JP3092184B2

JP3092184B2 - エポキシ樹脂組成物

Info

Publication number: JP3092184B2
Application number: JP03070886A
Authority: JP
Inventors: 史郎本田; 敏博手柴; 正幸田中
Original assignee: Toray Industries Inc
Current assignee: Toray Industries Inc
Priority date: 1991-04-03
Filing date: 1991-04-03
Publication date: 2000-09-25
Anticipated expiration: 2015-09-25
Also published as: JPH04306223A

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、半田付け工程で生じる
パッケージクラックの問題を解消する、すなわち半田耐
熱性に優れる半導体封止用エポキシ樹脂組成物に関する
ものである。

【０００２】

【従来の技術】エポキシ樹脂は耐熱性、耐湿性、電気特
性、接着性などに優れており、さらに配合処方により種
々の特性が付与できるため、塗料、接着剤、電気絶縁材
料など工業材料として利用されている。たとえば、半導
体装置などの電子回路部品の封止方法として従来より金
属やセラミックスによるハーメチックシールとフェノー
ル樹脂、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂などによる樹脂
封止が提案されている。しかし、経済性、生産性、物性
のバランスの点からエポキシ樹脂による樹脂封止が中心
になっている。

【０００３】一方、最近はプリント基板への部品実装に
おいても高密度化、自動化が進められており、従来のリ
ードピンを基板の穴に挿入する“挿入実装方式”に代
り、基板表面に部品を半田付けする“表面実装方式”が
盛んになってきた。それに伴いパッケージも従来のＤＩ
Ｐ（デュアル・インライン・パッケージ）から高密度実
装、表面実装に適した薄型のＦＰＰ（フラット・プラス
チック・パッケージ）に移行しつつある。

【０００４】表面実装方式への移行に伴い、従来あまり
問題にならなかった半田付け工程が大きな問題になって
きた。従来のピン挿入実装方式では半田付け工程はリー
ド部が部分的に加熱されるだけであったが、表面実装方
式ではパッケージ全体が熱媒に浸され加熱される。表面
実装方式における半田付け方法としては半田浴浸漬、不
活性ガスの飽和蒸気や赤外線によって加熱する半田リフ
ロー法などが用いられるが、いずれの方法でもパッケー
ジ全体が２１０〜２７０℃の高温に加熱されることにな
る。そのため従来の封止樹脂で封止したパッケージは、
半田付け時に樹脂部分にクラックが発生し、信頼性が低
下して製品として使用できないという問題がおきてい
た。

【０００５】半田付け工程におけるクラックの発生は、
後硬化してから実装工程の間までに吸湿した水分が半田
付け加熱時に爆発的に水蒸気化、膨脹することに起因す
るといわれており、その対策として封止用樹脂の改良が
種々検討されている。

【０００６】従来はエポキシ樹脂にオルソクレゾールノ
ボラック型エポキシ樹脂、硬化剤にフェノールノボラッ
ク樹脂が用いられるのが一般的であったが、表面実装時
に半田によりクラックが発生する問題を回避できなかっ
た。そこで、半田付け工程におけるクラックの発生を抑
える目的で、エポキシ樹脂にトリス（ヒドロキシフェニ
ル）メタンのトリグリシジルエーテル型エポキシ樹脂を
用い、硬化剤にトリス（ヒドロキシフェニル）メタン型
フェノール樹脂を用いる方法（特開平１−１７１２３２
号公報）、エポキシ樹脂にトリス（ヒドロキシフェニ
ル）メタンのトリグリシジルエーテル型エポキシ樹脂を
用い、硬化剤にフェノールアラルキル樹脂を用いる方法
（特開平２−１５５９１４号公報）などが提案されてい
る。また、半田耐熱性に関する記述はないがエポキシ樹
脂として１、６−ジ（２，３−エポキシプロポキシ）ナ
フタレンを用いる方法（特開平２−８８６２１号公報）
も提案されている。

【０００７】しかし、これら種々の方法で改良された樹
脂も、それぞれ半田付け時のクラックに対してある程度
効果をあげてきているようであるが、まだ十分ではな
い。

【０００８】

【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、かか
る半田付け工程で生じるパッケージクラックの問題を解
消する、すなわち半田耐熱性に優れる半導体封止用エポ
キシ樹脂組成物を提供することにある。

【０００９】

【課題を解決するための手段】本発明者らは、特定のエ
ポキシ樹脂、特定の硬化剤に特定の割合の無機充填材を
配合することにより、上記の課題を解決し、目的に合致
したエポキシ樹脂組成物が得られることを見出し本発明
に到達した。

【００１０】すなわち本発明は、エポキシ樹脂（Ａ）、
フェノール系硬化剤（Ｂ）、無機充填材（Ｃ）とを必須
成分として含有してなる樹脂組成物であって、前記エポ
キシ樹脂（Ａ）が次の一般式（Ｉ）

【００１１】

【化３】

【００１２】（ただし、Ｒ¹〜Ｒ⁸のうち２つは２，３
−エポキシプロポキシ基であり、残りは水素原子、Ｃ₁
〜Ｃ₄の低級アルキル基またはハロゲン原子から選ば
れ、すべてが同一である必要はない。）で表されるエポ
キシ樹脂（ａ）を必須成分として含有し、前記フェノー
ル系硬化剤（Ｂ）が次の一般式（ＩＩ）

【００１３】

【化４】

【００１４】（ただし、Ｒは水素原子、Ｃ₁〜Ｃ₄の低
級アルキル基またはハロゲン原子から選ばれ、すべてが
同一である必要はない。また、ｎは０以上の整数を示
す。）で表されるフェノール系化合物（ｂ）を必須成分
として含有するとともに、前記無機充填材（Ｃ）が全体
の７５〜９０重量％であるエポキシ樹脂組成物である。

【００１５】本発明のエポキシ樹脂組成物が半田耐熱性
に優れる理由はまだ明確ではないが、エポキシ樹脂
（ａ）が１分子中にエポキシ基を２個しか持たないこと
とフェノール系化合物（ｂ）中の水酸基が適度に少ない
ことにより硬化物の架橋密度が適度に低下して低吸水性
を示すこと、エポキシ樹脂（ａ）が耐熱性の高いナフタ
レン骨格を持つことと硬化物の架橋密度が適度に低いこ
とにより高温において強靭性（高強度、高伸度）を示す
こと、さらに無機充填材（Ｃ）を多量に充填することに
よる低吸水性などの効果が相乗的に働いて各々の単独の
寄与からは予想し得ないほどの優れた半田耐熱性を示す
ものと思われる。

【００１６】以下、本発明の構成を詳述する。

【００１７】本発明におけるエポキシ樹脂（Ａ）は、上
記式（Ｉ）で表されるエポキシ樹脂（ａ）を必須成分と
して含有する。

【００１８】本発明におけるエポキシ樹脂（ａ）の好ま
しい具体例としては、１，５−ジ（２，３−エポキシプ
ロポキシ）ナフタレン、１，５−ジ（２，３−エポキシ
プロポキシ）−７−メチルナフタレン、１，６−ジ
（２，３−エポキシプロポキシ）ナフタレン、１，６−
ジ（２，３−エポキシプロポキシ）−２−メチルナフタ
レン、１，６−ジ（２，３−エポキシプロポキシ）−８
−メチルナフタレン、１，６−ジ（２，３−エポキシプ
ロポキシ）−４，８−ジメチルナフタレン、２−ブロム
−１，６−ジ（２，３−エポキシプロポキシ）ナフタレ
ン、８−ブロム−１，６−ジ（２，３−エポキシプロポ
キシ）ナフタレン、２，７−ジ（２，３−エポキシプロ
ポキシ）ナフタレンなどがあげられ、特に１，５−ジ
（２，３−エポキシプロポキシ）ナフタレン、１，６−
ジ（２，３−エポキシプロポキシ）ナフタレン、２，
７−ジ（２，３−エポキシプロポキシ）ナフタレンが好
ましい。

【００１９】エポキシ樹脂（Ａ）中に含有されるエポキ
シ樹脂（ａ）の割合に関しては特に制限はないが、より
十分な効果を発揮させるためには、エポキシ樹脂（ａ）
をエポキシ樹脂（Ａ）中に５０重量％以上含有せしめる
ことが好ましい。

【００２０】また、本発明におけるエポキシ樹脂（Ａ）
はエポキシ樹脂（ａ）をエポキシ樹脂（Ａ）中に５０重
量％以上含有していれば残りは特に制限されないが、好
ましい具体例としてはオルソクレゾールノボラック型エ
ポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、ビ
スフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エ
ポキシ樹脂、ビフェノール型エポキシ樹脂などがあげら
れる。

【００２１】本発明において、エポキシ樹脂（Ａ）の配
合量は通常３〜２０重量％、好ましくは４〜１５重量％
である。

【００２２】本発明におけるフェノール系硬化剤（Ｂ）
は上記式（ＩＩ）で表されるフェノール系化合物（ｂ）
を必須成分として含有する。

【００２３】本発明におけるフェノール系化合物（ｂ）
の好ましい具体例としてはアラルキルエーテル類とフェ
ノール類とをフリーデルクラフツ触媒で反応させた種々
のフェノールアラルキル樹脂などがあげられ、特に次の
一般式（ＩＩＩ）

【００２４】

【化５】

【００２５】（ただし、ｎは０以上の整数を示す。）で
表されるフェノールアラルキル樹脂が好ましく用いられ
る。

【００２６】また、これらフェノールアラルキル樹脂に
おいては軟化点が５０〜１１０℃の樹脂が好ましく用い
られ、特に６０〜９０℃の樹脂が好ましく用いられる。

【００２７】フェノール系硬化剤（Ｂ）中に含有される
フェノール系化合物（ｂ）の割合に関しては特に制限は
ないが、より十分な効果を発揮させるためには、フェノ
ール系化合物（ｂ）をフェノール系硬化剤（Ｂ）中に５
０重量％以上含有せしめることが好ましい。

【００２８】また、本発明におけるフェノール系硬化剤
（Ｂ）は、上記フェノール系化合物（ｂ）を硬化剤中に
５０重量％以上含有していれば残りはエポキシ樹脂
（Ａ）と反応して硬化させるものであれば特に限定され
ないが、好ましい具体例としてはたとえばフェノールノ
ボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、ビスフェノ
−ルＡ、ビスフェノールＦなどがあげられる。

【００２９】本発明において、フェノール系硬化剤
（Ｂ）の配合量は通常３〜２０重量％、好ましくは４〜
１５重量％である。さらには、エポキシ樹脂（Ａ）とフ
ェノール系硬化剤（Ｂ）の配合比は、機械的性質および
耐湿性の点から（Ａ）に対する（Ｂ）の化学当量比が
０．７〜１．３、特に０．８〜１．２の範囲にあること
が好ましい。

【００３０】また、本発明においてエポキシ樹脂（Ａ）
とフェノール系硬化剤（Ｂ）の硬化反応を促進するため
硬化触媒を用いてもよい。硬化触媒は硬化反応を促進す
るものならば特に限定されず、たとえば２−メチルイミ
ダゾール、２−フェニルイミダゾール、２−フェニル−
４−メチルイミダゾール、２−ヘプタデシルイミダゾー
ルなどのイミダゾール化合物、トリエチルアミン、ベン
ジルジメチルアミン、α−メチルベンジルジメチルアミ
ン、１，８−ジアザビシクロ（５，４，０）ウンデセン
−７などの３級アミン化合物、トリフェニルホスフィ
ン、トリブチルホスフィン、トリ（ｐ−メチルフェニ
ル）ホスフィン、トリ（ノニルフェニル）ホスフィン、
トリフェニルホスフィン・トリフェニルボレート、テト
ラフェニルホスフィン・テトラフェニルボレートなどの
有機ホスフィン化合物があげられる。なかでも耐湿性の
点から、有機ホスフィン化合物が好ましく、トリフェニ
ルホスフィンが特に好ましく用いられる。

【００３１】これらの硬化触媒は用途によっては二種以
上を併用してもよく、その添加量はエポキシ樹脂（Ａ）
１００重量部に対して０．５〜５重量部の範囲が好まし
い。本発明における無機充填材（Ｃ）の好ましい具体例
としては溶融シリカ、結晶性シリカ、アルミナ、マグネ
シア、タルク、各種セラミックスなどがあげられ、特に
溶融シリカが好ましく用いられる。

【００３２】また、これら無機充填材は用途によっては
二種以上を併用しても良い。

【００３３】本発明における無機充填材（Ｃ）の割合は
全体の７５〜９０重量％であり、さらに好ましくは全体
の７５〜８７重量％である。無機充填材（Ｃ）の全体に
対する割合が上記の範囲に無い場合は半田耐熱性に優れ
た硬化物が得られない。

【００３４】また、本発明における無機充填材（Ｃ）は
シランカップリング剤、チタネートカップリング剤など
のカップリング剤であらかじめ表面処理して使用するこ
とが信頼性の点で好ましい。カップリング剤としてエポ
キシシラン、アミノシラン、メルカプトシランなどのシ
ランカップリング剤が好ましく用いられる。

【００３５】また、本発明においてはさらにポリスチレ
ン系ブロック共重合体（Ｄ）を使用することがさらに好
ましい。

【００３６】ポリスチレン系ブロック共重合体（Ｄ）に
は、ガラス転移温度が２５℃以上、好ましくは５０℃以
上の芳香族ビニル炭化水素重合体ブロックとガラス転移
温度が０℃以下、好ましくは−２５℃以下の共役ジエン
重合体ブロックからなる線状、放射状、分枝状のブロッ
ク共重合体が含まれる。

【００３７】前記の芳香族ビニル炭化水素としては、ス
チレン、α−メチルスチレン、ｏ−メチルスチレン、ｐ
−メチルスチレン、１，３−ジメチルスチレン、ビニル
ナフタレンなどがあり、なかでもスチレンが好ましく用
いられる。

【００３８】前記の共役ジエンとしては、ブタジエン
（１，３−ブタジエン）、イソプレン（２−メチル−
１，３−ブタジエン）、メチルイソプレン（２，３−ジ
メチル−１，３−ブタジエン）、１，３−ペンタジエン
などがあり、中でもブタジエン、イソプレンが好ましく
用いられる。

【００３９】ポリスチレン系ブロック共重合体（Ｄ）中
に占めるガラス相ブロックである芳香族ビニル炭化水素
重合体ブロックの割合は１０〜５０重量％、ゴム相ブロ
ックである共役ジエン重合体ブロックの割合は９０〜５
０重量％が好ましい。

【００４０】ガラス相ブロックとゴム相ブロックとの組
み合わせは多数あり、そのいずれでもよいが、ガラス相
ブロックとゴム相ブロックとが一つずつ結合したジブロ
ック共重合体、ゴム相ブロックの両端にガラス相ブロッ
クが結合したトリブロック共重合体が特に好ましい。こ
の場合のガラス相ブロックの数平均分子量は好ましくは
１，０００〜１００，０００、特に好ましくは２，００
０〜５０，０００であり、ゴム相ブロックの数平均分子
量は好ましくは５，０００〜２００，０００、特に好ま
しくは１０，０００〜１００，０００である。

【００４１】ポリスチレン系ブロック共重合体（Ｄ）に
は上記のブロック共重合体の不飽和結合の一部が水素添
加により還元された水添ブロック共重合体も含まれる。

【００４２】ここで、芳香族ビニル炭化水素重合体ブロ
ックの芳香族二重結合の２５％以下および共役ジエン重
合体ブロックの脂肪族二重結合の８０％以上が水添され
ていることが好ましい。

【００４３】ポリスチレン系ブロック共重合体（Ｄ）の
好ましい具体例としては、ポリスチレン／ポリブタジエ
ン／ポリスチレントリブロック共重合体（ＳＢＳ）、ポ
リスチレン／ポリイソプレン／ポリスチレントリブロッ
ク共重合体（ＳＩＳ）、ＳＢＳの水添共重合体（ＳＥＢ
Ｓ）、ＳＩＳの水添共重合体、ポリスチレン／ポリイソ
プレンジブロック共重合体、ポリスチレン／ポリイソプ
レンジブロック共重合体の水添共重合体（ＳＥＰ）など
があげられる。

【００４４】本発明においてポリスチレン系ブロック共
重合体（Ｄ）の配合量は通常０．２〜１０重量％、好ま
しくは０．５〜５重量％である。０．２重量％未満では
半田耐熱性に対する向上効果がほとんど現れず、１０重
量％を越えると流動性が低下するために成形が困難にな
り実用的ではない。

【００４５】本発明において、さらにポリスチレン系ブ
ロック共重合体を使用すると、それによって半田耐熱性
がさらに向上する。

【００４６】その理由は、ポリスチレン系ブロック共重
合体がエポキシ樹脂硬化物を疎水化すること、ポリスチ
レン系ブロック共重合体中の共役ジエン重合体ブロック
が広い温度幅にわたって半導体チップとエポキシ樹脂硬
化物との間に発生する内部応力を低減させることの二つ
の効果の相乗作用によるものと推定される。

【００４７】また、本発明においてはさらにエチレンま
たはα−オレフィンと不飽和カルボン酸またはその誘導
体との共重合体（Ｅ）を使用することもさらに好まし
い。

【００４８】エチレンまたはα−オレフィンと不飽和カ
ルボン酸またはその誘導体との共重合体（Ｅ）のエチレ
ンまたはα−オレフィンとしては、エチレン、プロピレ
ン、ブテン−１、ペンテン−１、４−メチルペンテン−
１、オクテン−１などがあげられるが、なかでもエチレ
ンが好ましく用いられる。また、用途によっては二種以
上のエチレンまたはα−オレフィンを併用してもよい。
また、不飽和カルボン酸としては、アクリル酸、メタク
リル酸、エタクリル酸、クロトン酸、マレイン酸、フマ
ル酸、イタコン酸、シトラコン酸、ブテンジカルボン酸
などがあげられる。また、その誘導体としては、アルキ
ルエステル、グリシジルエステル、酸無水物またはイミ
ドなどがあげられる。その好ましい具体例としては、ア
クリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸プロピ
ル、アクリル酸ブチル、メタクリル酸メチル、メタクリ
ル酸エチル、アクリル酸グリシジル、メタクリル酸グリ
シジル、エタクリル酸グリシジル、イタコン酸ジグリシ
ジル、シトラコン酸ジグリシジル、ブテンジカルボン酸
ジグリシジルエステル、ブテンジカルボン酸モノグリシ
ジルエステル、無水マレイン酸、無水イタコン酸、無水
シトラコン酸、マレイン酸イミド、Ｎ−フェニルマレイ
ン酸イミド、イタコン酸イミド、シトラコン酸イミドな
どがあげられ、なかでもアクリル酸、メタクリル酸、ア
クリル酸エチル、アクリル酸グリシジル、メタクリル酸
メチル、メタクリル酸グリシジル、無水マレイン酸が好
ましく用いられる。これらの不飽和カルボン酸またはそ
の誘導体は用途によっては二種以上を併用してもよい。

【００４９】不飽和カルボン酸またはその誘導体の共重
合量は半田耐熱性向上効果の点から１〜５０重量％が好
ましい。

【００５０】エチレンまたはα−オレフィンと不飽和カ
ルボン酸またはその誘導体との共重合体（Ｅ）のＡＳＴ
Ｍ−Ｄ１２３８規格に従って測定したメルトインデック
スは半田耐熱性および成形性の点から１〜３０００が好
ましい。

【００５１】エチレンまたはα−オレフィンと不飽和カ
ルボン酸またはその誘導体との共重合体（Ｅ）の添加量
は半田耐熱性および成形性の点から全体の０．２〜１０
重量％であり、好ましくは０．５〜５重量％である。

【００５２】本発明において、エチレンまたはα−オレ
フィンと不飽和カルボン酸またはその誘導体との共重合
体（Ｅ）はあらかじめ粉砕、架橋その他の方法により粉
末化して用いてもよい。

【００５３】また、エチレンまたはα−オレフィンと不
飽和カルボン酸またはその誘導体との共重合体（Ｅ）の
配合は任意の手順を用いることができる。例えば、あら
かじめエポキシ樹脂（Ａ）または硬化剤（Ｂ）と溶融混
合した後でその他の成分を配合する方法、エポキシ樹脂
（Ａ）、硬化剤（Ｂ）およびその他の成分と同時に配合
する方法があげられる。

【００５４】本発明において、さらにエチレンまたはα
−オレフィンと不飽和カルボン酸またはその誘導体との
共重合体（Ｅ）を使用する場合は、それによって半田耐
熱性がさらに向上する。

【００５５】その理由は、上記共重合体がエポキシ樹脂
硬化物を疎水化することと、上記共重合体中の不飽和カ
ルボン酸またはその誘導体が一部エポキシ樹脂または硬
化剤と反応してエポキシ樹脂硬化物を強靭化するためと
推定される。

【００５６】本発明のエポキシ樹脂組成物にはハロゲン
化エポキシ樹脂などのハロゲン化合物、リン化合物など
の難燃剤、三酸化アンチモンなどの難燃助剤、カーボン
ブラックなどの着色剤、シリコーンゴム、変性ニトリル
ゴム、変性ポリブタジエンゴムなどのエラストマー、ポ
リエチレンなどの熱可塑性樹脂、長鎖脂肪酸、長鎖脂肪
酸の金属塩、長鎖脂肪酸のエステル、長鎖脂肪酸のアミ
ド、パラフィンワックスなどの離型剤を任意に添加する
ことができる。

【００５７】本発明のエポキシ樹脂組成物は溶融混練す
ることが好ましく、たとえばニーダー、ロール、単軸も
しくは二軸の押出機およびコニーダーなどの公知の混練
方法を用いて溶融混練することにより、製造される。

【００５８】

【実施例】以下、実施例により本発明を具体的に説明す
る。

【００５９】実施例１〜７、比較例１〜３表１に示した配合物を、各々表２に示した組成比でミキ
サ−によりドライブレンドした。これを、バレル設定温
度９０℃の二軸の押出機を用いて溶融混練後、冷却・粉
砕してエポキシ樹脂組成物を製造した。

【００６０】

【表１】

【００６１】

【表２】

【００６２】この組成物を用い、以下に示した半田耐熱
性試験、曲げ試験、吸水率測定を行った。

【００６３】半田耐熱性試験：８０ｐｉｎＱＦＰデバイ
ス（パッケージサイズ：１７×１７×１．７ｍｍ、チッ
プサイズ：９×９×０．５ｍｍ）を、低圧トランスファ
ー成形機を用いて１７５℃×１２０秒の条件で成形し、
１７５℃で１２時間硬化させた。このテストデバイス１
６個を、８５℃／８５％ＲＨで所定の時間加湿させた
後、２６０℃に加熱した半田浴に１０秒間浸漬してクラ
ックの発生したデバイスを不良とした。

【００６４】曲げ試験：ＡＳＴＭ（Ｄ７９０−５８Ｔ）
に準拠した試験片を低圧トランスファー成形機を用いて
１７５℃×１２０秒の条件で成形し、１７５℃で１２時
間硬化させた。この試験片を用いて、雰囲気温度２６０
℃でＡＳＴＭ（Ｄ７９０−５８Ｔ）に準拠した方法で曲
げ試験を行い、曲げ強度と曲げたわみ率を算出した。

【００６５】吸水率測定：半田耐熱性試験に用いる８０
ｐｉｎＱＦＰデバイスを８５℃／８５％ＲＨで所定の
時間加湿させた時の吸水率を測定した。

【００６６】表３にみられるように、本発明のエポキシ
樹脂組成物（実施例１〜７）は半田耐熱性に優れてい
る。これに対してエポキシ樹脂（ａ）を含有しない比較
例１、フェノール系化合物（ｂ）を含有しない比較例
２、無機充填材の含有量が本発明の範囲を外れる比較例
３ではいずれも半田耐熱性が悪い。

【００６７】

【表３】

【００６８】実施例８〜１３、比較例４〜５表４に示したポリスチレン系ブロック共重合体（Ｄ）
と、表１に示した配合物を、各々表５に示した組成比で
ミキサ−によりドライブレンドした。以下、実施例１〜
７、比較例１〜３と同様の方法でエポキシ樹脂組成物を
製造した。

【００６９】

【表４】

【００７０】

【表５】

【００７１】この組成物を用い、実施例１〜７、比較例
１〜３と同様の方法で半田耐熱性試験、曲げ試験、吸水
率測定を行った。

【００７２】表６にみられるように、さらにポリスチレ
ン系ブロック共重合体（Ｄ）を添加した本発明のエポキ
シ樹脂組成物（実施例８〜１３）はさらに一段と半田耐
熱性が向上する。また、ポリスチレン系ブロック共重合
体（Ｄ）を含有していても、その他の本発明の必要条件
を満たしていない比較例４〜５はいずれも半田耐熱性が
悪い。

【００７３】

【表６】

【００７４】実施例１４〜１９、比較例６〜７表７に示したエチレンまたはα−オレフィンと不飽和カ
ルボン酸またはその誘導体との共重合体（Ｅ）と、表１
に示した配合物を、各々表８に示した組成比でミキサ−
によりドライブレンドした。以下、実施例１〜７、比較
例１〜３と同様の方法でエポキシ樹脂組成物を製造し
た。

【００７５】

【表７】

【００７６】

【表８】

【００７７】この組成物を用い、実施例１〜７、比較例
１〜３と同様の方法で半田耐熱性試験、曲げ試験、吸水
率測定を行った。

【００７８】表９にみられるように、さらにエチレンま
たはα−オレフィンと不飽和カルボン酸またはその誘導
体との共重合体（Ｅ）を添加した本発明のエポキシ樹脂
組成物（実施例１４〜１９）はさらに一段と半田耐熱性
が向上する。また、エチレンまたはα−オレフィンと不
飽和カルボン酸またはその誘導体との共重合体（Ｅ）を
含有していても、その他の本発明の必要条件を満たして
いない比較例６〜７はいずれも半田耐熱性が悪い。

【００７９】

【表９】

【００８０】

【発明の効果】本発明のエポキシ樹脂組成物は、特定の
エポキシ樹脂、特定の硬化剤、および特定の無機充填材
を配合したことによって、半田耐熱性に優れている。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号ＦＩＣ０８Ｌ 63/00 Ｃ０８Ｌ 63/00 ＡＣ (58)調査した分野(Int.Cl.⁷，ＤＢ名) C08G 59/24,59/62

Claims

(57)【特許請求の範囲】

【請求項１】エポキシ樹脂（Ａ）、フェノール系硬化
剤（Ｂ）、無機充填材（Ｃ）とを必須成分として含有し
てなる樹脂組成物であって、前記エポキシ樹脂（Ａ）が
次の一般式（Ｉ）【化１】（ただし、Ｒ¹〜Ｒ⁸のうち２つは２，３−エポキシプ
ロポキシ基であり、残りは水素原子、Ｃ₁〜Ｃ₄の低級
アルキル基またはハロゲン原子から選ばれ、すべてが同
一である必要はない。）で表されるエポキシ樹脂（ａ）
を必須成分として含有し、前記フェノール系硬化剤
（Ｂ）が次の一般式（ＩＩ）【化２】（ただし、Ｒは水素原子、Ｃ₁〜Ｃ₄の低級アルキル基
またはハロゲン原子から選ばれ、すべてが同一である必
要はない。また、ｎは０以上の整数を示す。）で表され
るフェノール系化合物（ｂ）を必須成分として含有する
とともに、前記無機充填材（Ｃ）が全体の７５〜９０重
量％であるエポキシ樹脂組成物。
【請求項２】ポリスチレン系ブロック共重合体（Ｄ）
を含有する請求項１記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項３】エチレンまたはα−オレフィンと不飽和
カルボン酸またはその誘導体との共重合体（Ｅ）を含有
する請求項１記載のエポキシ樹脂組成物。