JP3097238B2 - アルカリ蓄電池用陽極板 - Google Patents

アルカリ蓄電池用陽極板

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Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は、アルカリ蓄電池用陽極
板に関するものである。
【0002】
【従来の技術】アルカリ蓄電池用陽極板はニッケル等の
陽極活物質が集電体に保持されて構成される。一般的
に、アルカリ蓄電池用陽極板は集電体の構成と活物質の
態様とによって焼結式陽極板とペースト式陽極板とに分
けられる。焼結式陽極板を製造するには、まずメチルセ
ルロース,カルボキシメチルセルロース等の粘結剤水溶
液とカルボニルニッケル粉末等の焼結用粉末とを練り合
わせたスラリをニッケルメッキした鉄等の穿孔板に塗布
した後、乾燥,焼結を行い集電体(焼結基体)を作る。
次に、硝酸ニッケル等を主成分とする酸性溶液にこの焼
結基体を浸漬した後、さらに水酸化ナトリウム等の水溶
液に浸漬する含浸工程を数回繰り返して、水酸化ニッケ
ルを主成分とする活物質を焼結基体に充填して製造す
る。ペースト式陽極板は、ポリビニルアルコール等の有
機糊料で結着した水酸化ニッケル粉末を発泡ニッケル等
の集電体(三次元網目構造体等)に直接充填して製造す
る。前者の焼結式陽極板は、含浸工程を繰り返し行わな
ければならないため、活物質の高密度充填が難かしく、
陽極板のエネルギ密度を十分に高くすることができな
い。これに対して後者のペースト式陽極板は、活物質の
体積当りの充填密度を高くできるものの、焼結式陽極板
に比べて集電体である三次元網目構造体のマトリックス
の孔部が大きいため、集電効果が悪くなって活物質の利
用率が低くなり、必ずしもエネルギ密度を十分に高める
ことができない。このように、焼結式陽極板もペースト
式陽極板も共にエネルギ密度を十分に高めることができ
ない。そこで、従来よりアルカリ蓄電池用陽極板のエネ
ルギ密度を高める技術が種々検討されている。
【0003】焼結式陽極板の活物質利用率を高める技術
としては、例えば活物質の表面にオキシ水酸化コバルト
として再析出される水酸化コバルト等のコバルト化合物
を主成分とする層を形成して、放電時の活物質の利用率
を上げる技術が特開昭59−163753号公報に開示
されている。活物質の表面に水酸化コバルト等のコバル
ト化合物が添加された陽極板では、電池を組み立てるた
めに電解液内に配置されると、コバルト化合物が溶解化
学種[ヒドロオクソコバルト(II)酸イオン(HCoO
2 - )]として電解液中に溶解する。そして電池に最初
の充電が行われるとHCoO 2 - が導電性の高いオキシ
水酸化コバルトとして活物質表面に再析出して陽極板の
活物質の表面の導電性が向上する。また、ペースト式陽
極板の活物質利用率を高める技術としては、特開昭62
−256367号公報に、水酸化ニッケル粉末に水酸化
コバルトや酸化コバルト等のコバルト化合物または金属
コバルトの粉末を加えた混合粉末を活物質材料として用
いたペーストを用いて、陽極板の放電時の活物質の利用
率を高くする技術が開示されている。また特公平3−2
0860号公報には、ニッケル、コバルト、カドミウム
及びこれらの金属の化合物からなる層を活物質の表面に
形成して放電容量の高い陽極板を得る技術が開示されて
いる。
【0004】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、従来の
陽極板では電解液に溶解したHCoO 2 - の多くが活物
質表面に再析出することなく電解液中へ散逸するため、
比較的多量のコバルト化合物を活物質層に添加してHC
oO 2 - の活物質表面への必要な再析出量を確保してい
た。例えば、焼結式陽極板では、活物質に対して少なく
とも0.5wt% 以上、望ましくは2〜4wt% のコバルト
化合物を添加していた。また、ペースト式陽極板では活
物質に対して5〜30wt%のコバルト化合物を添加して
いた。コバルト化合物の添加量が多くなると、活物質で
ある水酸化ニッケルの充填量が相対的に減少することに
なるため、容量が低下して、コバルト化合物を添加した
にもかかわらず充分に陽極板のエネルギ密度を高くする
ことができなかった。
【0005】本発明の目的は、エネルギ密度が高く寿命
特性が良好なアルカリ蓄電池に用いる陽極板を提供する
ことにある。
【0006】
【課題を解決するための手段】請求項1の発明は、オキ
シ水酸化コバルトとして再析出されるコバルト化合物を
含む化合物層が活物質の表面に形成された活物質層を備
えたアルカリ蓄電池用陽極板を対象として、活物質層の
表面に親水性有機物被膜を形成する。
【0007】請求項2の発明は、請求項1の発明のアル
カリ蓄電池用陽極板の化合物層に水酸化カドミウムを含
有させる。
【0008】
【作用】請求項1の発明のように、活物質層の表面に親
水性有機物被膜を形成すると、コバルト化合物が、HC
oO 2 - として電解液中に溶解しても、親水性有機物被
膜によりHCoO 2 - が陽極板外へ散逸するのを防ぐこ
とができる。そのため、比較的多くのオキシ水酸化コバ
ルトを電池の最初の充電時に活物質表面に再析出させる
ことができる。したがって、少ないコバルト化合物の添
加量で必要十分なオキシ水酸化コバルト層を形成するこ
とができ、コバルト化合物の添加量が少なくてすむ分だ
け活物質の量を増やすことができる。そのため、活物質
の充填密度を高めて、陽極板のエネルギ密度を高めるこ
とができる。尚、親水性有機物被膜は少なくとも電池形
成後の最初の充電時まで活物質層の表面に形成されてい
れば、その機能を果たすが、最初の充電を行った後にお
いても、活物質層の表面に親水性有機物被膜が形成され
ていれば、活物質表面に再析出されたオキシ水酸化コバ
ルトの脱落を抑制する機能を果たす。
【0009】請求項2の発明のように、化合物層に水酸
化カドミウムを含有させると、コバルト化合物が電解液
中に溶解するのが助長されるため、オキシ水酸化コバル
トの活物質表面への再析出量が増えて陽極板のエネルギ
密度を高めることができる。さらに、化合物層に水酸化
カドミウムを含有させると陽極板の膨潤による活物質の
脱落を抑制できる。
【0010】
【実施例】以下、本発明の実施例を図面を参照して詳細
に説明する。
【0011】(実施例1)図1は本発明を焼結式ニッケ
ル陽極板に適用した実施例の表面部を拡大して示した模
式図である。図1において1は集電体を構成する焼結基
体であり、この焼結基体1はニッケル粉末が焼結されて
形成されている。2は活物質層であり、この活物質層2
は水酸化ニッケルを主成分とする活物質3の表面にコバ
ルト化合物を主成分とする化合物層4が形成されて構成
されている。本実施例の陽極板では、化合物層4はオキ
シ水酸化コバルトとして活物質3の表面に再析出される
酸化コバルトまたは水酸化コバルト等のコバルト化合物
に水酸化カドミウムが添加された材料から形成されてい
る。化合物層4は活物質3の表面と、焼結基体1の露出
した表面とを覆う形で形成されており、この化合物層4
により活物質3と焼結体1との間の密着性が向上する。
5は活物質層2内に形成された多孔部であり、この多孔
部5内に電解液が浸入して、電池の充放電が行われる。
6は活物質層2の表面に形成された耐アルカリ性を有す
る親水性有機物被膜であり、本実施例では親水性有機物
被膜6をポリビニルアルコール(PVA)により形成し
ている。親水性有機物被膜6は電解液は透過するがHC
oO2 - が簡単に透過しないものであればよく、PVA
の他に、例えばカルボキシメチルセルロース,メチルセ
ルロース等のセルロース誘導体等によってこの被膜6を
形成しても良い。
【0012】電池を組立てるため、または化成処理のた
めに、本実施例の陽極板を電解液内に配置すると、電解
液が陽極板の多孔部5内に入り、化合物層4の酸化コバ
ルトまたは水酸化コバルトは多孔部5内の電解液中に溶
出する。溶出したHCoO 2 - は、親水性有機物被膜6
により囲まれた領域から放出されずに、その殆どが、電
池の最初の充電時にオキシ水酸化コバルトとして活物質
3の表面に析出する。オキシ水酸化コバルトが活物質3
に析出された後も、この親水性有機物被膜6はオキシ水
酸化コバルトが脱落するのを抑制する。
【0013】次にこの実施例のアルカリ蓄電池用陽極板
を製造する方法を説明する。まず、多孔度85%のニッ
ケルからなる焼結基体1を硝酸ニッケル6mol/l を含有
する溶液(温度50℃)に15分間浸漬した後に70℃
で20分間乾燥し、その後に、20%水酸化カリウム水
溶液中に浸漬した後に余分なアルカリを水洗で除去して
乾燥する工程を4〜5回繰り返して焼結基体1に所定量
の活物質3を充填した。次に、活物質3を充填した焼結
基体1を硝酸カドミウム及び硝酸コバルトの水溶液(温
度50℃)に20分間浸漬し、この浸漬の後に90℃で
20分間乾燥した後、20%水酸化カリウム水溶液にさ
らに20分間浸漬した。その後、余分なアルカリを水洗
で除去した後、乾燥を行って活物質3の表面に化合物層
4を形成して活物質層2を形成した。次に活物質層2を
形成した焼結基体1を所定の濃度のポリビニルアルコー
ル水溶液に浸漬した後に乾燥を行い活物質層2の表面に
親水性有機物被膜6が形成された未化成のアルカリ蓄電
池用ニッケル陽極板を製造した。
【0014】次に本実施例のアルカリ蓄電池用陽極板を
用いた電池の放電容量を調べるために各種の陽極板a〜
mを製造し、これらの陽極板を用いて製造した電池A〜
M(表1参照)を作って試験を行った。陽極板a〜iは
化合物層4を構成するコバルト化合物及びカドミウム化
合物の配合重量割合及び親水性有機物被膜6を作成する
ために用いるポリビニルアルコール水溶液の濃度(%)
を変えて製造したコバルトとカドミウムとの組成比率及
び活物質に対する親水性有機物被膜の重量%が異なる本
発明の実施例の陽極板である。陽極板j,kは親水性有
機被膜を有しない従来の陽極板である。陽極板l,mは
親水性有機被膜は有しているが、コバルト化合物を含有
する化合物層を有しない比較例の陽極板である。尚、陽
極板a〜mは、化合物層と親水性有機物被膜との構成及
び活物質量以外は全て同じ構成を有している。各陽極板
a〜mを用いて製造した電池は、焼結式カドミウム陰極
と組合わせたAA型ニッケル−カドミウム電池である。
各電池に600mAで1.5時間充電した後に600mAで
終始電圧1Vまで放電を行う充放電を繰り返し、各電池
の1サイクル目と300サイクル目終了時の1C放電容
量を測定した。測定結果は下記表1に示す通りである。
尚、表1中Co含量%とは活物質に対するコバルト化合
物中のコバルトの重量%を示し、有機物被膜量%とは活
物質に対する親水性有機物被膜の重量%を示している。
【0015】
【表1】 この測定結果より本実施例の陽極板a〜iを用いた電池
A〜Iは、親水性有機物被膜を有しない従来の陽極板
j,kやコバルト化合物を含有する化合物層を有しない
比較例の陽極板l,mを用いた電池J〜Mに比べ、活物
質利用率が高く、1C放電容量が高くなっているのが判
る。さらに、従来の陽極板jより少ない量のコバルト化
合物を化合物層に含有する本実施例の陽極板b,cを用
いた電池B,Cは、親水性有機物被膜を有しない従来の
陽極板jを用いた電池Jより、充放電300サイクル終
了時の1C放電容量が高く、寿命特性が向上しているの
が判る。これは活物質表面へ再析出したオキシ水酸化コ
バルトが陽極板外に散逸されるのを親水性有機物被膜6
が抑制しているためである。また、化合物層がコバルト
化合物のみで形成され、カドミウム化合物を含有しない
陽極板gを用いた電池Gは、初期放電容量は高いもの
の、充放電を繰り返し行うと放電容量は低下する。この
ことより、活物質にカドミウム化合物を添加すると、充
放電を繰り返し行っても放電容量は低下しにくくなり、
親水性有機物被膜の機能を向上できるのが判る。
【0016】(実施例2)図2は本発明をペースト式ニ
ッケル陽極板に適用した実施例の表面部を拡大した模式
図である。図2において10は集電体を構成する三次元
網目構造体であり、この三次元網目構造体10はニッケ
ルからなる発泡金属多孔体で構成されている。20は活
物質層であり、この活物質層20は三次元網目構造体1
0内に充填された活物質30の表面に化合物層40が形
成されて構成されている。活物質30は水酸化ニッケル
を主成分とする粉体によって構成されている。本実施例
の陽極板では、化合物層40を、オキシ水酸化コバルト
として活物質30の表面に再析出される酸化コバルトま
たは水酸化コバルトのコバルト化合物に水酸化カドミウ
ムが添加された材料により形成している。50は活物質
層20内に形成された多孔部であり、この多孔部50内
に電解液が浸入して、電池の充放電が行われる。60は
活物質層20の表面に形成された耐アルカリ性を有する
親水性有機物被膜である。本実施例も親水性有機物被膜
60をポリビニルアルコール(PVA)により形成して
いる。
【0017】本実施例においても、実施例1の陽極板と
同様に、親水性有機物被膜60がコバルトイオンの散逸
を防止している。そのため、電池の最初の充電時にコバ
ルトイオンの大部分はオキシ水酸化コバルトとして活物
質30に析出される。
【0018】次にこの実施例2のアルカリ蓄電池用陽極
板を製造する方法を説明する。まず平均粒径10〜20
μm の水酸化ニッケル粉末を硝酸カドミウム及び硝酸コ
バルトを混合した水溶液(温度50℃)に浸漬した後に
90℃で5分間乾燥し、その後、20wt%水酸化カリウ
ム水溶液中に浸漬した後に余分なアルカリを水洗で除去
して乾燥を行い、化合物層40(コバルト含量:1.5
9%)が表面に形成された水酸化ニッケル粉末からなる
活物質30の粉末を作成した。次にこの活物質30の粉
末100gに、結着剤としてカルボキシメチルセルロー
ス1.2g及び水30gを加え混練してスラリを作成し
た。そして、多孔度95%のニッケルからなる発泡金属
多孔体で構成された三次元網目構造体10に該スラリを
充填した後、乾燥を行い、活物質層20を有する三次元
網目構造体10を得た。次に活物質層20を有する三次
元網目構造体10を濃度1%のPVA水溶液に浸漬して
から乾燥を行い親水性有機物被膜60を備えたアルカリ
蓄電池用陽極板を製造した。
【0019】尚、本実施例では水酸化ニッケル粉末を硝
酸カドミウム及び硝酸コバルトを混合した水溶液に浸漬
した後、水酸化カリウム水溶液中に浸漬して中和により
化合物層40を形成したが、水酸化ニッケル粉末と酸化
カドミウム粉末と酸化コバルト粉末との混合粉末を用い
てスラリを形成し、該スラリを三次元網目構造体10に
充填した後にアルカリ溶液中に浸漬し、水酸化ニッケル
粉末の表面に水酸化カドミウムと水酸化コバルトとを含
む化合物層40を溶解析出により形成してもよい。
【0020】次に本実施例のアルカリ蓄電池用陽極板を
用いた電池の放電容量を調べるために各種陽極板n〜q
を製造し、これらの陽極板を用いて製造した電池N〜Q
(表1参照)を作って試験を行った。陽極板nは本実施
例の陽極板である。陽極板oはコバルト化合物のみで化
合物層40が形成され、親水性有機物被膜を有していな
い従来の陽極板である。陽極板pは親水性有機物被膜を
有し、化合物層を有していない従来の陽極板である。陽
極板qは親水性有機物被膜を有し、カドミウム化合物の
みで化合物層が形成された比較例の陽極板である。尚、
陽極板o〜qは化合物層と親水性有機物被膜との構成及
び活物質量以外は陽極板nと同じ構成を有している。各
陽極板n〜qを用いて製造した電池は、焼結式カドミウ
ム陰極と組合わせたAA型ニッケル−カドミウム電池で
ある。各電池に600mAで1.5時間充電した後に60
0mAで終始電圧1Vまで放電を行う充放電を繰り返し、
各電池の1サイクル目と300サイクル目終了時の1C
放電容量を測定した。測定結果は下記表2に示す通りで
ある。
【0021】
【表2】 この測定結果より、本実施例の陽極板nを用いた電池N
が、親水性有機物被膜が形成されていない従来の陽極板
o、化合物層を有していない従来の陽極板p及びカドミ
ウム化合物のみで化合物層が形成された比較例の陽極板
qを用いたそれぞれの電池O〜Qよりも活物質利用率及
び寿命特性が向上しているのが判る。
【0022】
【発明の効果】請求項1の発明によれば、少ないコバル
ト添加量でオキシ水酸化コバルト層を形成できるため、
活物質の量を増やすことができ、活物質の充填密度を高
めることができる。そのため、本発明の陽極板を用いる
と電池のエネルギー密度及び寿命性能を向上させること
ができる。
【0023】請求項2の発明によれば、活物質層に水酸
化カドミウムを含有させるため、オキシ水酸化コバルト
の活物質表面への再析出量が増えて陽極板のエネルギ密
度を高めることができる。さらに、陽極板の膨潤による
活物質の脱落を抑制できるため、電池の寿命性能を向上
させることができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】焼結式ニッケル陽極板に適用した実施例の表面
部を拡大した模式図である。
【図2】ペースト式ニッケル陽極板に適用した実施例の
表面部を拡大した模式図である。
【符号の説明】
1…焼結基体、10…三次元網目構造体、2,20…活
物質層、3,30…活物質、4,40…化合物層、6,
60…親水性有機物被膜。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 角田 誠司 東京都新宿区西新宿二丁目1番1号 新 神戸電機株式会社内 (56)参考文献 特開 昭59−163754(JP,A) 特開 昭61−143941(JP,A) 特開 昭61−181073(JP,A) 特開 昭61−203559(JP,A) (58)調査した分野(Int.Cl.7,DB名) H01M 4/24 - 4/28 H01M 4/32,4/52,4/62

Claims (2)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】オキシ水酸化コバルトとして再析出される
    コバルト化合物を含む化合物層が活物質の表面に形成さ
    れてなる活物質層を備えたアルカリ蓄電池用陽極板であ
    って、前記活物質層の表面に親水性有機物被膜が形成さ
    れていることを特徴とするアルカリ蓄電池用陽極板。
  2. 【請求項2】前記化合物層は、水酸化カドミウムを含有
    していることを特徴とする請求項1に記載のアルカリ蓄
    電池用陽極板。
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JPH09245827A (ja) アルカリ蓄電池の製造法

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