JP2863640B2 - オルガノハロシラン類の調製方法 - Google Patents

オルガノハロシラン類の調製方法

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JP2863640B2 JP2418575A JP41857590A JP2863640B2 JP 2863640 B2 JP2863640 B2 JP 2863640B2 JP 2418575 A JP2418575 A JP 2418575A JP 41857590 A JP41857590 A JP 41857590A JP 2863640 B2 JP2863640 B2 JP 2863640B2
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    • C07F—ACYCLIC, CARBOCYCLIC OR HETEROCYCLIC COMPOUNDS CONTAINING ELEMENTS OTHER THAN CARBON, HYDROGEN, HALOGEN, OXYGEN, NITROGEN, SULFUR, SELENIUM OR TELLURIUM
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    • C07F7/02—Silicon compounds
    • C07F7/08—Compounds having one or more C—Si linkages
    • C07F7/12—Organo silicon halides
    • C07F7/16—Preparation thereof from silicon and halogenated hydrocarbons direct synthesis

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  • Catalysts (AREA)
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Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】本発明はオルガノハロシラン類の調製に関
する。もっと詳しく言えば、本発明は、当該技術分野に
おいて「直接法」と称される方法を使ってオルガノクロ
ロシラン類を調製する際に生成される所望されないモノ
オルガノトリクロロシランの収率を低下させることに関
する。この低下は、他の望ましいオルガノクロロシラン
類、特にジオルガノジクロロシランの収率に不利な影響
を及ぼすことなしに、あるいは実質的な量の望ましくな
い無機クロロシラン類及び有機クロロシラン類を生じさ
せることなしに達成される。
【０００２】本発明の第二の態様は、対応するモノオル
ガノジクロロシランの収率を上昇させながら前述の目的
の全てを達成するための方法を提供する。
【０００３】種々の触媒の存在下でのハロゲン化アルキ
ル又はアリールと金属ケイ素との反応によるオルガノハ
ロシラン類の調製は、「直接法」として知られている。
ハロゲン部分は典型的には塩素であるが、臭素又はヨウ
素であることもできる。直接法をオルガノハロシラン類
の調製に応用することは、１９４０年代の半ばに始ま
り、Ｒｏｃｈｏｗとその共同研究者らにより最初に開示
された。当該技術分野の文献には、この直接法に対する
多数の改良が記載されている。
【０００４】費用と出発物質の入手可能性とを含めた様
々な理由から、アルキルクロロシラン類、特にメチルク
ロロシラン類及びエチルクロロシラン類は、直接法によ
って最も頻繁に調製されるオルガノハロシランとなって
いる。従って本発明は、対応する塩化アルキルを使用す
るこの種のアルキルクロロシランに言及して説明されて
いる。本発明の好ましい態様は塩化メチルとケイ素との
反応によって一定のメチルクロロシラン類を調製するこ
とに主として向けられてはいるが、本発明はそのように
限定されるものではない、ということを理解すべきであ
る。
【０００５】式ＭｅＣｌで表される塩化メチルと金属ケ
イ素とを、従来技術の文献に記載された触媒及び反応条
件を使用して反応させる場合には、結果として得られる
生成物にはＭｅＨＳｉＣｌ２，Ｍｅ２ＳｉＣｌ２，Ｍｅ
３ＳｉＣｌ，ＭｅＳｉＣｌ３，Ｍｅ２ＨＳｉＣｌ，ＨＳ
ｉＣｌ３及びＳｉＣｌ４が含まれるが、生成物はこれら
には限定されない。これらの式のＭｅはメチル基を表
す。触媒及び反応条件の適切な選択によって、最終の生
成物混合物中にしばしば９０重量％以上のジメチルジク
ロロシランＭｅ２ＳｉＣｌ２を主要成分として得ること
が可能である。メチルジクロロシランＭｅＨＳｉＣｌ２
は、Ｍｅ２ＳｉＣｌ２の収率を最高にするよう計画され
るこれらの条件下では、典型的には生成物の約１重量％
を構成する。反応生成物はまた、多くの場合に所望の生
成物ではない有意の濃度のメチルトリクロロシランＭｅ
ＳｉＣｌ３を典型的に含有する。
【０００６】従来技術は、直接法の生成物混合物のメチ
ルトリクロロシランの相対量をジメチルジクロロシラン
の収率を実質的に低下させることなく低下させるための
方法を提示しない。最終生成物中のメチルジクロロシラ
ンの相対収率を上昇させるための手段として、塩化メチ
ルと、塩化メチルを基準として５重量％以上の水素とを
混合することが知られているが、ジメチルジクロロシラ
ンの収率は相当するより以上に低下し、且つ、かなりの
量の望ましくない有機のクロロシラン類が生成される。
【０００７】本発明の目的は、ケイ素と塩化メチルとの
反応から得られる生成物中のメチルトリクロロシランの
濃度を約４重量％未満に低下させるための方法を提供す
ること、そしてこれをジメチルジクロロシランの収率を
実質上低下させずに達成することである。本発明の第二
の態様の目的は、メチルトリクロロシランのこの低下し
たレベルをメチルジクロロシラン及びジメチルクロロシ
ランの収率を上昇させながら維持することである。
【０００８】本発明は、関連文献で報告されているより
も少ない量の水素を塩化メチルと混合し、そして結果と
して得られた混合物を適当な触媒の存在下で金属ケイ素
と反応させてメチルクロロシラン類を生成させると、望
ましくないメチルトリクロロシランの収率が望ましい生
成物、特にジメチルジクロロシランの収率に不利な影響
を及ぼすことなしに低下する、という発見に基づいてい
る。
【０００９】本発明の一つの態様は、２５０℃から約３
５０℃までの温度で金属ケイ素及び適当な触媒を含んで
なる反応物が入っている反応器へ塩化メチルを加えるこ
とにより製造されるメチルクロロシラン類の混合物中の
ジメチルジクロロシランの濃度を実質的に低下させるこ
となしに、メチルトリクロロシランの濃度を減少させる
方法を提供する。この方法は、塩化メチルを、塩化メチ
ルと水素とを基準にして０．５〜１２モル％の水素と均
一混合することを含む。反応は好ましくは、スズ及び亜
鉛のうちの少なくとも一方と組み合わせた触媒量の銅の
存在下で行われる。これらの元素は金属の形で、又は金
属化合物の形で存在することができる。
【００１０】本発明の第二の態様は、前の段落で説明さ
れた塩化メチルとケイ素との反応中に生成されるメチル
ジクロロシラン及びジメチルクロロシランの濃度をこれ
らの生成物とジメチルジクロロシランとを一緒にした濃
度を実質上低下させることなしに上昇させる方法を提供
する。この方法は、反応生成物中のメチルトリクロロシ
ランの濃度を維持することができる、有効量の触媒の存
在下に、塩化メチルを、塩化メチルと水素とを基準にし
て１２〜４４モル％の水素と均一混合することを含む。
スズ及び亜鉛のうちの少なくとも一方と組み合わせた銅
が、この反応のための好ましい触媒である。
【００１１】本発明の第一の態様によれば、反応生成物
中のジメチルジクロロシラン（ＣＨ３）２ＳｉＣｌ２の
濃度を低下させることなしにメチルトリクロロシランの
収率を低下させる塩化メチル反応物中の水素の濃度範囲
は、少なくともある程度までは、塩化メチルと金属ケイ
素とを反応させる条件に依存する。これらの条件には、
触媒及び反応促進剤の存在、温度、反応物の純度、そし
て反応器の形状及び寸法が含められるが、条件はこれら
には限定されない。
【００１２】反応条件の所定の組について最適な水素濃
度範囲は、本発明の知識を有する、オルガノハロシラン
を調製する技術分野の当業者が最小限の実験で決定する
ことができる。
【００１３】具体的には、この明細書のこれより後の部
分で説明される反応条件及び触媒組成物の好ましい組を
使用し、水素と塩化メチルとの組み合わせを基準として
０．５モル％ほどの少量の水素（塩化メチルを基準とし
て０．０２重量％の水素に相当する）を使って、メチル
トリクロロシランの収率を驚くべきほど大きく低下させ
られる。メチルトリクロロシランの収率は、水素濃度を
最高で約１２モル％（塩化メチルを基準にして０．５重
量％の水素）まで増加させるにつれて低下する。これ
は、メチルジクロロシラン及びジメチルクロロシランの
濃度を少し上昇させて達成される。
【００１４】直接法の反応において水素濃度を約１２モ
ル％から約４４モル％（塩化メチルを基準にして３重量
％の水素）まで増加させる場合には、この明細書の前の
部分で検討された従来技術は、メチルジクロロシランの
収率が実質的に上昇して、この上昇が水素濃度に比例す
ることを示す。これらの従来技術の方法の欠点は、メチ
ルジクロロシランの増加には、典型的には望ましくない
副生物である比較的高濃度のメチルトリクロロシランが
伴うことである。
【００１５】発明者らは、一定の触媒組成物の存在下に
おいて、メチルトリクロロシランが反応生成物の４重量
％未満を構成する一方で、メチルジクロロシランとジメ
チルクロロシランとジメチルジクロロシランとを一組に
した収率は反応混合物の９０重量％を超える、というこ
とを見いだした。適当な触媒には、本発明の方法で使用
するための好ましい触媒としてこの明細書のこれより後
の部分で詳しく説明される、銅とスズ及び亜鉛のうちの
少なくとも一方との混合物が含められる。メチルジクロ
ロシランとジメチルクロロシランの収率を増加させるた
めのこの方法は、本発明の第二の態様を構成する。
【００１６】４４モル％より高い水素濃度では、メチル
ジクロロシランとジメチルジクロロシランの両方の収率
が低下し始める。
【００１７】メチルジクロロシランとジメチルジクロロ
シランの収率が低下することのほかに、本発明の方法に
おいて比較的高濃度の水素を使用しない別の理由は、水
素のうちのほんの少量だけが反応するに過ぎないことで
ある。残りは、放出するかあるいは再循環しなくてはな
らない。未反応の塩化メチルを含めた多数のそのほかの
物質と一緒に未反応の水素が存在していることは、流出
ガス流の再循環を経済的に興味のないものにし、且つ大
量のガス流の放出を危険なものにすることがある。第三
の理由は、反応中に転化させられるケイ素の量が減少す
ることである。これらの三つの理由から、塩化メチル流
中の水素についての濃度の上限は約４４モル％である。
【００１８】本発明の方法を使用してジメチルジクロロ
シランの高収率とメチルトリクロロシランの濃度の低下
とが一緒に達成されるのは、１）ケイ素と反応する塩化
メチルと水素との混合物、そして２）この反応中にメチ
ルトリクロロシランが生成するのを抑制する触媒組成物
の存在、のためと信じられる。
【００１９】本発明の方法で使用するのに適した触媒に
は、スズ及び亜鉛のうちの少なくとも一方と一緒の銅又
は銅化合物が含められるが、触媒はこれらには限定され
ない。スズ及び亜鉛は、金属の形態又はこれらの金属の
化合物の形態であることができる。
【００２０】アルキルハロシラン類を調製するための直
接法に関係する技術文献は、直接法で使用するのに適し
た様々な触媒及び促進剤を開示する。Ｗａｒｄらの米国
特許第４５００７２４号明細書は、銅及び酸化銅、スズ
又はスズ含有化合物そして亜鉛又は亜鉛含有化合物を含
んでなる、オルガノハロシラン類の製造のための触媒を
開示する。この米国特許明細書の教示によれば、ケイ素
／塩化メチル反応生成物中のメチルトリクロロシランの
濃度は、反応のための触媒として、特定比率の銅、スズ
及び亜鉛を使って低下させられる。
【００２１】１９８６年７月２２日発行のＨａｌｍらの
米国特許第４６０２１０１号明細書は、２５０〜３５０
℃の温度でのハロゲン化アルキルと冶金グレードのケイ
素との反応の間に生成物の選択度を制御し且つケイ素の
転化率を上昇させるための触媒を開示する。この反応の
ための触媒は、銅又は銅化合物とスズ又はスズ化合物と
の組み合わせである。反応物はまた、リン又はリン含有
化合物を反応促進剤として含有する。リン又はリン化合
物の濃度は初期反応物１００万重量部当り２５〜２５０
０重量部（ｐｐｍ）であり、銅の濃度は反応物の初期重
量を基準として０．２〜１０重量％であり、そしてスズ
の濃度は５〜２００ｐｐｍである。Ｈａｌｍらの上述の
米国特許明細書に開示されたリン、銅及びスズの濃度範
囲はまた、本発明の反応混合物にも当てはまる。反応物
はまた、アルミニウム及び／又は鉄のおのおのを、初期
のケイ素の重量を基準にして最高で約１重量％まで含有
することができる。
【００２２】本発明の方法に従って銅と組み合わせるこ
とのできるそのほかの適当な触媒及び促進剤には、亜
鉛、カルシウム、バリウム、チタン、ジルコニウム、カ
ドミウム、鉛、ビスマス、ヒ素、ニッケル、アンチモ
ン、銀及びコバルトのうちの少なくとも一つが含まれる
が、適当な触媒及び促進剤はこれらには限定されない。
これらの促進剤のいずれも、元素の形で、あるいは化合
物として、あるいは当該元素を含有する合金として使用
することができる。
【００２３】好ましい触媒／促進剤組成物には次に掲げ
るものが含まれるが、これらには限定されない。 １．（ａ）銅又は銅化合物と（ｂ）亜鉛又は亜鉛化合
物。 ２．（ａ）銅又は銅化合物と、（ｂ）亜鉛又は亜鉛化合
物と、そして（ｃ）スズ又はスズ化合物。 ３．（ａ）銅又は銅化合物と、（ｂ）スズ又はスズ化合
物と、そして（ｃ）任意的にヒ素又はヒ素化合物。 ４．（ａ）混合物、合金又は化合物の形の銅と、（ｂ）
スズ、スズ化合物、亜鉛及び亜鉛化合物からなる群より
選択される少なくとも一つと、そして（ｃ）リン、リン
化合物、リン含有合金及び金属リン化物からなる群より
選択される少なくとも一つ。 ５．（ａ）銅又は銅化合物と、（ｂ）スズ又はスズ化合
物と、（ｃ）ヒ素又はヒ素化合物と、そして（ｄ）リン
又はリン化合物。 ６．（ａ）鉄とケイ素との合金又はケイ素と鉄とアルミ
ニウムとの合金であって、鉄及びアルミニウムの濃度が
初期のケイ素の重量を基準として約１重量％を超えない
ものと、（ｂ）銅又は少なくとも１種の銅化合物と、そ
して（ｃ）任意的に、スズ、スズ化合物、亜鉛、亜鉛化
合物、元素のリン、金属リン化物及びリン含有合金から
なる群より選択される少なくとも一つ。 ７．（ａ）黄銅として存在している銅及び亜鉛の混合物
と、（ｂ）塩化第一銅と、（ｃ）スズ及び／又は少なく
とも１種のスズ化合物と、そして（ｄ）金属−リン合
金。
【００２４】上記の金属−リン合金又はリン化物の金属
分は、好ましくはアルミニウム、カルシウム、銅又は亜
鉛である。本発明の触媒及び促進剤は、数ｐｐｍ程度の
少量で典型的に使用される。この明細書において特別に
明示がない限りは、初期反応物を基準にして最高で１０
重量％までの、前述の触媒のうちの多くを使用すること
ができる。
【００２５】最良の結果を得るためには、ケイ素の純度
は１００％よりわずかに低くて少なくとも９５％である
べきである。冶金グレードのケイ素が好ましい。最高の
結果を得るためには、ケイ素は粒状形態である。
【００２６】最適な水素濃度範囲は、本発明の方法を実
施する際に使用される装置の種類及び反応条件に少なく
とも部分的に依存する。直接法を実施するのに適当な装
置には、固定床反応器、撹拌床反応器及び流動床反応器
が含められる。これらの反応器のいずれも連続又はバッ
チ様式で運転することができる。
【００２７】１９６４年５月１２日発行のＤｏｔｓｏｎ
の米国特許第３１３３１０９号明細書に記戴された反応
器又はＭａａｓらの米国特許第４２１８３８７号明細書
に記載された反応器を利用することは、本発明の範囲内
である。
【００２８】流動物質の粒度は、直接法のために典型的
に使用される範囲内にあるべきである。上述のＤｏｔｓ
ｏｎの米国特許明細書は、２０〜２００μｍの粒度範囲
を開示する。反応器の容量に応じて、本発明の方法につ
いては１〜２００μｍの範囲が好ましい。
【００２９】直接法のために使用される温度範囲は、典
型的には２５０℃から約３５０℃までである。所望のメ
チルクロロシラン類の収率を最高にするためには、２６
０℃から約３３０℃までの範囲内の温度が好ましい。
【００３０】以下に掲げる例は、本発明の好ましい態様
を反応物、触媒、促進剤の種類と濃度、プロセス条件及
び装置に関して説明するものであって、特許請求の範囲
に明示された本発明を限定するものと解釈すべきでな
い。特別な指示がない限りは、例中の部数及び百分率は
全て重量によるものであり、ｐｐｍで表される量は全
て、ケイ素と一緒に反応器へ初めに投入された全部の物
質の重量を基準とする。
【００３１】これらの例においては、次に述べる一般手
順を使用した。すなわち、ケイ素と塩化メチルとの反応
を、Ｄｏｔｓｏｎの米国特許第３１３３１０９号明細書
に記載されたタイプの流動床反応器で行った。反応器を
加熱するのに用いた砂浴の温度は３１５℃であって、反
応時間に相当する各加熱時間は連続して４４時間であっ
た。
【００３２】アルミニウム（０．２２％）、カルシウム
（０．０４６％）及び鉄（０．３４％）を含有している
冶金グレードのケイ素（米国オハイオ州ベバリ（Ｂｅｖ
ｅｒｌｙ）のＧｌｏｂｅ Ｍｅｔａｌｌｕｒ ｇｉｃａ
ｌ Ｉｎｃ．）を使用した。水素は、米国オハイオ州デ
イトン（Ｄａｙｔｏｎ）のＭａｔｈｅｓｏｎ ＧａｓＰ
ｒｏｄｕｃｔｓより入手した最低純度９９．９９９％の
ものであった。塩化メチルと水素は、較正した流量計を
使って個々に計測した。水素を使用する時には、反応器
へ入れる前にガス流を一緒にしそしてスタティックミキ
サーを通過させて適切な混合を確実にした。
【００３３】反応物として使用するものを、次に掲げる
成分を適当な容器で均一になるまで混合して調製した。
それらの成分とは、すなわち、ケイ素が１００部、塩化
第一銅が６．４８部、黄銅（銅及び亜鉛の１／１重量比
合金）が６００ｐｐｍ、スズが３０ｐｐｍ、そしてリン
を１３．５重量％含有している銅−リン合金が２０００
ｐｐｍであった。結果として得られたこれらの成分の混
合物を２〜３分間勢いよく振盪して均質にした。次いで
この混合物を反応器へ入れ、続いて反応器を密閉しそし
て３１５℃の砂浴に配置した。この時点で、流動媒体と
して窒素の流れに反応器を通過させた。砂浴は連続的に
流動させて反応器内の一定温度を維持した。
【００３４】反応器の温度が約３１５℃に達したら、窒
素を流動媒体としてのガス状塩化メチルの流れと取り替
えた。塩化メチルの流れは４４時間続行した。水素を加
える時には、塩化メチルを加える全期間を通して塩化メ
チルと混合した。
【００３５】反応器から出てくる生成物は、予め秤量し
たコールドトラップで凝縮させて集めた。トラップで集
められた液体を次いで冷却された壜へ移し、それから前
もって冷却された注射器を使ってガスクロマトグラフの
試料室へ注入した。このガスクロマトグラフを使用して
反応生成物の種類と濃度を測定した。
【００３６】例１ この例（対照例）は、水素を存在させないで得られる生
成物分布の典型となる。
【００３７】水素を加えることなしに行った２回の実験
から得られた生成物分布を測定して、結果を平均した。
ここに報告されそして表１に要約して示される平均値
は、次のとおりであった。
【００３８】残りの物質は他のメチルクロロシラン類の
混合物であった。検出できる量のＨＳｉＣｌ３又はＳｉ
Ｃｌ４は存在しなかった
【００３９】例２ この例は、０．２〜５重量％の水素を塩化メチル反応物
と混合することの利点を説明する。先に説明した一般手
順を使って、表１に掲げられた量の水素を塩化メチルを
加える全期間を通して塩化メチルと混合した。塩化メチ
ル流中の水素の濃度及び主要生成物のうちの四つの濃度
を表１に示す。生成物の濃度は２回の実験の平均に基づ
く。表１には、１％の水素濃度を使用する２組の２回の
実験からのデータも含まれる。
【００４０】反応生成物中の残りの物質は他のメチルク
ロロシラン類の混合物であった。検出できる量の無機ハ
ロゲン化ケイ素は生成されなかった。
【００４１】表１で報告されるデータは、１）メチルト
リクロロシランの濃度は水素濃度０．０重量％での４．
１重量％から水素濃度０．２重量％での２．９重量％ま
で実質的に低下していること、そして２）水素濃度０．
４５重量％でＭｅＨＳｉＣｌ２の収率が実質的に上昇し
ていることを証明する。
【００４２】水素濃度３重量％では、メチルジクロロシ
ランの濃度が１４．１％に上昇して、このシランとジメ
チルジクロロシランとを一緒にした収率は水素の存在し
ない時の一緒にした収率と比べて３％低下したに過ぎ
ず、そしてＭｅ２ＳｉＣｌ２，ＭｅＨＳｉＣｌ２及びＭ
ｅ２ＨＳｉＣｌを一緒にした収率が上昇した。メチルト
リクロロシランの濃度は、塩化メチル供給原料中の水素
を１〜３％とすれば、水素が存在しない場合の４．１％
から２．１％まで低下した。
【００４３】
【表１】 ＊＊＊おのおの１％濃度での２回の実験の一組。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 ＦＩ Ｂ０１Ｊ 27/186 Ｃ０７Ｂ 61/00 ３００ Ｃ０７Ｂ 61/00 ３００ Ｂ０１Ｊ 23/82 Ｘ (72)発明者 リック デニス ストリュー アメリカ合衆国，ミシガン，ミッドラン ド，オタワ 4315 (56)参考文献 英国特許1089726（ＧＢ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.6，ＤＢ名) C07F 7/12 C07F 7/16

Claims (4)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 250℃から 350℃までの温度で金属ケイ
    素と適当な触媒とを含んでなる反応物が入っている反応
    器へ塩化メチルを加えてメチルクロロシラン類の混合物
    を製造する方法であって、塩化メチルを塩化メチルと水
    素との組み合わせを基準として0.５〜12モル％に相当す
    る量の水素と均一に混合して、混合物中のジメチルジク
    ロロシランの濃度を実質的に低下させることなしにメチ
    ルトリクロロシランの濃度を減少させることを特徴とす
    るオルガノハロシラン類の調製方法。
  2. 【請求項２】 前記塩化メチルと前記ケイ素との反応
    が、銅又は銅化合物を含み且つスズ、スズ化合物、亜鉛
    及び亜鉛化合物からなる群より選択された少なくとも一
    つを含んでなる触媒の存在下で 260℃から 330℃までの
    温度で行われる、請求項１記載の方法。
  3. 【請求項３】 メチルトリクロロシランの収率が当該方
    法に従って製造されたメチルクロロシラン類を一緒にし
    た重量の４％を超えず、且つ、前記反応物が反応促進剤
    を含む、請求項２記載の方法。
  4. 【請求項４】 前記触媒と前記反応促進剤との組み合わ
    せが、次の群、すなわち、 銅又は銅化合物と亜鉛又は亜鉛化合物、 銅又は銅化合物と、亜鉛又は亜鉛化合物と、そしてスズ
    又はスズ化合物、 銅又は銅化合物とスズ又はスズ化合物、 銅又は銅化合物と、スズ又はスズ化合物と、そしてヒ素
    又はヒ素化合物、 混合物、合金又は化合物の形の銅と、スズ、スズ化合
    物、亜鉛及び亜鉛化合物からなる群より選択される少な
    くとも一つと、そしてリン、リン化合物、金属−リン合
    金及び金属リン化物からなる群より選択される少なくと
    も一つ、 銅又は銅化合物と、スズ又はスズ化合物と、ヒ素又はヒ
    素化合物と、そしてリン又はリン化合物、 鉄とケイ素との合金又は鉄、アルミニウム及びケイ素の
    合金と、銅又は少なくとも１種の銅化合物、 鉄とケイ素との合金又は鉄、アルミニウム及びケイ素の
    合金と、銅又は少なくとも１種の銅化合物と、そしてス
    ズ、スズ化合物、元素のリン、金属リン化物、金属−リ
    ン合金、亜鉛及び亜鉛化合物からなる群より選択される
    少なくとも一つ、並びに、 黄銅として存在している銅及び亜鉛の混合物と、塩化第
    一銅と、スズ及びスズ化合物と、そして金属−リン合
    金、 からなる群より選択され、この際に鉄及びアルミニウム
    の濃度がケイ素の初期重量を基準として１重量％を超え
    ない、請求項３記載の方法。
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