ＝Ｃ二重結合を含むその他のゴム の混合物であって、ポリブタジエンゲルＡ）の量が、
Ａ）＋Ｂ）の和を基にして１〜７０重量％そして好まし
くは３〜５０重量％である混合物に関する。
【０００８】適切なポリブタジエンゲルＡ（本明細書中
では以後ＢＲゲルＡと呼ぶ）のトルエン中の膨潤指数
（Ｑi）は、１〜９０そして好ましくは１〜５０であ
り、そして（５００，０００ｍ／ｓｅｃ2での遠心分離
の後で）ゲル中に残るトルエンの含量（ｍT）及びゲル
の乾燥重量（ｍgel）から計算される： Ｑi＝ｍT／ｍgel 。
【０００９】この目的のためには、１５０ｍｇのＢＲゲ
ルＡを、２０ｍｌのトルエン中に１６時間放置しそして
次に２時間振る。ゲルを遠心分離によって除去しそして
湿ったまま秤量し、７０℃で一定重量まで乾燥しそして
再秤量する。
【００１０】ポリブタジエンゲルＡは乳化重合によって
製造される（例えば、Ｍ．Ｍｏｒｔｏｎ，Ｐ．Ｐ．Ｓａ
ｌａｔｉｅｌｌｏ，Ｈ．Ｌａｎｄｆｉｅｌｄ，Ｊ．Ｐｏ
ｌｙｍ．Ｓｃｉ．８，２（１９５２），２１５〜２２
４；Ｐ．Ａ．Ｗｅｅｒｔｓ，Ｊ．Ｌ．Ｍ．ｖａｎ ｄｅ
ｒ Ｌｏｏｓ，Ａ．Ｌ．Ｇｅｒｍａｎ，Ｍａｋｒｏｍｏ
ｌ．Ｃｈｅｍ．１９０（１９８９），７７７〜７８８参
照）。
【００１１】ラテックス粒子のサイズ（ＤＩＮ ５３
２０６によるＤＶＮ値）は好ましくは３０〜５００ｎｍ
である。
【００１２】ゲルへの橋かけは、重合の間そしてまた重
合の後の両方で実施して良い。橋かけは決して完全であ
る必要はなく、そして製造の方法から生じる小さな可溶
性ＢＲ成分（例えば２０重量％）さえ受け入れられる。
【００１３】重合の間の橋かけは、高転化率への重合に
よってまたは、モノマー流入方法の場合には高い内部転
化率での重合によって行うことができる。ポリブタジエ
ンの橋かけはまた、橋かけする多官能化合物の共重合に
よって達成することもできる。好ましい橋かけする多官
能コモノマーは、少なくとも２そして好ましくは２また
は３の共重合可能なＣ＝Ｃ二重結合を含む化合物、例え
ば、ジイソプロペニルベンゼン、ジビニルベンゼン、ジ
ビニルエーテル、ジビニルスルホン、ジアリルフタレー
ト、トリアリルシアヌレート、トリアリルイソシアヌレ
ート、１，２−ポリブタジエン、Ｎ，Ｎ’−ｍ−フェニ
レンジマレイン酸イミド、トリアリルトリメリテートそ
してまた、多価の、好ましくは二価〜四価のＣ2-10アル
コールの、例えばエチレングリコール、プロパン−１，
２−ジオール、プロパン−１，３−ジオール、ブタン−
１，４−ジオール、ヘキサン−１，６−ジオール、２〜
２０そして好ましくは２〜４のオキシエチレン単位を含
むポリエチレングリコール、トリメチロールエタン及び
プロパン、テトラメチロールメタンのアクリレート及び
メタクリレートである。
【００１４】調節剤の非存在下での重合による製造もま
た可能である。
【００１５】重合後の橋かけは、例えば、ラテックス段
階で（未反応モノマーの非存在下で）高められた圧力下
でそして１４０〜１７０℃の温度で実施することができ
る（Ｈｏｕｂｅｎ−Ｗｅｙｌ、有機化学の方法、第４
版、１４／２巻、８４８頁、Ｅｕｇｅｎ Ｍｕｅｌｌｅ
ｒ（編集）、Ｇ．Ｔｈｉｅｍｅ出版社、シュツットガル
ト、１９６３）。
【００１６】好ましいゴムＢ）は、少なくとも２そして
好ましくは５〜４７０のヨウ素価に対応するＣ＝Ｃ二重
結合を含む。ヨウ素価は、一般にはＷｉｊｓの方法、Ｄ
ＩＮ５３ ２４１、パート１によって氷酢酸中で塩化ヨ
ウ素の添加によって測定される。ヨウ素価は、１００ｇ
の物質によって化学的に結合されるｇでのヨウ素の量を
規定する。
【００１７】ゴムＢ）は、なかんずくＥＰＤＭ、ブチル
ゴム、ニトリルゴム、水素化されたニトリルゴム、天然
ゴム、ポリイソプレン、ポリブタジエン及びスチレン／
ブタジエンコポリマー（ＳＢＲ）そしてまたこれらの混
合物を含む。
【００１８】ゴムＢ）は、一般に１０〜１５０の範囲の
そして好ましくは２５〜８０（ＭＬ１＋４）／１００℃
の範囲のムーニー粘度（ＤＩＮ ５３ ５２３）を有す
る。
【００１９】略号“ＥＰＤＭ”は、エチレン／プロピレ
ン／ジエンターポリマーを表す。ＥＰＤＭは、エチレン
対プロピレン単位の重量比が４０：６０〜６５：３５の
範囲にありそして１〜２０のＣ＝Ｃ二重結合／１，００
０炭素原子を含んで良いゴムを含む。ＥＰＤＭ中の適切
なジエンモノマーは、例えば、共役ジエン、例えばイソ
プレン及び１，３−ブタジエン、並びに５〜２５の炭素
原子を含む非共役ジエン、例えば１，４−ペンタジエ
ン、１，５−ヘキサジエン、２，５−ジメチル−１，５
−ヘキサジエン及び１，４−オクタジエン；環状ジエ
ン、例えばシクロペンタジエン、シクロヘキサジエン、
シクロオクタジエン及びジシクロペンタジエン；アルキ
リデン及びアルケニルノルボルネン、例えば５−エチリ
デン−２−ノルボルネン、５−ブチリデン−２−ノルボ
ルネン、２−メタリル−５−ノルボルネン、２−イソプ
ロペニル−５−ノルボルネン及びトリシクロジエンであ
る。
【００２０】非共役ジエンである１，５−ヘキサジエ
ン、エチリデンノルボルネン及びジシクロペンタジエン
が好ましい。ＥＰＤＭ中のジエン含量は、ＥＰＤＭを基
にして好ましくは０．５〜１０重量％である。
【００２１】問題のタイプのＥＰＤＭゴムは、例えばＤ
Ｅ−ＯＳ ２ ８０８ ７０９中に述べられている。
【００２２】本発明の文脈中の“ブチルゴム”という表
現は、９５〜９９．５重量％そして好ましくは９７．５
〜９９．５重量％のイソブテン及び０．５〜５重量％そ
して好ましくは０．５〜２．５重量％の共重合可能なジ
エン、例えばブタジエン、ジメチルブタジエン、１，３
−ペンタジエン、さらに特別にはイソプレンのイソブテ
ンコポリマーを含む。工業的スケールでは、ブチルゴム
は、低温でのカチオン溶液重合によって殆ど専らイソブ
テン／イソプレンコポリマーとして製造される（例えば
Ｋｉｒｋ−Ｏｔｈｍｅｒ、化学技術の百科事典、第２
版、７巻、６８８頁、Ｉｎｔｅｒｓｃｉｅｎｃｅ出版
社、ニューヨーク／ロンドン／シドニー、１９６５及び
Ｗｉｎｎａｃｋｅｒ−Ｋｕｅｃｈｅｒ、化学技術、第４
版、６巻、５５０〜５５５頁、Ｃａｒｌ Ｈａｎｓｅｒ
出版社、ミュンヘン／ウィーン、１９６２参照）。“ブ
チルゴム”という表現はまた、ハロゲン化されたブチル
ゴムを表す。
【００２３】“ニトリルゴム”という表現は、５〜６０
重量％そして好ましくは１０〜５０重量％の共重合可能
なアクリロニトリルを含むブタジエン／アクリロニトリ
ルコポリマーを表す。この文脈における“水素化され
た”とは、９０〜９８．５そして好ましくは９５〜９８
％の水素化可能なＣ＝Ｃ二重結合が水素化されているが
一方ニトリル基のＣ≡Ｎ三重結合は水素化されていない
ことを意味する。ニトリルゴムの水素化は知られてい
る；ＵＳ−ＰＳ ３，７００，６３７、ＤＥ−ＯＳ２５
３９ １３２、３０ ４６ ００８、３０ ４６ ２
５１、３２ ２７６５０、３３ ２９ ９７４、ＥＰ−
Ａ １１１ ４１２、ＦＲ−ＰＳ ２５４０ ５０３。
【００２４】好ましいスチレン／ブタジエンコポリマー
は、１８〜６０重量％そして好ましくは２０〜５０重量
％の共重合されたスチレンを含むコポリマーである。溶
液及び乳化ポリマーが特に好ましい。
【００２５】勿論、任意のタイプの充填剤を本発明によ
るゴム混合物に添加して良い。好ましい充填剤はカーボ
ンブラックである。好ましいカーボンブラックは３５〜
２００ｍ2／ｇの表面（ＣＴＡＢ測定）を有する。特に
好ましいカーボンブラックは、ＳＡＦ、ＨＡＦ、ＦＥ
Ｆ、ＩＳＡＦ及びＳＲＦカーボンブラック並びにそれら
の混合物である。カーボンブラックとシリカとの混合物
（充填剤活性化剤を含むそして含まない）及びカーボン
ブラックの粒径及び表面に匹敵する粒径及び表面を有す
るシリカもまた、充填剤として適切である。充填剤含量
は広い範囲内で変わって良いが、しばしば１００重量部
のゴム（Ａ＋Ｂ）あたり３０〜８０重量部の充填剤であ
る。
【００２６】本発明による混合物は、種々の方法で製造
することができる。第一に、固体の個々の成分を、勿
論、一緒に混合することができる。この目的のために適
切な装置は、例えば、ローラー及び内部ミキサーであ
る。しかしながら、個々のゴムのラテックスを合わせる
ことによる混合もまた適切である。このようにして製造
された本発明による混合物は、通常の方法で、蒸発、沈
殿または低温凝固による濃縮によって単離することがで
きる（ＵＳ−ＰＳ ２，１８７，１４６参照）。ラテッ
クス混合物中への充填剤の組み入れ及び後続の後処理に
よって、本発明による混合物は、ゴム／充填剤調合物と
して直接得ることができる。従って、本発明はまた、成
分を合わせることによる述べられた混合物の製造のため
の方法に関する。
【００２７】所望の粗製混合物または加硫ゴム特性を得
るために、通常の加工助剤、可塑剤、老化防止剤、サブ
及び樹脂を、本発明による混合物に添加することができ
る。適切な橋かけシステムは、ゴム技術において使用さ
れる既知のシステムの任意のもの、例えば硫黄橋かけ、
ペルオキシド橋かけ、ウレタン橋かけ、金属酸化物橋か
け、樹脂橋かけ、照射橋かけ及びこれらの組み合わせで
ある。好ましい橋かけシステムは、本発明による混合物
中で使用されるゴムＢによって決定され、硫黄橋かけシ
ステムが特に好ましい。
【００２８】本発明はまた、述べられた混合物から製造
される加硫ゴムに関する。
【００２９】本発明による混合物の加硫ゴムは、減少し
たヒステリシス損失及び高い耐摩耗性を示し、そしてそ
れ故タイヤの製造のために極めて適切である。
【００３０】
【実施例】以下の実施例は、本発明を何ら限定すること
無く本発明を例示することを意図する。
【００３１】実施例 １．ＢＲゲルの製造 ＢＲゲルＡ〜Ａ５のための出発ラテックスはブタジエン
ラテックス２００４（バイエル エラストマー、Ｌｉｌ
ｌｅｂｏｎｎｅ、フランスの製品）であった。 ＢＲゲルＡ ゴム（ＢＲゲルＡ）を単離するために、１００ｍｌのラ
テックスを、激しく撹拌しながら２００ｍｌの０．０１
モルの水性硫酸アルミニウム溶液に滴加した。凝固物を
濾別しそして次にまず１リットルの脱ミネラル水によっ
てそして次に１リットルのアセトンによって洗浄した。
【００３２】このようにして処理されたゴムを、５０℃
の温度で真空オーブン中で一定の重量まで乾燥した。
【００３３】ＢＲゲルＡ１ ＢＲゲルＡの基になったラテックスを温度制御された加
熱ジャケットを備えた１５０ｍｌの実験用オートクレー
ブ中に導入し、そしてゴムを基にして０．１６重量％の
ジクミルペルオキシドを引き続いて導入した。
【００３４】オートクレーブを閉じそして８ｂａｒの窒
素圧力下に置いた。次に、混合物を撹拌しながら６０℃
に加熱しそしてその温度で２時間撹拌した。次に、それ
を１５０℃に加熱しそしてその温度で４５分間撹拌し
た。次に、混合物を室温に冷却し、ラテックスを取り出
しそして凝固させてゴムを単離した。ゴムは、ＢＲゲル
Ａに関して述べたのと同じ方法で単離した。
【００３５】ＢＲゲルＡ２ 製造を、ＢＲゲルＡ１に関して述べたのと同じ方法で実
施した。ＢＲゲルＡの基になったラテックス及びゴムを
基にして０．３２重量％のジクミルペルオキシドを使用
した。
【００３６】ＢＲゲルＡ３ 製造を、ＢＲゲルＡ１に関して述べたのと同じ方法で実
施した。ＢＲゲルＡの基になったラテックス及びゴムを
基にして０．４８重量％のジクミルペルオキシドを使用
した。
【００３７】ＢＲゲルＡ４ 製造を、ＢＲゲルＡ１に関して述べたのと同じ方法で実
施した。ＢＲゲルＡの基になったラテックス及びゴムを
基にして０．６４重量％のジクミルペルオキシドを使用
した。
【００３８】ＢＲゲルＡ５ 製造を、ＢＲゲルＡ１に関して述べたのと同じ方法で実
施した。ＢＲゲルＡの基になったラテックス及びゴムを
基にして０．８０重量％のジクミルペルオキシドを使用
した。
【００３９】ＢＲゲルＢのための出発ラテックスの製造 １５３．５重量部の脱ミネラル水、５．０重量部の不均
化された樹脂酸（７０％Ｎａ塩）及び１３重量部の１Ｎ
の水酸化ナトリウムから成る水性相を、２５０リットル
のタンク中に導入し、そして窒素でパージした。０．３
重量部のｎ−ドデシルメルカプタンの添加の後で、タン
クを二回排気しそして窒素でパージした。次に、１００
重量部のブタジエンを添加し、撹拌しながらエマルショ
ンを６０℃に加熱しそして、この温度に到達した後で、
０．２３重量部のカリウムペルオキソジスルフェート及
び１０重量部の脱ミネラル水から成る水性溶液の添加に
よって重合を開始した。
【００４０】重合が開始された後で、温度を５５℃に調
節し、そして重合を９９．９％のモノマー転化率まで３
１時間続けた。重合混合物を室温に冷却し、そして未反
応モノマーを真空中で撹拌することによって除去した。
【００４１】ＢＲゲルＢ ＢＲゲルＡ１に関して述べたのと同じ方法で製造を実施
した。出発ラテックス及びゴムを基にして０．６４重量
％のジクミルペルオキシドを使用した。
【００４２】以下の表は、製造されたＢＲゲルの概観を
与える：
【００４３】
【表１】
【００４４】＊ ＤＩＮ ５３ ２０６によるＤＶＮ
値、またＨ．Ｇ．Ｍｕｅｌｌｅｒ、コロイド Ｐｏｌｙ
ｍ．Ｓｃｉ．２６７、１１１３〜１１１６頁（１９８
９）を参照せよ。
【００４５】２．テスト混合物の製造 テスト混合物１ テスト混合物は以下の組成を有していた： ８０重量部のＮＲ1) ２０重量部のＢＲゲル（表２を参照せよ） ３．０重量部のＴＭＴＤ2) ３．０重量部のＺｎＯ3) 個々の成分を、ローラーローターを備えた６０ｍｌの計
量ニーダー（Ｈａａｋｅ Ｒｈｅｏｃｏｒｄシステム４
０）中で混合した。混合時間は１５分でありそして混合
温度は５０℃であった。成分は、ＮＲ、ＢＲゲル、Ｚｎ
ＯそしてＴＭＴＤの順序で添加した。
【００４６】最終混合物の加硫は、１５０℃の温度でそ
して１５０ｂａｒの圧力下で実験用プレス（Ｗｉｃｋｅ
ｒｔ ＆ Ｓｏｅｈｎｅ ＷＬＰ ６３／３，５／３）
中で実施した。加硫時間は、せん断粘度計中で１５０℃
で測定されたｔ90値（ＤＩＮ５３ ５２９）＋２分であ
った。ｔ90は、Ｖｕｌｋａｍｅｔｅｒ中で測定できる転
化率の９０％に到達する時間である。２ｍｍの厚さの８
０ｘ１８０ｎｍの寸法の板が実験用プレス中で得られ
た。
【００４７】テスト混合物２ テスト混合物は以下の組成を有していた： 個々の成分を、Ｔｒｏｅｓｔｅｒ ＷＮＵ １実験用混
合ローラー（径 １００ｍｍ、長さ ２５０ｍｍ）で混
合した。混合時間は３０分でありそして混合温度は５０
℃であった。成分は、ＮＲ、ＢＲゲル、カーボンブラッ
ク、ＺｎＯそしてＴＭＴＤの順序で添加した。
【００４８】最終混合物は、テスト混合物１と同じ方法
で加硫した。
【００４９】1) 天然ゴムＳＭＲ ＣＶ ５０（Ｗｅｂ
ｅｒ ＆ Ｓｃｈａｅｒ、ハンブルグの製品）、ゴム含
量６１．２％2) Ｖｕｌｋａｃｉｔ ＴＭＴＤ、テトラメチルチウラ
ムジスルフィド、バイエルＡＧの製品3) ＺｎＯ−ＲＳ、Ｚｉｎｋｗｅｉｓｓ−Ｆｏｒｓｃｈ
ｕｎｇｓｇｅｓｅｌｌｓｃｈａｆｔ ｍｂｈの製品（酸
化亜鉛）4) ＣＢ １０、バイエルＡＧの製品、コバルト／９６
％のシス含量を有するポリブタジエン5) Ｒｕｓｓ Ｎ ３３０、Ｄｅｇｕｓｓａ／Ｈａｎａ
ｕの製品6) Ｒｕｓｓ Ｎ ７７２、Ｄｅｇｕｓｓａ／Ｈａｎａ
ｕの製品性能特性 テスト混合物１及び２から得られた実施例及び比較例の
加硫ゴムに関して、種々のデータを測定した：略号 意味 測定の方法 Ｆ 引張強さ ＤＩＮ ５３ ５０４ Ｄ 破断時の伸び（％） ＤＩＮ ５３ ５０４ Ｍ１００ １００％伸びでの弾性率（ＭＰａ） ＤＩＮ ５３ ５０４ Ｍ２００ ２００％伸びでの弾性率（ＭＰａ） ＤＩＮ ５３ ５０４ Ｍ３００ ３００％伸びでの弾性率（ＭＰａ） ＤＩＮ ５３ ５０４ Ｍ５００ ５００％伸びでの弾性率（ＭＰａ） ＤＩＮ ５３ ５０４ Ｅ２３ ２３℃での弾性（％） ＤＩＮ ５３ ５１２ ショアＡ 硬さ ＤＩＮ ５３ ５０５ ＡＢＲ エメリーペーパー、厚さ６０での 摩耗 ＤＩＮ ５３ ５１６ 完全なデータのセットがすべての加硫ゴムに関して測定
されたわけではない。 シリーズ１ このシリーズにおいては、ＢＲゲルの橋かけの程度が本
発明によるゴム混合物の加硫ゴム特性に対して影響を有
することを示すことを原則的に意図する。シリーズ１の
結果を表２中に示す。
【００５０】テスト混合物１に関して得られたデータ
は、本発明による実施例１〜６は、ＮＲを基にした加硫
ゴム（比較例１）よりも好ましい特性ヒステリシス損失
及び摩耗の組み合わせによって特徴付けられることを示
す。摩耗は、ＢＲゲルの橋かけの程度が増加するにつれ
て減少し（実施例１〜３）そして引き続いて平坦域へと
横ばいになる（実施例４〜６）。また同じことが、ヒス
テリシス損失（ｔａｎδ）にも当て嵌まり、実施例３、
４及び５が最適となる。
【００５１】シリーズ２ シリーズ２においては（表３を参照せよ）、本発明によ
る実施例７の加硫ゴムが、匹敵する弾性率値Ｍ２００に
関して特性ヒステリシス損失（ｔａｎ δ）及び摩耗の
組み合わせにおいてＮＲから製造された加硫ゴム及びＮ
Ｒ／ＢＲブレンドから製造された加硫ゴム（比較例２及
び３）の両方よりも優れていることを示す。比較例２は
実施例７よりも明らかに高いヒステリシス損失及び摩耗
を示す。比較例３においては実施例７におけるように低
い摩耗が得られるけれども、ヒステリシス損失は本発明
による実施例７におけるよりも明らかに高い。
【００５２】シリーズ３ シリーズ３の結果（表３を参照せよ）は、小量のＢＲゲ
ルが本発明によるゴム混合物において使用される場合に
おいてさえ、本発明によって与えられる利点は明らかに
見ることができることを示す。匹敵する弾性率Ｍ２００
及び摩耗に関しては、本発明による実施例８はＮＲ加硫
ゴム（比較例４）よりも低いヒステリシス損失を示す。
【００５３】シリーズ４ 本発明による実施例９においては、ゴム混合物において
使用されるＢＲゲル（ＢＲゲルＡ４）は、シリーズ２及
び３の本発明による実施例における場合よりも大きな粒
径を有するラテックスから製造された。
【００５４】本発明による実施例９はまた、匹敵する弾
性率Ｍ２００値に関しては特性ヒステリシス損失（ｔａ
ｎ δ）及び摩耗の組み合わせにおいてＮＲ加硫ゴム
（比較例２）よりも優れている（表４を参照せよ）。
【００５５】シリーズ５ 本発明による実施例１０において使用されたＢＲゲルは
シリーズ４の実施例９において使用されたのと同じＢＲ
ゲルであったが、もっと小量で使用される。匹敵する弾
性率Ｍ２００に関しては、本発明による実施例１０は、
比較例４よりも僅かに高い摩耗を示すが、より低いヒス
テリシス損失を示す（表４を参照せよ）。
【００５６】シリーズ６ シリーズ６（表５を参照せよ）は、本発明によるゴム混
合物の利点はまた、活性の低いカーボンブラック（Ｎ７
７２）が使用される場合にも存在することを示すことを
意図する。匹敵する弾性率Ｍ２００値に関しては、本発
明による実施例１１は、ＮＲ／ＢＲブレンド（比較例
５）よりも良い特性ヒステリシス損失（ｔａｎ δ）及
び摩耗の組み合わせを示す。
【００５７】シリーズ７ シリーズ７（表６を参照せよ）は、本発明によるゴム混
合物のシステムは柔軟であることを示す。ゴム混合物中
のＢＲゲルの％含量（本発明による実施例７及び１２）
は、ヒステリシス損失（ｔａｎ δ）及び摩耗に関する
利点への何らの影響無しで変えることができる。本発明
による実施例７及び１２は、ＮＲ加硫ゴム（比較例２）
よりも優れている。比較例３は類似の弾性率Ｍ２００ま
で加硫されそして類似の低い摩耗を有するが、本発明に
よる実施例７及び１２の有利な低いヒステリシス損失
（ｔａｎ δ）を示すことはできない。
【００５８】シリーズ８ シリーズ８の結果（表７を参照せよ）は、本発明による
ゴム混合物のシステムは、カーボンブラックが充填され
た混合物の場合においてさえ、使用されるＢＲゲルの橋
かけの程度に関して変えることができることを示す。低
い橋かけの程度を有するＢＲゲルの使用（実施例１３）
及び比較的高い橋かけの程度を有するＢＲゲルの使用
（実施例９）の両方が、ＮＲ加硫ゴム（比較例２）より
ももっと望ましい特性ヒステリシス損失（ｔａｎ δ）
及び耐摩耗性の組み合わせを有する加硫ゴムを導く。
【００５９】シリーズ９ シリーズ９（表８を参照せよ）は、ＮＲの橋かけのより
高い程度（促進剤の量の変化、比較例２、６、７及び
８）はより望ましいヒステリシス損失（ｔａｎδ）を導
くけれども、それらは摩耗の同時の減少は導かないこと
を示す。本発明による実施例７は、ヒステリシス損失及
び耐摩耗性の両方に関して比較例２、６、７及び８より
も優れている。
【００６０】シリーズ１０ シリーズ１０（表９を参照せよ）は、カーボンブラック
の量の増加は、本発明による実施例７の望ましい特性
（ｔａｎ δ及び摩耗）を有するＮＲ加硫ゴム（比較例
２、９、１０及び１１）を導かないことを示す。
【００６１】
【表２】
【００６２】1) このシリーズにおいては、摩耗は、Ｄ
ＩＮ ５３ ５１６とは対照的に５Ｎのかけられた力に
よって測定された。
【００６３】
【表３】
【００６４】
【表４】
【００６５】
【表５】
【００６６】
【表６】
【００６７】
【表７】
【００６８】
【表８】
【００６９】
【表９】
【００７０】本発明の主なる特徴及び態様は以下の通り
である。
【００７１】１．Ａ）ポリブタジエンゲル及び Ｂ）Ｃ＝Ｃ二重結合を含むその他のゴム の混合物であって、ポリブタジエンゲルＡ）の量が、
Ａ）＋Ｂ）の和を基にして１〜７０重量％である混合
物。
【００７２】２．ポリブタジエンゲルが１〜９０のトル
エン中の膨潤指数を有することを特徴とする、上記１に
記載の混合物。
【００７３】３．ポリブタジエンゲルが３０〜５００ｎ
ｍの粒径を有することを特徴とする、上記１に記載の混
合物。
【００７４】４．加硫ゴムの製造のための、上記１に記
載の混合物の使用。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (73)特許権者 591063187 Ｄ−51368 Ｌｅｖｅｒｋｕｓｅｎ，Ｇ ｅｒｍａｎｙ (72)発明者 ロベルト・ハンス・シユスター ドイツ連邦共和国デー3000ハノフアー １・アルテデーレナー−シユトラーセ76 エフ (72)発明者 アンドレアス・ビシヨフ ドイツ連邦共和国デー3000ハノフアー １・ヒヤミソシユトラーセ３ (56)参考文献 特開 平３−290448（ＪＰ，Ａ) 特開 昭63−108043（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) C08L 9/00 C08L 21/00

Claims (2)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 Ａ）ビニル型二重結合をモノマー単位に
    対して２０モル％未満含有するポリブタジェンのゲル化
    によって得られるポリブタジェンゲル及び Ｂ） Ｃ＝Ｃ二重結合を含むその他のゴムの混合物であ
    って、ポリブタジェンゲルＡ）の量が、Ａ）＋Ｂ）の和
    を基にして１〜７０重量％である混合物。
  2. 【請求項２】 加硫ゴムの製造のための、請求項１記載
    の混合物。
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