JP3244764B2 - 微粒子反応とその計測方法 - Google Patents
微粒子反応とその計測方法Info
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- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21K—TECHNIQUES FOR HANDLING PARTICLES OR IONISING RADIATION NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; IRRADIATION DEVICES; GAMMA RAY OR X-RAY MICROSCOPES
- G21K1/00—Arrangements for handling particles or ionising radiation, e.g. focusing or moderating
- G21K1/006—Manipulation of neutral particles by using radiation pressure, e.g. optical levitation
-
- H—ELECTRICITY
- H05—ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
- H05H—PLASMA TECHNIQUE; PRODUCTION OF ACCELERATED ELECTRICALLY-CHARGED PARTICLES OR OF NEUTRONS; PRODUCTION OR ACCELERATION OF NEUTRAL MOLECULAR OR ATOMIC BEAMS
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- H05H3/04—Acceleration by electromagnetic wave pressure
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- Investigating Or Analysing Materials By The Use Of Chemical Reactions (AREA)
- Investigating Or Analysing Materials By Optical Means (AREA)
- Electrolytic Production Of Non-Metals, Compounds, Apparatuses Therefor (AREA)
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】この発明は、微粒子反応とその計
測方法に関するものである。さらに詳しくは、この発明
は、マイクロエレクトロニクス、生物工学、材料科学な
どの諸分野において有用な、微粒子の反応方法と、その
反応過程を電気化学的に、そして分光学的に計測する反
応計測方法に関するものである。
測方法に関するものである。さらに詳しくは、この発明
は、マイクロエレクトロニクス、生物工学、材料科学な
どの諸分野において有用な、微粒子の反応方法と、その
反応過程を電気化学的に、そして分光学的に計測する反
応計測方法に関するものである。
【０００２】
【従来技術とその課題】従来より、マイクロエレクトロ
ニクス、生物工学、材料科学などの諸分野においては、
微小領域における反応を検討する機会とその必要性がし
ばしば生じ、そのための手法についての検討も加えられ
ている。しかしながら、一般的に、微粒子の反応を微粒
子単一のレベルでミクロ的な手法で制御し、なおかつ、
その微粒子の反応を計測することは非常に困難である。
このため、従来は、時間のファクターを導入し、一定時
間の反応過程から粒子一個あたりの計測値を計算式にお
いて算出するマクロ的な手法が取られている。
ニクス、生物工学、材料科学などの諸分野においては、
微小領域における反応を検討する機会とその必要性がし
ばしば生じ、そのための手法についての検討も加えられ
ている。しかしながら、一般的に、微粒子の反応を微粒
子単一のレベルでミクロ的な手法で制御し、なおかつ、
その微粒子の反応を計測することは非常に困難である。
このため、従来は、時間のファクターを導入し、一定時
間の反応過程から粒子一個あたりの計測値を計算式にお
いて算出するマクロ的な手法が取られている。
【０００３】しかし、この手法においては時間のファク
ターが導入されており、反応は時間に対してのマクロ的
相関性としては把握できないことがあるため、より厳密
さを要求する場合には、このマクロ的な手法は不適当で
ある。一方、この発明の発明者らによって、マイクロメ
ートルオーダーの微粒子の各々をレーザ光によって捕捉
するレーザトラッピング方法が開発され、微粒子の輸
送、改質、反応などへの応用が進められている。
ターが導入されており、反応は時間に対してのマクロ的
相関性としては把握できないことがあるため、より厳密
さを要求する場合には、このマクロ的な手法は不適当で
ある。一方、この発明の発明者らによって、マイクロメ
ートルオーダーの微粒子の各々をレーザ光によって捕捉
するレーザトラッピング方法が開発され、微粒子の輸
送、改質、反応などへの応用が進められている。
【０００４】この方法は、マイクロマニピュレーション
技術として注目されるものであって、微粒子群による能
動パターンの形成、マイクロ微粒子加工、金属微粒子の
操作などについても画期的な方法が提案されてもいる。
これらの方法によって、微粒子または微粒子群の捕捉、
移動、加工等が非接触で、かつ、自由に操作できるよう
になってきている。
技術として注目されるものであって、微粒子群による能
動パターンの形成、マイクロ微粒子加工、金属微粒子の
操作などについても画期的な方法が提案されてもいる。
これらの方法によって、微粒子または微粒子群の捕捉、
移動、加工等が非接触で、かつ、自由に操作できるよう
になってきている。
【０００５】しかしながら、このような発展にもかかわ
らず、微粒子の反応過程についての制御と計測はいまだ
不充分な状況にあり、したがって、微小領域での反応の
探索には限界があった。そこで、この発明は、単一微粒
子であっても、これをミクロ的な手法で反応させ、さら
にその反応過程を計測することのできる新しい手段を提
供することを目的としている。
らず、微粒子の反応過程についての制御と計測はいまだ
不充分な状況にあり、したがって、微小領域での反応の
探索には限界があった。そこで、この発明は、単一微粒
子であっても、これをミクロ的な手法で反応させ、さら
にその反応過程を計測することのできる新しい手段を提
供することを目的としている。
【０００６】
【課題を解決するための手段】この発明は、微粒子をレ
ーザー光照射により捕捉し、捕捉された微粒子を照射レ
ーザー光の位置移動により電極に接触させて電解還元も
しくは電解酸化のいずれかの電気化学反応させることを
特徴とする微粒子反応方法と、レーザー光照射により捕
捉した微粒子を電極と接触させ、微粒子の反応過程を電
位の変化による電流値として電気化学計測すること、さ
らには、これと併行して顕微分光計測することを特徴と
する微粒子計測方法を提供する。
ーザー光照射により捕捉し、捕捉された微粒子を照射レ
ーザー光の位置移動により電極に接触させて電解還元も
しくは電解酸化のいずれかの電気化学反応させることを
特徴とする微粒子反応方法と、レーザー光照射により捕
捉した微粒子を電極と接触させ、微粒子の反応過程を電
位の変化による電流値として電気化学計測すること、さ
らには、これと併行して顕微分光計測することを特徴と
する微粒子計測方法を提供する。
【０００７】すなわちこの発明においては、レーザー光
によって微粒子を捕捉し、この捕捉された微粒子を電極
に接触させる。そして、この電極への接触状態におい
て、電気化学反応や光化学反応などの化学反応を行な
い、その反応過程を電気化学的に、さらには分光学的に
計測する。たとえばこの発明では、定電位電解でトータ
ルな電気量をモニターすること等により、電解反応量を
制御、計測することが可能であり、分光学的手法と併用
して同時観測することにより詳細な反応過程の解明をも
可能となる。反応や微粒子の種類に特に限定はなく、適
宜に選択できる。
によって微粒子を捕捉し、この捕捉された微粒子を電極
に接触させる。そして、この電極への接触状態におい
て、電気化学反応や光化学反応などの化学反応を行な
い、その反応過程を電気化学的に、さらには分光学的に
計測する。たとえばこの発明では、定電位電解でトータ
ルな電気量をモニターすること等により、電解反応量を
制御、計測することが可能であり、分光学的手法と併用
して同時観測することにより詳細な反応過程の解明をも
可能となる。反応や微粒子の種類に特に限定はなく、適
宜に選択できる。
【０００８】以下、実施例を示しさらにこの発明につい
て詳しく説明する。
て詳しく説明する。
【０００９】
【実施例】実施例１ この発明の実施例の一つとして顕微分光化学反応計測装
置の例を示したものが図１である。たとえばこの図１に
例示したように、顕微分光化学反応計測装置は、レーザ
ービーム微粒子操作装置（１）、電気化学反応計測装置
（２）、分光化学反応計測装置（３）とからなるものを
ひとつの態様として示すことができる。
置の例を示したものが図１である。たとえばこの図１に
例示したように、顕微分光化学反応計測装置は、レーザ
ービーム微粒子操作装置（１）、電気化学反応計測装置
（２）、分光化学反応計測装置（３）とからなるものを
ひとつの態様として示すことができる。
【００１０】微粒子操作装置（１）では、微粒子捕捉用
のレーザにCW Nd3+:YAG レーザ（波長＝1064nm）を用
い、また蛍光色素の励起用にピコ秒半導体レーザ（波長
=391.5nm）を用い、これらのレーザビームはレンズ系で
顕微鏡（Nikon Optiphot XF)に導き、さらに、１００倍
の超長作動対物レンズを通してサンプルに集光させる。
微粒子マニュピレーションの様子は、ＣＣＤカメラおよ
びテレビモニター装置で観察する。またモニタ画面上に
は、レーザビームの位置、操作状況などがスーパーイン
ポーズで表示される。
のレーザにCW Nd3+:YAG レーザ（波長＝1064nm）を用
い、また蛍光色素の励起用にピコ秒半導体レーザ（波長
=391.5nm）を用い、これらのレーザビームはレンズ系で
顕微鏡（Nikon Optiphot XF)に導き、さらに、１００倍
の超長作動対物レンズを通してサンプルに集光させる。
微粒子マニュピレーションの様子は、ＣＣＤカメラおよ
びテレビモニター装置で観察する。またモニタ画面上に
は、レーザビームの位置、操作状況などがスーパーイン
ポーズで表示される。
【００１１】一方、電気化学反応計測装置（２）は、反
応室（２１）、ポテンシオスタット（２２）、３Ｄ走査
テーブル（２３）からなるものをひとつの態様として示
すことができる。反応室（２１）は作用電極（２１
１）、相手電極（２１２）、参照電極（２１３）が存在
し、ポテンシオスタットと各電極は導線などで接続さ
れ、ポテンシオスタットにより、各電極に電位差を与え
ることができる。
応室（２１）、ポテンシオスタット（２２）、３Ｄ走査
テーブル（２３）からなるものをひとつの態様として示
すことができる。反応室（２１）は作用電極（２１
１）、相手電極（２１２）、参照電極（２１３）が存在
し、ポテンシオスタットと各電極は導線などで接続さ
れ、ポテンシオスタットにより、各電極に電位差を与え
ることができる。
【００１２】作用電極（２１１）は、たとえば、電気化
学反応用の微小電極と、光化学反応用の大電極を用いる
ことができる。微小電極は、たとえば、直径10μmの金
線をスライドガラス上に、直径10μm長さ〜50μmを残し
て、シリコン接着剤で絶縁定して使用する。これが電極
として正常に作動していることは、フェリシアン化カリ
ウム１０ -4 モル／リットル水溶液中（KCl 0.2モル／リ
ットルを含む）のＣＶで確認することがでる。また、大
電極は、たとえば、幅6mm長さ30mmのＳnＯ2透明電極を
用いることができる。
学反応用の微小電極と、光化学反応用の大電極を用いる
ことができる。微小電極は、たとえば、直径10μmの金
線をスライドガラス上に、直径10μm長さ〜50μmを残し
て、シリコン接着剤で絶縁定して使用する。これが電極
として正常に作動していることは、フェリシアン化カリ
ウム１０ -4 モル／リットル水溶液中（KCl 0.2モル／リ
ットルを含む）のＣＶで確認することがでる。また、大
電極は、たとえば、幅6mm長さ30mmのＳnＯ2透明電極を
用いることができる。
【００１３】金以外にも、白金、銀、半導体電極等の通
常の電気化学で使用される電極ならば使用可能である。
また、ＳnＯ2電極−透明半導体電極でも微小電極なら
ば、光学的測定だけでなく電気化学測定にも使用でき、
金等の電極でも分光学的測定が可能である。作用電極の
形状については、手作業で作製した線電極以外に、リソ
グラフィー技術で作製したバンド電極、アレイ電極等の
その作製法に関係なく任意のものとすることができる。
常の電気化学で使用される電極ならば使用可能である。
また、ＳnＯ2電極−透明半導体電極でも微小電極なら
ば、光学的測定だけでなく電気化学測定にも使用でき、
金等の電極でも分光学的測定が可能である。作用電極の
形状については、手作業で作製した線電極以外に、リソ
グラフィー技術で作製したバンド電極、アレイ電極等の
その作製法に関係なく任意のものとすることができる。
【００１４】相手電極（２１２）として白金電極を用
い、参照電極（２１３）として銀／塩化銀電極を用いる
ことができる。参照電極は、銀／塩化銀以外にも、カロ
メル電極等の通常の電気化学で使用するものならば使用
でき、対極（相手電極）も、白金以外に、金等の電気化
学で通常使用するものならば、いずれのものでもよい。
い、参照電極（２１３）として銀／塩化銀電極を用いる
ことができる。参照電極は、銀／塩化銀以外にも、カロ
メル電極等の通常の電気化学で使用するものならば使用
でき、対極（相手電極）も、白金以外に、金等の電気化
学で通常使用するものならば、いずれのものでもよい。
【００１５】また、３Ｄ走査テーブル（２３）は、反応
室（２１）の底部と接触固定されており、モータなどの
動力源により立体的に移動することが可能である。した
がって、反応室内の任意の微粒子を選択することがで
き、その微粒子のみをレーザにより操作することができ
る。光化学反応計測装置（３）は、たとえば、電気化学
反応装置（２）の下面に位置する光照射装置（３１）
と、電気化学反応装置（２）の上面に位置する光検出装
置（３２）からなるものをひとつの態様として示すこと
ができる。
室（２１）の底部と接触固定されており、モータなどの
動力源により立体的に移動することが可能である。した
がって、反応室内の任意の微粒子を選択することがで
き、その微粒子のみをレーザにより操作することができ
る。光化学反応計測装置（３）は、たとえば、電気化学
反応装置（２）の下面に位置する光照射装置（３１）
と、電気化学反応装置（２）の上面に位置する光検出装
置（３２）からなるものをひとつの態様として示すこと
ができる。
【００１６】光照射装置（３１）は、たとえば、光源
（３１１）とコンデンサーレンズ（３１２）からなり、
光源（３１１）から発した光は３Ｄ走査テーブル（２
３）を通り、反応室内のサンプルに照射される。光源
（３１１）には、たとえば、可視光、赤外線、紫外線な
どが用いられる。また、光検出装置（３２）は、たとえ
ば、ピンホール（３２１）、光ファイバー（３２２）、
ポリクロメータ（３２３）、検出器（３２４）からな
り、サンプルを透過した光は、ピンホール（３２１）と
光ファイバー（３２２）を通り、ポリクロメータ（３２
３）と検出器（３２４）により解析される。
（３１１）とコンデンサーレンズ（３１２）からなり、
光源（３１１）から発した光は３Ｄ走査テーブル（２
３）を通り、反応室内のサンプルに照射される。光源
（３１１）には、たとえば、可視光、赤外線、紫外線な
どが用いられる。また、光検出装置（３２）は、たとえ
ば、ピンホール（３２１）、光ファイバー（３２２）、
ポリクロメータ（３２３）、検出器（３２４）からな
り、サンプルを透過した光は、ピンホール（３２１）と
光ファイバー（３２２）を通り、ポリクロメータ（３２
３）と検出器（３２４）により解析される。
【００１７】実施例２ 実施例１のシステム構成を用いて、微粒子として油滴を
反応室の水相に挿入して電気化学反応を行い、その反応
過程の計測を行った。用いた油滴は、油相に電活物質と
してフェロセン0.1 モル／リットル、疎水性支持電解質
としてテトラブチルアンモニウムテトラフェニルボレー
ト（ＴＢＡＴＰＢ）0.01モル／リットルをリン酸トリ−
ｎ−ブチル中に溶解し、水相のKCl 0.2 モル／リットル
溶液と、油相の重量分率１％で混合して作った。
反応室の水相に挿入して電気化学反応を行い、その反応
過程の計測を行った。用いた油滴は、油相に電活物質と
してフェロセン0.1 モル／リットル、疎水性支持電解質
としてテトラブチルアンモニウムテトラフェニルボレー
ト（ＴＢＡＴＰＢ）0.01モル／リットルをリン酸トリ−
ｎ−ブチル中に溶解し、水相のKCl 0.2 モル／リットル
溶液と、油相の重量分率１％で混合して作った。
【００１８】レーザービーム微粒子操作装置（１）によ
って、単一の油滴を捕捉し、それを作用電極（２１１）
上に接触させた。さらに、電極間の電位をポテンシオス
タット（２２）により、連続的にリニアスイープさせ、
電極電位と電流密度との関係を測定した。このとき電極
電位は、１秒あたり20mVで変化させた。初期値は電極電
位は０mVである。この反応を４０秒間行ない、その結果
であるリニア・スイープ・ボルタモグラム（ＬＳＶ）は
図２に示す通りとなった。
って、単一の油滴を捕捉し、それを作用電極（２１１）
上に接触させた。さらに、電極間の電位をポテンシオス
タット（２２）により、連続的にリニアスイープさせ、
電極電位と電流密度との関係を測定した。このとき電極
電位は、１秒あたり20mVで変化させた。初期値は電極電
位は０mVである。この反応を４０秒間行ない、その結果
であるリニア・スイープ・ボルタモグラム（ＬＳＶ）は
図２に示す通りとなった。
【００１９】この結果より、約０．５Ｖにピークが観測
され、このとき1.45×１０-9 アンペアの電流が流れた。
電気化学反応としては、たとえばその対象化合物とし
て、フェロセンをはじめ、テトラシアノキノジメタンや
Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラメチル−Ｐ−フェニレンジ
アミン等の適宜なものが、溶媒や油滴、微粒子等が電解
されない範囲に酸化還元電位をもつ化合物ならば、任意
の態様で使用可能である。
され、このとき1.45×１０-9 アンペアの電流が流れた。
電気化学反応としては、たとえばその対象化合物とし
て、フェロセンをはじめ、テトラシアノキノジメタンや
Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラメチル−Ｐ−フェニレンジ
アミン等の適宜なものが、溶媒や油滴、微粒子等が電解
されない範囲に酸化還元電位をもつ化合物ならば、任意
の態様で使用可能である。
【００２０】リン酸トリ−ｎ−ブチル、ニトロベンゼン
やベンジルアルコール等の水と完全に混ざり合わず、液
滴を作るもの、ポリスチレンやポリメチルメタクリレー
トのようなポリマー微粒子でもよい。実施例３ 定電位電解と分光学的手法とを併用して化学反応を同時
観測することを行ない、電解量と電解速度を概算した。
やベンジルアルコール等の水と完全に混ざり合わず、液
滴を作るもの、ポリスチレンやポリメチルメタクリレー
トのようなポリマー微粒子でもよい。実施例３ 定電位電解と分光学的手法とを併用して化学反応を同時
観測することを行ない、電解量と電解速度を概算した。
【００２１】用いた分光学的手法は蛍光法であり、サン
プルは実施例１で用いた油相と油滴に、さらに、9,10-
ジフェニルアントラセン（ＤＰＡ）5×１０-3モル／リ
ットルを溶解させた。また、光化学反応用の大電極は、
ＳnＯ2透明電極を用いた。レーザービーム微粒子操作装
置により、油滴をＳnＯ2透明電極に接触させた。
プルは実施例１で用いた油相と油滴に、さらに、9,10-
ジフェニルアントラセン（ＤＰＡ）5×１０-3モル／リ
ットルを溶解させた。また、光化学反応用の大電極は、
ＳnＯ2透明電極を用いた。レーザービーム微粒子操作装
置により、油滴をＳnＯ2透明電極に接触させた。
【００２２】ＳnＯ2電極においても、実施例２と同様に
ＬＳＶを計測すると、電位掃引速に依存するが、図２と
同様の電位近傍でピークが観察された。電位を０．６Ｖ
に固定して、ＳnＯ2電極に接触した直径25μｍの油滴に
対して光分析を行い、その結果として、定電位電解時間
をパラメータとして、蛍光の波長と蛍光強度との関係を
得た。この結果は図３の通りとなった。図３は横軸に蛍
光の波長、縦軸に蛍光強度を示している。（ａ）は電解
前、（ｂ）は電解４２５秒後、（ｃ）は電解８２５秒後
である。
ＬＳＶを計測すると、電位掃引速に依存するが、図２と
同様の電位近傍でピークが観察された。電位を０．６Ｖ
に固定して、ＳnＯ2電極に接触した直径25μｍの油滴に
対して光分析を行い、その結果として、定電位電解時間
をパラメータとして、蛍光の波長と蛍光強度との関係を
得た。この結果は図３の通りとなった。図３は横軸に蛍
光の波長、縦軸に蛍光強度を示している。（ａ）は電解
前、（ｂ）は電解４２５秒後、（ｃ）は電解８２５秒後
である。
【００２３】電解が進むとＤＰＡの蛍光強度が増加す
る。ＤＰＡの蛍光はフェロセンで消光されるが、電極で
フェロセンが電解され油滴中の濃度が低下するため、蛍
光強度が強くなると考えられる。このような蛍光プロー
ブを使用することにより、油滴中の電解速度を見積るこ
とができる。ＳnＯ2透明電極では油滴中のフェロセンを
ほぼすべて電解するの１０００秒近く必要としたが、こ
の電極は金電極と比べて電子移動速度が遅いので、微小
金電極系ではもっと短い時間で電解でき、つまり、せい
ぜい数秒以内と予想できる。
る。ＤＰＡの蛍光はフェロセンで消光されるが、電極で
フェロセンが電解され油滴中の濃度が低下するため、蛍
光強度が強くなると考えられる。このような蛍光プロー
ブを使用することにより、油滴中の電解速度を見積るこ
とができる。ＳnＯ2透明電極では油滴中のフェロセンを
ほぼすべて電解するの１０００秒近く必要としたが、こ
の電極は金電極と比べて電子移動速度が遅いので、微小
金電極系ではもっと短い時間で電解でき、つまり、せい
ぜい数秒以内と予想できる。
【００２４】
【発明の効果】以上詳しく述べたように、この発明によ
って、単一微粒子の電気化学反応や光化学反応などの化
学反応を行い、その反応過程の精密計測が可能となる。
微小領域での新しい反応システムの探索等にこの手法は
有用となる。
って、単一微粒子の電気化学反応や光化学反応などの化
学反応を行い、その反応過程の精密計測が可能となる。
微小領域での新しい反応システムの探索等にこの手法は
有用となる。
【図１】この発明の装置を例示した概要図である。
【図２】この発明の装置を利用した実施例の結果を示し
た電位測定図である。
た電位測定図である。
【図３】この発明の装置を利用した実施例の結果を示し
た蛍光強度図である。
た蛍光強度図である。
１ レーザービーム微粒子操作装置 ２ 電気化学反応計測装置 ２１ 反応室 ２１１ 作用電極 ２１２ 相手電極 ２１３ 参照電極 ２２ ポテンシオスタット ２３ ３Ｄ走査テーブル ３ 光化学反応計測装置 ３１ 光照射装置 ３１１ 光源 ３１２ コンデンサーレンズ ３２ 光検出仕装置 ３２１ピンホール ３２２ 光ファイバー ３２３ ポリクロメータ ３２４ 検出器
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ Ｇ０１Ｎ 27/26 Ｇ０１Ｎ 27/26 Ｑ 27/416 27/46 ３０１Ｍ (72)発明者 内田 達也 千葉県市原市姉崎367 アレックス姉崎 ２Ｃ６ (56)参考文献 特開 平５−18887（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) B01J 19/00 - 19/32
Claims (3)
- 【請求項１】 微粒子をレーザー光照射により捕捉し、
捕捉された微粒子を照射レーザー光の位置移動により電
極に接触させて電解還元もしくは電解酸化のいずれかの
電気化学反応させることを特徴とする微粒子反応方法。 - 【請求項２】 レーザー光照射により捕捉した微粒子を
照射レーザー光の位置移動により電極と接触させ、微粒
子の反応過程を電位の変化による電流値として電気化学
計測することを特徴とする微粒子計測方法。 - 【請求項３】 請求項２の方法において顕微分光計測す
る微粒子計測方法。
Priority Applications (5)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP08252592A JP3244764B2 (ja) | 1992-04-03 | 1992-04-03 | 微粒子反応とその計測方法 |
| EP93302530A EP0564273B1 (en) | 1992-04-03 | 1993-03-31 | Method and apparatus for effecting reaction of particles |
| CA002093113A CA2093113C (en) | 1992-04-03 | 1993-03-31 | Method for forming particulate reaction and measuring method thereof |
| DE69311613T DE69311613T2 (de) | 1992-04-03 | 1993-03-31 | Verfahren und Vorrichtung zur Reaktion von Partikeln |
| US08/453,776 US6086724A (en) | 1992-04-03 | 1995-05-30 | Method for forming particulate reaction and measuring method thereof |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP08252592A JP3244764B2 (ja) | 1992-04-03 | 1992-04-03 | 微粒子反応とその計測方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH05317696A JPH05317696A (ja) | 1993-12-03 |
| JP3244764B2 true JP3244764B2 (ja) | 2002-01-07 |
Family
ID=13776942
Family Applications (1)
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