JP3270080B2 - 亜酸化窒素を分解除去する方法 - Google Patents
亜酸化窒素を分解除去する方法Info
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Description
まれる亜酸化窒素を分解除去する方法に関する。
産業排ガスの大気中の放出については、公害防止、環境
保全の観点から種々の規制措置がとられている。特に窒
素酸化物については、光化学スモッグ、酸性雨等の原因
物質として大気中への排出が厳しく規制されている。従
来、排出規制の対象とされてきた窒素酸化物は一酸化窒
素(NO)及び二酸化窒素(NO2 )であり、脱硝技術
もこれらの物質を対象に研究され、アンモニア等の還元
性物質を用いた接触還元法や金属触媒等の触媒を用いて
窒素と酸素とに分解する方法などが開発されてきた。
酸化物に比較して安定で無害と考えられていた。 とこ
ろが、近年、この亜酸化窒素が、成層圏で分解し一酸化
窒素を生成することが明らかになり、また、高い温室効
果を示し、その半減期も約150年と長いことから地球
温暖化への影響も示唆されるなど、問題になってきてい
る。各種排ガス中に含まれる亜酸化窒素の量については
未だ詳細に解明されいいないが、燃料の種類や燃焼条件
等によって異なり、化石燃料の低温燃焼排ガス中に10
0ppm程度の亜酸化窒素が含まれる例が報告されてい
る。この亜酸化窒素は、前記の脱硝方法では全く分解、
除去することはできず、さらにアンモニアを還元剤とす
る脱硝方法においては、脱硝装置の運転条件によっては
一酸化窒素、二酸化窒素及びアンモニア等の反応により
亜酸化窒素が生成し、濃度が増加する場合があることも
明らかとなってきた。
亜酸化窒素を分解除去する方法が種々検討され、提案さ
れている。従来、排ガス中の亜酸化窒素を分解する方法
として提案されている方法の主なものは、高温下におい
て金属触媒と接触させて分解する接触分解法(特開昭6
3−7826号公報など)、アンモニアや水素などの還
元性ガスとともに触媒に接触させて還元分解する接触還
元法(特公昭55−47933号、特開平2−6812
0号公報など)あるいは、光又は放射線により分解する
方法(特開昭63−111927号、特開昭63−11
1929号公報など)などである。これらの方法におい
ては、処理温度が高温であること、通常の燃焼排ガス中
には0.01〜0.15%の硫黄酸化物、5〜20%の
水分、0.5〜100ppmのハロゲン物質が含まれて
おり、これらの物質により触媒が被毒し分解活性が低下
すること、特殊な装置を必要とすることなどの問題点が
多く、実用化に到っていないのが実情である。
も簡便で実用的なものと考えられるが、この方法は一般
に高温での処理を必要とする。前記特開昭63−782
6号公報に記載されている方法は、亜酸化窒素を含有す
るガスを元素の周期率表の第Ib族又は第VIII族の
金属又は該金属の酸化物あるいは複合酸化物を含有する
触媒と接触せしめる方法であるが、その実施例から見て
50%以上の脱硝率を得るためには、貴金属触媒を除い
て350℃以上の高温度が必要である。また、本発明者
らの実験によれば、ここに記載されているNiO、Fe
2 O3 、CoO、CuOなどの触媒は処理される排ガス
中に水分や硫黄酸化物が含まれていると短時間で失活
し、亜酸化窒素の分解活性が低下するという問題点があ
ることが判明した。
素の分解除去方法について鋭意検討の結果、Rh2 O3
又はCo2 O3 、特にこれらの混合物を有効成分とする
触媒が比較的低温でも亜酸化窒素の分解活性が高く、水
分や硫黄酸化物などの被毒による活性低下が非常に小さ
く、長時間にわたって安定した高い亜酸化窒素の分解性
能を維持することができることを見出し、先に出願した
(特願平3−140629号)。
O3 −Co2 O3 系触媒は、従来使用されていた触媒に
比較し被毒物質に対する耐性が著しく大きいという特性
を有しているが、水分と硫黄酸化物あるいは塩化水素、
ふっ化水素などのハロゲン物質が共存するような条件下
では触媒活性の低下が大きく、長時間にわたって使用す
るにはなお問題があった。本発明の目的は、従来の接触
分解方法における問題点を解決し、比較的低温度での処
理が可能で、水分と硫黄酸化物やハロゲン物質等の触媒
被毒物質の共存する亜酸化窒素含有排ガスを処理するこ
とができる、亜酸化窒素の分解除去方法を提供すること
にある。
有ガスを、Rh2O3若しくはCo2O3又はこれらの
混合物よりなるA群化合物、クロム化合物よりなるB群
化合物及びアルカリ金属化合物若しくはアルカリ土類金
属化合物又はこれらの混合物よりなるC群化合物のそれ
ぞれ1種以上を有効成分として含有する多元触媒と、1
00〜600℃の温度で接触させ、亜酸化窒素を分解さ
せることを特徴とする亜酸化窒素を分解除去する方法及
び水分、硫黄酸化物及びハロゲン物質の中の1種以上の
触媒被毒物質の共存する亜酸化窒素含有ガスを、Rh2
O3若しくはCo2O3又はこれらの混合物よりなるA
群化合物、クロム化合物よりなるB群化合物及びアルカ
リ金属化合物若しくはアルカリ土類金属化合物又はこれ
らの混合物よりなるC群化合物のそれぞれ1種以上を有
効成分として含有する多元触媒と、100〜600℃の
温度で接触させ、亜酸化窒素を分解させることを特徴と
する亜酸化窒素を分解除去する方法である。
h2 O3若しくはCo2 O3 又はこれらの混合物よりな
るA群化合物、クロム化合物よりなるB群化合物及びア
ルカリ金属化合物若しくはアルカリ土類金属化合物又は
これらの混合物よりなるC群化合物のそれぞれ1種以上
の混合物を有効成分として含有する多元触媒である。こ
れらの触媒は、各有効成分をSiO2 を主成分とするコ
ロイダルシリカなどのバインダー成分とともに造粒する
か、チタニア、アルミナ、シリカ/アルミナ、あるいは
マグネシア等の担体に担持させた形で使用するのが好都
合である。また、触媒の形状、大きさ等は使用目的、使
用状況等に応じて適宜選定すればよく、粒状、俵状、球
状、リング状、円柱状、板状、ハニカム状などの形状が
使用できるが、ガスとの接触効率や圧力損失の点などか
らハニカム状、板状などが特に好ましい。
に限定されるものではないが、好ましい方法として次の
ような例があげられる。すなわち、粉末状のRh2 O3
又はCo2 O3 若しくはこれらを任意の割合で混合した
混合粉末にクロム化合物を添加し、さらにアルカリ金属
化合物若しくはアルカリ土類金属化合物又はこれらの混
合物を添加したものを原料とし、適当なバインダー成分
とともに水と混練し、必要により担体成分を添加して混
合後適当な大きさに成形して乾燥したものを粉砕して粒
度調整する方法、バインダー成分および担体成分ととも
に水と混練し任意の形状に成形後乾燥する方法、バイン
ダー成分とともに水と混合してスラリー状とし、任意の
形状の担体に付着させ乾燥する方法などをとることがで
きる。ここで、クロム化合物、アルカリ金属化合物又は
アルカリ土類金属化合物として酸化物以外の化合物を使
用した場合には、酸化雰囲気中で300℃以上、好まし
くは400〜800℃の温度で加熱処理し、大部分を酸
化物の形態に変化させて使用する。なお、使用条件によ
っては使用中に徐々に酸化が進行するので、事前の酸化
処理を省略することもできる。このようにして製造した
多元触媒中でクロム化合物、アルカリ金属化合物あるい
はアルカリ土類金属化合物がどのような形で有効に作用
するのが明らかではないが、大部分は酸化物の形で存在
するものと推定される。
しては、酸化によりCr2 O3 に変化するものであれば
特に制限はなくCr(OH)3 、Cr2 (SO4 )3 、
Cr 2 (CO3 )3 、CrCl3 なども使用できるが、
特にCr2 O3 あるいはCr(NO3 )3 の形で使用す
るのが好ましい。また、アルカリ金属化合物若しくはア
ルカリ土類金属化合物としてはK2 CO3 、KNO3 、
KOH、K2 SO4 、Na2 CO3 、MgCO3 、Ca
CO3 などを使用することができる。Rh2 O 3 やCo
2 O3 の粉末にこれらのクロム化合物やアルカリ金属化
合物、アルカリ土類金属化合物等を混合する方法として
は粉末状で混合するか水に溶解させて添加混合する方法
を採ることができる。
分の単体若しくはこれらの混合物を各種担体上に担持さ
せた担持触媒から、少量のバインダー成分とともに成形
した含有率98重量%以上のものまで、処理ガスの性
状、処理装置や処理温度あるいは要求される亜酸化窒素
の分解率などの処理条件に応じて、広い範囲内で任意に
設定することができる。なお、担体上に担持させる場合
には担持量が金属酸化物として0.1〜30重量%の範
囲となるようにするのが好ましい。0.1重量%未満で
は触媒活性が低く、30重量%を超えると担体による補
強効果が小さくなる。
びC群化合物の混合割合は、重量割合でA群化合物10
〜90%、B群化合物5〜45%及びC群化合物5〜4
5%である。
填し、亜酸化窒素含有ガスを通して反応させることによ
り亜酸化窒素を酸素と窒素とに分解することができる。
反応温度及びガスの空間速度(SV)は、ガス中の亜酸
化窒素濃度、触媒の形態や使用量、反応装置の形状等に
より異なるが、反応温度は、100〜600℃の範囲、
特に150〜600℃の範囲が好ましく、空間速度は、
3000〜20000(hr-1)の範囲が好ましい。温
度が100℃未満では亜酸化窒素の分解が進行しにく
く、また、600℃を超えると触媒の劣化が激しくなる
ので好ましくない。空間速度が3000(hr-1)未満
では亜酸化窒素の分解率には変化はないもののガスの処
理能力が小さくなり実用的でなく、また、20000
(hr-1)を超えると亜酸化窒素の分解率が低下するの
で好ましくない。
などの還元剤を必要とすることなく、排ガス中の亜酸化
窒素を酸素と窒素とに分解することができる。しかも本
発明で使用する触媒は、比較的低温でも高活性で、水
分、硫黄酸化物、ハロゲン物質などの被毒による活性低
下が非常に小さく、特に被毒作用の大きい硫黄酸化物や
ハロゲン物質に水分が共存するような条件化においても
長時間にわたって安定した高い脱硝率を維持することが
できる。
的に説明する。 (触媒の調製)市販のCo2 O3 (純度99.5%)、
Rh2 O3 (純度99.0%)、Cr(NO3 )3 (純
度99.5%)、K2 CO3 (純度99.5%)及びN
a2 CO3 (純度99.5%)を使用し、次の操作に従
って触媒を調製した。 (1)Co2 O3 又はRh2 O3 の単味触媒 Co2 O3 又はRh2 O3 100重量部に対しバインダ
ー(成形助剤)としてコロイダルシリカをSiO2 とし
て3重量部添加して水練りした。この混練物を直径約3
0mmの球状に成形し、空気雰囲気中で120℃で24
時間乾燥させたものを破砕し、1〜3mmの粒状触媒を
得た。これらの触媒をそれぞれ(Co2 O3 )及び(R
h2 O3 )と表示する。
合触媒 Co2 O3 100重量部及びK2 CO3 5重量部にコロ
イダルシリカをSiO 2 として3重量部添加し、水練り
した。この混練物を直径約30mmの球状に成形し、空
気雰囲気中で120℃で24時間乾燥させ、さらに空気
雰囲気下に500℃で1時間加熱処理したものを破砕
し、1〜3mmの粒状触媒を得た。この触媒を(Co2
O3 −K)と表示する。 (3)Co2 O3 及びクロム化合物の混合触媒 Co2 O3 100重量部及びCr(NO3 )3 5重量部
にコロイダルシリカをSiO2 として3重量部添加し、
水練りした。この混練物を直径約30mmの球状に成形
し、空気雰囲気中で120℃で24時間乾燥させ、さら
に空気雰囲気下に500℃で1時間加熱処理したものを
破砕し、1〜3mmの粒状触媒を得た。この触媒を(C
o2 O3 −Cr)と表示する。
物にカリウム化合物又はナトリウム化合物を添加した触
媒 Co2 O3 100重量部及びCr(NO3 )3 5重量部
にK2 CO3 又はNa 2 CO3 5重量部添加した混合物
に、コロイダルシリカをSiO2 として3重量部添加
し、水練りした。この混練物を直径約30mmの球状に
成形し、空気雰囲気中で120℃で24時間乾燥させ、
さらに空気雰囲気下に500℃で1時間加熱処理したも
のを破砕し、1〜3mmの粒状触媒を得た。これらの触
媒を(Co 2 O3 −Cr−K)及び(Co2 O3 −Cr
−Na)と表示する。 (5)Co2 O3 、Rh2 O3 及びクロム化合物の混合
物にカリウム化合物又はナトリウム化合物を添加した触
媒 Co2 O3 とRh2 O3 とをそれぞれ98/2又は50
/50の割合で混合した混合物100重量部及びCr
(NO3 )3 5重量部及びK2 CO3 5重量部を添加し
た混合物にコロイダルシリカをSiO2 として3重量部
添加し水練りした。この混練物を直径約30mmの球状
に成形し、空気雰囲気中で120℃で24時間乾燥さ
せ、さらに空気雰囲気下に500℃で1時間加熱処理し
たものを破砕し、1〜3mmの粒状触媒を得た。これら
の触媒を(Co2 O3 −Rh2 O3 −Cr−K−2/9
8)及び(Co2 O3 −Rh2 O3 −Cr−K−50/
50)と表示する。
たチタニア担持触媒 Co2 O3 10重量部及びRh2 O3 10重量部の混合
物にコロイダルシリカをSiO2 として3重量部添加
し、さらに窒素雰囲気中、500℃で5時間加熱処理し
たγ−チタニア100重量部を加えて水練りした。この
混練物を直径約30mmの球状に成形し、空気雰囲気中
で120℃で24時間乾燥させ、さらに空気雰囲気下に
500℃で1時間加熱処理したものを破砕し、1〜3m
mの粒状触媒を得た。この触媒を(Co2 O3 −Rh2
O3 /TiO2 )と表示する。
化合物の混合物にカリウム化合物を添加したチタニア担
持触媒 窒素雰囲気中、500℃で5時間加熱処理したγ−チタ
ニア100重量部にCo2 O3 10重量部、Rh2 O3
10重量部、Cr(NO3 )3 2重量部及びK 2 CO3
2重量部を添加した混合物にコロイダルシリカをSiO
2 として3重量部添加し水練りした。この混練物を直径
約30mmの球状に成形し、空気雰囲気中で120℃で
24時間乾燥させ、さらに空気雰囲気下に500℃で1
時間加熱処理したものを破砕し、1〜3mmの粒状触媒
を得た。この触媒を(Co2 O3 −Rh2 O3 −Cr−
K/TiO2 )と表示する。
調製した触媒それぞれ25mlを、内径20mmの石英
管よりなる試験装置に充填し、所定の温度条件で、所定
の組成に調製したガスを通し、反応管入口と出口におけ
るガス中の亜酸化窒素の濃度を測定した。その値から、
亜酸化窒素の分解率を算出し、触媒の活性度を比較し
た。
うに設定し、150ppmのN2 Oを含有する空気を、
6000hr-1の空間速度で通過させ、N2 Oの分解率
を測定した。結果は、表1に示すとおりである。本発明
で使用する触媒は比較的低温度でも高い亜酸化窒素の分
解活性を示し、特にCo2 O3 とRh2 O3 とを配合し
た触媒群では著しい相乗効果が認められる。
うに設定し、150ppmのN2 O、50ppmのSO
2 及び14%の水分を含有する空気を、5000hr-1
の空間速度で通過させ、反応開始から100時間後のN
2 Oの分解率を測定した。結果は、表2に示す。
うに設定し、150ppmのN2 O、35ppmのHC
l及び14%の水分を含有する空気を、5000hr-1
の空間速度で通過させ、反応開始から100時間後のN
2 Oの分解率を測定した。結果は、表3に示す。
うに設定し、150ppmのN2 O、50ppmのSO
2 、35ppmのHCl及び14%の水分を含有する空
気を、5000hr-1の空間速度で通過させ、反応開始
から100時間後のN2 Oの分解率を測定した。結果
は、表4に示す。
した場合には失活の程度が極めて小さく、比較的低温度
でも高い亜酸化窒素の分解活性を示し、特にCo
2 O3 、Rh2 O3 、Cr(NO3 )3 及びK2 CO3
を併用した触媒では、200℃で約50%、250℃で
は約90%、300〜400℃では99%以上の高い分
解率を維持していることがわかる。
素などの還元剤を必要とすることなく、排ガス中の亜酸
化窒素を効率よく酸素と窒素とに分解することができ
る。しかも本発明で使用する触媒は、比較的低温でも活
性が高く、水分や硫黄酸化物など触媒被毒物質の被毒に
よる活性低下が非常に小さく、長時間にわたって安定し
た高い脱硝率を維持することができるので、水分、硫黄
酸化物あるいはハロゲン物質などの混在することの多い
亜酸化窒素を含有する各種排ガスの処理に極めて効果が
大きい。
Claims (2)
- 【請求項1】 亜酸化窒素含有ガスを、三二酸化ロジウ
ム(Rh2 O3 )若しくは三二酸化コバルト(Co2 O
3 )又はこれらの混合物よりなるA群化合物、クロム化
合物よりなるB群化合物及びアルカリ金属化合物若しく
はアルカリ土類金属化合物又はこれらの混合物よりなる
C群化合物のそれぞれ1種以上を有効成分として含有す
る多元触媒と、100〜600℃の温度で接触させ、亜
酸化窒素を分解させることを特徴とする亜酸化窒素を分
解除去する方法。 - 【請求項2】 水分、硫黄酸化物及びハロゲン物質の中
の1種以上の触媒被毒物質の共存する亜酸化窒素含有ガ
スを、三二酸化ロジウム(Rh2O3)若しくは三二酸
化コバルト(Co2O3)又はこれらの混合物よりなる
A群化合物、クロム化合物よりなるB群化合物及びアル
カリ金属化合物若しくはアルカリ土類金属化合物又はこ
れらの混合物よりなるC群化合物のそれぞれ1種以上を
有効成分として含有する多元触媒と、100〜600℃
の温度で接触させ、亜酸化窒素を分解させることを特徴
とする亜酸化窒素を分解除去する方法。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
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JP29444891A JP3270080B2 (ja) | 1991-11-11 | 1991-11-11 | 亜酸化窒素を分解除去する方法 |
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JPH05131117A JPH05131117A (ja) | 1993-05-28 |
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-
1991
- 1991-11-11 JP JP29444891A patent/JP3270080B2/ja not_active Expired - Fee Related
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