JP3037401B2 - 無臭アルミニウム顔料組成物の製造方法 - Google Patents
無臭アルミニウム顔料組成物の製造方法Info
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Description
【発明の詳細な説明】 〔発明の技術分野〕 この発明は、アルミニウム粉やアルミニウムフレーク
などのアルミニウム顔料を主成分とする組成物の製造方
法に関する。
などのアルミニウム顔料を主成分とする組成物の製造方
法に関する。
金属顔料として用いられる各種の金属も粉砕が微細化
するに従って金属顔料自体が有する比表面積が増加する
ことにより、大気中での表面酸化作用が活溌となり、特
にアルミニウムについては、発火発熱の危険性が高い。
このようなことから、古くは乾式で粉砕されていたが、
近年では湿式粉砕法に交換されている。
するに従って金属顔料自体が有する比表面積が増加する
ことにより、大気中での表面酸化作用が活溌となり、特
にアルミニウムについては、発火発熱の危険性が高い。
このようなことから、古くは乾式で粉砕されていたが、
近年では湿式粉砕法に交換されている。
このような湿式粉砕法では、引火点の高い油性溶剤中
で粉砕が進められその粉砕助剤としては各種の脂肪酸と
かエステル類、脂肪族アミン類、アルコール類が使用さ
れている。そして特に微細化を要望されるアルミニウム
顔料では使用時においても危険性があるため、湿潤状態
で使用されているのが普通である。中には粉砕時の油剤
とか助剤の臭気をきらうため、湿式粉砕されたものを乾
燥させて乾粉化する事も一部では行なわれているが、非
常に危険を伴なうことでもあり一般的ではない。また、
湿式粉砕時の溶剤を無臭化させたり、臭気の少ない助剤
を用いる試みもなされているが、顔料としての色彩、艶
等が不十分である上に非常に高価なものとなり通常に使
用されていないのが現状である。
で粉砕が進められその粉砕助剤としては各種の脂肪酸と
かエステル類、脂肪族アミン類、アルコール類が使用さ
れている。そして特に微細化を要望されるアルミニウム
顔料では使用時においても危険性があるため、湿潤状態
で使用されているのが普通である。中には粉砕時の油剤
とか助剤の臭気をきらうため、湿式粉砕されたものを乾
燥させて乾粉化する事も一部では行なわれているが、非
常に危険を伴なうことでもあり一般的ではない。また、
湿式粉砕時の溶剤を無臭化させたり、臭気の少ない助剤
を用いる試みもなされているが、顔料としての色彩、艶
等が不十分である上に非常に高価なものとなり通常に使
用されていないのが現状である。
このようなことから、従来、微細粉アルミニウム顔料
は、湿式粉砕されたものをそのまゝ湿潤状態で使用され
るのが普通であり、これには、前述のような各種の粉砕
助剤が添加されているため、特有の臭気がさけられない
ものとなっている。この臭気が顔料使用の用途展開の面
で制約となっている。
は、湿式粉砕されたものをそのまゝ湿潤状態で使用され
るのが普通であり、これには、前述のような各種の粉砕
助剤が添加されているため、特有の臭気がさけられない
ものとなっている。この臭気が顔料使用の用途展開の面
で制約となっている。
そこで、この発明は、アルミニウム顔料の臭気をでき
るだけ少なくすることを課題としている。
るだけ少なくすることを課題としている。
上記の課題を解決するため、第１の発明においては、
油性溶剤中で粉砕されたアルミニウム顔料を加熱溶融さ
せた熱可塑性樹脂中に混入し、その溶融熱でアルミニウ
ム顔料中の添加物を蒸散揮発させ、前記熱可塑性樹脂と
アルミニウム顔料から成る組成物を得たのである。
油性溶剤中で粉砕されたアルミニウム顔料を加熱溶融さ
せた熱可塑性樹脂中に混入し、その溶融熱でアルミニウ
ム顔料中の添加物を蒸散揮発させ、前記熱可塑性樹脂と
アルミニウム顔料から成る組成物を得たのである。
また、第２の発明においては、油性溶剤中で粉砕され
たアルミニウム顔料を高固形分まで乾燥させた後、第１
の発明と同様の処理を行ない、アルミニウム顔料組成物
を得たのである。
たアルミニウム顔料を高固形分まで乾燥させた後、第１
の発明と同様の処理を行ない、アルミニウム顔料組成物
を得たのである。
さらに第３の発明においては、油性溶剤中で粉砕され
たアルミニウム顔料を加熱溶融させた熱可塑性樹脂中に
混合し、減圧下で混練し、その溶融熱でアルミニウム顔
料中の添加物を蒸散揮発させたのである。
たアルミニウム顔料を加熱溶融させた熱可塑性樹脂中に
混合し、減圧下で混練し、その溶融熱でアルミニウム顔
料中の添加物を蒸散揮発させたのである。
油性溶剤中で粉砕されたアルミニウム顔料を加熱溶融
した熱可塑性樹脂に混入することによって、その樹脂の
熱によりアルミニウム顔料中に残存している添加物を蒸
発させ、添加物を除去すると共に、熱可塑性樹脂によっ
てアルミニウム顔料粒子の表面を被覆し、酸化作用を防
止し、表面の保護を行なう。また、油性溶剤中で粉砕さ
れたアルミニウム顔料を予め高固形分まで乾燥しておく
と、よりよく臭気を除くことができる。
した熱可塑性樹脂に混入することによって、その樹脂の
熱によりアルミニウム顔料中に残存している添加物を蒸
発させ、添加物を除去すると共に、熱可塑性樹脂によっ
てアルミニウム顔料粒子の表面を被覆し、酸化作用を防
止し、表面の保護を行なう。また、油性溶剤中で粉砕さ
れたアルミニウム顔料を予め高固形分まで乾燥しておく
と、よりよく臭気を除くことができる。
まず、湿式粉砕においては、主として油性溶剤中で粉
砕が進められ、その粉砕助剤として各種の脂肪酸やエス
テル類、アルコール類が添加される。そして、粉砕が終
了した時点での固形分は20重量％〜50重量％である。こ
れを直接加熱溶融した熱可塑性樹脂に混入してもよい
が、次の工程によることがなお好ましい。即ちスラリー
またはペースト状態のアルミニウム顔料を各種の乾燥方
法、例えばフイルタプレスを用いたり真空ドライヤを用
いて、固形分が50重量％〜99重量％になるまで油剤をと
り除く。この固形分比は、アルミニウム顔料の取り扱い
中の安全面で許容される最も高い比率である。
砕が進められ、その粉砕助剤として各種の脂肪酸やエス
テル類、アルコール類が添加される。そして、粉砕が終
了した時点での固形分は20重量％〜50重量％である。こ
れを直接加熱溶融した熱可塑性樹脂に混入してもよい
が、次の工程によることがなお好ましい。即ちスラリー
またはペースト状態のアルミニウム顔料を各種の乾燥方
法、例えばフイルタプレスを用いたり真空ドライヤを用
いて、固形分が50重量％〜99重量％になるまで油剤をと
り除く。この固形分比は、アルミニウム顔料の取り扱い
中の安全面で許容される最も高い比率である。
また、フイルタプレスや真空ドライヤで乾燥させる前
に、清浄な溶剤で予め洗浄しておくのが好ましい。
に、清浄な溶剤で予め洗浄しておくのが好ましい。
次に、アルミニウム顔料を加熱溶解した熱可塑性樹脂
に混入し、残存した添加物を蒸散揮発させる。この熱可
塑性樹脂は、本来無溶剤で加熱溶融させ、それにアルミ
ニウム顔料を添加し攪拌混合することによって、油剤、
助剤を蒸散させようとするものであり、その目的からし
て加熱溶融されたときの粘度ができるだけ低いものが好
ましく、また融点も低い方が作業性の点で有利である
が、油剤、助剤などの添加物を蒸散させるためには、あ
る程度の温度が必要であり、このような条件を満たし、
さらにアルミニウム顔料の用途にも合致させる必要があ
り、このような要件に合せて最適のものを選択しなけれ
ばならない。例えば、簡易な袋物に使用されるポリエチ
レン系フイルム材やポリプロピレン系フイルム材にアル
ミニウム顔料を用いる場合には、低分子量ポリエチレン
（例えばハイワックス、三井ポリケミカル社、BASFワッ
クス、BASF社、サンワックス−Ｐ、三洋化成社）や低分
子量ポリプロピレン（例えばビスコール、三洋化成社）
が好適であり、メタリック塗料及びインキ用顔料に用い
る場合には、水添テルペン樹脂（例えばクリアロン、安
原樹脂工業社）又は脂環族飽和炭化水素樹脂（例えばア
ルコン、荒川化学工業社）などが好適である。
に混入し、残存した添加物を蒸散揮発させる。この熱可
塑性樹脂は、本来無溶剤で加熱溶融させ、それにアルミ
ニウム顔料を添加し攪拌混合することによって、油剤、
助剤を蒸散させようとするものであり、その目的からし
て加熱溶融されたときの粘度ができるだけ低いものが好
ましく、また融点も低い方が作業性の点で有利である
が、油剤、助剤などの添加物を蒸散させるためには、あ
る程度の温度が必要であり、このような条件を満たし、
さらにアルミニウム顔料の用途にも合致させる必要があ
り、このような要件に合せて最適のものを選択しなけれ
ばならない。例えば、簡易な袋物に使用されるポリエチ
レン系フイルム材やポリプロピレン系フイルム材にアル
ミニウム顔料を用いる場合には、低分子量ポリエチレン
（例えばハイワックス、三井ポリケミカル社、BASFワッ
クス、BASF社、サンワックス−Ｐ、三洋化成社）や低分
子量ポリプロピレン（例えばビスコール、三洋化成社）
が好適であり、メタリック塗料及びインキ用顔料に用い
る場合には、水添テルペン樹脂（例えばクリアロン、安
原樹脂工業社）又は脂環族飽和炭化水素樹脂（例えばア
ルコン、荒川化学工業社）などが好適である。
このような熱可塑性樹脂のアルミニウム顔料に対する
混合割合は、固形分比で20重量％〜95重量％である。95
重量％以上添加しても樹脂分が多過ぎて経済的でなく、
20重量％以下では添加の効果が現れない。
混合割合は、固形分比で20重量％〜95重量％である。95
重量％以上添加しても樹脂分が多過ぎて経済的でなく、
20重量％以下では添加の効果が現れない。
なお、アルミニウム顔料を加熱溶融した熱可塑性樹脂
に混入し、さらに減圧下で混練を行なうと、添加物の蒸
発が促進され、アルミニウム顔料の無臭化効果がより一
層顕著なものとなる。
に混入し、さらに減圧下で混練を行なうと、添加物の蒸
発が促進され、アルミニウム顔料の無臭化効果がより一
層顕著なものとなる。
以上のように、従来の湿式粉砕法で製造されたペース
ト状態のアルミニウム顔料がプラスチックスフイルム用
や各種塗料インキ等に使用された場合の残存臭気を加熱
溶融状態の熱可塑性樹脂に添加して除去するのであり、
アルミニウム顔料と熱可塑性樹脂とが混合されたものと
して取り出すに当っては、以後の使途に都合の良い形態
として各種の方法が自由に選択出来る。即ち、後加工法
としてプラスチックス製品として加工される場合等で
は、粒状の組成物（ペレット）にすることが有効であ
る。この場合は、加熱溶融状態から冷却固化する過程を
ペレタイザー加工によって実施する事は何んら不都合な
事ではない。但し、アルミニウム顔料の再度の粉砕によ
る粒度変形を防止する意味では、熱可塑性樹脂と混合さ
れる場合を含めて剪断力等の加わらないロール型押出造
粒機を用いるような方法を配慮することが必要である。
ト状態のアルミニウム顔料がプラスチックスフイルム用
や各種塗料インキ等に使用された場合の残存臭気を加熱
溶融状態の熱可塑性樹脂に添加して除去するのであり、
アルミニウム顔料と熱可塑性樹脂とが混合されたものと
して取り出すに当っては、以後の使途に都合の良い形態
として各種の方法が自由に選択出来る。即ち、後加工法
としてプラスチックス製品として加工される場合等で
は、粒状の組成物（ペレット）にすることが有効であ
る。この場合は、加熱溶融状態から冷却固化する過程を
ペレタイザー加工によって実施する事は何んら不都合な
事ではない。但し、アルミニウム顔料の再度の粉砕によ
る粒度変形を防止する意味では、熱可塑性樹脂と混合さ
れる場合を含めて剪断力等の加わらないロール型押出造
粒機を用いるような方法を配慮することが必要である。
又インキ塗料等に使用されるものについてはアルミニ
ウム顔料中の油剤、助剤等が蒸散除去された後の熱可塑
性樹脂との混合体が完成した後に、以後の用途に適した
トルエン、キシレン、イソプロパノール、ｎ−ブタノー
ル等の有機溶剤に分散したペースト状又は分散液状の形
態で用いる事も何んら支障はない。
ウム顔料中の油剤、助剤等が蒸散除去された後の熱可塑
性樹脂との混合体が完成した後に、以後の用途に適した
トルエン、キシレン、イソプロパノール、ｎ−ブタノー
ル等の有機溶剤に分散したペースト状又は分散液状の形
態で用いる事も何んら支障はない。
同様の使途で水性樹脂との混合が行なわれることが予
測される場合には、各種の乳化剤、及び界面活性剤等を
前記ペースト又は分散液に混合攪拌して水分散化を実現
する事も容易である。
測される場合には、各種の乳化剤、及び界面活性剤等を
前記ペースト又は分散液に混合攪拌して水分散化を実現
する事も容易である。
以下、この発明のさらに詳細な実施例及び比較例を挙
げる。
げる。
〔実施例１〕 容量２の密閉型縦型二軸混練機に、ハイワックス42
0P（平均分子量4000、三井ポリケミカル社）を400g入
れ、120℃に加熱溶融した後、アルペースト200M（アル
ミニウム分65％、ステアリン酸2.5％、残部ミネラルス
ピリット、東洋アルミニウム社）を923g加えて均一に混
合し、10mmHgまで減圧してさらに混練しながら同温度で
１時間30分加熱し、油剤等を蒸発乾燥させた。得られた
組成物を混練機より取り出して常温に冷却し、これをロ
ール型押出造粒機によってペレット化した。ペレットの
アルミニウム分は60％、油剤（ミネラルスピリット）の
残量は0.02％であった。
0P（平均分子量4000、三井ポリケミカル社）を400g入
れ、120℃に加熱溶融した後、アルペースト200M（アル
ミニウム分65％、ステアリン酸2.5％、残部ミネラルス
ピリット、東洋アルミニウム社）を923g加えて均一に混
合し、10mmHgまで減圧してさらに混練しながら同温度で
１時間30分加熱し、油剤等を蒸発乾燥させた。得られた
組成物を混練機より取り出して常温に冷却し、これをロ
ール型押出造粒機によってペレット化した。ペレットの
アルミニウム分は60％、油剤（ミネラルスピリット）の
残量は0.02％であった。
上記ペレット17gとスミカセン705（ポリエチレン、住
友化学社）1690gをブレンドしたのち、インフレーショ
ン法を用いて厚さ50μのフイルムを作成した。
友化学社）1690gをブレンドしたのち、インフレーショ
ン法を用いて厚さ50μのフイルムを作成した。
このフイルムのアルミニウム含有量は0.5％であり、
油剤残量は0.007％、または専門家による官能テストの
結果アルミペースト固有の臭気はごく微少であって、色
調は白色がかっていた。
油剤残量は0.007％、または専門家による官能テストの
結果アルミペースト固有の臭気はごく微少であって、色
調は白色がかっていた。
〔実施例２〕 容量２の密閉型縦型二軸混練機にハイワックス420P
を600g入れ、120℃に加熱溶融し、微粒子酸化チタンMT
−500B（帝国化工社、比表面積30−50nm）を400g入れ、
１時間混練した後、常温に冷却しペレット化した。
を600g入れ、120℃に加熱溶融し、微粒子酸化チタンMT
−500B（帝国化工社、比表面積30−50nm）を400g入れ、
１時間混練した後、常温に冷却しペレット化した。
また、アルペーストMG1000（アルミニウム分70％、オ
レイン酸２％、残部ミネラルスピリット、東洋アルミニ
ウム社）を用い、他は実施例１と同様にしてハイワック
ス420Pとの混合ペレットを作成した。
レイン酸２％、残部ミネラルスピリット、東洋アルミニ
ウム社）を用い、他は実施例１と同様にしてハイワック
ス420Pとの混合ペレットを作成した。
前者のペレット50gと後者のペレット17gとを933gのス
ミカセン705に混合しインフレーション法を用いて厚さ1
00μのフイルムを作成したところ、アルミペースト固有
の臭気はほとんどなく、微粒子酸化チタンが均一に分散
したパール調メタリックの色調を呈していた。
ミカセン705に混合しインフレーション法を用いて厚さ1
00μのフイルムを作成したところ、アルミペースト固有
の臭気はほとんどなく、微粒子酸化チタンが均一に分散
したパール調メタリックの色調を呈していた。
〔実施例３〕 実施例１の混練機にクリアロン（安原樹脂工業社）40
0gを70℃で溶解し、アルペースト230M（アルミニウム分
70％、ステアリン酸２％、残部ミネラルスピリット、東
洋アルミニウム社）を923g加え、10mmHgまで減圧してか
ら100℃まで昇温し同温度で２時間加熱混練して油剤等
を蒸発させた後、冷却固化させた。得られた固状混合物
にキシレン700gを加えて混合しペースト状にした。この
混合ペースト中のアルミニウム分は35％で固形分は58％
であった。
0gを70℃で溶解し、アルペースト230M（アルミニウム分
70％、ステアリン酸２％、残部ミネラルスピリット、東
洋アルミニウム社）を923g加え、10mmHgまで減圧してか
ら100℃まで昇温し同温度で２時間加熱混練して油剤等
を蒸発させた後、冷却固化させた。得られた固状混合物
にキシレン700gを加えて混合しペースト状にした。この
混合ペースト中のアルミニウム分は35％で固形分は58％
であった。
このペースト57gとメジュームTF−800（ポリアミドニ
トロセルロース系樹脂、固型分20％、大日本インキ社）
100gを混合しシルバーインキを得た。官能テストの結果
このインキにはアルミペースト固有の臭気がほとんどな
かった。
トロセルロース系樹脂、固型分20％、大日本インキ社）
100gを混合しシルバーインキを得た。官能テストの結果
このインキにはアルミペースト固有の臭気がほとんどな
かった。
〔実施例４〕 容量２の縦型二軸混練機に、ハイワックス420P（平
均分子量4000、三井ポリケミカル社）を400g入れ、120
℃に加熱溶融した後、アルペースト200M（アルミニウム
分65％、ステアリン酸2.5％、残部ミネラルスピリッ
ト、東洋アルミニウム社）を923g加えて均一に混合し、
混練しながら同温度で４時間加熱し、油剤等を蒸発乾燥
させた。得られた組成物を混練機より取り出して常温に
冷却し、これをロール型押出造粒機によってペレット化
した。ペレットのアルミニウム分は60％、油剤（ミネラ
ルスピリット）の残量は0.03％であった。
均分子量4000、三井ポリケミカル社）を400g入れ、120
℃に加熱溶融した後、アルペースト200M（アルミニウム
分65％、ステアリン酸2.5％、残部ミネラルスピリッ
ト、東洋アルミニウム社）を923g加えて均一に混合し、
混練しながら同温度で４時間加熱し、油剤等を蒸発乾燥
させた。得られた組成物を混練機より取り出して常温に
冷却し、これをロール型押出造粒機によってペレット化
した。ペレットのアルミニウム分は60％、油剤（ミネラ
ルスピリット）の残量は0.03％であった。
上記ペレット17gとスミカセン705（ポリエチレン、住
友化学社）1690gをブレンドしたのち、インフレーショ
ン法を用いて厚さ50μのフイルムを作成した。
友化学社）1690gをブレンドしたのち、インフレーショ
ン法を用いて厚さ50μのフイルムを作成した。
このフイルムのアルミニウム含有量は0.5％であり、
油剤残量は0.008％、また専門家による官能テストの結
果アルミペースト固有の臭気はごく僅かであって、色調
は白色がかっていた。
油剤残量は0.008％、また専門家による官能テストの結
果アルミペースト固有の臭気はごく僅かであって、色調
は白色がかっていた。
〔比較例１〕 アルペースト230T（アルミニウム分70％、スラアリン
酸２％、ミネラルスピリット５％、残部トルエン、東洋
アルミニウム社）を31gとメジュームTF−800を100g混合
し、シルバーインキを得た。このインキにはアルミペー
スト固有の臭気が少し認められた。
酸２％、ミネラルスピリット５％、残部トルエン、東洋
アルミニウム社）を31gとメジュームTF−800を100g混合
し、シルバーインキを得た。このインキにはアルミペー
スト固有の臭気が少し認められた。
この発明によれば、以上のように、湿式粉砕によって
得られたスラリーもしくはペースト状アルミニウム顔料
を、必要に応じて危険のない範囲で乾燥し、加熱溶融し
た熱可塑性樹脂を混入してアルミニウム顔料中の添加物
を蒸散揮発せしめたので、従来のアルミニウム顔料に固
有の臭気が無くなり、かつ樹脂によってアルミニウム顔
料粒子が被覆されるので取り扱いに危険が全くなくな
り、またアルミニウム粒子に剪断力が加わらない方法で
あるため、破断したアルミニウム微粉を含まない白目が
かった色調のメタリック塗料、印刷インキなどが得られ
る。
得られたスラリーもしくはペースト状アルミニウム顔料
を、必要に応じて危険のない範囲で乾燥し、加熱溶融し
た熱可塑性樹脂を混入してアルミニウム顔料中の添加物
を蒸散揮発せしめたので、従来のアルミニウム顔料に固
有の臭気が無くなり、かつ樹脂によってアルミニウム顔
料粒子が被覆されるので取り扱いに危険が全くなくな
り、またアルミニウム粒子に剪断力が加わらない方法で
あるため、破断したアルミニウム微粉を含まない白目が
かった色調のメタリック塗料、印刷インキなどが得られ
る。
フロントページの続き (72)発明者 植村 康章 大阪府大阪市中央区久太郎町３丁目６番 ８号 東洋アルミニウム株式会社内 (72)発明者 村林 秀次 大阪府大阪市中央区久太郎町３丁目６番 ８号 東洋アルミニウム株式会社内 (72)発明者 宇佐美 博夫 大阪府大阪市中央区久太郎町３丁目６番 ８号 東洋アルミニウム株式会社内 (56)参考文献 特開 昭51−50952（ＪＰ，Ａ) 特開 昭54−26834（ＪＰ，Ａ) 特公 昭48−22982（ＪＰ，Ｂ１) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) C08J 3/20 - 3/22 C09C 1/62 C08L 1/00 - 101/14
Claims (3)
- 【請求項１】油性溶剤中で粉砕されたアルミニウム顔料
を加熱溶融させた熱可塑性樹脂中に混合し、その溶融熱
でアルミニウム顔料中の添加物を蒸散揮発させることか
ら成る無臭アルミニウム顔料組成物の製造方法。 - 【請求項２】油性溶剤中で粉砕されたアルミニウム顔料
を固形分が50重量％〜99重量％になるまで乾燥し、加熱
溶融させた熱可塑性樹脂に混合し、その溶融熱でアルミ
ニウム顔料中の添加物を蒸散揮発させることから成る無
臭アルミニウム顔料組成物の製造方法。 - 【請求項３】油性溶剤中で粉砕されたアルミニウム顔料
を加熱溶融させた熱可塑性樹脂中に混合し、減圧下で混
練し、その溶融熱でアルミニウム顔料中の添加物を蒸散
揮発させることから成る無臭アルミニウム顔料組成物の
製造方法。
Priority Applications (4)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2318851A JP3037401B2 (ja) | 1990-05-31 | 1990-11-20 | 無臭アルミニウム顔料組成物の製造方法 |
| FR9106461A FR2662702B1 (fr) | 1990-05-31 | 1991-05-29 | Procede pour l'obtention d'une composition a base de pigment metallique sans odeur. |
| US07/707,804 US5221340A (en) | 1990-05-31 | 1991-05-30 | Method for producing odor-free metallic pigment composition |
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Applications Claiming Priority (3)
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|---|---|---|---|
| JP2-142997 | 1990-05-31 | ||
| JP14299790 | 1990-05-31 | ||
| JP2318851A JP3037401B2 (ja) | 1990-05-31 | 1990-11-20 | 無臭アルミニウム顔料組成物の製造方法 |
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|---|---|
| JPH0472366A JPH0472366A (ja) | 1992-03-06 |
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|---|---|---|---|
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| US4544600A (en) * | 1982-08-16 | 1985-10-01 | Silberline Manufacturing Company, Inc. | Resin compositions containing metals such as aluminum |
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1990
- 1990-11-20 JP JP2318851A patent/JP3037401B2/ja not_active Expired - Lifetime
-
1991
- 1991-05-29 FR FR9106461A patent/FR2662702B1/fr not_active Expired - Fee Related
- 1991-05-30 US US07/707,804 patent/US5221340A/en not_active Expired - Lifetime
- 1991-05-31 KR KR1019910009062A patent/KR950002239B1/ko not_active IP Right Cessation
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| KR910020126A (ko) | 1991-12-19 |
| US5221340A (en) | 1993-06-22 |
| JPH0472366A (ja) | 1992-03-06 |
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| FR2662702A1 (fr) | 1991-12-06 |
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