JP2930169B2 - 液晶表示装置 - Google Patents
液晶表示装置Info
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- JP2930169B2 JP2930169B2 JP4273008A JP27300892A JP2930169B2 JP 2930169 B2 JP2930169 B2 JP 2930169B2 JP 4273008 A JP4273008 A JP 4273008A JP 27300892 A JP27300892 A JP 27300892A JP 2930169 B2 JP2930169 B2 JP 2930169B2
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、液晶表示装置に関す
る。更に詳しくは、異なる液晶と液晶との屈折率の差を
外部電圧により変化させ液晶と液晶との界面で起こる光
の散乱を制御する表示モードを利用した液晶表示装置に
関する。
る。更に詳しくは、異なる液晶と液晶との屈折率の差を
外部電圧により変化させ液晶と液晶との界面で起こる光
の散乱を制御する表示モードを利用した液晶表示装置に
関する。
【０００２】
【従来の技術】従来、電気光学効果を利用した表示素子
としてネマティック液晶を用いたＴＮ(Twisted Nemati
c）型や、ＳＴＮ(Super Twisted Nematic）型のものが
実用化されている。また、強誘電性液晶を用いた物も提
案されている。これらは、偏光板を要する物であり、ま
た配向処理を必要とするものである。一方、偏光板を要
さず液晶の散乱を利用したものとしては、動的散乱（Ｄ
Ｓ:Dynamic Scattering)効果および相転移（ＰＣ:Phase
Change)効果がある。最近、偏光板を要さず、しかも配
向処理を不要とするものとして、液晶の複屈折性を利用
し、透明または白濁状態を電気的にコントロールする方
法が提案されている。この方法は、基本的には電圧印加
時に液晶の配向が電場方向に揃い、液晶分子の常光屈折
率と支持媒体の屈折率とを一致させ透明状態を表示し、
電圧無印加時には、液晶分子の配向の乱れによる光散乱
状態を利用した表示モードである。
としてネマティック液晶を用いたＴＮ(Twisted Nemati
c）型や、ＳＴＮ(Super Twisted Nematic）型のものが
実用化されている。また、強誘電性液晶を用いた物も提
案されている。これらは、偏光板を要する物であり、ま
た配向処理を必要とするものである。一方、偏光板を要
さず液晶の散乱を利用したものとしては、動的散乱（Ｄ
Ｓ:Dynamic Scattering)効果および相転移（ＰＣ:Phase
Change)効果がある。最近、偏光板を要さず、しかも配
向処理を不要とするものとして、液晶の複屈折性を利用
し、透明または白濁状態を電気的にコントロールする方
法が提案されている。この方法は、基本的には電圧印加
時に液晶の配向が電場方向に揃い、液晶分子の常光屈折
率と支持媒体の屈折率とを一致させ透明状態を表示し、
電圧無印加時には、液晶分子の配向の乱れによる光散乱
状態を利用した表示モードである。
【０００３】提案されている方法としては、特表昭５８
−５０１６３１に液晶を高分子カプセルに包含した方法
が開示されているが、液晶が独立胞であり、かつ、周り
を高分子で固めているために電極間のスペースを有効に
利用しておらずコントラストが低く、かつ、液晶配向に
変化が生じる駆動電圧が高く利用範囲が狭い。また、特
表昭６１−５０２１２８等に液晶と光又は熱硬化性樹脂
とを混合し、樹脂を硬化することにより液晶を析出さ
せ、樹脂中に液晶滴を形成させる方法を開示している。
しかし、この方法では、特開平３−７２３１７に液晶滴
径の制御方法が開示されてはいるものの相分離を利用し
ているために、液晶滴径の精密な制御が難しい。
−５０１６３１に液晶を高分子カプセルに包含した方法
が開示されているが、液晶が独立胞であり、かつ、周り
を高分子で固めているために電極間のスペースを有効に
利用しておらずコントラストが低く、かつ、液晶配向に
変化が生じる駆動電圧が高く利用範囲が狭い。また、特
表昭６１−５０２１２８等に液晶と光又は熱硬化性樹脂
とを混合し、樹脂を硬化することにより液晶を析出さ
せ、樹脂中に液晶滴を形成させる方法を開示している。
しかし、この方法では、特開平３−７２３１７に液晶滴
径の制御方法が開示されてはいるものの相分離を利用し
ているために、液晶滴径の精密な制御が難しい。
【０００４】また、特開平３−５９５１５等に高分子多
孔膜に液晶を含浸させることを特徴とする方法が開示さ
れている。この方法は、液晶滴を作成するときに相分離
を利用しないため、適応できる樹脂、液晶の選択の自由
度が非常に大きく、高分子多孔膜の十分な精製が可能な
利点を有するが、現状では、十分に液晶滴を制御するこ
とはできない。
孔膜に液晶を含浸させることを特徴とする方法が開示さ
れている。この方法は、液晶滴を作成するときに相分離
を利用しないため、適応できる樹脂、液晶の選択の自由
度が非常に大きく、高分子多孔膜の十分な精製が可能な
利点を有するが、現状では、十分に液晶滴を制御するこ
とはできない。
【０００５】また、特開平３−４６６２１においては、
２枚の透明電極間に光の散乱源となるポリマービーズを
液晶中に浮遊せしめた構造を有することを特徴とする方
法が開示されている。この方法では、光の散乱強度は大
きいが、ビーズを均一に分散させることが難しく、表示
むらが発生しやすい。これらの先行発明は、基本的に１
種類の液晶材料と高分子材料との屈折率の差が外部電界
の変化により変わることを利用した液晶表示素子であ
る。
２枚の透明電極間に光の散乱源となるポリマービーズを
液晶中に浮遊せしめた構造を有することを特徴とする方
法が開示されている。この方法では、光の散乱強度は大
きいが、ビーズを均一に分散させることが難しく、表示
むらが発生しやすい。これらの先行発明は、基本的に１
種類の液晶材料と高分子材料との屈折率の差が外部電界
の変化により変わることを利用した液晶表示素子であ
る。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】いま、ｎe を異常光の
屈折率、ｎo を通常光の屈折率とする。従来の分散モー
ドを利用した液晶表示素子においては、電圧を印加しな
いとき、液晶材料のランダム配向状態での屈折率ｎ＝
（ｎe＋２ｎo）／３と高分子材料屈折率ｎp の差を利用
して光を散乱させる。
屈折率、ｎo を通常光の屈折率とする。従来の分散モー
ドを利用した液晶表示素子においては、電圧を印加しな
いとき、液晶材料のランダム配向状態での屈折率ｎ＝
（ｎe＋２ｎo）／３と高分子材料屈折率ｎp の差を利用
して光を散乱させる。
【０００７】電圧印加したときは液晶が電場に沿って配
向し、液晶の屈折率がｎo となる。この時、ｎo＝ｎpと
なるように液晶と高分子の屈折率を選択した場合、液晶
セルは透明状態になり、光の散乱を起こさなくなる。こ
のように、上記液晶素子は、液晶と高分子との屈折率の
ミスマッチを利用して、光の散乱状態を制御するもので
ある。しかし、例え液晶滴の形状を最適化しても、液晶
と高分子との屈折率のミスマッチが十分大きくなければ
良好なコントラストが得られない。ところが、液晶と高
分子との屈折率のミスマッチの大きさは、液晶材料の屈
折率異方性Δｎ（＝ｎe−ｎo）に比例していると考えら
れる。しかし、現存する液晶材料の屈折率異方性Δｎ
は、大きい液晶でも０．３以下であり良好なコントラス
トを得るには不十分である。
向し、液晶の屈折率がｎo となる。この時、ｎo＝ｎpと
なるように液晶と高分子の屈折率を選択した場合、液晶
セルは透明状態になり、光の散乱を起こさなくなる。こ
のように、上記液晶素子は、液晶と高分子との屈折率の
ミスマッチを利用して、光の散乱状態を制御するもので
ある。しかし、例え液晶滴の形状を最適化しても、液晶
と高分子との屈折率のミスマッチが十分大きくなければ
良好なコントラストが得られない。ところが、液晶と高
分子との屈折率のミスマッチの大きさは、液晶材料の屈
折率異方性Δｎ（＝ｎe−ｎo）に比例していると考えら
れる。しかし、現存する液晶材料の屈折率異方性Δｎ
は、大きい液晶でも０．３以下であり良好なコントラス
トを得るには不十分である。
【０００８】また、ポリマーマトリックスを作成するた
めには、高分子の液晶成分との体積分率を１０％以上に
しなければならない。このため、セル内の液晶体積の利
用効率が悪く、コントラストを上げることが困難である
と同時に、高分子による電圧降下があり、液晶にかかる
電圧が低くくなる。結果として、液晶を小さなスペース
に閉じ込めることになり、駆動電圧を高く設定しなけれ
ばならない原因となる。
めには、高分子の液晶成分との体積分率を１０％以上に
しなければならない。このため、セル内の液晶体積の利
用効率が悪く、コントラストを上げることが困難である
と同時に、高分子による電圧降下があり、液晶にかかる
電圧が低くくなる。結果として、液晶を小さなスペース
に閉じ込めることになり、駆動電圧を高く設定しなけれ
ばならない原因となる。
【０００９】また、２層のセルを重ねる多層セルは、コ
ントラストを高くすることができるが、第１層と第２層
との間に層を隔てるための基板材料が必要であり視差を
生じる。さらに、第１層と第２層を別々に駆動するため
に電極、回路など２倍必要となり、コストアップとな
り、かつ重量増となる。
ントラストを高くすることができるが、第１層と第２層
との間に層を隔てるための基板材料が必要であり視差を
生じる。さらに、第１層と第２層を別々に駆動するため
に電極、回路など２倍必要となり、コストアップとな
り、かつ重量増となる。
【００１０】
【課題を解決するための手段】この発明によれば、一対
の透明基板の対向しあう表面にそれぞれ透明電極が形成
され、透明基板間に液晶層を充填してなる液晶表示装置
において、液晶層が各々分離された少なくとも２種類の
液晶により構成され、かつ少なくとも２種類の液晶がそ
れぞれ液晶層の厚み方向にわたって存在し、第１の種類
の液晶が誘電率異方性Δε＞０、屈折率異方性Δｎ＞０
を示す液晶（液晶Ｉ）を少なくと１種含み、第２の種類
の液晶が誘電率異方性Δε＜０、屈折率異方性Δｎ＞０
を示す液晶（液晶II）または誘電率異方性Δε＞０、屈
折率異方性Δｎ＜０を示す液晶（液晶III）を少なくと
も１種含むことを特徴とする液晶表示装置が提供され
る。
の透明基板の対向しあう表面にそれぞれ透明電極が形成
され、透明基板間に液晶層を充填してなる液晶表示装置
において、液晶層が各々分離された少なくとも２種類の
液晶により構成され、かつ少なくとも２種類の液晶がそ
れぞれ液晶層の厚み方向にわたって存在し、第１の種類
の液晶が誘電率異方性Δε＞０、屈折率異方性Δｎ＞０
を示す液晶（液晶Ｉ）を少なくと１種含み、第２の種類
の液晶が誘電率異方性Δε＜０、屈折率異方性Δｎ＞０
を示す液晶（液晶II）または誘電率異方性Δε＞０、屈
折率異方性Δｎ＜０を示す液晶（液晶III）を少なくと
も１種含むことを特徴とする液晶表示装置が提供され
る。
【００１１】ここで、上記液晶層が、海〜島状態で分離
されてなり、島状態の液晶はマイクロカプセルに封入さ
れていることが好ましく、島状態の液晶が液晶Ｉであ
り、海状態の液晶が液晶IIであることがさらに好まし
い。また、島状態の液晶がスメクティック、ネマティッ
クまたはカイラルネマティック液晶であり、ゲスト−ホ
スト式の二色性染料を混入したものであることが最も好
ましい。
されてなり、島状態の液晶はマイクロカプセルに封入さ
れていることが好ましく、島状態の液晶が液晶Ｉであ
り、海状態の液晶が液晶IIであることがさらに好まし
い。また、島状態の液晶がスメクティック、ネマティッ
クまたはカイラルネマティック液晶であり、ゲスト−ホ
スト式の二色性染料を混入したものであることが最も好
ましい。
【００１２】さらに、上記液晶層が、上下２層の状態で
分離されてなり、各々の液晶層が高分子分散型液晶であ
ることが好ましく、上層の液晶層と下層の液晶層は、電
圧無印加時には不透明状態と透明状態をそれぞれ示し、
電圧印加時には透明状態と着色状態を示すよう構成され
ることが好ましい。さらに、液晶層がスメクティック、
ネマティックまたはカイラルネマティック液晶であり、
ゲスト−ホスト式の二色性染料を混入したものであるこ
とが好ましく、下層の液晶層が電場または磁場の印加に
よって予め配向させてあることが、最も好ましい。
分離されてなり、各々の液晶層が高分子分散型液晶であ
ることが好ましく、上層の液晶層と下層の液晶層は、電
圧無印加時には不透明状態と透明状態をそれぞれ示し、
電圧印加時には透明状態と着色状態を示すよう構成され
ることが好ましい。さらに、液晶層がスメクティック、
ネマティックまたはカイラルネマティック液晶であり、
ゲスト−ホスト式の二色性染料を混入したものであるこ
とが好ましく、下層の液晶層が電場または磁場の印加に
よって予め配向させてあることが、最も好ましい。
【００１３】このとき、液晶IIが誘電率異方性Δε＜０
であり、かつ屈折率異方性Δｎが０．０２より大で０．
１５より小であるとき好適に利用できる。本発明者ら
は、見かけ上の液晶と高分子との屈折率のミスマッチを
大きくすることを鋭意検討した結果、特性の異なる２種
類以上の液晶材料を組み合わせることにより、電場のｏ
ｎ−ｏｆｆ状態での液晶の見かけ上の屈折率の差が大き
くなることを見い出した。これにより、電気光学特性が
俊敏で、かつコントラストの優れた光の分散モードを利
用した液晶表示装置を作成することができた。
であり、かつ屈折率異方性Δｎが０．０２より大で０．
１５より小であるとき好適に利用できる。本発明者ら
は、見かけ上の液晶と高分子との屈折率のミスマッチを
大きくすることを鋭意検討した結果、特性の異なる２種
類以上の液晶材料を組み合わせることにより、電場のｏ
ｎ−ｏｆｆ状態での液晶の見かけ上の屈折率の差が大き
くなることを見い出した。これにより、電気光学特性が
俊敏で、かつコントラストの優れた光の分散モードを利
用した液晶表示装置を作成することができた。
【００１４】この発明において、異なる２種以上の液晶
材料を互に混合することなく配置する具体的な液晶表示
装置を提供する。その１つの形態として、多種の液晶材
料が海〜島の形状をして混在させる形態のものがある。
具体的に液晶材料が島状態を形成する形態としては、マ
イクロカプセルの形態が好適である。また、他の形態
は、液晶材料を上層と下層に分ける形態であり、液晶材
料の２層に分離する材料として、高分子分散型液晶を採
用するのが好適である。
材料を互に混合することなく配置する具体的な液晶表示
装置を提供する。その１つの形態として、多種の液晶材
料が海〜島の形状をして混在させる形態のものがある。
具体的に液晶材料が島状態を形成する形態としては、マ
イクロカプセルの形態が好適である。また、他の形態
は、液晶材料を上層と下層に分ける形態であり、液晶材
料の２層に分離する材料として、高分子分散型液晶を採
用するのが好適である。
【００１５】上記非混合状態を形成する液晶材料の組合
せは２種類ある。即ち、第１の組合せは誘電率異方性Δ
ε＞０、屈折率異方性Δｎ＞０を示す液晶材料と誘電率
異方性Δε＜０、屈折率異方性Δｎ＞０を示す液晶材料
の組合せであり、第２の組合せは誘電率異方性Δε＞
０、屈折率異方性Δｎ＞０を示す液晶材料と誘電率異方
性Δε＞０、屈折率異方性Δｎ＜０を示す液晶材料の組
合せである。
せは２種類ある。即ち、第１の組合せは誘電率異方性Δ
ε＞０、屈折率異方性Δｎ＞０を示す液晶材料と誘電率
異方性Δε＜０、屈折率異方性Δｎ＞０を示す液晶材料
の組合せであり、第２の組合せは誘電率異方性Δε＞
０、屈折率異方性Δｎ＞０を示す液晶材料と誘電率異方
性Δε＞０、屈折率異方性Δｎ＜０を示す液晶材料の組
合せである。
【００１６】第１の液晶の組合せにおいて、コントラス
トを高くすることができるのは次の理由による。一方の
液晶材料が誘電率異方性Δε＞０、屈折率異方性Δｎ＞
０であり、他方の液晶材料が誘電率異方性Δε＜０、屈
折率異方性Δｎ＞０である２つ液晶材料をマイクロカプ
セルで互いに混合しないように存在させる。２種類の液
晶及びマイクロカプセルの構成材料の屈折率が電圧印加
時にほぼ一致するように設定した場合、電圧無印加時の
液晶はランダム配向となり、液晶材料の屈折率はランダ
ム配向状態での屈折率ｎr＝（ｎe＋２ｎo)／３になる。
トを高くすることができるのは次の理由による。一方の
液晶材料が誘電率異方性Δε＞０、屈折率異方性Δｎ＞
０であり、他方の液晶材料が誘電率異方性Δε＜０、屈
折率異方性Δｎ＞０である２つ液晶材料をマイクロカプ
セルで互いに混合しないように存在させる。２種類の液
晶及びマイクロカプセルの構成材料の屈折率が電圧印加
時にほぼ一致するように設定した場合、電圧無印加時の
液晶はランダム配向となり、液晶材料の屈折率はランダ
ム配向状態での屈折率ｎr＝（ｎe＋２ｎo)／３になる。
【００１７】一方、電圧印加時には、すべての材料の屈
折率をほぼ一致させているので、誘電率異方性Δεの互
に符号の異なる液晶の屈折率うち、Δε＜０の液晶の屈
折率が（ｎe＋ｎo）／２となり、Δε＞０の液晶の屈折
率はｎ0 となり、互いに反対方向に離れることになる。
この現象により、従来の１種類の液晶で高分子材料との
屈折率のミスマッチを利用する表示素子に較べて、この
装置では大きな屈折率の変化を利用することができ、コ
ントラストの大きな表示素子を作成することができる。
折率をほぼ一致させているので、誘電率異方性Δεの互
に符号の異なる液晶の屈折率うち、Δε＜０の液晶の屈
折率が（ｎe＋ｎo）／２となり、Δε＞０の液晶の屈折
率はｎ0 となり、互いに反対方向に離れることになる。
この現象により、従来の１種類の液晶で高分子材料との
屈折率のミスマッチを利用する表示素子に較べて、この
装置では大きな屈折率の変化を利用することができ、コ
ントラストの大きな表示素子を作成することができる。
【００１８】また、第２の組合せにおいても、同様の現
象が見られる。即ち、一つの液晶材料が誘電率異方性Δ
ε＞０、屈折率異方性Δｎ＞０であり、他の液晶材料が
誘電率異方性Δε＞０、屈折率異方性Δｎ＜０である。
この液晶材料の組合わせにおいても上記原理と同様であ
る。結果的に大きな屈折率の変化を利用することができ
コントラストの大きな表示素子を作成することができ
る。
象が見られる。即ち、一つの液晶材料が誘電率異方性Δ
ε＞０、屈折率異方性Δｎ＞０であり、他の液晶材料が
誘電率異方性Δε＞０、屈折率異方性Δｎ＜０である。
この液晶材料の組合わせにおいても上記原理と同様であ
る。結果的に大きな屈折率の変化を利用することができ
コントラストの大きな表示素子を作成することができ
る。
【００１９】この現象は、２種以上の液晶が、海〜島の
ようなランダムな液晶の組合せの場合についても、上層
と下層の液晶の組合せの場合についても、上述の第１と
第２の組合せがそのまま充当できる。同様の原理によっ
て、作成された装置では大きな屈折率の変化を利用する
ことができ、コントラストの大きな表示素子を作成する
ことができる。
ようなランダムな液晶の組合せの場合についても、上層
と下層の液晶の組合せの場合についても、上述の第１と
第２の組合せがそのまま充当できる。同様の原理によっ
て、作成された装置では大きな屈折率の変化を利用する
ことができ、コントラストの大きな表示素子を作成する
ことができる。
【００２０】Δε＞０かつΔｎ＞０を示す液晶化合物
（Ｉ）としては、分子末端にシアノ基を有するビフェニ
ル系、ターフェニル系、フェニルシクロヘキサン系、ジ
フェニルシクロヘキサン系があり、具体的には市販のＥ
８、Ｅ４４、ＺＬＩ−３２１９、ＺＬＩ−４７９２（い
ずれもメルク社製）などが好適に利用できる。Δε＜０
かつΔｎ＞０を示す液晶化合物（II）としては側鎖にシ
アノ基などの極性の強い官能基を有するものがあり、具
体的には市販のＺＬＩ−２８０６、ＺＬＩ−４７８８−
０００、ＺＬＩ−４８５０（メルク社製）などが好適に
利用できる。
（Ｉ）としては、分子末端にシアノ基を有するビフェニ
ル系、ターフェニル系、フェニルシクロヘキサン系、ジ
フェニルシクロヘキサン系があり、具体的には市販のＥ
８、Ｅ４４、ＺＬＩ−３２１９、ＺＬＩ−４７９２（い
ずれもメルク社製）などが好適に利用できる。Δε＜０
かつΔｎ＞０を示す液晶化合物（II）としては側鎖にシ
アノ基などの極性の強い官能基を有するものがあり、具
体的には市販のＺＬＩ−２８０６、ＺＬＩ−４７８８−
０００、ＺＬＩ−４８５０（メルク社製）などが好適に
利用できる。
【００２１】さらに、Δε＞０、Δｎ＜０である液晶化
合物（III)としては、コレステリック及びネマティック
液晶にカイラル・ネマティック液晶を添加したコレステ
リック液晶なども利用できる。本発明の液晶組成物は、
上記液晶化合物（Ｉ）、（II）、（III)を、公知の液晶
や組成物と混合して調製することができる。
合物（III)としては、コレステリック及びネマティック
液晶にカイラル・ネマティック液晶を添加したコレステ
リック液晶なども利用できる。本発明の液晶組成物は、
上記液晶化合物（Ｉ）、（II）、（III)を、公知の液晶
や組成物と混合して調製することができる。
【００２２】通常、化合物（Ｉ）、（II）、（III)の含
有量は、全体で５ｗｔ％以上、９５ｗｔ％以下とするの
が好ましい。これらの各成分のうち一種類９５ｗｔ％以
上占めるとコントラストの改善効果が不充分であり適当
でない。かかる本発明の液晶組成物には、本発明の意図
する効果が阻害されない限り、種々の添加剤が配合され
ていてもよい。例えば、末端にフルオロアルキル基を有
する他の液晶性化合物や液晶相溶性化合物、例えば、２
色性色素が配合（通常、０．０１〜１ｗｔ％）されてい
てもよく、その例は、例えば特開平３−４７，８９１号
公報等に示される。
有量は、全体で５ｗｔ％以上、９５ｗｔ％以下とするの
が好ましい。これらの各成分のうち一種類９５ｗｔ％以
上占めるとコントラストの改善効果が不充分であり適当
でない。かかる本発明の液晶組成物には、本発明の意図
する効果が阻害されない限り、種々の添加剤が配合され
ていてもよい。例えば、末端にフルオロアルキル基を有
する他の液晶性化合物や液晶相溶性化合物、例えば、２
色性色素が配合（通常、０．０１〜１ｗｔ％）されてい
てもよく、その例は、例えば特開平３−４７，８９１号
公報等に示される。
【００２３】二色性色素の配合例としては、スメクティ
ック、ネマティックまたはカイラルネマティック液晶に
ゲスト−ホスト方式の二色性色素を含有させた例を挙げ
られる。ここで、２色性色素の化合物の例としてはマゼ
ンタを示すものはＧ２１４，Ｇ２４１など、緑色を示す
ものはＧ２８２とＧ２３２の混合など、シアンを示すも
のはＧ２８２、Ｇ２７９など、赤色を示すものはＧ２０
５，Ｇ１５６など、黄色を示すものはＧ２３２，Ｇ１４
３など、青色を示すものはＧ２７４，Ｇ２７７（いずれ
も日本感光色素研究所製）などが挙げられる。
ック、ネマティックまたはカイラルネマティック液晶に
ゲスト−ホスト方式の二色性色素を含有させた例を挙げ
られる。ここで、２色性色素の化合物の例としてはマゼ
ンタを示すものはＧ２１４，Ｇ２４１など、緑色を示す
ものはＧ２８２とＧ２３２の混合など、シアンを示すも
のはＧ２８２、Ｇ２７９など、赤色を示すものはＧ２０
５，Ｇ１５６など、黄色を示すものはＧ２３２，Ｇ１４
３など、青色を示すものはＧ２７４，Ｇ２７７（いずれ
も日本感光色素研究所製）などが挙げられる。
【００２４】本発明のホストであるスメクティック、ネ
マティックまたはカイラルネマティック液晶組成物は、
上記の液晶組成物が挙げられる。これら液晶物組成物
は、例えば黒色色素入りゲスト−ホスト液晶組成物とし
て、ＺＬＩ−３３６７，ＺＬＩ−４７５６／１，ＺＬＩ
−３５２１／１，ＺＬＩ−４７１４，ＺＬＩ−４１１
３，ＺＬＩ−３４０２／１（以上すべてメルク社製）な
どが挙げられる。
マティックまたはカイラルネマティック液晶組成物は、
上記の液晶組成物が挙げられる。これら液晶物組成物
は、例えば黒色色素入りゲスト−ホスト液晶組成物とし
て、ＺＬＩ−３３６７，ＺＬＩ−４７５６／１，ＺＬＩ
−３５２１／１，ＺＬＩ−４７１４，ＺＬＩ−４１１
３，ＺＬＩ−３４０２／１（以上すべてメルク社製）な
どが挙げられる。
【００２５】２種類以上の液晶材料を混合せずに隔てる
手法としては、特開昭５０−１０１１１０、特開昭５５
−４６７１８、特開平１−２６７５２４、特開平１−２
８５９２０９に示されているような海〜島による方法が
ある。第一の液晶を高分子材料に閉じ込めたマイクロカ
プセルの島とし、他の液晶を海とした海〜島による形状
として、２種類以上の液晶を混合分散させる方法であ
る。
手法としては、特開昭５０−１０１１１０、特開昭５５
−４６７１８、特開平１−２６７５２４、特開平１−２
８５９２０９に示されているような海〜島による方法が
ある。第一の液晶を高分子材料に閉じ込めたマイクロカ
プセルの島とし、他の液晶を海とした海〜島による形状
として、２種類以上の液晶を混合分散させる方法であ
る。
【００２６】液晶を閉じ込める高分子材料のマイクロカ
プセル作成方法は、例えば界面重合法を用いる。液晶を
溶解しない溶媒中に液晶を分散させ、さらにこの溶液
に、液晶滴の表面に凝集してくるような熱硬化モノマー
又は光硬化性モノマーを加える。熱または光を加えて、
これらモノマーを液晶表面で硬化させ、溶媒と分離して
マイクロカプセルを得る。
プセル作成方法は、例えば界面重合法を用いる。液晶を
溶解しない溶媒中に液晶を分散させ、さらにこの溶液
に、液晶滴の表面に凝集してくるような熱硬化モノマー
又は光硬化性モノマーを加える。熱または光を加えて、
これらモノマーを液晶表面で硬化させ、溶媒と分離して
マイクロカプセルを得る。
【００２７】その他のマイクロカプセル作成法として
は、液中乳化被覆法、オリフィス法、水溶液系からの相
分離法（単純コアセルベーション法と複合コアセルベー
ション法を利用）、有機溶媒系からの相分離法（温度変
化法、貧溶媒添加法、相分離誘起液体ポリマー利用法、
界面濃縮法、界面析出法、液中乾燥法、界面沈殿法、界
面硬化反応法）、２次エマルジョン法、融解分散冷却法
（噴霧凝固造粒、凝固造粒）、内包物交換法、気中懸濁
被覆法（流動床法）、静電気的合体法（コロイド利用
法、液滴利用法）、スプレードライング法（噴霧造粒
法）、高速気流中衝突法など一般に知られている方法を
用いることができる。
は、液中乳化被覆法、オリフィス法、水溶液系からの相
分離法（単純コアセルベーション法と複合コアセルベー
ション法を利用）、有機溶媒系からの相分離法（温度変
化法、貧溶媒添加法、相分離誘起液体ポリマー利用法、
界面濃縮法、界面析出法、液中乾燥法、界面沈殿法、界
面硬化反応法）、２次エマルジョン法、融解分散冷却法
（噴霧凝固造粒、凝固造粒）、内包物交換法、気中懸濁
被覆法（流動床法）、静電気的合体法（コロイド利用
法、液滴利用法）、スプレードライング法（噴霧造粒
法）、高速気流中衝突法など一般に知られている方法を
用いることができる。
【００２８】使用するマイクロカプセルの材料は、それ
ぞれの液晶の電圧印加時における屈折率と近い屈折率を
持ち、さらに、それぞれの液晶の電圧無印加時における
屈折率と大きく異なった屈折率を持つ材料が好ましい。
具体的にこれらの材料として使用できるものは、通常懸
濁重合に使用されるモノマー、例えば、スチレン、アク
リロニトリル、ブタジエン、酢酸ビニル、塩化ビニル、
アクリル酸メチル、さらに、光重合に使用されるモノマ
ー例えばアクリル酸及びアクリル酸エステルの誘導体、
さらに具体的には、アクリル酸イソブチル、アクリル酸
ステアリル、アクリル酸ラウリル、アクリル酸イソアミ
ル、ｎ−ステアリルメタアクリレート、シクロヘキシル
メタクリレート、ベンジルメタクリレート、２−フェノ
キシエチルメタクリレート、ビスフェノールＡジメタク
リレート、ビスフェノールＡジアクリレート、さらに高
分子の物理的強度を高めるために２官能以上の多官能樹
脂、例えば、１、４−ブタンジオールジメタクリレー
ト、１、６−ヘキサンジオールジメタクリレート、トリ
メチロールプロパントリメタクリレート、トリメチロー
ルプロパントリアクリレート、テトラメチロールメタン
テトラアクリレート、さらにより好ましくは、これらの
モノマーをハロゲン化とくに塩素化、及びフッ素化した
樹脂、例えば、２，２，３，４，４，４−ヘキサフロロ
ブチルメタクリレート、２，２，３，４，４，４−ヘキ
サクロロブチルメタクリレート、２，２，３，３−テト
ラフロロプロピルメタクリレート、２，２，３，３−テ
トラフロロプロピルメタクリレート、パーフロロオクチ
ルエチルメタクリレート、パークロロオクチルエチルメ
タクリレート、パーフロロオクチルエチルアクリレー
ト、パークロロオクチルエチルアクリレートである。ま
た、熱硬化性モノマーとしては、エチレングリコールジ
グリシジルエーテル、トリメチロールプロパントリグリ
シジルエーテル、１，６−ヘキサンジオールジグリシジ
ルエーテルなどのグリシジルエーテル類を代表とするエ
ポキシ樹脂およびイソシアネート基を有するウレタン樹
脂例えばキシリレンジイソシアナート、Ｓｉを含む２重
結合を有するシリコーン樹脂などが使用できる。これら
モノマーは、単独で使用しても良いが２種以上混合して
も良い。また、これらのモノマーに、必要に応じて塩素
化及びフッ素化された高分子やその他の高分子例えばポ
リビニルアルコール、ポリエチレングリコール、さらに
ゼラチンなどの天然高分子やオリゴマーを混合して使用
してもいい。
ぞれの液晶の電圧印加時における屈折率と近い屈折率を
持ち、さらに、それぞれの液晶の電圧無印加時における
屈折率と大きく異なった屈折率を持つ材料が好ましい。
具体的にこれらの材料として使用できるものは、通常懸
濁重合に使用されるモノマー、例えば、スチレン、アク
リロニトリル、ブタジエン、酢酸ビニル、塩化ビニル、
アクリル酸メチル、さらに、光重合に使用されるモノマ
ー例えばアクリル酸及びアクリル酸エステルの誘導体、
さらに具体的には、アクリル酸イソブチル、アクリル酸
ステアリル、アクリル酸ラウリル、アクリル酸イソアミ
ル、ｎ−ステアリルメタアクリレート、シクロヘキシル
メタクリレート、ベンジルメタクリレート、２−フェノ
キシエチルメタクリレート、ビスフェノールＡジメタク
リレート、ビスフェノールＡジアクリレート、さらに高
分子の物理的強度を高めるために２官能以上の多官能樹
脂、例えば、１、４−ブタンジオールジメタクリレー
ト、１、６−ヘキサンジオールジメタクリレート、トリ
メチロールプロパントリメタクリレート、トリメチロー
ルプロパントリアクリレート、テトラメチロールメタン
テトラアクリレート、さらにより好ましくは、これらの
モノマーをハロゲン化とくに塩素化、及びフッ素化した
樹脂、例えば、２，２，３，４，４，４−ヘキサフロロ
ブチルメタクリレート、２，２，３，４，４，４−ヘキ
サクロロブチルメタクリレート、２，２，３，３−テト
ラフロロプロピルメタクリレート、２，２，３，３−テ
トラフロロプロピルメタクリレート、パーフロロオクチ
ルエチルメタクリレート、パークロロオクチルエチルメ
タクリレート、パーフロロオクチルエチルアクリレー
ト、パークロロオクチルエチルアクリレートである。ま
た、熱硬化性モノマーとしては、エチレングリコールジ
グリシジルエーテル、トリメチロールプロパントリグリ
シジルエーテル、１，６−ヘキサンジオールジグリシジ
ルエーテルなどのグリシジルエーテル類を代表とするエ
ポキシ樹脂およびイソシアネート基を有するウレタン樹
脂例えばキシリレンジイソシアナート、Ｓｉを含む２重
結合を有するシリコーン樹脂などが使用できる。これら
モノマーは、単独で使用しても良いが２種以上混合して
も良い。また、これらのモノマーに、必要に応じて塩素
化及びフッ素化された高分子やその他の高分子例えばポ
リビニルアルコール、ポリエチレングリコール、さらに
ゼラチンなどの天然高分子やオリゴマーを混合して使用
してもいい。
【００２９】液晶滴を内蔵したマイクロカプセルの平均
内径は、２μｍ以上、８μｍ以下が好ましく、更に好ま
しくは、３μｍ以上、５μｍ以下である。マイクロカプ
セルの平均内径が２μｍより小さい場合は、電圧無印加
時には可視光を散乱する小さい液晶滴が多くなり光散乱
性が低下する。さらに電圧印加時には液晶分子が動きに
くくなり駆動電圧を高くしてしまう。逆に、マイクロカ
プセルの平均内径が８μｍより大きすぎる場合には、液
晶セルギャップの大部分をマイクロセルが占めることに
なり、電圧無印加時に遮蔽性が低下してしまい、コント
ラストを低下させ好ましくない。
内径は、２μｍ以上、８μｍ以下が好ましく、更に好ま
しくは、３μｍ以上、５μｍ以下である。マイクロカプ
セルの平均内径が２μｍより小さい場合は、電圧無印加
時には可視光を散乱する小さい液晶滴が多くなり光散乱
性が低下する。さらに電圧印加時には液晶分子が動きに
くくなり駆動電圧を高くしてしまう。逆に、マイクロカ
プセルの平均内径が８μｍより大きすぎる場合には、液
晶セルギャップの大部分をマイクロセルが占めることに
なり、電圧無印加時に遮蔽性が低下してしまい、コント
ラストを低下させ好ましくない。
【００３０】上記液晶滴を内蔵したマイクロカプセルを
均一に液晶の海に均一分散させた後、安定化するために
界面活性剤を添加しても良い。ここで使用できる界面活
性剤とは、液晶材料を汚染するような不純物、例えば、
金属イオン、導電性イオンなどを含まず自身も非イオン
性であることが好ましい。具体的には、ポリオキシエチ
レンソルビタンモノパルミタート、ポリオキシエチレン
ソルビタンモノステアラート、ポリオキシエチレンソル
ビタンモノオレアラート、ポリオキシエチレンソルビタ
ントリオレアラート、およびこれらの化合物の塩化物、
フッ化物などの非イオン性界面活性剤が挙げられる。
均一に液晶の海に均一分散させた後、安定化するために
界面活性剤を添加しても良い。ここで使用できる界面活
性剤とは、液晶材料を汚染するような不純物、例えば、
金属イオン、導電性イオンなどを含まず自身も非イオン
性であることが好ましい。具体的には、ポリオキシエチ
レンソルビタンモノパルミタート、ポリオキシエチレン
ソルビタンモノステアラート、ポリオキシエチレンソル
ビタンモノオレアラート、ポリオキシエチレンソルビタ
ントリオレアラート、およびこれらの化合物の塩化物、
フッ化物などの非イオン性界面活性剤が挙げられる。
【００３１】特に、マイクロカプセル内の液晶材料につ
いては、電場応答性の俊敏な液晶化合物（Ｉ）が適して
いる。他方マイクロカプセル外の液晶については、内部
の液晶材料の駆動電圧に合わせて選択することができ、
液晶化合物（II）が適している。さらに、相互に組成の
大きく異なる液晶を使用することが好ましく、例えば、
シアノジフェニル系液晶に代表される凝集力の強い液晶
とフッ素系液晶に代表される凝集力の弱い液晶との組み
合わせなどが好適である。
いては、電場応答性の俊敏な液晶化合物（Ｉ）が適して
いる。他方マイクロカプセル外の液晶については、内部
の液晶材料の駆動電圧に合わせて選択することができ、
液晶化合物（II）が適している。さらに、相互に組成の
大きく異なる液晶を使用することが好ましく、例えば、
シアノジフェニル系液晶に代表される凝集力の強い液晶
とフッ素系液晶に代表される凝集力の弱い液晶との組み
合わせなどが好適である。
【００３２】このようにして作製したマイクロカプセル
に第一の液晶をつめて島とし、マイクロカプセル外に液
晶をつめて海とした海〜島構造を図１に示す。図２は図
１の液晶充填部のみを強調してあり、符号は透明電極ａ
は（絵素電極）、ｂは透明電極（対向電極）、ｃはマイ
クロカプセルである。この図でも分かるようにマイクロ
カプセルを介して両液晶組成物は更に混合することな
く、海〜島として独立にその性能を発揮することが可能
となったのである。
に第一の液晶をつめて島とし、マイクロカプセル外に液
晶をつめて海とした海〜島構造を図１に示す。図２は図
１の液晶充填部のみを強調してあり、符号は透明電極ａ
は（絵素電極）、ｂは透明電極（対向電極）、ｃはマイ
クロカプセルである。この図でも分かるようにマイクロ
カプセルを介して両液晶組成物は更に混合することな
く、海〜島として独立にその性能を発揮することが可能
となったのである。
【００３３】また、他の形態としては、液晶材料を上層
と下層にわける形態が挙げられ、液晶として高分子分散
型液晶を採用することにより二層に分けられる。例え
ば、上層および／または下層の液晶を高分子分散型液晶
にすることが挙げられる。この時適用される高分子は、
ポリビニルアルコール（Ｔｇ：８５℃）、ポリスチレン
（Ｔｇ：１００℃）、ポリメタクリル酸メチル（Ｔｇ：
１０５℃）、ポリアクリル酸メチル（Ｔｇ：３℃）、ポ
リクロロトリフルオロエチレン（Ｔｇ：４５℃）、ポリ
酢酸ビニル（Ｔｇ：２９℃）、ニトロセルロース（Ｔ
ｇ：５３℃）などである。
と下層にわける形態が挙げられ、液晶として高分子分散
型液晶を採用することにより二層に分けられる。例え
ば、上層および／または下層の液晶を高分子分散型液晶
にすることが挙げられる。この時適用される高分子は、
ポリビニルアルコール（Ｔｇ：８５℃）、ポリスチレン
（Ｔｇ：１００℃）、ポリメタクリル酸メチル（Ｔｇ：
１０５℃）、ポリアクリル酸メチル（Ｔｇ：３℃）、ポ
リクロロトリフルオロエチレン（Ｔｇ：４５℃）、ポリ
酢酸ビニル（Ｔｇ：２９℃）、ニトロセルロース（Ｔ
ｇ：５３℃）などである。
【００３４】その製造方法は常法が適用され（特開昭５
８−５０１６３参照）、例えば前記液晶とモノマーの混
合物を作成し、常法の熱重合や光重合によってモノマー
を重合、硬化させて樹脂化し、液晶を樹脂相から分離す
ることによって作成できる。このときの液晶／樹脂相と
の割合は９５／５〜５０／５０であり、好ましくは９０
／１０〜７０／３０である。
８−５０１６３参照）、例えば前記液晶とモノマーの混
合物を作成し、常法の熱重合や光重合によってモノマー
を重合、硬化させて樹脂化し、液晶を樹脂相から分離す
ることによって作成できる。このときの液晶／樹脂相と
の割合は９５／５〜５０／５０であり、好ましくは９０
／１０〜７０／３０である。
【００３５】さらに、印加電圧がオフ時に液晶分子を予
め垂直に配向させる方法は、液晶層を形成してから、使
用している高分子のＴｇ（ガラス転移温度）より高い温
度で垂直方向に電場、磁場をかける方法や、高分子分散
型液晶表示装置を作成する段階で垂直方向に電場（２周
波駆動用の液晶の場合Δε＞０となる周波数の電場、例
えば最小ピーク値が１ｋｖ／ｃｍ以上、最大ピーク値が
１００ｋｖ／ｃｍ以下の電場）、磁場（例えば、１，０
００〜１００，０００ガウス）をかける方法などを用い
ることができる。
め垂直に配向させる方法は、液晶層を形成してから、使
用している高分子のＴｇ（ガラス転移温度）より高い温
度で垂直方向に電場、磁場をかける方法や、高分子分散
型液晶表示装置を作成する段階で垂直方向に電場（２周
波駆動用の液晶の場合Δε＞０となる周波数の電場、例
えば最小ピーク値が１ｋｖ／ｃｍ以上、最大ピーク値が
１００ｋｖ／ｃｍ以下の電場）、磁場（例えば、１，０
００〜１００，０００ガウス）をかける方法などを用い
ることができる。
【００３６】さらに、上記液晶においては、セル作成
後、電場印加時に液晶分子が垂直配向から水平配向に変
化する必要があり、Δε＜０の周波数を有する液晶が好
ましい。さらに、透明状態と着色状態を制御する液晶層
では、高分子壁の散乱によって色の鮮明さが低下してし
まうため、液晶のΔｎは小さいほど好ましい。具体的に
は、Δｎは０．０２〜０．１５、好ましくは０．０４〜
０．１である。Δｎが０．０２以下の液晶材料では、液
晶材料のΔｎが小さくなってしまい低電圧駆動できなく
なる。具体的な液晶例には前記ＺＬＩ−２８０６（Δ
ｎ：０．０４４，Δε：−４．８）などが挙げられる。
後、電場印加時に液晶分子が垂直配向から水平配向に変
化する必要があり、Δε＜０の周波数を有する液晶が好
ましい。さらに、透明状態と着色状態を制御する液晶層
では、高分子壁の散乱によって色の鮮明さが低下してし
まうため、液晶のΔｎは小さいほど好ましい。具体的に
は、Δｎは０．０２〜０．１５、好ましくは０．０４〜
０．１である。Δｎが０．０２以下の液晶材料では、液
晶材料のΔｎが小さくなってしまい低電圧駆動できなく
なる。具体的な液晶例には前記ＺＬＩ−２８０６（Δ
ｎ：０．０４４，Δε：−４．８）などが挙げられる。
【００３７】かかる本発明の液晶表示装置の一例を図２
に示して構成を説明する。ガラス基板１ａ上に透明電極
２ａが順に各層が形成されたものが、基板９である。こ
こで、透明電極２ａは複数本の透明電極が互いに平行と
なるようにストライプ状に配列して形成される。一方、
もう片側のガラス基板１ｂ上にも同様の条件で透明電極
２ｂが順に各層が形成されたものが、基板１０である。
透明電極２ｂは基板９と同様、透明電極２ｂは複数本の
透明電極が互いに平行となるようにストライプ状に配列
して形成される。
に示して構成を説明する。ガラス基板１ａ上に透明電極
２ａが順に各層が形成されたものが、基板９である。こ
こで、透明電極２ａは複数本の透明電極が互いに平行と
なるようにストライプ状に配列して形成される。一方、
もう片側のガラス基板１ｂ上にも同様の条件で透明電極
２ｂが順に各層が形成されたものが、基板１０である。
透明電極２ｂは基板９と同様、透明電極２ｂは複数本の
透明電極が互いに平行となるようにストライプ状に配列
して形成される。
【００３８】ここで、２種以上の液晶組成物７が充填さ
れるのは、上下の２つの間であり、その厚さ（ｄ）は液
晶表示装置の設計、構成によって決まるが、５．０〜１
８．０μｍ程度、好ましくは１０〜１５μｍである。こ
の厚さが５μｍ以下では電圧無印加時の光散乱性が不足
し、逆に１８μｍ以上では、液晶の駆動のための所定の
電界強度が不足し、電圧印加時の十分な透明性が得られ
ないか、もしくは駆動電圧が高くなる。駆動電圧が高い
ことは、消費電力が高く、また、ＴＦＴなどの駆動回路
の改良が必要となることを意味する。
れるのは、上下の２つの間であり、その厚さ（ｄ）は液
晶表示装置の設計、構成によって決まるが、５．０〜１
８．０μｍ程度、好ましくは１０〜１５μｍである。こ
の厚さが５μｍ以下では電圧無印加時の光散乱性が不足
し、逆に１８μｍ以上では、液晶の駆動のための所定の
電界強度が不足し、電圧印加時の十分な透明性が得られ
ないか、もしくは駆動電圧が高くなる。駆動電圧が高い
ことは、消費電力が高く、また、ＴＦＴなどの駆動回路
の改良が必要となることを意味する。
【００３９】この発明の液晶表示装置の駆動方法は、単
純マトリックスやアクチブマトリックス（例えば、Thin
Film Transistor Modified Index Method）などが適用
できる。具体的駆動例として、上層の液晶にΔｎ＞０の
高分子分散型液晶材料と下層の液晶に二色性色素を含有
した高分子分散型液晶材料を使用し、例えば２０Ｖの電
圧を印加した場合、電圧オフ時には、上層の液晶が散乱
状態となり不透明であり、電圧オン時に、配向して透明
状態となる。また電圧オフ時は、下層の液晶は透明状態
であり、コントラストが向上する。具体的には液晶分子
が垂直配向状態になることで、２色性色素は光の吸収が
少ない分子配列になる。さらに、電圧オン時は、分子配
列が解け着色状態となる。
純マトリックスやアクチブマトリックス（例えば、Thin
Film Transistor Modified Index Method）などが適用
できる。具体的駆動例として、上層の液晶にΔｎ＞０の
高分子分散型液晶材料と下層の液晶に二色性色素を含有
した高分子分散型液晶材料を使用し、例えば２０Ｖの電
圧を印加した場合、電圧オフ時には、上層の液晶が散乱
状態となり不透明であり、電圧オン時に、配向して透明
状態となる。また電圧オフ時は、下層の液晶は透明状態
であり、コントラストが向上する。具体的には液晶分子
が垂直配向状態になることで、２色性色素は光の吸収が
少ない分子配列になる。さらに、電圧オン時は、分子配
列が解け着色状態となる。
【００４０】このように、上層の液晶が散乱状態と透明
状態を制御する液晶であり、下層の液晶が透明状態と着
色状態を制御する方式であるため、直視型液晶装置とし
ての適用したとき、特にコントラストを向上させる効果
が大きく好ましい。
状態を制御する液晶であり、下層の液晶が透明状態と着
色状態を制御する方式であるため、直視型液晶装置とし
ての適用したとき、特にコントラストを向上させる効果
が大きく好ましい。
【００４１】
実施例１ 誘電率異方性Δε＝１３．２（＞０）、屈折率異方性Δ
ｎ＝０．２０５（＞０）であるネマティック液晶（ＺＬ
Ｉ−３２１９：メルク社製）４０ｇと酢酸エチル１８ｇ
及びキシレンジイソシアナート３ｍｏｌとトリメチロー
ルプロパン１ｍｏｌの付加の化合物（武田薬品工業
（株）製、タケネートＤ−１１０Ｎ）４．５ｇを加え油
性の均一溶液を調製し室温に保つた。ポリビニルアルコ
ールの４％水溶液９０ｇに界面活性剤として、ドデシル
ベンゼンスルホン酸ソーダの５％水溶液３ｃｃを添加し
て水性媒体を調製し室温に保った。この水性媒体中に上
記油性均一溶液を加え、ホモジナイザーで室温にて乳化
分散させて、乳化液中の油滴粒子の平均粒径が約７μｍ
の水中油滴型エマルジョンを得た。エマルジョンを調製
後１０分後、ジエチレントリアミンの５％水溶液２０．
３ｇを徐々に滴下し、６０℃で恒温槽にて３時間攪拌し
カプセル化反応を終了させた。このカプセル分散液の溶
媒を徐々に蒸発させ、水、エチルアルコールで洗浄し、
平均粒径３．８μｍのカプセル化液晶を得た。
ｎ＝０．２０５（＞０）であるネマティック液晶（ＺＬ
Ｉ−３２１９：メルク社製）４０ｇと酢酸エチル１８ｇ
及びキシレンジイソシアナート３ｍｏｌとトリメチロー
ルプロパン１ｍｏｌの付加の化合物（武田薬品工業
（株）製、タケネートＤ−１１０Ｎ）４．５ｇを加え油
性の均一溶液を調製し室温に保つた。ポリビニルアルコ
ールの４％水溶液９０ｇに界面活性剤として、ドデシル
ベンゼンスルホン酸ソーダの５％水溶液３ｃｃを添加し
て水性媒体を調製し室温に保った。この水性媒体中に上
記油性均一溶液を加え、ホモジナイザーで室温にて乳化
分散させて、乳化液中の油滴粒子の平均粒径が約７μｍ
の水中油滴型エマルジョンを得た。エマルジョンを調製
後１０分後、ジエチレントリアミンの５％水溶液２０．
３ｇを徐々に滴下し、６０℃で恒温槽にて３時間攪拌し
カプセル化反応を終了させた。このカプセル分散液の溶
媒を徐々に蒸発させ、水、エチルアルコールで洗浄し、
平均粒径３．８μｍのカプセル化液晶を得た。
【００４２】このようにして作成したカプセル化液晶１
ｇとトリメチロールプロパントリメタクリレート０．１
ｇとトルエン２０ｇ中に分散させて、バーコート法によ
り風乾後１０μｍ厚になるようにＩＴＯ（酸化インジュ
ウムおよび酸化スズの混合物）付きガラス（日本板ガラ
ス製ＩＴＯ−５００付きフリントガラス）に塗布し窒素
中で放置し、その上に、もう一方の電極を被せた。トル
エンを完全に除去した後、高圧水銀灯下、４０ｍＷ／ｃ
ｍ2(３６５ｎｍ）で、２分間紫外線を照射して、マイク
ロカプセル入り多孔体に誘電率異方性Δε＝１３．２
（＞０）、屈折率異方性Δｎ＝−０．１０６（＜０）で
あるネマティック液晶（ＺＬＩ−３２１９：メルク社製
にカイラルネマティック液晶Ｓ−８１１：メルク社製を
５％添加）を含浸させて、セルを作製した。作製したセ
ルの概略断面図は図１に示した。
ｇとトリメチロールプロパントリメタクリレート０．１
ｇとトルエン２０ｇ中に分散させて、バーコート法によ
り風乾後１０μｍ厚になるようにＩＴＯ（酸化インジュ
ウムおよび酸化スズの混合物）付きガラス（日本板ガラ
ス製ＩＴＯ−５００付きフリントガラス）に塗布し窒素
中で放置し、その上に、もう一方の電極を被せた。トル
エンを完全に除去した後、高圧水銀灯下、４０ｍＷ／ｃ
ｍ2(３６５ｎｍ）で、２分間紫外線を照射して、マイク
ロカプセル入り多孔体に誘電率異方性Δε＝１３．２
（＞０）、屈折率異方性Δｎ＝−０．１０６（＜０）で
あるネマティック液晶（ＺＬＩ−３２１９：メルク社製
にカイラルネマティック液晶Ｓ−８１１：メルク社製を
５％添加）を含浸させて、セルを作製した。作製したセ
ルの概略断面図は図１に示した。
【００４３】作製したセルの電気光学特性は、光透過率
が電圧を過剰に高電圧にした時の飽和透過率ＴS から電
圧無印加時の光透過率ＴO を引いた値とし、その光透過
率が１０％上昇した時の印加電圧（しきい値電圧）Ｖth
が３．５Ｖであり、光透過率は無印加時には０．８％で
あり、５０Ｖ交流電圧印加時には８２．４％であるか
ら、良好なコントラストが得られたといえる。
が電圧を過剰に高電圧にした時の飽和透過率ＴS から電
圧無印加時の光透過率ＴO を引いた値とし、その光透過
率が１０％上昇した時の印加電圧（しきい値電圧）Ｖth
が３．５Ｖであり、光透過率は無印加時には０．８％で
あり、５０Ｖ交流電圧印加時には８２．４％であるか
ら、良好なコントラストが得られたといえる。
【００４４】比較例１ 実施例１と同様の方法でセルを作成し、マイクロカプセ
ル外の液晶をマイクロカプセル内の液晶と同じ組成の液
晶を注入してセルを構成した。作成したセルの電気光学
特性は、光透過率が電圧を過剰に高電圧した時の飽和透
過率ＴS から電圧無印加時の光透過率ＴO を引いた値と
し、その１０％透過率が上昇した時の印加電圧（しきい
値電圧）Ｖthが４．２Ｖであり、飽和電圧ＶSが８．８
Ｖであった。更に、直進透過率（集光角６°）は、電圧
無印加時に３．６％であり、５０Ｖ交流電圧印加時に８
１．８％であった。
ル外の液晶をマイクロカプセル内の液晶と同じ組成の液
晶を注入してセルを構成した。作成したセルの電気光学
特性は、光透過率が電圧を過剰に高電圧した時の飽和透
過率ＴS から電圧無印加時の光透過率ＴO を引いた値と
し、その１０％透過率が上昇した時の印加電圧（しきい
値電圧）Ｖthが４．２Ｖであり、飽和電圧ＶSが８．８
Ｖであった。更に、直進透過率（集光角６°）は、電圧
無印加時に３．６％であり、５０Ｖ交流電圧印加時に８
１．８％であった。
【００４５】実施例２ 実施例１と同様の方法でセルを作製し、マイクロカプセ
ル外の液晶を液晶材料の誘電率異方性Δε＝−４．８＜
０、屈折率異方性Δｎ＝０．０４４＞０の液晶（ＺＬＩ
−２８０６：メルク社製）を注入してセルを構成した。
作成したセルの電気光学特性は、光透過率が電圧を過剰
に高電圧した時の飽和透過率ＴS から電圧無印加時の光
透過率ＴO を引いた値とし、その１０％透過率が上昇し
た時の印加電圧（しきい値電圧）Ｖthが５．２Ｖ、飽和
電圧ＶS が１０．２Ｖであった。更に、直進透過率（集
光角６°）は、電圧無印加時に０．５％であり、５０Ｖ
交流電圧印加時に８２．３％であった。
ル外の液晶を液晶材料の誘電率異方性Δε＝−４．８＜
０、屈折率異方性Δｎ＝０．０４４＞０の液晶（ＺＬＩ
−２８０６：メルク社製）を注入してセルを構成した。
作成したセルの電気光学特性は、光透過率が電圧を過剰
に高電圧した時の飽和透過率ＴS から電圧無印加時の光
透過率ＴO を引いた値とし、その１０％透過率が上昇し
た時の印加電圧（しきい値電圧）Ｖthが５．２Ｖ、飽和
電圧ＶS が１０．２Ｖであった。更に、直進透過率（集
光角６°）は、電圧無印加時に０．５％であり、５０Ｖ
交流電圧印加時に８２．３％であった。
【００４６】実施例３、比較例２、３ 実施例１の方法でホモジナイザーの回転数と回転時間を
調製しマイクロカプセルの平均径が１．２μｍ（比較例
２）、６．８μｍ（実施例３）、１２．１μｍ（比較例
３）のマイクロカプセルを作成し、セルギャップを１３
μｍとした。そのときの電気光学特性のデータを表１に
示す。
調製しマイクロカプセルの平均径が１．２μｍ（比較例
２）、６．８μｍ（実施例３）、１２．１μｍ（比較例
３）のマイクロカプセルを作成し、セルギャップを１３
μｍとした。そのときの電気光学特性のデータを表１に
示す。
【００４７】
【表１】
【００４８】実施例４ 誘電率異方製Δε＝５．２（＞０）、屈折率異方性Δｎ
＝０．０９４（＞０）であるフッ素系ネマティック液晶
（ＺＬＩ−４７９２）１ｇと、誘電率異方性Δε＝１
３．２（＞０）、屈折率異方性Δｎ＝−０．１０６（＜
０）であるコレステリック液晶（ＺＬＩ−３２１９：メ
ルク社製にカイラルネマティック液晶Ｓ−８１１：メル
ク社製を５％添加）１ｇと、ポリオキシエチレンソルビ
タンモノステアラート０．０２ｇをホモジナイザーで混
合分散させ、セルギャップ１２μｍのセルに混合液を注
入しセルを作製した。作製したセルの電気光学特性は、
光透過率が電圧を過剰に高電圧にした時の飽和透過率Ｔ
S から電圧無印加時の光透過率ＴO を引いた値とし、そ
の１０％透過率が上昇した時の印加電圧（しきい値電
圧）Ｖthが３．２Ｖ、飽和電圧ＶS が７．５Ｖであっ
た。更に、直進透過率（集光角６°）は、電圧無印加時
に０．５％であり、５０Ｖ交流電圧印加時に８３．７％
であった。
＝０．０９４（＞０）であるフッ素系ネマティック液晶
（ＺＬＩ−４７９２）１ｇと、誘電率異方性Δε＝１
３．２（＞０）、屈折率異方性Δｎ＝−０．１０６（＜
０）であるコレステリック液晶（ＺＬＩ−３２１９：メ
ルク社製にカイラルネマティック液晶Ｓ−８１１：メル
ク社製を５％添加）１ｇと、ポリオキシエチレンソルビ
タンモノステアラート０．０２ｇをホモジナイザーで混
合分散させ、セルギャップ１２μｍのセルに混合液を注
入しセルを作製した。作製したセルの電気光学特性は、
光透過率が電圧を過剰に高電圧にした時の飽和透過率Ｔ
S から電圧無印加時の光透過率ＴO を引いた値とし、そ
の１０％透過率が上昇した時の印加電圧（しきい値電
圧）Ｖthが３．２Ｖ、飽和電圧ＶS が７．５Ｖであっ
た。更に、直進透過率（集光角６°）は、電圧無印加時
に０．５％であり、５０Ｖ交流電圧印加時に８３．７％
であった。
【００４９】実施例５ 液晶材料の誘電率異方性Δε＝−４．８（＜０）、屈折
率異方性Δｎ＝０．０４４（＞０）の液晶（ＺＬＩ−２
８０６：メルク社製、磁化率の異方性Δχ＞０）１ｇと
２色性色素（Ｓ−３０１：三井東圧染料社製）０．０３
ｇと酢酸エチル１８ｇ及びキシリレンジイソシアナート
３ｍｏｌとトリメチロールプロパン１ｍｏｌの付加の化
合物（武田薬品工業（株）製、タケネートＤ−１１０
Ｎ）４．５ｇを加え、油性の均一溶液を調製し室温に保
った。ポリビニルアルコール（Ｔｇ：８５℃）の４％水
溶液９０ｇに界面活性剤として、ドデシルベンゼンスル
ホン酸ソーダの５％水溶液３ｃｃを添加して水性媒体を
調製し室温に保った。この水性媒体中に上記油性均一溶
液を加え、ホモジナイザーで室温にて乳化分散させて、
乳化液中の油滴粒子の平均粒径が約５μｍの水中油滴型
エマルジョンを得た。エマルジョン調製の１０分後、ジ
エチレントリアミンの５％水溶液２０．３ｇを徐々に滴
下し、６０℃で恒温層にて３時間攪拌し、カプセル化反
応を終了させた。このカプセル分散液の溶媒を徐々に蒸
発させ、水およびエチルアルコールで洗浄し、平均粒径
３．８μｍのカプセル化液晶を得た。
率異方性Δｎ＝０．０４４（＞０）の液晶（ＺＬＩ−２
８０６：メルク社製、磁化率の異方性Δχ＞０）１ｇと
２色性色素（Ｓ−３０１：三井東圧染料社製）０．０３
ｇと酢酸エチル１８ｇ及びキシリレンジイソシアナート
３ｍｏｌとトリメチロールプロパン１ｍｏｌの付加の化
合物（武田薬品工業（株）製、タケネートＤ−１１０
Ｎ）４．５ｇを加え、油性の均一溶液を調製し室温に保
った。ポリビニルアルコール（Ｔｇ：８５℃）の４％水
溶液９０ｇに界面活性剤として、ドデシルベンゼンスル
ホン酸ソーダの５％水溶液３ｃｃを添加して水性媒体を
調製し室温に保った。この水性媒体中に上記油性均一溶
液を加え、ホモジナイザーで室温にて乳化分散させて、
乳化液中の油滴粒子の平均粒径が約５μｍの水中油滴型
エマルジョンを得た。エマルジョン調製の１０分後、ジ
エチレントリアミンの５％水溶液２０．３ｇを徐々に滴
下し、６０℃で恒温層にて３時間攪拌し、カプセル化反
応を終了させた。このカプセル分散液の溶媒を徐々に蒸
発させ、水およびエチルアルコールで洗浄し、平均粒径
３．８μｍのカプセル化液晶を得た。
【００５０】このようにして作成したカプセル化液晶１
ｇとトリメチロールプロパントリメタクリレート０．１
ｇと直径１５μｍのプラスチックビーズ（ミクロパー
ル：積水ファインケミカル社製）０．０５ｇをトルエン
２０ｇ中に分散させて、バーコート法により風乾後５μ
ｍ厚になるようにＩＴＯ（酸化インジュウムおよび酸化
スズの混合物）付きガラス（日本板ガラス製ＩＴＯ−５
００オングストローム付きフリントガラス）に塗布し、
窒素中に放置し、トルエンを完全に除去した後、高圧水
銀灯下（４０ｍＷ／ｃｍ2)で２分間紫外線を照射してマ
イクロカプセルを電極上に固定した。固定した基板を、
９０℃の雰囲気下、磁場方向が基板面と垂直になるよう
に、２００００ガウスの磁場をかけて、１０分間放置し
た。その後、ＩＴＯ付きガラス基板を被せてセル状にす
る。セルの隙間に、ネマティック液晶（Ｅ−８：メルク
社製、Δｎ＝０．２５、Δε＝１３）０．８ｇ、ラウリ
ルアクリレート０．１６ｇ、トリメチロールプロパント
リアクリレート０．０４ｇ、光開始剤（Ｉｒｕｇａｃｕ
ｒｅ１８４：チバガイギー社製）０．０３ｇの混合液を
均一状態で注入し、高圧水銀ランプ（４５ｍＷ／ｃｍ2)
で高分子分散型液晶を作成した。作成した液晶セルの背
面に表面に凹凸を有するアルミニウム膜を有するガラス
基板を設置し、多層液晶セルを作成した。作成した液晶
セルの概略断面図を図３に示した。
ｇとトリメチロールプロパントリメタクリレート０．１
ｇと直径１５μｍのプラスチックビーズ（ミクロパー
ル：積水ファインケミカル社製）０．０５ｇをトルエン
２０ｇ中に分散させて、バーコート法により風乾後５μ
ｍ厚になるようにＩＴＯ（酸化インジュウムおよび酸化
スズの混合物）付きガラス（日本板ガラス製ＩＴＯ−５
００オングストローム付きフリントガラス）に塗布し、
窒素中に放置し、トルエンを完全に除去した後、高圧水
銀灯下（４０ｍＷ／ｃｍ2)で２分間紫外線を照射してマ
イクロカプセルを電極上に固定した。固定した基板を、
９０℃の雰囲気下、磁場方向が基板面と垂直になるよう
に、２００００ガウスの磁場をかけて、１０分間放置し
た。その後、ＩＴＯ付きガラス基板を被せてセル状にす
る。セルの隙間に、ネマティック液晶（Ｅ−８：メルク
社製、Δｎ＝０．２５、Δε＝１３）０．８ｇ、ラウリ
ルアクリレート０．１６ｇ、トリメチロールプロパント
リアクリレート０．０４ｇ、光開始剤（Ｉｒｕｇａｃｕ
ｒｅ１８４：チバガイギー社製）０．０３ｇの混合液を
均一状態で注入し、高圧水銀ランプ（４５ｍＷ／ｃｍ2)
で高分子分散型液晶を作成した。作成した液晶セルの背
面に表面に凹凸を有するアルミニウム膜を有するガラス
基板を設置し、多層液晶セルを作成した。作成した液晶
セルの概略断面図を図３に示した。
【００５１】この液晶セルのａ１は絵素電極、ｂ１は反
射板、ｃ１は２色性色素含有マイクロカプセル、ｄ１は
高分子分散型液晶層、ｅ１は高分子を示す。作成した液
晶セルの電気光学特性は、液晶セルに垂直に光を入射し
垂直から３０゜のところから反射光を測定し、電圧を印
加した状態の反射光量Ａ0 と液晶セルの反射光が飽和す
る飽和光量Ａs の比をコントラストとして測定した。そ
の結果を表２に示した。
射板、ｃ１は２色性色素含有マイクロカプセル、ｄ１は
高分子分散型液晶層、ｅ１は高分子を示す。作成した液
晶セルの電気光学特性は、液晶セルに垂直に光を入射し
垂直から３０゜のところから反射光を測定し、電圧を印
加した状態の反射光量Ａ0 と液晶セルの反射光が飽和す
る飽和光量Ａs の比をコントラストとして測定した。そ
の結果を表２に示した。
【００５２】比較例４ 実施例５と同様の方法で２色性色素を含有した液晶層だ
けを有する液晶素子を作成した。液晶セルの厚みは、５
μｍとし、反射板も実施例５と同様に設置した。作成し
た液晶セルの電気光学特性は、実施例５と同様に測定
し、表２に併記した。
けを有する液晶素子を作成した。液晶セルの厚みは、５
μｍとし、反射板も実施例５と同様に設置した。作成し
た液晶セルの電気光学特性は、実施例５と同様に測定
し、表２に併記した。
【００５３】
【表２】
【００５４】
【発明の効果】本発明の液晶表示システムは、従来にな
かったハイコントラストを生かして、投射型ディスプレ
イの高輝度化を実現できると共に、高分子分散型のディ
スプレイで実現しなかった直視型のディスプレイへの可
能性を開くものである。さらに、本発明の液晶表示シス
テムは、直視反射型で、従来になかったハイコントラス
トを達成したものであり、省電力の直視型ポータブルデ
ィスプレイのハイコントラストタイプを供給するもので
あり、電子ペーパーへの可能性を開くものである。
かったハイコントラストを生かして、投射型ディスプレ
イの高輝度化を実現できると共に、高分子分散型のディ
スプレイで実現しなかった直視型のディスプレイへの可
能性を開くものである。さらに、本発明の液晶表示シス
テムは、直視反射型で、従来になかったハイコントラス
トを達成したものであり、省電力の直視型ポータブルデ
ィスプレイのハイコントラストタイプを供給するもので
あり、電子ペーパーへの可能性を開くものである。
【００５５】例えば、プロジェクションテレビ、パソコ
ン等の平面ディスプレイ装置、シャッタ効果を利用した
表示板、窓、扉、壁等に利用することが出来る。特に、
平面ディスプレイにおいては、バックライト不要な低消
費電力、省スペースの直視型ディスプレイに利用でき
る。
ン等の平面ディスプレイ装置、シャッタ効果を利用した
表示板、窓、扉、壁等に利用することが出来る。特に、
平面ディスプレイにおいては、バックライト不要な低消
費電力、省スペースの直視型ディスプレイに利用でき
る。
【図面の簡単な説明】
【図１】図１は、液晶中に組成の異なる液晶をつめたマ
イクロカプセルを分散させた混合物を２枚の透明電極に
狭持させた液晶表示素子の概略的な断面図である。
イクロカプセルを分散させた混合物を２枚の透明電極に
狭持させた液晶表示素子の概略的な断面図である。
【図２】図２は液晶表示装置の模式図である。
【図３】図３は、実施例で示す２層型液晶素子の概略的
な断面図である。
な断面図である。
ａ 絵素電極 ｂ 対向電極 ｃ マイクロカプセル外の液晶 ｄ マイクロカプセル内の液晶 ｅ マイクロカプセル １ａ，１ｂ ガラス基板 ２ａ，２ｂ 透明電極 ６ シール部材 ７ ゲストホスト式液晶組成物 ９，１０ 基板 １１ 液晶セル ａ１ 絵素電極 ｂ１ 反射板 ｃ１ ２色性色素含有マイクロカプセル ｄ１ 高分子分散型液晶層 ｅ１ 高分子
フロントページの続き (72)発明者 神崎 修一 大阪府大阪市阿倍野区長池町22番22号 シャープ株式会社内 (56)参考文献 特開 平４−134424（ＪＰ，Ａ) 特開 平４−338923（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.6，ＤＢ名) G02F 1/1333 610 G02F 1/1347 G02F 1/137 500
Claims (9)
- 【請求項１】 一対の透明基板の対向しあう表面にそれ
ぞれ透明電極が形成され、透明基板間に液晶層を充填し
てなる液晶表示装置において、 液晶層が各々分離された少なくとも２種類の液晶により
構成され、かつ少なくとも２種類の液晶がそれぞれ液晶
層の厚み方向にわたって存在し、 第１の種類の液晶が誘電率異方性Δε＞０、屈折率異方
性Δｎ＞０を示す液晶（液晶Ｉ）を少なくと１種含み、
第２の種類の液晶が誘電率異方性Δε＜０、屈折率異方
性Δｎ＞０を示す液晶（液晶II）または誘電率異方性Δ
ε＞０、屈折率異方性Δｎ＜０を示す液晶（液晶III）
を少なくとも１種含むことを特徴とする液晶表示装置。 - 【請求項２】 上記液晶層が、海〜島状態で分離されて
なり、島状態の液晶はマイクロカプセルに封入されてい
ることを特徴とする請求項１に記載の液晶表示装置。 - 【請求項３】 島状態の液晶が液晶Ｉであり、海状態の
液晶が液晶IIである請求項２項に記載の液晶表示装置。 - 【請求項４】 島状態の液晶がスメクティック、ネマテ
ィックまたはカイラルネマティック液晶からなり、ゲス
ト−ホスト式の二色性染料を混入したものである請求項
２項に記載の液晶表示装置。 - 【請求項５】 上記液晶層が、上下２層の状態で分離さ
れてなり、各々の液晶層が高分子分散型液晶である請求
項１項に記載の液晶表示装置。 - 【請求項６】 上層の液晶層と下層の液晶層は、電圧無
印加時には不透明状態と透明状態をそれぞれ示し、電圧
印加時には透明状態と着色状態を示すよう構成されるこ
とを特徴とする請求項５項に記載の液晶表示装置。 - 【請求項７】 下層の液晶層がスメクティック、ネマテ
ィックまたはカイラルネマティック液晶からなり、ゲス
ト−ホスト式の二色性染料を混入したものである請求項
６項に記載の液晶表示装置。 - 【請求項８】 下層の液晶層が電場または磁場の印加に
よって予め配向させてあることを特徴とする請求項５項
に記載の液晶表示装置。 - 【請求項９】 液晶IIが誘電率異方性Δε＜０であり、
かつ屈折率異方性Δｎが０．０２より大で０．１５より
小である請求項１項に記載の液晶表示装置。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4273008A JP2930169B2 (ja) | 1991-10-30 | 1992-10-12 | 液晶表示装置 |
Applications Claiming Priority (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP28500191 | 1991-10-30 | ||
| JP3-285001 | 1991-10-30 | ||
| JP4273008A JP2930169B2 (ja) | 1991-10-30 | 1992-10-12 | 液晶表示装置 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH05210094A JPH05210094A (ja) | 1993-08-20 |
| JP2930169B2 true JP2930169B2 (ja) | 1999-08-03 |
Family
ID=26550474
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP4273008A Expired - Fee Related JP2930169B2 (ja) | 1991-10-30 | 1992-10-12 | 液晶表示装置 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2930169B2 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| TWI609213B (zh) * | 2016-12-14 | 2017-12-21 | 國立中山大學 | 可調式隔熱窗戶 |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP4797321B2 (ja) * | 2003-09-22 | 2011-10-19 | 富士ゼロックス株式会社 | 高粘度マイクロカプセル溶液、マイクロカプセル膜及びその製造方法、並びに、機能素子及びその製造方法 |
| CN105765449B (zh) * | 2014-02-26 | 2019-08-20 | 株式会社Lg化学 | 液晶胶囊的制备方法 |
-
1992
- 1992-10-12 JP JP4273008A patent/JP2930169B2/ja not_active Expired - Fee Related
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| TWI609213B (zh) * | 2016-12-14 | 2017-12-21 | 國立中山大學 | 可調式隔熱窗戶 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH05210094A (ja) | 1993-08-20 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| LAPS | Cancellation because of no payment of annual fees |