JP3029062B2 - 単結晶性薄膜及びその製造方法 - Google Patents
単結晶性薄膜及びその製造方法Info
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、光ディスクに利用され
る第２高調波発生素子（ＳＨＧ素子）等の波長変換素子
などを実現するため、所定基板上に形成される非線形光
学効果を有する単結晶性薄膜及びその製造方法に関す
る。
る第２高調波発生素子（ＳＨＧ素子）等の波長変換素子
などを実現するため、所定基板上に形成される非線形光
学効果を有する単結晶性薄膜及びその製造方法に関す
る。
【０００２】
【従来の技術】従来、非線形光学効果を有するＬｉＮｂ
Ｏ3，ＬｉＴａＯ3などの酸化物を所定基板上に単結晶性
薄膜として形成するのに、例えば、ＲＦスパッタリング
による方法、ＣＶＤ法による方法、あるいは１９７５年
に発行の文献「Journal of Crystal Growth 29, 289〜2
95頁」に開示されているようなＬＰＥ法（液相エピタキ
シャル法）による方法などが知られており、これらの方
法により作成された基板上の単結晶性薄膜を光導波路と
して機能させることができる。
Ｏ3，ＬｉＴａＯ3などの酸化物を所定基板上に単結晶性
薄膜として形成するのに、例えば、ＲＦスパッタリング
による方法、ＣＶＤ法による方法、あるいは１９７５年
に発行の文献「Journal of Crystal Growth 29, 289〜2
95頁」に開示されているようなＬＰＥ法（液相エピタキ
シャル法）による方法などが知られており、これらの方
法により作成された基板上の単結晶性薄膜を光導波路と
して機能させることができる。
【０００３】このうち、ＬＰＥ法による方法では、Ｌｉ
ＴａＯ3基板上にＬＰＥ法により膜厚１〜１０μｍの範
囲でＬｉＮｂＯ3の薄膜を結晶性良くエピタキシャル成
長させることができ、光の伝搬損失を１〜５ｄＢ／cm程
度に抑え、また、電気光学定数ｒ33を（２８．５／１０
12）ｍ／Ｖとバルクの場合とほぼ同じレベルのものにす
ることができた。
ＴａＯ3基板上にＬＰＥ法により膜厚１〜１０μｍの範
囲でＬｉＮｂＯ3の薄膜を結晶性良くエピタキシャル成
長させることができ、光の伝搬損失を１〜５ｄＢ／cm程
度に抑え、また、電気光学定数ｒ33を（２８．５／１０
12）ｍ／Ｖとバルクの場合とほぼ同じレベルのものにす
ることができた。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】ところで、一般に、基
板上に形成された例えばＬｉＮｂＯ3の単結晶性薄膜を
導波路型のＳＨＧ素子の光導波路として機能させる場
合、これにＳＨＧ素子の駆動用光源としての半導体レー
ザから波長８３０ｎｍの基本波光を入射させると、Ｌｉ
ＮｂＯ3単結晶性薄膜における基本波光の常光屈折率ｎ0
（ω），第２高調波光の異常光屈折率ｎe（２ω）は各
々、“２．２５３”，“２．２８２”と異なっており、
第２高調波を効率良く発生させるのに必要な条件ｎ
0（ω）＝ｎe（２ω）は満たされていない。
板上に形成された例えばＬｉＮｂＯ3の単結晶性薄膜を
導波路型のＳＨＧ素子の光導波路として機能させる場
合、これにＳＨＧ素子の駆動用光源としての半導体レー
ザから波長８３０ｎｍの基本波光を入射させると、Ｌｉ
ＮｂＯ3単結晶性薄膜における基本波光の常光屈折率ｎ0
（ω），第２高調波光の異常光屈折率ｎe（２ω）は各
々、“２．２５３”，“２．２８２”と異なっており、
第２高調波を効率良く発生させるのに必要な条件ｎ
0（ω）＝ｎe（２ω）は満たされていない。
【０００５】基本波光と第２高調波光との位相整合を可
能とし第２高調波光を効率良く発生させるためには、Ｌ
ｉＴａＯ3の基板上に例えばＭｇＯがドープされた単結
晶性薄膜ＬｉＮｂＯ3：Ｍｇドープをエピタキシャル成
長させて、上記双方の屈折率ｎ0（ω），ｎe（２ω）を
ほぼ同程度のものにさせれば良い。
能とし第２高調波光を効率良く発生させるためには、Ｌ
ｉＴａＯ3の基板上に例えばＭｇＯがドープされた単結
晶性薄膜ＬｉＮｂＯ3：Ｍｇドープをエピタキシャル成
長させて、上記双方の屈折率ｎ0（ω），ｎe（２ω）を
ほぼ同程度のものにさせれば良い。
【０００６】しかしながら、上述したＬＰＥ法による単
結晶性薄膜の製造方法では、ＭｇＯドープの単結晶性薄
膜ＬｉＮｂＯ3：Ｍｇドープを液相エピタキシャル成長
により形成する際に、ＭｇＯのドーパント量が５％まで
に限られていた。また、ＬＰＥ法では、Ｍｇ以外に使用
可能なドーパント，すなわち金属元素は、Ｆｅ，Ｚｎ，
Ｖ等の数種類に限られていた。このため、ＳＨＧ素子へ
の適用において、ある種の半導体レーザが光源として用
いられ、このレーザからの所定波長の基本波光に対して
は、ｎ0（ω）及びｎe（２ω）の屈折率を同程度のもの
にするように単結晶性薄膜を作成することができたとし
ても、他の半導体レーザが光源として用いられ、その基
本波光の波長が上記と異なっており、例えばＭｇＯのド
ーパント量を１０％以上にしなければｎ0（ω）及びｎe
（２ω）の屈折率を同程度にできないような場合には、
ドーパント組成，ドーパント種類の制限によって双方の
屈折率を同程度にするような単結晶性薄膜を作成するこ
とができないという問題があった。
結晶性薄膜の製造方法では、ＭｇＯドープの単結晶性薄
膜ＬｉＮｂＯ3：Ｍｇドープを液相エピタキシャル成長
により形成する際に、ＭｇＯのドーパント量が５％まで
に限られていた。また、ＬＰＥ法では、Ｍｇ以外に使用
可能なドーパント，すなわち金属元素は、Ｆｅ，Ｚｎ，
Ｖ等の数種類に限られていた。このため、ＳＨＧ素子へ
の適用において、ある種の半導体レーザが光源として用
いられ、このレーザからの所定波長の基本波光に対して
は、ｎ0（ω）及びｎe（２ω）の屈折率を同程度のもの
にするように単結晶性薄膜を作成することができたとし
ても、他の半導体レーザが光源として用いられ、その基
本波光の波長が上記と異なっており、例えばＭｇＯのド
ーパント量を１０％以上にしなければｎ0（ω）及びｎe
（２ω）の屈折率を同程度にできないような場合には、
ドーパント組成，ドーパント種類の制限によって双方の
屈折率を同程度にするような単結晶性薄膜を作成するこ
とができないという問題があった。
【０００７】このように、ＬＰＥ法による製造方法で
は、ドーパント組成，ドーパント種類が限定され、さら
には、精密な膜厚制御を行なうことができないので、Ｌ
ＰＥ法により作成された単結晶性薄膜あるいは上述した
他の方法により作成された単結晶性薄膜を用いて高性能
ＳＨＧ素子を実現するのは極めて困難であった。
は、ドーパント組成，ドーパント種類が限定され、さら
には、精密な膜厚制御を行なうことができないので、Ｌ
ＰＥ法により作成された単結晶性薄膜あるいは上述した
他の方法により作成された単結晶性薄膜を用いて高性能
ＳＨＧ素子を実現するのは極めて困難であった。
【０００８】本発明は、高性能ＳＨＧ素子の実現に適し
た単結晶性薄膜及びその製造方法を提供することを目的
としている。
た単結晶性薄膜及びその製造方法を提供することを目的
としている。
【０００９】
【課題を解決するための手段】本発明は、単結晶性薄膜
を任意の金属元素Ｍが所望量ドープされた混晶ＬｉＴａ
yＮｂ1-yＯ3：Ｍドープ（０≦ｙ≦１）の単結晶性薄膜
とし、これをレーザアブレーション法により形成するこ
とを特徴としている。
を任意の金属元素Ｍが所望量ドープされた混晶ＬｉＴａ
yＮｂ1-yＯ3：Ｍドープ（０≦ｙ≦１）の単結晶性薄膜
とし、これをレーザアブレーション法により形成するこ
とを特徴としている。
【００１０】より具体的には、図１に示すようにレーザ
のアブレーション用ターゲットＴＧ１，ＴＧ２，ＴＧ
３，ＴＧ４として、金属酸化物Ｌｉ2Ｏ，Ｎｂ2Ｏ5，Ｔ
ａ2Ｏ5およびＭＯz（ｚは任意）の各々を予め用意して
おく。しかる後、例えばエキシマレーザ１からのレーザ
ビームＢＭを各ターゲットＴＧ１，ＴＧ２，ＴＧ３，Ｔ
Ｇ４に所定の順序に順次に入射させてアブレーションを
起こさせ、各ターゲットの表面からアブレートされた金
属酸化物を単結晶性基板２としてのＬｉＴａxＮｂ1-xＯ
3（０≦ｘ≦１）上に順次にエピタキシャル成長させ
て、例えば図２に示すような構造をもつ単結晶性薄膜
３，すなわちＬｉＴａyＮｂ1-yＯ3：Ｍを形成するよう
にしている。但し、図２は説明の都合上、簡略化したも
のとなっている。
のアブレーション用ターゲットＴＧ１，ＴＧ２，ＴＧ
３，ＴＧ４として、金属酸化物Ｌｉ2Ｏ，Ｎｂ2Ｏ5，Ｔ
ａ2Ｏ5およびＭＯz（ｚは任意）の各々を予め用意して
おく。しかる後、例えばエキシマレーザ１からのレーザ
ビームＢＭを各ターゲットＴＧ１，ＴＧ２，ＴＧ３，Ｔ
Ｇ４に所定の順序に順次に入射させてアブレーションを
起こさせ、各ターゲットの表面からアブレートされた金
属酸化物を単結晶性基板２としてのＬｉＴａxＮｂ1-xＯ
3（０≦ｘ≦１）上に順次にエピタキシャル成長させ
て、例えば図２に示すような構造をもつ単結晶性薄膜
３，すなわちＬｉＴａyＮｂ1-yＯ3：Ｍを形成するよう
にしている。但し、図２は説明の都合上、簡略化したも
のとなっている。
【００１１】なお、上記構造がイルミナイト構造の場
合、イルミナイト構造の特徴は、第１層Ｌ１が元素Ａを
含む層，第２層Ｌ２が元素Ｂを含む層，第３層Ｌ３が第
１層Ｌ１と同様の元素Ａを含む層からなっている。従っ
て、ＬｉＴａyＮｂ1-yＯ3の混晶を作成しようとする場
合には、元素ＡをＬｉにし、また元素ＢをＴａまたはＮ
ｂにして、第１層Ｌ１にＬｉ2Ｏの層を形成し、次いで
第２層Ｌ２にＴａ2Ｏ5の層，またはＮｂ2Ｏ5の層を形成
し、次いで第３層Ｌ３にＬｉ2Ｏの層を形成する。
合、イルミナイト構造の特徴は、第１層Ｌ１が元素Ａを
含む層，第２層Ｌ２が元素Ｂを含む層，第３層Ｌ３が第
１層Ｌ１と同様の元素Ａを含む層からなっている。従っ
て、ＬｉＴａyＮｂ1-yＯ3の混晶を作成しようとする場
合には、元素ＡをＬｉにし、また元素ＢをＴａまたはＮ
ｂにして、第１層Ｌ１にＬｉ2Ｏの層を形成し、次いで
第２層Ｌ２にＴａ2Ｏ5の層，またはＮｂ2Ｏ5の層を形成
し、次いで第３層Ｌ３にＬｉ2Ｏの層を形成する。
【００１２】このような混晶を所定の膜厚に形成しよう
とする場合には、上記各層を厚さ方向に規則正しく繰り
返し積層するが、このとき第３層Ｌ３は第１層Ｌ１とし
て機能し、実質的に第１層Ｌ１と第２層Ｌ２との２つの
層を組み合せた層状構造を厚さ方向に繰り返し形成する
ものとみることができる。また、上記混晶を作成する
際、ｙを例えば“０．５”にし、ＴａとＮｂとの組成比
率を１：１にしようとするときには、第１層Ｌ１と第２
層Ｌ２との層状構造の厚さ方向への繰り返しにおいて、
第２層Ｌ２にＴａ2Ｏ5の層とＮｂ2Ｏ5の層とを交互に形
成すれば良い。
とする場合には、上記各層を厚さ方向に規則正しく繰り
返し積層するが、このとき第３層Ｌ３は第１層Ｌ１とし
て機能し、実質的に第１層Ｌ１と第２層Ｌ２との２つの
層を組み合せた層状構造を厚さ方向に繰り返し形成する
ものとみることができる。また、上記混晶を作成する
際、ｙを例えば“０．５”にし、ＴａとＮｂとの組成比
率を１：１にしようとするときには、第１層Ｌ１と第２
層Ｌ２との層状構造の厚さ方向への繰り返しにおいて、
第２層Ｌ２にＴａ2Ｏ5の層とＮｂ2Ｏ5の層とを交互に形
成すれば良い。
【００１３】また、上記混晶中への金属元素Ｍのドープ
は、第１層Ｌ１，あるいは第２層Ｌ２にＬｉ2Ｏの層，
あるいはＴａ2Ｏ5またはＮｂ2Ｏ5の層を形成するかわり
に、ＭＯzの層を形成することによってなされる。この
とき金属元素Ｍのドーピング量は、厚さ方向にＭＯzの
層を何層含ませるかによって自ずと決められる。
は、第１層Ｌ１，あるいは第２層Ｌ２にＬｉ2Ｏの層，
あるいはＴａ2Ｏ5またはＮｂ2Ｏ5の層を形成するかわり
に、ＭＯzの層を形成することによってなされる。この
とき金属元素Ｍのドーピング量は、厚さ方向にＭＯzの
層を何層含ませるかによって自ずと決められる。
【００１４】従って、レーザアブレーション法によっ
て、任意の金属元素Ｍがドープされたイルミナイト構造
の単結晶性薄膜ＬｉＴａyＮｂ1-yＯ3：Ｍ（例えばｙを
“０．５”にする）を実際に形成しようとする場合、基
本的には、エキシマレーザ１からのレーザビームＢＭを
ターゲットＴＧ１に入射させターゲットＴＧ１からのＬ
ｉ2Ｏを基板２上に積層させて第１層Ｌ１を形成し、次
いでレーザビームＢＭをターゲットＴＧ２（またはＴＧ
３）に入射させターゲットＴＧ２（またはＴＧ３）から
のＴａ2Ｏ5（またはＮｂ2Ｏ5）を第１層Ｌ１の上に積層
させて第２層Ｌ２を形成し、次いでレーザビームＢＭを
ターゲットＴＧ１に入射させＬｉ2Ｏを第２層Ｌ２の上
に積層させて第３層Ｌ３（実質的に第１層Ｌ１）を形成
し、次いでレーザビームＢＭをターゲットＴＧ３（また
はＴＧ２）に入射させターゲットＴＧ３（またはＴＧ
２）からのＮｂ2Ｏ5（またはＴａ2Ｏ5）を第３層Ｌ３の
上に積層させる。
て、任意の金属元素Ｍがドープされたイルミナイト構造
の単結晶性薄膜ＬｉＴａyＮｂ1-yＯ3：Ｍ（例えばｙを
“０．５”にする）を実際に形成しようとする場合、基
本的には、エキシマレーザ１からのレーザビームＢＭを
ターゲットＴＧ１に入射させターゲットＴＧ１からのＬ
ｉ2Ｏを基板２上に積層させて第１層Ｌ１を形成し、次
いでレーザビームＢＭをターゲットＴＧ２（またはＴＧ
３）に入射させターゲットＴＧ２（またはＴＧ３）から
のＴａ2Ｏ5（またはＮｂ2Ｏ5）を第１層Ｌ１の上に積層
させて第２層Ｌ２を形成し、次いでレーザビームＢＭを
ターゲットＴＧ１に入射させＬｉ2Ｏを第２層Ｌ２の上
に積層させて第３層Ｌ３（実質的に第１層Ｌ１）を形成
し、次いでレーザビームＢＭをターゲットＴＧ３（また
はＴＧ２）に入射させターゲットＴＧ３（またはＴＧ
２）からのＮｂ2Ｏ5（またはＴａ2Ｏ5）を第３層Ｌ３の
上に積層させる。
【００１５】このようなレーザアブレーション法による
層形成工程を繰り返し行なうことにより、基板２上に混
晶ＬｉＴａyＮｂ1-yＯ3（ｙ＝“０．５”）を作成する
ことができるが、この繰り返し工程において、第１層Ｌ
１（第３層Ｌ３）あるいは第２層Ｌ２を形成する際、基
本的にはターゲットＴＧ１あるいはターゲットＴＧ２，
ＴＧ３に入射するレーザビームＢＭを選択的にターゲッ
トＴＧ４に入射させターゲットＴＧ４からＭＯzを放出
させるようにすることにより、厚さ方向に積層される第
１層Ｌ１（第３層Ｌ３），第２層Ｌ２のうちの何層かを
ＭＯzの層にすることができて、金属元素Ｍがドープさ
れた混晶を単結晶性薄膜として作成することが可能とな
る。
層形成工程を繰り返し行なうことにより、基板２上に混
晶ＬｉＴａyＮｂ1-yＯ3（ｙ＝“０．５”）を作成する
ことができるが、この繰り返し工程において、第１層Ｌ
１（第３層Ｌ３）あるいは第２層Ｌ２を形成する際、基
本的にはターゲットＴＧ１あるいはターゲットＴＧ２，
ＴＧ３に入射するレーザビームＢＭを選択的にターゲッ
トＴＧ４に入射させターゲットＴＧ４からＭＯzを放出
させるようにすることにより、厚さ方向に積層される第
１層Ｌ１（第３層Ｌ３），第２層Ｌ２のうちの何層かを
ＭＯzの層にすることができて、金属元素Ｍがドープさ
れた混晶を単結晶性薄膜として作成することが可能とな
る。
【００１６】不純物としての金属元素Ｍがドープされて
いない状態での混晶ＬｉＴａyＮｂ1-yＯ3で単結晶性薄
膜を構成し、これにより導波路型ＳＨＧ素子を実現し、
単結晶性薄膜をＳＨＧ素子の導波路として機能させると
きには、前述したように、一般に、この単結晶性薄膜に
おける基本波光の常光屈折率ｎ0（ω）と第２高調波光
の異常光屈折率ｎe（２ω）とが異なって基本波光と第
２高調波光との位相整合がとれず、第２高調波光を効率
良く発生させることができない。
いない状態での混晶ＬｉＴａyＮｂ1-yＯ3で単結晶性薄
膜を構成し、これにより導波路型ＳＨＧ素子を実現し、
単結晶性薄膜をＳＨＧ素子の導波路として機能させると
きには、前述したように、一般に、この単結晶性薄膜に
おける基本波光の常光屈折率ｎ0（ω）と第２高調波光
の異常光屈折率ｎe（２ω）とが異なって基本波光と第
２高調波光との位相整合がとれず、第２高調波光を効率
良く発生させることができない。
【００１７】これに対し、金属元素Ｍが所定量ドープさ
れた混晶ＬｉＴａyＮｂ1-yＯ3：Ｍで単結晶性薄膜を構
成するときには、基本波光の常光屈折率ｎ0（ω），第
２高調波光の異常光屈折率ｎe（２ω）をほぼ同程度の
ものにすることができる。この場合には、基本波光と第
２高調波光との位相整合がとれて、第２高調波光を効率
良く発生させることができる。
れた混晶ＬｉＴａyＮｂ1-yＯ3：Ｍで単結晶性薄膜を構
成するときには、基本波光の常光屈折率ｎ0（ω），第
２高調波光の異常光屈折率ｎe（２ω）をほぼ同程度の
ものにすることができる。この場合には、基本波光と第
２高調波光との位相整合がとれて、第２高調波光を効率
良く発生させることができる。
【００１８】ところで、本発明では、レーザビームＢＭ
を各ターゲットＴＧ１乃至ＴＧ４のうちのいずれか１つ
に入射させるよう選択制御することにより、例えばイル
ミナイト構造をもつ単結晶性薄膜を１層ごとに順次に形
成するようになっているので、各ターゲットＴＧ１乃至
ＴＧ４へのレーザビームＢＭのパワー，ショット数，あ
るいは照射時間制御により、各層Ｌｉ2Ｏ，Ｔａ2Ｏ5，
Ｎｂ2Ｏ5，ＭＯzの数と成膜スピードを制御して、各層
の組成を任意にかつ精密に制御することが可能となる。
すなわち、ターゲットＴＧ３に対するターゲットＴＧ２
へのレーザビームＢＭのパワー，ショット数，あるいは
照射時間を変えることにより、ｙの比率を任意にかつ精
密に変化させることができる。また、ターゲットＴＧ１
乃至ＴＧ３に対するターゲットＴＧ４へのレーザビーム
ＢＭのパワー，ショット数，あるいは照射時間を変化さ
せることにより、任意所望量の金属元素Ｍを精密にドー
プすることができ、これにより、基本波光の常光屈折率
ｎ0（ω）と第２高調波光の異常光屈折率ｎe（２ω）と
をほぼ同程度にさせるに必要な量の金属元素Ｍがドープ
された単結晶性薄膜を容易に作成することが可能とな
る。
を各ターゲットＴＧ１乃至ＴＧ４のうちのいずれか１つ
に入射させるよう選択制御することにより、例えばイル
ミナイト構造をもつ単結晶性薄膜を１層ごとに順次に形
成するようになっているので、各ターゲットＴＧ１乃至
ＴＧ４へのレーザビームＢＭのパワー，ショット数，あ
るいは照射時間制御により、各層Ｌｉ2Ｏ，Ｔａ2Ｏ5，
Ｎｂ2Ｏ5，ＭＯzの数と成膜スピードを制御して、各層
の組成を任意にかつ精密に制御することが可能となる。
すなわち、ターゲットＴＧ３に対するターゲットＴＧ２
へのレーザビームＢＭのパワー，ショット数，あるいは
照射時間を変えることにより、ｙの比率を任意にかつ精
密に変化させることができる。また、ターゲットＴＧ１
乃至ＴＧ３に対するターゲットＴＧ４へのレーザビーム
ＢＭのパワー，ショット数，あるいは照射時間を変化さ
せることにより、任意所望量の金属元素Ｍを精密にドー
プすることができ、これにより、基本波光の常光屈折率
ｎ0（ω）と第２高調波光の異常光屈折率ｎe（２ω）と
をほぼ同程度にさせるに必要な量の金属元素Ｍがドープ
された単結晶性薄膜を容易に作成することが可能とな
る。
【００１９】さらに、単結晶性薄膜を１層ごとに順次に
形成するようにすることによって、従来ＬＰＥ法等では
達成することのできなかった精密な膜厚制御が可能とな
り、また、ドーパントの種類，すなわち金属元素Ｍの種
類の制限をもなくすことができる。
形成するようにすることによって、従来ＬＰＥ法等では
達成することのできなかった精密な膜厚制御が可能とな
り、また、ドーパントの種類，すなわち金属元素Ｍの種
類の制限をもなくすことができる。
【００２０】なお、上述の説明では、イルミナイト構造
の単結晶性薄膜を作成する場合を例にとったが、ペロブ
スカイト構造をもつ単結晶性薄膜を作成するときにも、
同様のレーザアブレーション法による製造工程でこれを
作成することができる。
の単結晶性薄膜を作成する場合を例にとったが、ペロブ
スカイト構造をもつ単結晶性薄膜を作成するときにも、
同様のレーザアブレーション法による製造工程でこれを
作成することができる。
【００２１】また、上述の説明では、４つのターゲット
ＴＧ１，ＴＧ２，ＴＧ３，ＴＧ４を用意し、４種の金属
酸化物Ｌｉ2Ｏ，Ｔａ2Ｏ5，Ｎｂ2Ｏ5，ＭＯzの各層を所
定順序に形成するとしたが、ターゲットとして、２種の
金属酸化物ＬｉＴａyＮｂ1-yＯ3，ＭＯzからなる２つの
ターゲットだけを用意し、同様のレーザアブレーション
法によって、基板上に金属酸化物ＬｉＴａyＮｂ1-yＯ3
の層と金属酸化物ＭＯzの層とを所定比率で形成し、こ
れにより金属元素Ｍのドープされた単結晶性薄膜ＬｉＴ
ａyＮｂ1-yＯ3：Ｍドープを作成するようにしても良
い。
ＴＧ１，ＴＧ２，ＴＧ３，ＴＧ４を用意し、４種の金属
酸化物Ｌｉ2Ｏ，Ｔａ2Ｏ5，Ｎｂ2Ｏ5，ＭＯzの各層を所
定順序に形成するとしたが、ターゲットとして、２種の
金属酸化物ＬｉＴａyＮｂ1-yＯ3，ＭＯzからなる２つの
ターゲットだけを用意し、同様のレーザアブレーション
法によって、基板上に金属酸化物ＬｉＴａyＮｂ1-yＯ3
の層と金属酸化物ＭＯzの層とを所定比率で形成し、こ
れにより金属元素Ｍのドープされた単結晶性薄膜ＬｉＴ
ａyＮｂ1-yＯ3：Ｍドープを作成するようにしても良
い。
【００２２】
【実施例】以下、本発明を実施例を用いてより詳細に説
明する。
明する。
【００２３】実施例１ この実施例１では、基板２にＬｉＴａＯ3を用い、この
基板２上にｙの比率が“０”で、金属元素Ｍとしてマグ
ネシウムＭｇがドープされた単結晶性薄膜ＬｉＮｂ
Ｏ3：Ｍｇを作成した。すなわち、先づ、ＬｉＴａＯ3の
基板２を基板ホルダにセットし、基板温度を３００℃に
しておく。次いで、いまの場合３種類のターゲットＴＧ
１，ＴＧ３，ＴＧ４（各々Ｌｉ2Ｏ，Ｎｂ2Ｏ5，Ｍｇ
Ｏ）をコンピュータコントロールして、ＡｒＦエキシマ
レーザからの波長１９３ｎｍのレーザビームＢＭをター
ゲットＴＧ１，ＴＧ３にそれぞれ１００パルスづつ順次
に入射させ、ターゲットＴＧ１，ＴＧ３からのアブレー
ションによってＬｉ2Ｏ，Ｎｂ2Ｏ5の層を１０Åづつ形
成した。しかる後、このレーザビームＢＭをターゲット
ＴＧ４に入射させ、ターゲットＴＧ４からのアブレーシ
ョンによって２０ÅのＭｇＯの層を形成した。ターゲッ
トＴＧ１，ＴＧ３，ＴＧ４へのこのような照射を繰り返
すことによって、ＭｇＯがＬｉＮｂＯ3中に１０％ドー
プされた単結晶性薄膜を３μｍの膜厚に形成することが
できた。なお、各ターゲットＴＧ１，ＴＧ３，ＴＧ４へ
ＡｒＦエキシマレーザからのレーザビームＢＭを入射さ
せる際、このレーザビームＢＭを５６μｍに絞り、０．
２Ｊ／cm2のエネルギーで入射させた。このときアブレ
ーションのレートは、ターゲットＴＧ１，ＴＧ３ともに
１０パルスで１Åであった。
基板２上にｙの比率が“０”で、金属元素Ｍとしてマグ
ネシウムＭｇがドープされた単結晶性薄膜ＬｉＮｂ
Ｏ3：Ｍｇを作成した。すなわち、先づ、ＬｉＴａＯ3の
基板２を基板ホルダにセットし、基板温度を３００℃に
しておく。次いで、いまの場合３種類のターゲットＴＧ
１，ＴＧ３，ＴＧ４（各々Ｌｉ2Ｏ，Ｎｂ2Ｏ5，Ｍｇ
Ｏ）をコンピュータコントロールして、ＡｒＦエキシマ
レーザからの波長１９３ｎｍのレーザビームＢＭをター
ゲットＴＧ１，ＴＧ３にそれぞれ１００パルスづつ順次
に入射させ、ターゲットＴＧ１，ＴＧ３からのアブレー
ションによってＬｉ2Ｏ，Ｎｂ2Ｏ5の層を１０Åづつ形
成した。しかる後、このレーザビームＢＭをターゲット
ＴＧ４に入射させ、ターゲットＴＧ４からのアブレーシ
ョンによって２０ÅのＭｇＯの層を形成した。ターゲッ
トＴＧ１，ＴＧ３，ＴＧ４へのこのような照射を繰り返
すことによって、ＭｇＯがＬｉＮｂＯ3中に１０％ドー
プされた単結晶性薄膜を３μｍの膜厚に形成することが
できた。なお、各ターゲットＴＧ１，ＴＧ３，ＴＧ４へ
ＡｒＦエキシマレーザからのレーザビームＢＭを入射さ
せる際、このレーザビームＢＭを５６μｍに絞り、０．
２Ｊ／cm2のエネルギーで入射させた。このときアブレ
ーションのレートは、ターゲットＴＧ１，ＴＧ３ともに
１０パルスで１Åであった。
【００２４】このようにして、３μｍの膜厚の単結晶性
薄膜ＬｉＮｂＯ3：ＭｇＯ１０％ドープを作成後、これ
を酸素ガスＯ2雰囲気中において温度６００℃で１時間
のアニールを施して、結晶性の改善を行なった。
薄膜ＬｉＮｂＯ3：ＭｇＯ１０％ドープを作成後、これ
を酸素ガスＯ2雰囲気中において温度６００℃で１時間
のアニールを施して、結晶性の改善を行なった。
【００２５】この単結晶性薄膜を導波路型ＳＨＧ素子の
導波路として用い、これに駆動用光源としての半導体レ
ーザから８３０ｎｍ程度の波長の基本波光を入射させる
とき、基本波光の常光屈折率ｎ0（ω）は“２．２６
６”、第２高調波光の異常光屈折率ｎe（２ω）は
“２．２６３”となり、ｎ0（ω）とｎe（２ω）とをほ
ぼ同程度にすることができ、位相整合が可能となって、
４１５ｎｍの波長の第２高調波光を効率良く発生させる
ことができた。
導波路として用い、これに駆動用光源としての半導体レ
ーザから８３０ｎｍ程度の波長の基本波光を入射させる
とき、基本波光の常光屈折率ｎ0（ω）は“２．２６
６”、第２高調波光の異常光屈折率ｎe（２ω）は
“２．２６３”となり、ｎ0（ω）とｎe（２ω）とをほ
ぼ同程度にすることができ、位相整合が可能となって、
４１５ｎｍの波長の第２高調波光を効率良く発生させる
ことができた。
【００２６】この実施例１からわかるように、本発明で
は単結晶性薄膜の作成時に、その各層の膜厚，換言すれ
ば薄膜の膜厚をÅのオーダで精密に制御でき、また金属
元素Ｍのドープ量を任意所望量（上記例では１０％）に
精度良く制御することができて、これにより、高性能の
ＳＨＧ素子を実現することが可能となった。また、半導
体レーザとして８３０ｎｍの波長以外の波長の基本波光
を出射するものを用いる場合にも、その波長に応じ、基
本波光と第２高調波光との屈折率を同程度のものとさせ
るよう金属元素Ｍのドープ量およびその種類を何らの制
限もなく自由に設定できるので、高性能のＳＨＧ素子を
容易に実現することが可能となる。
は単結晶性薄膜の作成時に、その各層の膜厚，換言すれ
ば薄膜の膜厚をÅのオーダで精密に制御でき、また金属
元素Ｍのドープ量を任意所望量（上記例では１０％）に
精度良く制御することができて、これにより、高性能の
ＳＨＧ素子を実現することが可能となった。また、半導
体レーザとして８３０ｎｍの波長以外の波長の基本波光
を出射するものを用いる場合にも、その波長に応じ、基
本波光と第２高調波光との屈折率を同程度のものとさせ
るよう金属元素Ｍのドープ量およびその種類を何らの制
限もなく自由に設定できるので、高性能のＳＨＧ素子を
容易に実現することが可能となる。
【００２７】なお、この実施例１では、金属元素Ｍをマ
グネシウムＭｇとしたが、他の任意の金属を用いること
もできる。また、成膜時に基板２の温度を３００℃にし
たが、基板の温度を０℃〜１１００℃の範囲で適宜制御
すれば、結晶性の良い単結晶性薄膜を作成することがで
きる。さらに、この実施例１では、レーザアブレーショ
ンによって単結晶性薄膜を形成後、これを酸素ガスＯ2
雰囲気中でアニールしたが、酸素ガスＯ2雰囲気に限ら
ず、Ｏ3，ＮＯ，ＮＯ2，Ｎ2Ｏ等の酸化性ガス雰囲気中
であれば良い。
グネシウムＭｇとしたが、他の任意の金属を用いること
もできる。また、成膜時に基板２の温度を３００℃にし
たが、基板の温度を０℃〜１１００℃の範囲で適宜制御
すれば、結晶性の良い単結晶性薄膜を作成することがで
きる。さらに、この実施例１では、レーザアブレーショ
ンによって単結晶性薄膜を形成後、これを酸素ガスＯ2
雰囲気中でアニールしたが、酸素ガスＯ2雰囲気に限ら
ず、Ｏ3，ＮＯ，ＮＯ2，Ｎ2Ｏ等の酸化性ガス雰囲気中
であれば良い。
【００２８】この場合、Ｏ2をも含めて酸化性ガス雰囲
気に各層をさらすことにより、各層の形成時に発生した
Ｏ（酸素）−空き格子点を減少させることができ、より
結晶性に優れた単結晶性薄膜ＬｉＴａyＮｂ1-yＯ3：Ｍ
ドープを作成することができる。
気に各層をさらすことにより、各層の形成時に発生した
Ｏ（酸素）−空き格子点を減少させることができ、より
結晶性に優れた単結晶性薄膜ＬｉＴａyＮｂ1-yＯ3：Ｍ
ドープを作成することができる。
【００２９】
【発明の効果】以上に説明したように本発明の単結晶性
薄膜は、任意の金属元素Ｍが任意所望量ドープされた単
結晶性薄膜ＬｉＴａyＮｂ1-yＯ3：Ｍドープ（０＜ｙ＜
１）であるので、各種の半導体レーザからの基本波光の
各種の波長に応じて金属元素Ｍのドープ量あるいは金属
元素の種類を自由に設定することにより、高性能ＳＨＧ
素子を容易に実現することができる。
薄膜は、任意の金属元素Ｍが任意所望量ドープされた単
結晶性薄膜ＬｉＴａyＮｂ1-yＯ3：Ｍドープ（０＜ｙ＜
１）であるので、各種の半導体レーザからの基本波光の
各種の波長に応じて金属元素Ｍのドープ量あるいは金属
元素の種類を自由に設定することにより、高性能ＳＨＧ
素子を容易に実現することができる。
【００３０】また、本発明では、このような単結晶性薄
膜を、レーザアブレーション法により作成するようにし
ているので、これにより任意のドーパントＭを任意の量
添加することができ、さらには精密な膜厚制御が可能と
なって、高性能のＳＨＧ素子を実現可能な単結晶性薄膜
を得ることができた。
膜を、レーザアブレーション法により作成するようにし
ているので、これにより任意のドーパントＭを任意の量
添加することができ、さらには精密な膜厚制御が可能と
なって、高性能のＳＨＧ素子を実現可能な単結晶性薄膜
を得ることができた。
【００３１】また、基板にＬｉＴａxＮｂ1-xＯ3（０≦
ｘ≦１）を用い、この基板の温度を０℃〜１１００℃の
範囲で適宜制御することにより、結晶性の良い単結晶性
薄膜を作成することができる。
ｘ≦１）を用い、この基板の温度を０℃〜１１００℃の
範囲で適宜制御することにより、結晶性の良い単結晶性
薄膜を作成することができる。
【００３２】また、ターゲットとして、４種の金属酸化
物Ｌｉ2Ｏ，Ｔａ2Ｏ5，Ｎｂ2Ｏ5，ＭＯzをそれぞれ基本
母材とする４つのターゲットを用い、基板上に、金属酸
化物Ｌｉ2Ｏ，Ｔａ2Ｏ5，Ｎｂ2Ｏ5，ＭＯzの各層をレー
ザアブレーションで形成して単結晶性薄膜を作成するこ
とによって、各層をそれぞれ所望通りの膜厚等に精密に
形成でき、また、ドーパントＭを任意所望の量だけ精密
にドープすることができるとともに、ｙの比率，すなわ
ちＴａとＮｂとの組成比率を任意所望の値に精密に設定
することができた。
物Ｌｉ2Ｏ，Ｔａ2Ｏ5，Ｎｂ2Ｏ5，ＭＯzをそれぞれ基本
母材とする４つのターゲットを用い、基板上に、金属酸
化物Ｌｉ2Ｏ，Ｔａ2Ｏ5，Ｎｂ2Ｏ5，ＭＯzの各層をレー
ザアブレーションで形成して単結晶性薄膜を作成するこ
とによって、各層をそれぞれ所望通りの膜厚等に精密に
形成でき、また、ドーパントＭを任意所望の量だけ精密
にドープすることができるとともに、ｙの比率，すなわ
ちＴａとＮｂとの組成比率を任意所望の値に精密に設定
することができた。
【００３３】また、ターゲットとして、２種の金属酸化
物ＬｉＴａyＮｂ1-yＯ3，ＭＯzをそれぞれ基本母材とす
る２つのターゲットを用い、基板上に金属酸化物ＬｉＴ
ａyＮｂ1-yＯ3，ＭＯzの各層を形成して単結晶性薄膜を
形成することによって、簡単な製造工程でドーパントＭ
を任意所望の量だけ精密にドープすることができた。
物ＬｉＴａyＮｂ1-yＯ3，ＭＯzをそれぞれ基本母材とす
る２つのターゲットを用い、基板上に金属酸化物ＬｉＴ
ａyＮｂ1-yＯ3，ＭＯzの各層を形成して単結晶性薄膜を
形成することによって、簡単な製造工程でドーパントＭ
を任意所望の量だけ精密にドープすることができた。
【００３４】また、レーザアブレーション法によって作
成されたＬｉＴａyＮｂ1-yＯ3：Ｍドープの単結晶性薄
膜をさらに酸化性ガス雰囲気においてアニールすること
により、上記単結晶性薄膜の結晶性をより一層良好なも
のにすることができた。
成されたＬｉＴａyＮｂ1-yＯ3：Ｍドープの単結晶性薄
膜をさらに酸化性ガス雰囲気においてアニールすること
により、上記単結晶性薄膜の結晶性をより一層良好なも
のにすることができた。
【図１】本発明の単結晶性薄膜の製造方法の一例を説明
するための図である。
するための図である。
【図２】イルミナイト構造あるいはペロブスカイト構造
を説明するための図である。
を説明するための図である。
１ エキシマレーザ ２ 基板 ３ 単結晶性薄膜 ＴＧ１乃至ＴＧ４ ターゲット
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 宮崎 保光 愛知県名古屋市南区粕畠町２−１ 粕畠 住宅３−503 (56)参考文献 特開 平３−61931（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) G02F 1/37 G02F 1/35
Claims (6)
- 【請求項１】 任意の金属元素Ｍが所定量ドープされた
ＬｉＴａyＮｂ1-yＯ3：Ｍドープ（０＜ｙ＜１）の単結
晶性薄膜であって、前記金属元素Ｍのドープ量は、該単
結晶性薄膜を第２高調波素子の光導波路として使用する
場合に、基本波光と第２高調波光との光導波路における
屈折率を同程度にさせる量となっていることを特徴とす
る単結晶性薄膜。 - 【請求項２】 レーザからのレーザビームを所定ターゲ
ットに選択照射し、前記ターゲットからのアブレーショ
ンにより、所定基板上に任意の金属元素をＭとしてＬｉ
ＴａyＮｂ1-yＯ3：Ｍドープ（０≦ｙ≦１）の単結晶性
薄膜を作成するようになっていることを特徴とする単結
晶性薄膜の製造方法。 - 【請求項３】 前記基板には、ＬｉＴａxＮｂ1-xＯ
3（０≦ｘ≦１）からなる単結晶性基板が用いられ、該
基板上への前記単結晶性薄膜の作成時には、前記基板の
温度は、０℃〜１１００℃の範囲で適宜、制御されるよ
うになっていることを特徴とする請求項２記載の単結晶
性薄膜の製造方法。 - 【請求項４】 前記ターゲットには、４種の金属酸化物
Ｌｉ2Ｏ，Ｔａ2Ｏ5，Ｎｂ2Ｏ5，ＭＯz（Ｍは金属元素，
ｚの値は任意）をそれぞれ基本母材とした４つのターゲ
ットが用いられ、該４つのターゲットにレーザビームを
選択照射し、アブレーションを生じさせることによっ
て、基板上に金属酸化物Ｌｉ2Ｏ，Ｔａ2Ｏ5，Ｎｂ
2Ｏ5，ＭＯzの各層を形成し、ＬｉＴａyＮｂ1-yＯ3：Ｍ
ドープ（０≦ｙ≦１）の単結晶性薄膜を作成するように
なっていることを特徴とする請求項２記載の単結晶性薄
膜の製造方法。 - 【請求項５】 前記ターゲットには、２種の金属酸化物
ＬｉＴａyＮｂ1-yＯ3（０≦ｙ≦１），ＭＯz（Ｍは金属
元素，ｚの値は任意）をそれぞれ基本母材とした２つの
ターゲットが用いられ、該２つのターゲットにレーザビ
ームを選択照射し、アブレーションを生じさせることに
よって、基板上に、金属酸化物ＬｉＴａyＮｂ1-yＯ3の
層と金属酸化物ＭＯzの層とを所定比率で形成し、Ｌｉ
ＴａyＮｂ1-yＯ3：Ｍドープ（０≦ｙ≦１）の単結晶性
薄膜を作成するようになっていることを特徴とする請求
項２記載の単結晶性薄膜の製造方法。 - 【請求項６】 請求項２記載の製造方法によって作成さ
れたＬｉＴａyＮｂ1-yＯ3：Ｍドープ（０≦ｙ≦１）の
単結晶性薄膜を、さらに、酸化性ガス雰囲気においてア
ニールするようになっていることを特徴とする単結晶性
薄膜の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3164021A JP3029062B2 (ja) | 1991-06-08 | 1991-06-08 | 単結晶性薄膜及びその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3164021A JP3029062B2 (ja) | 1991-06-08 | 1991-06-08 | 単結晶性薄膜及びその製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH04361239A JPH04361239A (ja) | 1992-12-14 |
| JP3029062B2 true JP3029062B2 (ja) | 2000-04-04 |
Family
ID=15785285
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3164021A Expired - Fee Related JP3029062B2 (ja) | 1991-06-08 | 1991-06-08 | 単結晶性薄膜及びその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3029062B2 (ja) |
-
1991
- 1991-06-08 JP JP3164021A patent/JP3029062B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH04361239A (ja) | 1992-12-14 |
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