JP3210059B2 - 熱融着性に優れた熱可塑性弾性体組成物 - Google Patents

熱融着性に優れた熱可塑性弾性体組成物

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Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、熱融着性に優れた熱可
塑性弾性体組成物に関する。更に詳しくは、機械的強度
に優れたエンジニアリングプラスチックなどの硬質の合
成樹脂で構成される成形体部位と、弾性に富んだ熱可塑
性弾性体で構成される成形体部位とを有する複合成形体
の製造に有用な、合成樹脂成形体に対する熱融着特性に
優れた熱可塑性弾性体組成物に関する。
【０００２】
【従来の技術】優れた機械的強度をもつエンジニアリン
グプラスチックは、負荷荷重のかかる機械部品、あるい
は構造部品などに用いられている。この種の熱可塑性樹
脂のエンジニアリングプラスチックとしては、ＡＢＳ樹
脂，ポリアミド，ポリアセタール，ポリカーボネート，
変性ポリフェニレンオキサイド，ポリブチレンテレフタ
レート，ポリスルフォン，全芳香族ポリエステルなどが
広く知られている。
【０００３】一方、熱可塑性弾性体（サーモプラスチッ
クエラストマー，熱可塑性エラストマー、ＴＰＥ）の成
形体も、特に生産性のよい射出成形技術により成形さ
れ、多くの用途に使用されている。周知のように、熱可
塑性弾性体（ＴＰＥ）とは、常温下で加硫ゴムの性質を
示し、高温下で可塑化されてプラスチック加工機で成形
できる材料であり、分子中にゴム弾性を有する柔軟性成
分（ソフトセグメント）と塑性変形を防止するための分
子拘束性成分（ハードセグメント）を共有するものであ
る。この種の熱可塑性弾性体（ＴＰＥ）としては、スチ
レンーブタジエン系，ポリオレフィン系，ポリウレタン
系，塩化ビニル系，アクリル酸エステル系などが知られ
ている。
【０００４】前記した射出成形法は、複雑な形状の成形
品でも成形することができ、かつ大量生産に適するもの
であり、前記したエンジニアリングプラスチックにも射
出成形法が適用され、各種の機械部品、構造部品が効率
よく製造されている。近年、合成樹脂（プラスチック）
製部品や部材の性能の高度化、機能の高度化に対する要
求が厳しく、その中で前記したエンジニアリングプラス
チックを含む合成樹脂材と熱可塑性弾性体との複合化を
試みる動きがある。そして、複合化に際し両者に共通し
た成形手段である射出成形技術により、両者を相互に熱
融着させて複合化することが最も効果的である。
【０００５】しかしながら、一般にエンジニアリングプ
ラスチックなどの熱可塑性樹脂とゴム弾性に優れた熱可
塑性弾性体（ＴＰＥ）との熱融着性が悪く、両者を強固
に接合させることができない。このため、エンジニアリ
ングプラスチックなどの熱可塑性樹脂と熱可塑性弾性体
（ＴＰＥ）を複合化して付加価値の高い複合部品，複合
部材などの複合成形体を製造しようとする場合、両者の
複合部に凹凸の係止部を設けて機械的に接合する方法、
あるいは両者の接合部に接着剤を適用して接合する方法
など、極めて非生産的な接合手段を採用せざるを得ない
のが現状である。
【０００６】前記したようにエンジニアリングプラスチ
ックなどの熱可塑性樹脂と熱可塑性弾性体（ＴＰＥ）と
の複合化技術は非効率的であるとともに接合面の強度や
シール性など多くの問題を有するものである。即ち、凸
凹嵌合などの係止部を設けて機械的に接合する方法は、
金型の構造が複雑になったり、あるいは構造によっては
工程数が多くなるなどの問題がある。また最終の複合成
形体の形状からみて強力な結合構造とすることができな
いこともある。更に、機械的接合では防水効果が要求さ
れる複合成形体、例えばメガネ部分を硬質のエンジニア
リングプラスチックで構成し、メガネの縁部で顔面と接
触する部分を軟質の弾性に富む熱可塑性弾性体（ＴＰ
Ｅ）で構成した水中メガネなどの複合成形体の場合、前
記した機械的結合では防水効果が十分でないという制約
がある。また、接着剤を用いる接合方法は、接着剤の塗
布などの工程を要するとともに、接着剤の劣化などもあ
って接合強度が弱いという問題がある。
【０００７】
【発明が解決しようとする問題点】本発明は、前記した
従来技術の問題点に鑑みなされたものである。即ち、本
発明は、エンジニアリングプラスチックなどの合成樹脂
から構成される部位とゴム弾性に優れた熱可塑性弾性体
（ＴＰＥ）から構成される部位とを強力に接合した構造
の複合成形体の製造に不可欠な熱融着性に優れた熱可塑
性弾性体組成物を提供するものである。更に本発明は、
機械的強度などに優れた硬質の合成樹脂成形体と柔軟で
熱融着性に優れた熱可塑性弾性体組成物とを強力に接合
して、水中メガネなどの強度と防水性能が高度に要求さ
れる製品（部材）、プラスチック製受話器や把手（取
手）などの把持部を熱可塑性弾性体で柔軟化した製品、
プラスチック製自動車前照灯カバー体などにおいて取付
時のパッキング効果をもたせるためにカバー体の縁部に
熱可塑性弾性体を複合一体化した製品、エアーシールド
などのパッキング、バルブ部品、フレキシブル継手、歯
車などの動力伝達部品、各種制御機器などの入出力用の
操作ボタンなど新規な機能部品、高付加価値部品などを
提供するものである。
【０００８】
【問題点を解決するための手段】本発明を概説すれば、
本発明は、硬質の合成樹脂成形体の部位に対して熱融着
により複合化して複合成形体とするために使用される熱
可塑性弾性体組成物において、該熱可塑性弾性体組成物
が、 (i) カルボン酸基もしくはその誘導体基を導入して変性
したものを除くポリスチレンブロックと水添または非水
添のポリブタジエンブロックとから成る付加重合系熱可
塑性ブロック弾性体…………３〜１００重量部、 (ii)ポリウレタン系熱可塑性ブロック弾性体……………
……１００重量部、 からなることを特徴とする熱融着性に優れた熱可塑性弾
性体組成物に関するものである。なお、本発明において
は、前記したように(i) 成分を付加重合系熱可塑性ブロ
ック弾性体と称し、これとの対応及び区別のために(ii)
成分を縮合重合系熱可塑性ブロック弾性体と称してい
る。言うまでもなく(ii)成分を、セグメント 熱可塑性
エラストマーなどと称することもできる。
【０００９】以下、本発明の構成を詳しく説明する。本
発明は、予め成形されたポリカーボネートなどの硬度
（ＪＩＳショアー硬度Ａ）の高い合成樹脂成形体に、前
記合成樹脂成形体より硬度の低い柔軟な成形体を与える
ゴム弾性に優れた軟質の熱可塑性弾性体（ＴＰＥ）を効
率よく複合化する方法の追求から生まれたものである。
前記したように予め成形された硬度の高い合成樹脂成形
体に、単純に弾性に富む熱可塑性弾性体を射出成形など
により熱融着接合させようとしても、その接合力は極め
て不十分なものである。本発明の最大の特徴点は、硬度
の高い合成樹脂の成形体部と弾性に富む軟質の熱可塑性
弾性体（ＴＰＥ）の成形体部とを熱融着により強力に接
合させるために、該熱可塑性弾性体の成形体部として、
特定の付加重合系熱可塑性ブロック弾性体と縮重合系の
ポリウレタン系熱可塑性ブロック弾性体とから成る組成
物を使用する点にある。
【００１０】本発明において、前記熱可塑性弾性体組成
物を構成する一方の付加重合系熱可塑性ブロック弾性体
は、ポリスチレンブロック（以下、Ｓと略記する場合も
ある。）と水素添加または非水添のポリブタジエンブロ
ック（以下、Ｂと略記する場合もある。）とからなるブ
ロック共重合体である。本発明において、付加重合系熱
可塑性ブロック弾性体は、（Ｓ−Ｂ）で示されるジブロ
ックのもの、あるいはＳ−（Ｂ−Ｓ）ｎ，（但し ｎ＝
１〜５）などの一般式で示されるトリブロック及びそれ
以上のものである。この種の付加重合系熱可塑性ブロッ
ク弾性体は、それ自体公知のものであり、例えば水素添
加物として特開平１−１７４５５０号公報（ここでは、
耐衝撃性を改善するために使用されている。）、特開昭
６０−２６０６４５号公報（ここでは、熱収縮性の小さ
い射出成形用ポリエチレンテレフタレート組成物を得る
ための一成分として使用されている。）などに開示され
ている。また、非水素添加物としては特開昭６３−１７
８１８７号公報（ここでは、粘着剤組成物の一成分とし
て使用されている。）などに開示されている。
【００１１】本発明の付加重合系熱可塑性ブロック弾性
体としては、例えば全体の数平均分子量が５，０００〜
５００，０００の範囲にあり、Ｓブロック単位の含有量
が５〜７０wt％にあり、かつＢブロック単位の二重結合
の７０％以上が水添されたものが好適に使用される。ま
たＳブロック単位の重量平均分子量としては５，０００
〜１２５，０００、Ｂブロック単位の重量平均分子量と
しては１５，０００〜２５０，０００のものが例示され
る。なお、本発明で採用するこの種の水添ブロック弾性
体は、前記した引用公報にも開示されているがそれ自体
公知であるか又は当業者に慣用の手法により容易に製造
することができるものである。本発明において、前記し
た付加重合系熱可塑性ブロック弾性体の具体例として
は、水素添加物としては、ラバロン（三菱油化社製）、
タフテック（旭化成社製）、クラトンＧ（シェル化学社
製）、また非水素添加物としてはエラストマーＡＲ（ア
ロン化成社製）、クラトンカリフレックスＴＲ（シェル
化学社製）、ＪＳＲ ＴＲ（日本合成ゴム社製）などが
ある。
【００１２】次に、本発明の前記熱可塑性弾性体組成物
を構成する他方の縮合重合系のポリウレタン系熱可塑性
ブロック弾性体について説明する。本発明において使用
するポリウレタン系熱可塑性エラストマーは、ジイソシ
アネートと短鎖グリコール（エチレングリコール、プロ
ピレングリコール、1,4 −ブタンジオール、ビスフェノ
ールＡなど）とから成るハードセグメントと、ジイソシ
アネートと長鎖ポリオールから成るソフトセグメントを
有するものである。長鎖ポリオールとしては、ポリアル
キレングリコールのようなポリエーテル系のもの、ある
いはポリアルキレンアジペート、ポリカプロラクトン、
ポリカーボネートなどのようなポリエステル系のものが
使われる。この種のポリウレタン系熱可塑性エラストマ
ーは下記［化１］に示されるものである。
【００１３】
【化１】
【００１４】上記［化１］において、Ａはジイソシアネ
ートと短鎖グリコールから成るハードセグメントを示
し、Ｂはジイソシアネートと長鎖ポリオールから成るソ
フトセグメントを示すものである。またＹは、Ａセグメ
ントとＢセグメントを連結するウレタン結合のジイソシ
アネート化合物の残基を示す。なお、この種のジイソシ
アネート化合物としてはフェニレンジイソシアネート、
トリレンジイソシアネート、キシレンジイソシアネー
ト、４．４´ジフェニルメタンジイソシアネート、ヘキ
サメチレンジイソシアネートなど公知慣用のものが使用
される。
【００１５】前記ポリウレタン系熱可塑性エラストマー
の市販品としては、ミラクトラン（日本ミラクトラン社
製）、デモスパン（住友バイエルウレタン社製）、レザ
ミン（大日精化工業社製）などがある。
【００１６】本発明において、前記した付加重合系熱可
塑性ブロック弾性体（ポリスチレンブロックと水添また
は非水添のポリブタジエンブロックから成る弾性体）と
ともに該ポリウレタン系熱可塑性ブロック弾性体を併用
することにより、比較的硬度の高い合成樹脂で構成され
る成形体の部位と、弾性に富む軟質の熱可塑性弾性体で
構成される成形体の部位とが熱融着により強力に接合す
る理由は定かではない。しかしながら、これらの異質の
成形体部位の融着部において、前記付加重合系熱可塑性
ブロック弾性体とポリウレタン系熱可塑性ブロック弾性
体のハードセグメント，ソフトセグメント，ＯＨやＣＯ
ＯＨなどの官能基が合成樹脂成形体の表面において有効
に作用しあう結果であると考えられる。
【００１７】前記ポリウレタン系熱可塑性ブロック弾性
体はハードセグメントとソフトセグメントの比率によ
り、あるいは各セグメントの構成成分の種類によりその
性質が変わるものであるが、一般的な特徴は、耐屈曲
性，耐油性，耐摩耗性，耐熱性などに優れている。ただ
し、硬度が通常のエラストマーより高く柔軟性に劣るの
で、この点は前記した付加重合系の熱可塑性ブロック弾
性体とのブレンドにより解消するようにするのが好まし
い。一般的には、該ポリウレタン系熱可塑性ブロックッ
ク弾性体の１００重量部当り、付加重合系熱可塑性ブロ
ック弾性体を３〜１００重量配合すればよい。このよう
な配合率により熱融着性に優れた熱可塑性弾性体組成物
が調製される。なお、両成分の使用に当り、両成分が均
一な海島状に分散されるまでブレンドされたのを使用す
るのが好ましいことはいうまでもないことである。
【００１８】本発明においては、前記した(i) 成分（付
加重合系熱可塑性ブロック弾性体）と(ii)成分（ポリウ
レタン系熱可塑性ブロック弾性体）が基本成分である
が、他の弾性体成分や当業界において慢用されている他
の充填剤などの配合成分が使用されてもよいことはいう
までもないことである。この種の任意の配合成分である
他の熱可塑性弾性体としては、複合化の対象となる後述
の合成樹脂より弾性に優れ、かつ相対的に硬度の小さい
成形体部位に構成するものであればいずれでも良い。例
えば、水素添加または非水素添加のポリスチレン−ポリ
イソプレン系ブロックポリマー（ＳＩＳ，水添ＳＩ
Ｓ），ＥＰＲなどのオレフィン系エラストマー，ＳＢＲ
などのジエン系エラストマー，あるいは可塑剤配合の弾
性に富んだ可塑性ポリ塩化ビニルなどがある。特に、付
加価値の高い複合成形体を得るためには、硬度（ＪＩＳ
ショアー硬度Ａ）で７０〜３５度の熱可塑性弾性体を用
いることが好ましい。
【００１９】本発明の前記した(i) 付加重合系熱可塑性
ブロック弾性体成分と(ii)ポリウレタン系熱可塑性ブロ
ック弾性体とからなる熱融着性に優れた熱可塑性弾性体
組成物は、該組成物より相対的に高い硬度をもつ合成樹
脂の成形体部位に熱融着により強固に接合されて、有用
な複合成形体が製造される。かかる複合化の対象となる
合成樹脂成形体は、ポリカーボネート，ナイロン６，ナ
イロン１１，ナイロン１２，ＡＢＳ樹脂，メタクリル樹
脂などの熱可塑性エンジニアリングプラスチックあるい
は熱可塑性合成樹脂から製造されるものである。これら
の合成樹脂のうち、付加価値の高い複合成形体を得るた
めには、硬度が７０以上のものを用いれば良い。
【００２０】本発明において、硬度の高い合成樹脂で構
成される成形体部位と熱融着性に優れた熱可塑性弾性体
組成物で構成される成形体部位とを、熱融着により強固
に接合させる方法は、予め硬度の高い合成樹脂から構成
される成形体に、ゴム弾性に優れた熱可塑性弾性体組成
物を熱融着させても良いし、あるいは逆にゴム弾性に優
れた熱可塑性弾性体組成物から予め成形体を形成し、こ
れに硬度の高い合成樹脂を熱融着させて複合化した成形
体としても良い。そして、硬度の高い合成樹脂で構成さ
れる成形体部位と熱融着性に優れた熱可塑性弾性体組成
物で構成される成形体部位とを熱融着により接合させる
技術手段は、公知慣用のいずれの方式でも採用可能であ
る。例えば、射出成形、押出成形、ブロー成形、カレン
ダ成形，圧縮成形，トランスファ成形など熱的に融着す
る条件が設定されているものであればいずれでもかまわ
ない。これらのうちで、生産性の観点から射出成形法が
望ましいことはいうまでもないことである。
【００２１】
【実施例】次に、本発明を実施例に基づいて更に詳しく
説明するが、本発明はその要旨を超えない限り、実施例
に限定されるものではない。
【００２２】（実施例１）熱可塑性弾性体組成物を、次
のように調製した；付加重合系熱可塑性ブロック弾性体
として水添ＳＢＳブロックポリマー（商品名「ラバロ
ン」T3427C，三菱油化社製））の１０部、及びポリウレ
タン系熱可塑性ブロック弾性体（商品名「ミラクトラ
ン」E568，日本ミラクトラン社製）の１００部を均一に
ブレンドし、両成分が海島状に分散したブレンド物を得
た。前記のように調製した熱可塑性弾性体組成物を、ポ
リカーボネート成形品に熱融着させて複合成形体とする
実験を行なった。即ち、水中眼鏡の主体部を予めポリカ
ーボネートで射出成形により成形し、次いでこのポリカ
ーボネートの水中眼鏡の主体部に、前記した熱可塑性弾
性体組成物を射出成形手段により融熱着接合し、顔面接
触部を形成した。（水中眼鏡の全体構造は特公昭62-235
77号公報に記載されたものである。） なお、射出成形条件は、ノズル温度２３５℃，シリンダ
ー温度１８０℃，ダイボトム温度１４０℃，金型温度５
０℃，射出圧力４００Kg／cm2 である。ポリカーボネー
トと前記熱可塑性弾性体組成物との接合面は、強力にか
つ完全に接着融合した。
【００２３】前記と同様な実験下で、ポリウレタン系熱
可塑性ブロック弾性体の１００部に対し、水添ＳＢＳブ
ロックコポリマーを、３０部，５０部それぞれブレンド
したものも完全に融着した。また、実施例１において、
ポリカーボネートに換えてＡＢＳ樹脂（アクリロニトリ
ルーブタジエンースチレン系樹脂）（商品名「デンカＡ
ＢＳ」GR-1000,電気化学工業社製）、あるいはメタクリ
ル樹脂（商品名「アクリルペット」、三菱レイヨン社
製）を使用して融着接合させた場合、それらの接合面も
十分な強度をもって融着接合した。
【００２４】（実施例２）特開昭５７−１４４７３７号
公報に示されるような機械部品の成形に本発明の熱融着
性に優れた熱可塑性弾性体組成物を適用してみた。実施
例１のポリカーボネートに換えて、予め成形した１１−
ナイロン製の機械部品を金型に入れる。前記実施例１と
その他の条件は同一で、同一の熱可塑性弾性体組成物を
射出成形し融着接合させたところ、接合面は完全に融着
した。また、１１ナイロンに換えて１２ナイロンを使っ
た場合も、その接合面は完全に融着接合した。
【００２５】（実施例３）熱可塑性弾性体組成物を、次
のように調製した；付加重合系熱可塑性ブロック弾性体
として、非水添のＳＢＳブロックポリマー（商品名「エ
ラストマーＡＲ」ＡＲ１４０，アロン化成社製）の１０
部、及びポリウレタン熱可塑性ブロック弾性体（商品名
「デスモパン」 300，住友バイエルウレタン社製）の１
００部を均一にブレンドし、両成分が海島状に分散した
ブレンド物を得た。前記のようにして調製した熱可塑性
弾性体組成物を、実施例１と同様にしてポリカーボネー
ト成形品（水中眼鏡）に熱融着させて複合成形体とする
実験を行なった。結果は全く実施例１と同じであり、ポ
リカーボネートと前記熱可塑性弾性体組成物との接合面
は、強力に接着融合した。なお、本実施例の熱可塑性弾
性体組成物についても、実施例１に記載された実施例１
の変形例、及び実施例２を追試したところ、全く同様の
結果を得ることができた。
【００２６】（実施例４）熱可塑性弾性体組成物を、次
のように調製した；付加重合系熱可塑性ブロック弾性体
として、水添ＳＢＳブロックポリマー（商品名「ラバロ
ン」T3427C，三菱油化社製））の１０部、及びポリウレ
タン系熱可塑性ブロック弾性体（商品名「レザミンＰ」
4000，大日精化工業社製）の１００部を均一にブレンド
し、両成分が海島状に分散したブレンド物を得た。前記
のようにして調製した熱可塑性弾性体組成物を、実施例
１と同様にしてポリカーボネート成形品（水中眼鏡）に
熱融着させて複合成形体とする実験を行なった。結果は
全く実施例１と同じであり、ポリカーボネートと前記熱
可塑性弾性体組成物との接合面は、強力に接着融合し
た。なお、本実施例の熱可塑性弾性体組成物について
も、実施例１に記載された実施例１の変形例、及び実施
例２を追試したところ、全く同様の結果を得ることがで
きた。
【００２７】
【発明の効果】本発明の熱融着性に優れた熱可塑性弾性
体組成物は、熱可塑性の合成樹脂やエンジニアリングプ
ラスチック製の成形部位と熱可塑性弾性体製の成形部位
から成る複合化成形体の製造に極めて有用なものであ
る。そして、これら複合成形体は、本発明の熱可塑性弾
性体組成物と射出成形などの熱融着手段により効率的、
経済的に製造される。特に、本発明のゴム弾性に優れか
つ柔軟な熱可塑性弾性体を、ポリカーボネートなどの硬
度の高いエンジニアリングプラスチックに射出成形手段
により熱融着させるという簡便な方法により強力に融着
接合させることができるため、新しい性能、新しい機能
をもった複合成形体が効果よく提供される。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) C08L 53/02 C08L 75/04 B29C 65/02 B29K 75:00

Claims (6)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 硬質の合成樹脂成形体の部位に対して熱
    融着により複合化して複合成形体とするために使用され
    る熱可塑性弾性体組成物において、該熱可塑性弾性体組
    成物が、 (i) カルボン酸基もしくはその誘導体基を導入して変性
    したものを除くポリスチレンブロックと水添または非水
    添のポリブタジエンブロックとから成る付加重合系熱可
    塑性ブロック弾性体…………３〜１００重量部、 (ii)ポリウレタン系熱可塑性ブロック弾性体……………
    ……１００重量部、 からなることを特徴とする熱融着性に優れた熱可塑性弾
    性体組成物。
  2. 【請求項２】 ポリウレタン系熱可塑性ブロック弾性体
    が、ジイソシアネートと短鎖グリコールから調製された
    ハードセグメントと、ジイソシアネートと長鎖ポリオー
    ルから調製されたソフトセグメントを有するものである
    請求項１に記載の熱可塑性弾性体組成物。
  3. 【請求項３】 長鎖ポリオールが、ポリエーテル系また
    はポリエステル系のポリオールである請求項２に記載の
    熱可塑性弾性体組成物。
  4. 【請求項４】 硬質の合成樹脂成形体の硬度（ＪＩＳシ
    ョアー硬度Ａ）が、７０以上のものである請求項１に記
    載の熱可塑性弾性体組成物。
  5. 【請求項５】 熱可塑性弾性体組成物の硬度（ＪＩＳシ
    ョアー硬度Ａ）が、７０以下のものである請求項１に記
    載の熱可塑性弾性体組成物。
  6. 【請求項６】 硬質の合成樹脂成形体が、ポリカーボネ
    ート樹脂、ポリアミド樹脂、ＡＢＳ樹脂、ポリメタクリ
    ル酸樹脂、ポリオレフィン樹脂から選ばれる樹脂の成形
    体である請求項１に記載の熱可塑性弾性体組成物。
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