JP3078570B2 - 電気化学用電極 - Google Patents
電気化学用電極Info
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- JP3078570B2 JP3078570B2 JP02253734A JP25373490A JP3078570B2 JP 3078570 B2 JP3078570 B2 JP 3078570B2 JP 02253734 A JP02253734 A JP 02253734A JP 25373490 A JP25373490 A JP 25373490A JP 3078570 B2 JP3078570 B2 JP 3078570B2
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/36—Hydrogen production from non-carbon containing sources, e.g. by water electrolysis
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- Electrodes For Compound Or Non-Metal Manufacture (AREA)
- Electrolytic Production Of Non-Metals, Compounds, Apparatuses Therefor (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明は、水電解反応等の各種電解あるいは燃料電池
等に使用できる多孔質電気化学用電極及び該電極を使用
する電気化学装置に関する。
等に使用できる多孔質電気化学用電極及び該電極を使用
する電気化学装置に関する。
（従来技術とその問題点） ゼロギャップ型あるいはSPE型の燃料電池及び電気分
解用の電極として微細な多孔質材料が多く使用されてい
る。このような多孔質電極材料は、良好な導電性を有す
ること、微細で均一な多孔を有すること、槽構成時に隔
膜や固体電解質等の他部材との間で良好な密着性を得る
ための弾性を有すること、気液透過性が良好であるこ
と、耐久性に優れること等が要求される。
解用の電極として微細な多孔質材料が多く使用されてい
る。このような多孔質電極材料は、良好な導電性を有す
ること、微細で均一な多孔を有すること、槽構成時に隔
膜や固体電解質等の他部材との間で良好な密着性を得る
ための弾性を有すること、気液透過性が良好であるこ
と、耐久性に優れること等が要求される。
チタンやタンタル等の弁金属やこれらの合金は十分な
耐久性及び導電性を有するため電解用電極材料、特に陽
極材料として従来から広く使用されている。該材料を用
いた多孔性の電極を製造するためには、例えば金属の粉
末を適切な粘結剤と混練、焼結及び成型するか、あるい
は該金属の薄膜又は板を機械加工あるいはエッチング加
工し、あるいは金属短繊維を焼結及び成型する方法等が
知られている。
耐久性及び導電性を有するため電解用電極材料、特に陽
極材料として従来から広く使用されている。該材料を用
いた多孔性の電極を製造するためには、例えば金属の粉
末を適切な粘結剤と混練、焼結及び成型するか、あるい
は該金属の薄膜又は板を機械加工あるいはエッチング加
工し、あるいは金属短繊維を焼結及び成型する方法等が
知られている。
しかしこれらの方法で製造される電極はそれぞれに欠
点を有し、例えば粉末焼結体は強度が小さく空孔率を大
きくできないとともに弾性力に乏しい。又薄板加工品は
微細構造としての均一性が不十分となる。更に短繊維焼
結体は強度及び均一性等について前記２種類の電極より
良好であるが、微細構造としての均一性、弾性強度の面
で不十分である。そのため前記微細構造の電極を水電解
や燃料電池等の電極として使用しても電圧の低減を図る
ことができず、又寿命が短くなるといった問題点を有し
ている。
点を有し、例えば粉末焼結体は強度が小さく空孔率を大
きくできないとともに弾性力に乏しい。又薄板加工品は
微細構造としての均一性が不十分となる。更に短繊維焼
結体は強度及び均一性等について前記２種類の電極より
良好であるが、微細構造としての均一性、弾性強度の面
で不十分である。そのため前記微細構造の電極を水電解
や燃料電池等の電極として使用しても電圧の低減を図る
ことができず、又寿命が短くなるといった問題点を有し
ている。
（発明の目的） 本発明は、上述した微細構造を有する電極の有する問
題点を解決し、特に電圧低減効果に優れかつ寿命の長い
電極、及び該電極を使用する電気化学装置を提供するこ
とを目的とする。
題点を解決し、特に電圧低減効果に優れかつ寿命の長い
電極、及び該電極を使用する電気化学装置を提供するこ
とを目的とする。
（問題点を解決するための手段） 本発明は、第１に弁金属又はその合金から成る長繊維
を焼結した基体上に触媒物質を担持させて成る電気化学
用電極であり、第２にこの電極を固体電解質に密着させ
たことを特徴とする電気化学装置である。
を焼結した基体上に触媒物質を担持させて成る電気化学
用電極であり、第２にこの電極を固体電解質に密着させ
たことを特徴とする電気化学装置である。
以下本発明を詳細に説明する。
本発明は、電極構成材料として弁金属から成る微細径
の長繊維を使用することを特徴とし、該長繊維の使用に
より強度及び弾性が向上しかつ組織の均一性及び柔軟性
が向上して全体に均一に電流を流すことが可能になるた
め、長寿命化と電圧の低減を図ることが可能になる。
の長繊維を使用することを特徴とし、該長繊維の使用に
より強度及び弾性が向上しかつ組織の均一性及び柔軟性
が向上して全体に均一に電流を流すことが可能になるた
め、長寿命化と電圧の低減を図ることが可能になる。
本発明で使用する電極構成材料は弁金属、つまりチタ
ン、タンタル、ジルコニウム、ニオブ、タングステン、
モリブデン等の金属及びそれらの合金から選択され、こ
れらの金属等を使用する理由は該金属等が酸化力に対す
る耐性を有しており化学的物理的に安定であるからであ
る。これらの弁金属等は微細径の長繊維として使用す
る。つまり繊維径が１〜100μｍ好ましくは５〜50μ
ｍ、繊維長が１〜300mm好ましくは５〜200mmである繊維
状弁金属を使用する。この長繊維は、伸線法や薄膜切断
法等の従来法に従って製造することができ、これらの多
数の長繊維弁金属を焼結し例えば板状の基体として使用
する。焼結条件は特に限定されず従来の焼結条件で焼結
すれば良く、例えばウェブ状に絡み合わせてから成形し
高温真空下でプレス処理等により多孔質長繊維基体とす
る。該多孔質基体の空孔率は40〜80％が好ましく、又厚
さは0.05〜5mmが好ましい。
ン、タンタル、ジルコニウム、ニオブ、タングステン、
モリブデン等の金属及びそれらの合金から選択され、こ
れらの金属等を使用する理由は該金属等が酸化力に対す
る耐性を有しており化学的物理的に安定であるからであ
る。これらの弁金属等は微細径の長繊維として使用す
る。つまり繊維径が１〜100μｍ好ましくは５〜50μ
ｍ、繊維長が１〜300mm好ましくは５〜200mmである繊維
状弁金属を使用する。この長繊維は、伸線法や薄膜切断
法等の従来法に従って製造することができ、これらの多
数の長繊維弁金属を焼結し例えば板状の基体として使用
する。焼結条件は特に限定されず従来の焼結条件で焼結
すれば良く、例えばウェブ状に絡み合わせてから成形し
高温真空下でプレス処理等により多孔質長繊維基体とす
る。該多孔質基体の空孔率は40〜80％が好ましく、又厚
さは0.05〜5mmが好ましい。
次いで該基体上に触媒物質を担持させ電極とする。本
発明に係わる電極はその使用方法は特に限定されず、基
体上の該触媒物質の担持箇所も特に限定されないが、本
発明に係わる電気化学装置では固体電解質を使用するこ
とが好適であり、該固体電解質に接触する基体の面に前
記触媒物質を担持させる。触媒物質は特に限定されない
が白金やパラジウム等の白金族金属あるいは金属酸化物
とすることが好ましく、この他に白金等を下地層として
使用しこの上にオゾン生成用の好ましい触媒である二酸
化鉛を被覆するようにしてもよい。この担持法も特に限
定されず従来の方法を適宜選択できるが、触媒金属の化
合物溶液を基体上に塗布し焼成して前記化合物を対応す
る金属に還元して担持させる熱分解法を採用することが
望ましい。
発明に係わる電極はその使用方法は特に限定されず、基
体上の該触媒物質の担持箇所も特に限定されないが、本
発明に係わる電気化学装置では固体電解質を使用するこ
とが好適であり、該固体電解質に接触する基体の面に前
記触媒物質を担持させる。触媒物質は特に限定されない
が白金やパラジウム等の白金族金属あるいは金属酸化物
とすることが好ましく、この他に白金等を下地層として
使用しこの上にオゾン生成用の好ましい触媒である二酸
化鉛を被覆するようにしてもよい。この担持法も特に限
定されず従来の方法を適宜選択できるが、触媒金属の化
合物溶液を基体上に塗布し焼成して前記化合物を対応す
る金属に還元して担持させる熱分解法を採用することが
望ましい。
なお該電気化学用電極のより以上の構造強化のため
に、例えば該電極を多孔質の補助部材等と一体化成型又
は溶接等により一体化してもよい。
に、例えば該電極を多孔質の補助部材等と一体化成型又
は溶接等により一体化してもよい。
このようにして製造された電極は、長い多数の長繊維
により構成されているため短繊維を不規則に絡み合わせ
て焼結した電極よりも全体的な構造強度が高く弾性も向
上し、又組織の均一性が高くなっている。
により構成されているため短繊維を不規則に絡み合わせ
て焼結した電極よりも全体的な構造強度が高く弾性も向
上し、又組織の均一性が高くなっている。
この電極を固体電解質等の隔膜に密着させて電解を行
ういわゆるゼロギャップ型の電解では、電極を前記隔膜
に均一かつ弾性的に押しつけて均一な電流分布が達成さ
れるようにすることが望ましい。本発明の電極は前述し
た通り組織に均一性があり、隔膜等に近接した該電極を
該隔膜方向に押圧すると該電極が均一に前記隔膜に接触
して均一な電流分布を得ることができ、これにより電解
電圧の低減を達成することができる。又この電極は、リ
ン酸型燃料電池の電極等の各種電気化学装置に使用でき
る。
ういわゆるゼロギャップ型の電解では、電極を前記隔膜
に均一かつ弾性的に押しつけて均一な電流分布が達成さ
れるようにすることが望ましい。本発明の電極は前述し
た通り組織に均一性があり、隔膜等に近接した該電極を
該隔膜方向に押圧すると該電極が均一に前記隔膜に接触
して均一な電流分布を得ることができ、これにより電解
電圧の低減を達成することができる。又この電極は、リ
ン酸型燃料電池の電極等の各種電気化学装置に使用でき
る。
次に本発明の電極を使用する水電解によるオゾン発生
装置の一例を添付図面に基づいて説明する。
装置の一例を添付図面に基づいて説明する。
添付図面は、本発明に係わる電極を使用するオゾン発
生装置の一例を示す概略縦断面図である。
生装置の一例を示す概略縦断面図である。
装置本体１の中央にはフッ素樹脂製のイオン交換膜等
から成る固体電解質２が設置され、該固体電解質２の左
面には上下左右の周辺部を除いて、弁金属の長繊維焼結
体であり前記固体電解質２側の面に白金や二酸化鉛等の
触媒が担持された電解用陽極３が接触している。該電解
用陽極３の左面には該陽極３に電気的に接合された多孔
質の補助部材４が接合され、該補助部材４は前記陽極３
を保持しかつ補強している。前記陽極３及び補助部材４
の周囲にはオゾン耐性を有するガスケット５が設置さ
れ、更に前記補助部材４及びガスケット５の左面には、
電解液及び発生ガスの供給及び排出用の溝６及びノズル
（図示略）を有する陽極用給電エレメント７が密着状態
で配置されている。
から成る固体電解質２が設置され、該固体電解質２の左
面には上下左右の周辺部を除いて、弁金属の長繊維焼結
体であり前記固体電解質２側の面に白金や二酸化鉛等の
触媒が担持された電解用陽極３が接触している。該電解
用陽極３の左面には該陽極３に電気的に接合された多孔
質の補助部材４が接合され、該補助部材４は前記陽極３
を保持しかつ補強している。前記陽極３及び補助部材４
の周囲にはオゾン耐性を有するガスケット５が設置さ
れ、更に前記補助部材４及びガスケット５の左面には、
電解液及び発生ガスの供給及び排出用の溝６及びノズル
（図示略）を有する陽極用給電エレメント７が密着状態
で配置されている。
前記固体電解質２の右面には上下左右の周辺部を除い
て、該固体電解質２側の面に白金等の触媒が担持された
多孔質のステンレスや炭素繊維から成る陰極８が接触し
ている。該陰極８の右面には該陰極８に電気的に接合さ
れた多孔質の補助部材９が接合され、該補助部材９は前
記陰極８を保持しかつ補強している。前記陰極８及び補
助部材９の周囲にはガスケット10が設置され、更に前記
補助部材９の右面には、該補助部材９を左方に強く弾性
的に押圧して前記陽極給電エレメント７、補助部材４、
電解用陽極３、固体電解質２、陰極３及び補助部材９を
互いに強く密着させるための弾性部材11が配設されてい
る。該弾性部材11の右方には電解液及び発生ガスの排出
用の溝12及びノズル（図示略）を有する陰極用給電エレ
メント13が密着状態で配置されている。
て、該固体電解質２側の面に白金等の触媒が担持された
多孔質のステンレスや炭素繊維から成る陰極８が接触し
ている。該陰極８の右面には該陰極８に電気的に接合さ
れた多孔質の補助部材９が接合され、該補助部材９は前
記陰極８を保持しかつ補強している。前記陰極８及び補
助部材９の周囲にはガスケット10が設置され、更に前記
補助部材９の右面には、該補助部材９を左方に強く弾性
的に押圧して前記陽極給電エレメント７、補助部材４、
電解用陽極３、固体電解質２、陰極３及び補助部材９を
互いに強く密着させるための弾性部材11が配設されてい
る。該弾性部材11の右方には電解液及び発生ガスの排出
用の溝12及びノズル（図示略）を有する陰極用給電エレ
メント13が密着状態で配置されている。
このような構成から成るオゾン発生装置の給電エレメ
ント７、13間に通電しながら純水等の電解液を供給する
と、電解液は溝６から陽極側に導入され補助部材４を通
過して電解用陽極３に達する。この陽極３面上特に担持
された触媒上で水電解が生じてオゾン及び酸素の混合ガ
スが発生し、この混合ガスは前記溝６から系外に取り出
される。又陰極８上で水電解による水素ガス発生が生
じ、該水素ガスは給電エレメント13の溝12から系外に取
り出される。
ント７、13間に通電しながら純水等の電解液を供給する
と、電解液は溝６から陽極側に導入され補助部材４を通
過して電解用陽極３に達する。この陽極３面上特に担持
された触媒上で水電解が生じてオゾン及び酸素の混合ガ
スが発生し、この混合ガスは前記溝６から系外に取り出
される。又陰極８上で水電解による水素ガス発生が生
じ、該水素ガスは給電エレメント13の溝12から系外に取
り出される。
図示の装置では、電解用電極３が長繊維焼結体であり
十分な強度及び均一な組織を有しかつ該陽極３が弾性部
材11により強固に固体電解質２に密着して均一な電流分
布を可能にしているため、長寿命で電解電圧が低減しか
つ電流密度を向上させることのできる電解用電極を提供
することができる。
十分な強度及び均一な組織を有しかつ該陽極３が弾性部
材11により強固に固体電解質２に密着して均一な電流分
布を可能にしているため、長寿命で電解電圧が低減しか
つ電流密度を向上させることのできる電解用電極を提供
することができる。
（実施例） 次に添付図面に示す装置によるオゾン製造の実施例を
記載するが、該実施例は本発明を限定するものではな
い。
記載するが、該実施例は本発明を限定するものではな
い。
実施例１ 添付図面に示すオゾン発生装置を使用して水電解によ
るオゾン製造を行った。
るオゾン製造を行った。
0.2mm厚で空孔率約65％のチタン長繊維焼結体（原長
繊維は直径30μｍ、長さ100mm）、をアセトン脱脂後、
白金200g/を含む塩酸溶液に浸漬し450℃10分間の焼成
操作を５回繰り返して白金下地層を前記焼結体上に形成
した。
繊維は直径30μｍ、長さ100mm）、をアセトン脱脂後、
白金200g/を含む塩酸溶液に浸漬し450℃10分間の焼成
操作を５回繰り返して白金下地層を前記焼結体上に形成
した。
前処理を施した補助部材であるチタンメッシュ（メッ
シュの長径3mm、短径2mm、厚さ0.2mm）に前記焼結体を
スポット溶接し一体化した焼結体及び補助部材を、硝酸
鉛水溶液に浸漬して二酸化鉛を電着させ（電着条件:65
℃、2A/dm2、30分）、これを陽極とした。
シュの長径3mm、短径2mm、厚さ0.2mm）に前記焼結体を
スポット溶接し一体化した焼結体及び補助部材を、硝酸
鉛水溶液に浸漬して二酸化鉛を電着させ（電着条件:65
℃、2A/dm2、30分）、これを陽極とした。
一方陰極としては、白金めっきを施した粒径0.1μｍ
の炭素粒子と、粒径0.5μｍのポリテトラフルオロエチ
レン粒子を混練したペーストを炭素系多孔性基体上に塗
布後400℃にて30分間焼成したものを使用した。
の炭素粒子と、粒径0.5μｍのポリテトラフルオロエチ
レン粒子を混練したペーストを炭素系多孔性基体上に塗
布後400℃にて30分間焼成したものを使用した。
このように作製した電極をナフィオン（デュポン社の
商品名）117に密着させてゼロギャップ型の電解装置を
組み立て、100A/dm2、30℃で純水を電解してオゾン製造
を行ったところ、電解電圧3.1V、オゾン発生の電流効率
16％でオゾンを得ることができた。
商品名）117に密着させてゼロギャップ型の電解装置を
組み立て、100A/dm2、30℃で純水を電解してオゾン製造
を行ったところ、電解電圧3.1V、オゾン発生の電流効率
16％でオゾンを得ることができた。
実施例２ 径が30μｍであり長さが70mmである原長繊維からウェ
ブ状のチタン長繊維成型品を製造し、該長繊維成型品
と、径が50μｍであり長さが3mmであるチタン製ビビリ
繊維（未成型品）を高温真空プレス（100kg/cm2）で焼
結して二重構造体を作製した（チタン長繊維部分の仕上
がり厚さは3mm、空孔率50％）。この構造体に実施例１
と同一条件で白金下地層、及び二酸化鉛電着層を形成
し、実施例１と同一条件でオゾン製造を行ったところ、
電解電圧2.9V、オゾン発生の電流効率18％でオゾンを得
ることができた。
ブ状のチタン長繊維成型品を製造し、該長繊維成型品
と、径が50μｍであり長さが3mmであるチタン製ビビリ
繊維（未成型品）を高温真空プレス（100kg/cm2）で焼
結して二重構造体を作製した（チタン長繊維部分の仕上
がり厚さは3mm、空孔率50％）。この構造体に実施例１
と同一条件で白金下地層、及び二酸化鉛電着層を形成
し、実施例１と同一条件でオゾン製造を行ったところ、
電解電圧2.9V、オゾン発生の電流効率18％でオゾンを得
ることができた。
比較例 実施例２で使用したチタン製ビビリ繊維（径が50μ
ｍ、長さ3mm）の焼結体（空孔率70％）に二酸化鉛電着
を行い、実施例１及び２と同様にオゾン製造を行ったと
ころ、電解電圧は3.2V、オゾン発生の電流効率は15％で
あった。
ｍ、長さ3mm）の焼結体（空孔率70％）に二酸化鉛電着
を行い、実施例１及び２と同様にオゾン製造を行ったと
ころ、電解電圧は3.2V、オゾン発生の電流効率は15％で
あった。
実施例と比較例を比較すると、実施例の装置を使用す
ることにより電解電圧が0.1〜0.3Vが低下し、電流効率
が１〜３％向上することが判る。
ることにより電解電圧が0.1〜0.3Vが低下し、電流効率
が１〜３％向上することが判る。
（発明の効果） 本発明に係わる電気化学用電極は、弁金属又はその合
金から成る長繊維を焼結した基体上に触媒物質を担持さ
せて成るものである。
金から成る長繊維を焼結した基体上に触媒物質を担持さ
せて成るものである。
この電極は、長い多数の長繊維を例えば絡み合わせる
ことにより構成されているため粉末や短繊維を焼結した
電極よりも全体的な強度が高く、組織の均一性や柔軟性
が高くなっている。従って電極の長寿命と槽電圧の低減
を図ることができる。
ことにより構成されているため粉末や短繊維を焼結した
電極よりも全体的な強度が高く、組織の均一性や柔軟性
が高くなっている。従って電極の長寿命と槽電圧の低減
を図ることができる。
又本発明に係わる電気化学装置は、前記電極を固体電
解質に密着させたことを特徴とする電気化学装置であ
る。
解質に密着させたことを特徴とする電気化学装置であ
る。
この装置によると前記電極を弾性的に固体電解質に密
着させることができ、均一な組織を有する電極が更に均
一に固体電解質に密着して電流が均一に流れて電気化学
装置性能を向上させることができる。
着させることができ、均一な組織を有する電極が更に均
一に固体電解質に密着して電流が均一に流れて電気化学
装置性能を向上させることができる。
添付図面は、本発明に係わる電気化学用電極を使用する
オゾン発生装置の一例を示す概略縦断面図である。 １……装置本体、２……固体電解質 ３……電解用陽極、４……補助部材 ５……ガスケット、６……溝 ７……給電エレメント、８……陰極 ９……補助部材、10……ガスケット 11……弾性部材、12……溝 13……給電エレメント
オゾン発生装置の一例を示す概略縦断面図である。 １……装置本体、２……固体電解質 ３……電解用陽極、４……補助部材 ５……ガスケット、６……溝 ７……給電エレメント、８……陰極 ９……補助部材、10……ガスケット 11……弾性部材、12……溝 13……給電エレメント
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 昭57−29590（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) C25B 1/00 - 15/08
Claims (2)
- 【請求項１】弁金属又はその合金から成る長さ１〜300m
mの繊維を焼結した基体上に触媒物質を担持させて成る
電気化学用電極。 - 【請求項２】弁金属又はその合金から成る長さ１〜300m
mの繊維を焼結した基体上に触媒物質を担持させた電気
化学用電極を固体電解質に密着させたことを特徴とする
電気化学装置。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP02253734A JP3078570B2 (ja) | 1990-09-21 | 1990-09-21 | 電気化学用電極 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP02253734A JP3078570B2 (ja) | 1990-09-21 | 1990-09-21 | 電気化学用電極 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH04131392A JPH04131392A (ja) | 1992-05-06 |
| JP3078570B2 true JP3078570B2 (ja) | 2000-08-21 |
Family
ID=17255401
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP02253734A Expired - Fee Related JP3078570B2 (ja) | 1990-09-21 | 1990-09-21 | 電気化学用電極 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3078570B2 (ja) |
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP6587152B2 (ja) * | 2016-03-30 | 2019-10-09 | パナソニックＩｐマネジメント株式会社 | 電解液体生成装置 |
| JP6748982B2 (ja) * | 2019-07-10 | 2020-09-02 | パナソニックＩｐマネジメント株式会社 | 電解液体生成装置 |
| JP6982839B2 (ja) * | 2019-07-10 | 2021-12-17 | パナソニックＩｐマネジメント株式会社 | 電解液体生成装置 |
| JP7253718B2 (ja) * | 2019-07-10 | 2023-04-07 | パナソニックＩｐマネジメント株式会社 | 電解液体生成装置 |
-
1990
- 1990-09-21 JP JP02253734A patent/JP3078570B2/ja not_active Expired - Fee Related
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| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH04131392A (ja) | 1992-05-06 |
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