JP3225408B2 - 水素吸蔵合金電極とその製造方法 - Google Patents
水素吸蔵合金電極とその製造方法Info
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- storage alloy
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- hydrogen
- alloy electrode
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、ニッケル・水素二次電
池等の負電極として用いられる水素吸蔵合金電極とその
製造方法に関するものである。
池等の負電極として用いられる水素吸蔵合金電極とその
製造方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】従来、ニッケル、カドミウム（Ｎｉ／Ｃ
ｄ）電池や鉛（Ｐｂ／Ｈ2 ＳＯ4 ）蓄電池に代表される
水溶液系の二次電池は、大電流の放電、急速充電が可能
であるという特徴をもっている。このため、これらの二
次電池は、現在、カメラ−体形ＶＴＲを初めとして多く
のコードレス機器の電源に使用されている。
ｄ）電池や鉛（Ｐｂ／Ｈ2 ＳＯ4 ）蓄電池に代表される
水溶液系の二次電池は、大電流の放電、急速充電が可能
であるという特徴をもっている。このため、これらの二
次電池は、現在、カメラ−体形ＶＴＲを初めとして多く
のコードレス機器の電源に使用されている。
【０００３】近年、機器の小型化、軽量化の要求はなお
強く、さらに小型でしかも長時間の放電が可能な二次電
池が要請されている。このような要請にこたえる電池と
して期待されているのが、ＬａＮｉ5 、Ｍｍ（メッシュ
メタル）Ｎｉ5 等の水素吸蔵合金を用いたニッケル・水
素二次電池である。
強く、さらに小型でしかも長時間の放電が可能な二次電
池が要請されている。このような要請にこたえる電池と
して期待されているのが、ＬａＮｉ5 、Ｍｍ（メッシュ
メタル）Ｎｉ5 等の水素吸蔵合金を用いたニッケル・水
素二次電池である。
【０００４】水素吸蔵合金は、常温で液体水素より高密
度に水素を吸蔵する特性を持ち、この特性を利用するこ
とにより、非常に大きな電気容量(mAh／ｇ）を有する電
池が実現される。
度に水素を吸蔵する特性を持ち、この特性を利用するこ
とにより、非常に大きな電気容量(mAh／ｇ）を有する電
池が実現される。
【０００５】前記ニッケル・水素二次電池は、正電極に
ニッケル（Ｎｉ）、負極に水素吸蔵合金（ＬａＮｉ5 ，
ＭｍＮｉ5 等）が用いられ、従来の二次電池に比べて電
気容量当たりのエネルギー密度が大きく、小型化に非常
に有利である。
ニッケル（Ｎｉ）、負極に水素吸蔵合金（ＬａＮｉ5 ，
ＭｍＮｉ5 等）が用いられ、従来の二次電池に比べて電
気容量当たりのエネルギー密度が大きく、小型化に非常
に有利である。
【０００６】また、ニッケル・カドミウム（Ｎｉ／Ｃ
ｄ）電池が過放電となり電池の内圧が上昇するという安
全上での問題を抱えているのに対し、ニッケル・水素二
次電池は、過放電、過充電となっても電池の内圧上昇は
発生せず、電解液の濃度変化もなく、原理的に安全性、
信頼性の高い電池であり、次世代の電池として非常に有
望視されている。
ｄ）電池が過放電となり電池の内圧が上昇するという安
全上での問題を抱えているのに対し、ニッケル・水素二
次電池は、過放電、過充電となっても電池の内圧上昇は
発生せず、電解液の濃度変化もなく、原理的に安全性、
信頼性の高い電池であり、次世代の電池として非常に有
望視されている。
【０００７】ところで、水素吸蔵合金電極は、水素の吸
収、放出の繰り返しにより微粉化されるという欠点が有
るため、ニッケル・水素二次電池の負電極としての水素
吸蔵合金電極の微粉化は、電極の単寿命化、電池特性の
早期劣化の原因となっている。このような水素吸蔵合金
電極の微粉化とそれに伴う水素吸蔵合金の脱落を防止す
るため、単に、予め粉砕した水素吸蔵合金にテフロン等
の有機バインダー樹脂を混合し固化した混合体を一般に
電極として用いている。
収、放出の繰り返しにより微粉化されるという欠点が有
るため、ニッケル・水素二次電池の負電極としての水素
吸蔵合金電極の微粉化は、電極の単寿命化、電池特性の
早期劣化の原因となっている。このような水素吸蔵合金
電極の微粉化とそれに伴う水素吸蔵合金の脱落を防止す
るため、単に、予め粉砕した水素吸蔵合金にテフロン等
の有機バインダー樹脂を混合し固化した混合体を一般に
電極として用いている。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、それで
も、このように電極として形成されている水素吸蔵合金
電極の微粉化とそれに伴う水素吸蔵合金電極の脱落によ
り、完全に防止することができず、ニッケル・カドミウ
ム（Ｎｉ／Ｃｄ）電池に対し、特性面でニッケル・水素
二次電池が優位に立つまでには至っていない。
も、このように電極として形成されている水素吸蔵合金
電極の微粉化とそれに伴う水素吸蔵合金電極の脱落によ
り、完全に防止することができず、ニッケル・カドミウ
ム（Ｎｉ／Ｃｄ）電池に対し、特性面でニッケル・水素
二次電池が優位に立つまでには至っていない。
【０００９】そこで、本発明の技術的課題は、ニッケル
・水素二次電池等の電極として用いられ、微粉化を防止
できる水素吸蔵合金電極を得ることにある。
・水素二次電池等の電極として用いられ、微粉化を防止
できる水素吸蔵合金電極を得ることにある。
【００１０】
【課題を解決するための手段】本発明によれば、水素吸
蔵合金とアモルファスカーボンとを含み、バインダーを
含まない複合体からなることを特徴とする水素吸蔵合金
電極が得られる。また、本発明によれば、水素吸蔵合金
とアモルファスカーボンとを有する水素吸蔵合金電極の
製造方法において、水素吸蔵合金と高分子化合物とを含
む混合成形体を脱脂して、脱脂成形体を生成する脱脂工
程と、前記脱脂成形体を加熱して、水素吸蔵合金とアモ
ルファスカーボンとを有する複合体を生成する複合体生
成工程とを有することを特徴とする水素吸蔵合金電極の
製造方法が得られる。さらに、本発明によれば、前記水
素吸蔵合金電極の製造方法において、前記複合体と有機
バインダーとを混合・成形する混合成形工程を有するこ
とを特徴とする水素吸蔵合金電極の製造方法が得られ
る。
蔵合金とアモルファスカーボンとを含み、バインダーを
含まない複合体からなることを特徴とする水素吸蔵合金
電極が得られる。また、本発明によれば、水素吸蔵合金
とアモルファスカーボンとを有する水素吸蔵合金電極の
製造方法において、水素吸蔵合金と高分子化合物とを含
む混合成形体を脱脂して、脱脂成形体を生成する脱脂工
程と、前記脱脂成形体を加熱して、水素吸蔵合金とアモ
ルファスカーボンとを有する複合体を生成する複合体生
成工程とを有することを特徴とする水素吸蔵合金電極の
製造方法が得られる。さらに、本発明によれば、前記水
素吸蔵合金電極の製造方法において、前記複合体と有機
バインダーとを混合・成形する混合成形工程を有するこ
とを特徴とする水素吸蔵合金電極の製造方法が得られ
る。
【００１１】
【作用】本発明によれば、カーボンファイバや高密度の
グラッシーカーボン等を含むアモルファスカーボンは、
高分子化合物を炭化することにより得られ、結晶構造を
有さないため機械的強度の優れた材料であることから、
水素吸蔵合金粉末に高分子化合物を混合し、２００〜５
００℃で０．５〜３時間脱脂する脱脂工程後、真空中又
は不活性雰囲気中において、８００〜１１００℃で０．
５〜１０時間熱処理工程を行うことにより、アモルファ
スカーボンと水素吸蔵合金との複合体である微粉体を防
止する長寿命の水素吸蔵合金電極が得られる。
グラッシーカーボン等を含むアモルファスカーボンは、
高分子化合物を炭化することにより得られ、結晶構造を
有さないため機械的強度の優れた材料であることから、
水素吸蔵合金粉末に高分子化合物を混合し、２００〜５
００℃で０．５〜３時間脱脂する脱脂工程後、真空中又
は不活性雰囲気中において、８００〜１１００℃で０．
５〜１０時間熱処理工程を行うことにより、アモルファ
スカーボンと水素吸蔵合金との複合体である微粉体を防
止する長寿命の水素吸蔵合金電極が得られる。
【００１２】
【実施例】次に本発明の実施例を図面を参照して説明す
る。
る。
【００１３】（その１）水素吸蔵合金のＬａＮｉ4 Ｃｏ
粉末とポリアクリルニトリル粉末とを各々９０wt％、１
０wt％の割合で混合、成形して成形体を得る。この成形
体をＡｒフロー中（２〜６ｌ／min)３００℃の温度で、
２時間保持し脱脂を行った。脱脂後の成形体にＡｒ中５
００〜１１００℃の温度で、０．５〜１５時間熱処理を
施すことにより、ポリアクリルニトリルの炭素成分をア
モルファスカーボンにして、水素吸蔵合金のＬａＮｉ4
Ｃｏ合金との複合体にする。これにより、ＬａＮｉ4 Ｃ
ｏとアモルファスカーボンの複合体で構成されたシート
状の水素吸蔵合金電極を得た。
粉末とポリアクリルニトリル粉末とを各々９０wt％、１
０wt％の割合で混合、成形して成形体を得る。この成形
体をＡｒフロー中（２〜６ｌ／min)３００℃の温度で、
２時間保持し脱脂を行った。脱脂後の成形体にＡｒ中５
００〜１１００℃の温度で、０．５〜１５時間熱処理を
施すことにより、ポリアクリルニトリルの炭素成分をア
モルファスカーボンにして、水素吸蔵合金のＬａＮｉ4
Ｃｏ合金との複合体にする。これにより、ＬａＮｉ4 Ｃ
ｏとアモルファスカーボンの複合体で構成されたシート
状の水素吸蔵合金電極を得た。
【００１４】この水素吸蔵合金電極を用いて、ニッケル
水素電池を構成し、その電気容量と寿命とを測定した。
図１において、この水素吸蔵合金電極の電気容量(mAh／
ｇ）を５００〜１１００℃の熱処理温度と各熱処理時間
（０．５ｈ，３ｈ，７ｈ，１０ｈ）とに対して示した。
水素電池を構成し、その電気容量と寿命とを測定した。
図１において、この水素吸蔵合金電極の電気容量(mAh／
ｇ）を５００〜１１００℃の熱処理温度と各熱処理時間
（０．５ｈ，３ｈ，７ｈ，１０ｈ）とに対して示した。
【００１５】図２において、水素吸蔵合金電極の容量
が、初期容量の１／２になる充放電サイクル数を５００
〜１１００℃の熱処理温度と各熱処理時間（０．５ｈ，
３ｈ，７ｈ，１０ｈ）とに対して示した。
が、初期容量の１／２になる充放電サイクル数を５００
〜１１００℃の熱処理温度と各熱処理時間（０．５ｈ，
３ｈ，７ｈ，１０ｈ）とに対して示した。
【００１６】これにより、水素吸蔵合金電極の熱処理温
度が８００℃より低い場合は、アモルファスカーボンへ
の形成が不十分であるため、水素吸蔵合金電極は脆くな
る。そのため、充放電によるＬａＮｉ4 Ｃｏの微粉化が
起こり、水素吸蔵合金電極を用いたニッケル・カドミウ
ム（Ｎｉ／Ｃｄ）電池の寿命は、短くなる。
度が８００℃より低い場合は、アモルファスカーボンへ
の形成が不十分であるため、水素吸蔵合金電極は脆くな
る。そのため、充放電によるＬａＮｉ4 Ｃｏの微粉化が
起こり、水素吸蔵合金電極を用いたニッケル・カドミウ
ム（Ｎｉ／Ｃｄ）電池の寿命は、短くなる。
【００１７】また、水素吸蔵合金電極の熱処理温度が１
０００℃より高くて熱処理時間が長い場合は、アモルフ
ァスカーボンへの形成は十分成されるが、ＬａＮｉ4 Ｃ
ｏとアモルファスカーボンとの間で反応が起こって異相
を析出して、水素吸蔵合金電極の電気容量を低下させて
しまう。
０００℃より高くて熱処理時間が長い場合は、アモルフ
ァスカーボンへの形成は十分成されるが、ＬａＮｉ4 Ｃ
ｏとアモルファスカーボンとの間で反応が起こって異相
を析出して、水素吸蔵合金電極の電気容量を低下させて
しまう。
【００１８】以上のことから、熱処理温度が８００〜１
１００℃、熱処理時間０．５〜１０ｈで得られる水素吸
蔵合金電極は、電極容量及び寿命において優れた特性を
有するものであることがわかる。
１００℃、熱処理時間０．５〜１０ｈで得られる水素吸
蔵合金電極は、電極容量及び寿命において優れた特性を
有するものであることがわかる。
【００１９】（その２）水素吸蔵合金のＬａＮｉ4 Ｃｏ
粉末とポリアクリルニトリル粉末とを各々９０wt％、１
０wt％の割合で混合、成形した成形体をＡｒフロー中
（４ｌ／min)１００〜５００℃の温度で、０．５〜３時
間保持し成形体を脱脂する脱脂工程を行った。脱脂後の
成形体にＡｒ中１０００℃の温度で、３時間熱処理を施
すことにより、ポリアクリルニトリルの炭素成分をアモ
ルファスカーボンにして水素吸蔵合金のＬａＮｉ4 Ｃｏ
合金との複合体となるシート状の水素吸蔵合金電極を得
た。
粉末とポリアクリルニトリル粉末とを各々９０wt％、１
０wt％の割合で混合、成形した成形体をＡｒフロー中
（４ｌ／min)１００〜５００℃の温度で、０．５〜３時
間保持し成形体を脱脂する脱脂工程を行った。脱脂後の
成形体にＡｒ中１０００℃の温度で、３時間熱処理を施
すことにより、ポリアクリルニトリルの炭素成分をアモ
ルファスカーボンにして水素吸蔵合金のＬａＮｉ4 Ｃｏ
合金との複合体となるシート状の水素吸蔵合金電極を得
た。
【００２０】図３は、熱処理前の脱脂工程における脱脂
温度（℃）に対して水素吸蔵合金電極の容量(mAh／ｇ）
が初期容量の１／２になる充放電サイクル数を示してい
る。
温度（℃）に対して水素吸蔵合金電極の容量(mAh／ｇ）
が初期容量の１／２になる充放電サイクル数を示してい
る。
【００２１】これにより、熱処理工程前の脱脂工程があ
る程度行われていない場合、熱処理工程後に得られる水
素吸蔵合金電極には割れや膨れが残存するため、水素吸
蔵合金電極の寿命を低下させてしまうことがわかる。ま
た、脱脂温度２００〜５００℃、脱脂時間０．５〜３時
間で得られるＬａＮｉ4 Ｃｏ合金とアモルファスカーボ
ンとの複合体となる水素吸蔵合金電極は、優れた容量、
寿命を有することがわかる。
る程度行われていない場合、熱処理工程後に得られる水
素吸蔵合金電極には割れや膨れが残存するため、水素吸
蔵合金電極の寿命を低下させてしまうことがわかる。ま
た、脱脂温度２００〜５００℃、脱脂時間０．５〜３時
間で得られるＬａＮｉ4 Ｃｏ合金とアモルファスカーボ
ンとの複合体となる水素吸蔵合金電極は、優れた容量、
寿命を有することがわかる。
【００２２】（その３）水素吸蔵合金のＬａＮｉ4 Ｃｏ
粉末とポリアクリルニトリル粉末とを各々９０wt％、１
０wt％の割合で混合、成形した成形体をＡｒフロー中
（４ｌ／min)２００℃の温度で、２時間保持し成形体を
脱脂する脱脂工程を行った。脱脂後の成形体に真空中１
０００℃の温度で、３時間熱処理を施し、ポリアクリル
ニトリルの炭素成分をアモルファスカーボンにして水素
吸蔵合金のＬａＮｉ4 Ｃｏ合金との複合体から成るシー
ト状の水素吸蔵合金電極を得た。
粉末とポリアクリルニトリル粉末とを各々９０wt％、１
０wt％の割合で混合、成形した成形体をＡｒフロー中
（４ｌ／min)２００℃の温度で、２時間保持し成形体を
脱脂する脱脂工程を行った。脱脂後の成形体に真空中１
０００℃の温度で、３時間熱処理を施し、ポリアクリル
ニトリルの炭素成分をアモルファスカーボンにして水素
吸蔵合金のＬａＮｉ4 Ｃｏ合金との複合体から成るシー
ト状の水素吸蔵合金電極を得た。
【００２３】図４は、５００Ωの負荷をかけて放電特性
を調べた結果が示されている。水素吸蔵合金電極を使用
した電池（実線で図示されている）は、従来のＣｄ電極
を使用した電池（破線で図示されている）と比較して、
長時間放電電圧Ｖを保つことができることがわかる。
を調べた結果が示されている。水素吸蔵合金電極を使用
した電池（実線で図示されている）は、従来のＣｄ電極
を使用した電池（破線で図示されている）と比較して、
長時間放電電圧Ｖを保つことができることがわかる。
【００２４】ところで、上述した実施例には、有機バイ
ンダーとしてポリアクリルニトリルを使用して炭素をア
モルファスにしているが、有機バインダーの一部がアモ
ルファスになるものであれば良く、シリコン、ゲルマニ
ウム等の不純物を含むものであっても良いことはいうま
でもない。
ンダーとしてポリアクリルニトリルを使用して炭素をア
モルファスにしているが、有機バインダーの一部がアモ
ルファスになるものであれば良く、シリコン、ゲルマニ
ウム等の不純物を含むものであっても良いことはいうま
でもない。
【００２５】（その４）ＬａＮｉ4 Ｃｏ粉末とフェノー
ル樹脂を各々９０wt％、１０wt％の割合で混合・成形
し、その成形体をＡｒフロー中（４ｌ／min ）、３００
℃で２時間脱脂を行った。得られた脱脂後の成形体をＡ
ｒ中１１００℃まで除熱１０時間保持した後、除冷し
て、ＬａＮｉ4 Ｃｏ合金とグラッシーカーボンとからな
る硬化した複合体を得た。この複合体をさらに粉砕し、
ＬａＮｉ4 Ｃｏ合金とグラッシーカーボンとからなる複
合粉末を得た。この複合粉末を有機バインダーとなるポ
リテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）粉末と、各々９
５wt％、５wt％の割合で混合・成形し、シート状の電極
を得た。この電極を用いて、ニッケル水素電池を構成
し、電極の容量寿命を測定した結果、初期容量の１／２
になる充放電サイクル数は約８００サイクルであり、優
れた容量寿命を示す。
ル樹脂を各々９０wt％、１０wt％の割合で混合・成形
し、その成形体をＡｒフロー中（４ｌ／min ）、３００
℃で２時間脱脂を行った。得られた脱脂後の成形体をＡ
ｒ中１１００℃まで除熱１０時間保持した後、除冷し
て、ＬａＮｉ4 Ｃｏ合金とグラッシーカーボンとからな
る硬化した複合体を得た。この複合体をさらに粉砕し、
ＬａＮｉ4 Ｃｏ合金とグラッシーカーボンとからなる複
合粉末を得た。この複合粉末を有機バインダーとなるポ
リテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）粉末と、各々９
５wt％、５wt％の割合で混合・成形し、シート状の電極
を得た。この電極を用いて、ニッケル水素電池を構成
し、電極の容量寿命を測定した結果、初期容量の１／２
になる充放電サイクル数は約８００サイクルであり、優
れた容量寿命を示す。
【００２６】
【発明の効果】以上述べたように本発明の水素吸蔵合金
電極によれば、水素吸蔵合金とアモルファスカーボンと
の複合体で構成されるため、大容量で、長寿命の水素吸
蔵合金電極を得ることができ、水素吸蔵合金電極の微粉
化を低減できるという効果がある。
電極によれば、水素吸蔵合金とアモルファスカーボンと
の複合体で構成されるため、大容量で、長寿命の水素吸
蔵合金電極を得ることができ、水素吸蔵合金電極の微粉
化を低減できるという効果がある。
【図１】本発明の水素吸蔵合金を用いた電極とその製造
方法に係る一実施例において、熱処理温度に対して、電
極の容量を示す図である。
方法に係る一実施例において、熱処理温度に対して、電
極の容量を示す図である。
【図２】本発明の水素吸蔵合金を用いた電極とその製造
方法に係る一実施例において、熱処理温度に対して、電
極の容量が初期容量の半分になる充放電サイクル数を示
す図である。
方法に係る一実施例において、熱処理温度に対して、電
極の容量が初期容量の半分になる充放電サイクル数を示
す図である。
【図３】本発明の水素吸蔵合金を用いた電極とその製造
方法に係る一実施例において、脱脂温度に対して、電極
の容量が初期容量の半分になる充放電サイクル数を示す
図である。
方法に係る一実施例において、脱脂温度に対して、電極
の容量が初期容量の半分になる充放電サイクル数を示す
図である。
【図４】本発明の水素吸蔵合金を用いた電極とその製造
方法に係る一実施例において、放電時間ｈに対して、Ｌ
ａＮｉ4 Ｃｏ−アモルファスカーボン電極を用いた電池
の放電特性を示す図である。
方法に係る一実施例において、放電時間ｈに対して、Ｌ
ａＮｉ4 Ｃｏ−アモルファスカーボン電極を用いた電池
の放電特性を示す図である。
Claims (3)
- 【請求項１】 水素吸蔵合金とアモルファスカーボンと
を含み、バインダーを含まない複合体からなることを特
徴とする水素吸蔵合金電極。 - 【請求項２】 水素吸蔵合金とアモルファスカーボンと
を有する水素吸蔵合金電極の製造方法において、 水素吸蔵合金と高分子化合物とを含む混合成形体を脱脂
して、脱脂成形体を生成する脱脂工程と、 前記脱脂成形体を加熱して、水素吸蔵合金とアモルファ
スカーボンとを有する複合体を生成する複合体生成工程
とを有することを特徴とする水素吸蔵合金電極の製造方
法。 - 【請求項３】 請求項２記載の水素吸蔵合金電極の製造
方法において、 前記複合体と有機バインダーとを混合・成形する混合成
形工程を有することを特徴とする水素吸蔵合金電極の製
造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP27043991A JP3225408B2 (ja) | 1990-12-20 | 1991-09-24 | 水素吸蔵合金電極とその製造方法 |
Applications Claiming Priority (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2-411808 | 1990-12-20 | ||
| JP41180890 | 1990-12-20 | ||
| JP27043991A JP3225408B2 (ja) | 1990-12-20 | 1991-09-24 | 水素吸蔵合金電極とその製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH04363861A JPH04363861A (ja) | 1992-12-16 |
| JP3225408B2 true JP3225408B2 (ja) | 2001-11-05 |
Family
ID=26549219
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP27043991A Expired - Fee Related JP3225408B2 (ja) | 1990-12-20 | 1991-09-24 | 水素吸蔵合金電極とその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3225408B2 (ja) |
-
1991
- 1991-09-24 JP JP27043991A patent/JP3225408B2/ja not_active Expired - Fee Related
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| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH04363861A (ja) | 1992-12-16 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
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| A01 | Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01 Effective date: 20010801 |
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