JP2831910B2 - Ｃｏ酸化触媒の再生方法 - Google Patents
Ｃｏ酸化触媒の再生方法Info
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- JP2831910B2 JP2831910B2 JP5178043A JP17804393A JP2831910B2 JP 2831910 B2 JP2831910 B2 JP 2831910B2 JP 5178043 A JP5178043 A JP 5178043A JP 17804393 A JP17804393 A JP 17804393A JP 2831910 B2 JP2831910 B2 JP 2831910B2
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、排ガス中の一酸化炭素
を酸化して酸化熱を回収し、公害防止を図るために用い
られる酸化触媒の再生に係るものである。
を酸化して酸化熱を回収し、公害防止を図るために用い
られる酸化触媒の再生に係るものである。
【０００２】
【従来の技術】焼結鉱の製造工程等で生成し、排ガス中
に含まれる一酸化炭素は、環境対策上または、省エネル
ギー上その低減が望まれる。そこでこの一酸化炭素を有
効利用するために触媒を用いて酸化させる方法が導入さ
れており、さらにその触媒を効率的に再生させるため特
開昭６０−２３８１５３号公報では、図４、図５に示す
ように触媒を反転して再生することが開示されている。
に含まれる一酸化炭素は、環境対策上または、省エネル
ギー上その低減が望まれる。そこでこの一酸化炭素を有
効利用するために触媒を用いて酸化させる方法が導入さ
れており、さらにその触媒を効率的に再生させるため特
開昭６０−２３８１５３号公報では、図４、図５に示す
ように触媒を反転して再生することが開示されている。
【０００３】図４の装置について説明する。図示しない
脱硫装置を通ってきた燒結排ガスは、回転式熱交換機１
で受熱後、昇圧ブロワ２で加圧された後、脱硝反応に必
要な温度例えば４００℃まで加熱炉３で加熱され、脱硝
反応装置４ａ、４ｂへ送られ、ＮＨ3 により還元され
る。脱硝反応後の排ガスは、ＣＯ酸化触媒５ａ、５ｃに
よって排ガス中のＣＯが排ガス中のＯ2 によって酸化さ
れＣＯ2 となり、酸化熱を発生し、約５００℃となる。
この排ガスは回転式熱交換機１で燒結排ガスと熱交換し
て大気中に放出される。
脱硫装置を通ってきた燒結排ガスは、回転式熱交換機１
で受熱後、昇圧ブロワ２で加圧された後、脱硝反応に必
要な温度例えば４００℃まで加熱炉３で加熱され、脱硝
反応装置４ａ、４ｂへ送られ、ＮＨ3 により還元され
る。脱硝反応後の排ガスは、ＣＯ酸化触媒５ａ、５ｃに
よって排ガス中のＣＯが排ガス中のＯ2 によって酸化さ
れＣＯ2 となり、酸化熱を発生し、約５００℃となる。
この排ガスは回転式熱交換機１で燒結排ガスと熱交換し
て大気中に放出される。
【０００４】脱硝後の排ガス中に含まれている１．０〜
１．２％のＣＯは、図５に示すように、ダクト７中に設
けられた前段酸化触媒５ａ、５ｃで排ガス中のＯ2 によ
り約９０％酸化され、その酸化熱によって昇温した排ガ
スは後段酸化触媒５ｂ、５ｄと接触し通過する。この際
前段酸化触媒５ａ、５ｃで完全に酸化されなかったＣＯ
は、後段酸化触媒５ｂ、５ｄで酸化される。しかも酸化
熱を奪って約８０〜１００℃温度上昇した排ガスは、後
段酸化触媒５ｂ、５ｄに吸着している極微量の被毒物質
を脱着させるのに必要な温度、例えば４２０℃以上に上
昇しているために、これら被毒物質を脱着、浄化させ、
酸化触媒活性の再生を行う。
１．２％のＣＯは、図５に示すように、ダクト７中に設
けられた前段酸化触媒５ａ、５ｃで排ガス中のＯ2 によ
り約９０％酸化され、その酸化熱によって昇温した排ガ
スは後段酸化触媒５ｂ、５ｄと接触し通過する。この際
前段酸化触媒５ａ、５ｃで完全に酸化されなかったＣＯ
は、後段酸化触媒５ｂ、５ｄで酸化される。しかも酸化
熱を奪って約８０〜１００℃温度上昇した排ガスは、後
段酸化触媒５ｂ、５ｄに吸着している極微量の被毒物質
を脱着させるのに必要な温度、例えば４２０℃以上に上
昇しているために、これら被毒物質を脱着、浄化させ、
酸化触媒活性の再生を行う。
【０００５】しかし経時的に前段酸化触媒５ａ、５ｃは
徐々に被毒物質を吸着し酸化性能が劣化してくる。一
方、後段酸化触媒５ｂ、５ｄの再生は短時間に行われる
ので、前段酸化触媒５ａ、５ｃのＣＯ酸化率がある程度
低下した段階で回転式触媒層６、６ａを駆動装置により
矢印８に示すように半回転させて前段酸化触媒５ａ、５
ｃをガス流後段へ、また、後段酸化触媒５ｂ、５ｄをガ
ス流前段へ移動させる。
徐々に被毒物質を吸着し酸化性能が劣化してくる。一
方、後段酸化触媒５ｂ、５ｄの再生は短時間に行われる
ので、前段酸化触媒５ａ、５ｃのＣＯ酸化率がある程度
低下した段階で回転式触媒層６、６ａを駆動装置により
矢印８に示すように半回転させて前段酸化触媒５ａ、５
ｃをガス流後段へ、また、後段酸化触媒５ｂ、５ｄをガ
ス流前段へ移動させる。
【０００６】すなわち、劣化している前段酸化触媒５
ａ、５ｃを再生側へ、後段酸化触媒５ｂ、５ｄをＣＯ酸
化側へ反転させることで移動させる。この繰り返しによ
り所定のＣＯ酸化率が得られる。ただし、ガス中のＣＯ
濃度の低下等により、必要な酸化熱が得られず排ガス温
度が設定下限以下に下がるようであれば、図４に示す系
内の加熱炉３を運転してガス温度を上昇させると共に触
媒を再生する。その後再び触媒による酸化熱が回復して
くれば加熱炉３は停止するか、又は燃料ガス量を低減す
る。
ａ、５ｃを再生側へ、後段酸化触媒５ｂ、５ｄをＣＯ酸
化側へ反転させることで移動させる。この繰り返しによ
り所定のＣＯ酸化率が得られる。ただし、ガス中のＣＯ
濃度の低下等により、必要な酸化熱が得られず排ガス温
度が設定下限以下に下がるようであれば、図４に示す系
内の加熱炉３を運転してガス温度を上昇させると共に触
媒を再生する。その後再び触媒による酸化熱が回復して
くれば加熱炉３は停止するか、又は燃料ガス量を低減す
る。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】前記特開昭６０−２３
８１５３号公報の技術では、触媒層反転時期の判定はＣ
Ｏ濃度計検出値に基づくＣＯ酸化率が下限値以下となっ
た時とするか、あるいは酸化率低下にともない低下する
ガス温度が下限値以下になった時とする方法が取られて
いる。しかしながら、排ガス性状（温度、ＣＯ濃度、触
媒被毒物質濃度）は焼結機の操業状況により常に変動し
ており、従って、ＣＯ酸化触媒の反転時期を一定の酸化
率あるいは一定の温度に設定しても、触媒反転直後の回
復した酸化率あるいは温度は反転毎に異なっており、酸
化率あるいは温度の平均値は常に変動している。
８１５３号公報の技術では、触媒層反転時期の判定はＣ
Ｏ濃度計検出値に基づくＣＯ酸化率が下限値以下となっ
た時とするか、あるいは酸化率低下にともない低下する
ガス温度が下限値以下になった時とする方法が取られて
いる。しかしながら、排ガス性状（温度、ＣＯ濃度、触
媒被毒物質濃度）は焼結機の操業状況により常に変動し
ており、従って、ＣＯ酸化触媒の反転時期を一定の酸化
率あるいは一定の温度に設定しても、触媒反転直後の回
復した酸化率あるいは温度は反転毎に異なっており、酸
化率あるいは温度の平均値は常に変動している。
【０００８】そこでこの反転操作の最も効率の良い設定
値を求めるため、焼結機の操業を一定条件にそろえ、酸
化率又は温度の設定値を変化させて実験操業をしてみた
が、実験の度に異なった結果が得られている。これは反
転時期を設定しても反応直前の前段触媒の劣化状況や後
段触媒の被毒物質の加熱脱着状況がその時のガス温度・
被毒物質濃度履歴により異なるためと考えられる。
値を求めるため、焼結機の操業を一定条件にそろえ、酸
化率又は温度の設定値を変化させて実験操業をしてみた
が、実験の度に異なった結果が得られている。これは反
転時期を設定しても反応直前の前段触媒の劣化状況や後
段触媒の被毒物質の加熱脱着状況がその時のガス温度・
被毒物質濃度履歴により異なるためと考えられる。
【０００９】このためＣＯ酸化触媒反転直前の酸化度あ
るいは温度は、最大反応熱を引き出すような反応率の最
適化を実現するための反転判定基準とはなり得ないこと
が明らかになった。したがってＣＯ酸化触媒反転直前の
操業情報だけでは、反転時期設定の最適化は不可能で、
常に省エネルギー上のロスを発生しながら触媒再生を行
っていることとなる。
るいは温度は、最大反応熱を引き出すような反応率の最
適化を実現するための反転判定基準とはなり得ないこと
が明らかになった。したがってＣＯ酸化触媒反転直前の
操業情報だけでは、反転時期設定の最適化は不可能で、
常に省エネルギー上のロスを発生しながら触媒再生を行
っていることとなる。
【００１０】本発明はこのような反転方法に対して省エ
ネルギー面で最適の反転時期を設定する方法を提案する
もので、昇温再生法に伴う加熱炉の燃料使用量を低減す
ることを目的とする。
ネルギー面で最適の反転時期を設定する方法を提案する
もので、昇温再生法に伴う加熱炉の燃料使用量を低減す
ることを目的とする。
【００１１】
【課題を解決するための手段】本発明は、排ガス流路の
上流側に活性の高い酸化触媒を、その下流側に劣化した
酸化触媒をそれぞれ配置し、上流側触媒で排ガス中のＣ
Ｏの酸化を行い、下流側の触媒は上流側触媒層を出た排
ガス中に残存したＣＯの酸化を行うと共に、このガスに
より劣化触媒の再生を行い、排ガス中の一酸化炭素の酸
化に用いる触媒を再生する方法において、上流側と下流
側の酸化触媒を反転させて配置位置を入れ換える装置を
設け、定期的又はＣＯ酸化率の低下度合いに応じて上流
側と下流側の触媒を反転させ、排ガスの酸化と劣化触媒
の再生を連続的に行う場合に、排ガス温度の測定結果か
ら触媒反転直後の温度を予測し、その予測温度が一定に
なるように触媒反転周期を定めることによりＣＯ酸化熱
の回収効率を上げると共に、加熱炉の燃料使用量を必要
最少量とすることを特徴とする触媒の再生方法である。
上流側に活性の高い酸化触媒を、その下流側に劣化した
酸化触媒をそれぞれ配置し、上流側触媒で排ガス中のＣ
Ｏの酸化を行い、下流側の触媒は上流側触媒層を出た排
ガス中に残存したＣＯの酸化を行うと共に、このガスに
より劣化触媒の再生を行い、排ガス中の一酸化炭素の酸
化に用いる触媒を再生する方法において、上流側と下流
側の酸化触媒を反転させて配置位置を入れ換える装置を
設け、定期的又はＣＯ酸化率の低下度合いに応じて上流
側と下流側の触媒を反転させ、排ガスの酸化と劣化触媒
の再生を連続的に行う場合に、排ガス温度の測定結果か
ら触媒反転直後の温度を予測し、その予測温度が一定に
なるように触媒反転周期を定めることによりＣＯ酸化熱
の回収効率を上げると共に、加熱炉の燃料使用量を必要
最少量とすることを特徴とする触媒の再生方法である。
【００１２】
【作用】反転再生式ＣＯ酸化触媒を備えた排ガス系統で
は、その排ガス温度の変化は図２のようになる。すなわ
ち反転直前はガス温度は最低で、反転直後にピークを示
す。この温度パターンと脱硝加熱炉燃料使用量との関係
を調査した結果、次のことが明らかになった。 （１）図２中の反転直後のガス温度（ＴＰ、ＴＰ-1、Ｔ
Ｐ-2）を可能上限温度に設定して反転毎にこの温度にな
るように反転させると脱硝加熱炉燃料使用量を最低にす
ることができる。 （２）一時的にはＴＰを低めにすれば脱硝加熱炉燃料使
用量を低減することができるが、１カ月以上の長期間の
操業実績の解析によれば、ＴＰを上限値に維持すること
が省エネルギー上最も有効である。 （３）この結果は次のように説明される。 （イ）触媒の再生後作用開始温度が一定に維持されるた
め触媒の温度環境が一定していることから触媒作用が安
定し、また再生作用も同時に安定するのでその能力を効
率的に活用できる。 （ロ）触媒の酸化率は各部位により差があり分布を持つ
と考えられるが平均的な反応（酸化、再生作用）挙動は
ガス温度で把握することができ温度環境の制御が最も有
効である。
は、その排ガス温度の変化は図２のようになる。すなわ
ち反転直前はガス温度は最低で、反転直後にピークを示
す。この温度パターンと脱硝加熱炉燃料使用量との関係
を調査した結果、次のことが明らかになった。 （１）図２中の反転直後のガス温度（ＴＰ、ＴＰ-1、Ｔ
Ｐ-2）を可能上限温度に設定して反転毎にこの温度にな
るように反転させると脱硝加熱炉燃料使用量を最低にす
ることができる。 （２）一時的にはＴＰを低めにすれば脱硝加熱炉燃料使
用量を低減することができるが、１カ月以上の長期間の
操業実績の解析によれば、ＴＰを上限値に維持すること
が省エネルギー上最も有効である。 （３）この結果は次のように説明される。 （イ）触媒の再生後作用開始温度が一定に維持されるた
め触媒の温度環境が一定していることから触媒作用が安
定し、また再生作用も同時に安定するのでその能力を効
率的に活用できる。 （ロ）触媒の酸化率は各部位により差があり分布を持つ
と考えられるが平均的な反応（酸化、再生作用）挙動は
ガス温度で把握することができ温度環境の制御が最も有
効である。
【００１３】ＣＯ触媒反転条件のパターンを変化させ、
その時の脱硝加熱炉燃料（Ｍガス使用）使用量との関係
を調べた。その結果を表１に示す。
その時の脱硝加熱炉燃料（Ｍガス使用）使用量との関係
を調べた。その結果を表１に示す。
【００１４】
【表１】
【００１５】
【実施例】本発明の実施例の構成を図１、図２により以
下に説明する。配管内温度センサが検出した排ガス温度
のデータを記憶し、反転後の温度上昇幅ΔＴを過去２回
の反転実績（ＴＰ−ＴＢ）、（ＴＰ-1−ＴＢ-1）より求
める。 ΔＴ＝｛（ＴＰ−ＴＢ）＋（ＴＰ-1−ＴＢ-1）｝／２ 排ガス上限温度ＴMAX を設定し、ΔＴから反転直前の最
低温度ＴＢa を設定する。
下に説明する。配管内温度センサが検出した排ガス温度
のデータを記憶し、反転後の温度上昇幅ΔＴを過去２回
の反転実績（ＴＰ−ＴＢ）、（ＴＰ-1−ＴＢ-1）より求
める。 ΔＴ＝｛（ＴＰ−ＴＢ）＋（ＴＰ-1−ＴＢ-1）｝／２ 排ガス上限温度ＴMAX を設定し、ΔＴから反転直前の最
低温度ＴＢa を設定する。
【００１６】ＴＢa ＝ＴMAX −ΔＴ 次に温度降下速度ＤＶをやはり過去２回の実績より求め
る。 ＤＶ＝｛（ＴＰ-2−ＴＢ-1）／ｔｐ-1＋（ＴＰ-1−ＴＢ
-1）／ｔｐ｝／２ これらより設定された最低温度になるまでの反転直後か
らの所要時間ｔa が求められる。
る。 ＤＶ＝｛（ＴＰ-2−ＴＢ-1）／ｔｐ-1＋（ＴＰ-1−ＴＢ
-1）／ｔｐ｝／２ これらより設定された最低温度になるまでの反転直後か
らの所要時間ｔa が求められる。
【００１７】ｔa ＝（ＴＰ−ＴＢa ）／ＤＶ この結果、反転直後に所定の可能上限温度となるような
反転周期ｔn を得ることができる。 ｔn ＝ｔB ＋ｔa 反転後の可能上限温度は設備制約等を考慮してオペレー
タが設定する。また計算された反転時刻はオペレータガ
イドとして出力表示され，オペレータはそれに従って反
転操作を行う。
反転周期ｔn を得ることができる。 ｔn ＝ｔB ＋ｔa 反転後の可能上限温度は設備制約等を考慮してオペレー
タが設定する。また計算された反転時刻はオペレータガ
イドとして出力表示され，オペレータはそれに従って反
転操作を行う。
【００１８】焼結操業側の影響で反転周期を短くしても
上限温度を維持するのが難しくなりそうなときには脱硝
加熱炉燃料使用量を増加してガス温度を維持できるよう
にする。また、この脱硝加熱炉燃料使用量を変更するか
どうかは反転周期の下限値ｔ MIN を予め設定しておき、
この下限値との比較を反転時刻の計算実施毎に行い、下
限値を下回った時にオペレータガイドを出力し、オペレ
ータにＭガス量変更アクションを指示する。
上限温度を維持するのが難しくなりそうなときには脱硝
加熱炉燃料使用量を増加してガス温度を維持できるよう
にする。また、この脱硝加熱炉燃料使用量を変更するか
どうかは反転周期の下限値ｔ MIN を予め設定しておき、
この下限値との比較を反転時刻の計算実施毎に行い、下
限値を下回った時にオペレータガイドを出力し、オペレ
ータにＭガス量変更アクションを指示する。
【００１９】有効吸引面積２１５ｍ2 の焼結機に本発明
を適用した。排ガス量４８００００Ｎｍ3 ／ｈ、排ガス
ダクト５ｍ×６ｍの中に回転可能な触媒４個を設け、触
媒入口温度４００〜４１０℃、触媒出口温度５１０℃以
下の管理条件下で脱硝処理を行うにあたり、本発明の方
法を採用したところ、表２に示す結果を得た。すなわ
ち、 （１）触媒の昇温再生頻度は従来８回／月であったが、
２回／月に減少した。この結果、脱硝加熱炉燃料（Ｍガ
ス）使用量（１８００ｋｃａｌ／Ｎｍ3 ）を６１９Ｎｍ
3 ／ｈｒ削減することができた。 （２）総合効率が改善され、酸化率が７９％から８８％
に上昇した。
を適用した。排ガス量４８００００Ｎｍ3 ／ｈ、排ガス
ダクト５ｍ×６ｍの中に回転可能な触媒４個を設け、触
媒入口温度４００〜４１０℃、触媒出口温度５１０℃以
下の管理条件下で脱硝処理を行うにあたり、本発明の方
法を採用したところ、表２に示す結果を得た。すなわ
ち、 （１）触媒の昇温再生頻度は従来８回／月であったが、
２回／月に減少した。この結果、脱硝加熱炉燃料（Ｍガ
ス）使用量（１８００ｋｃａｌ／Ｎｍ3 ）を６１９Ｎｍ
3 ／ｈｒ削減することができた。 （２）総合効率が改善され、酸化率が７９％から８８％
に上昇した。
【００２０】
【表２】
【００２１】
【発明の効果】本発明によれば、ＣＯ酸化触媒を常に安
定した温度環境で使用できるので、ＣＯ酸化熱の回収を
より効率的にできるようになり、昇温再生用の燃料を削
減することができる。
定した温度環境で使用できるので、ＣＯ酸化熱の回収を
より効率的にできるようになり、昇温再生用の燃料を削
減することができる。
【図１】本発明による触媒反転周期計算処理フロー図で
ある。
ある。
【図２】反転再生方式の触媒を組み込んだ排ガス系のガ
ス温度推移（触媒出口）のグラフである。
ス温度推移（触媒出口）のグラフである。
【図３】排ガス温度推移（触媒出口）を示すグラフであ
る。
る。
【図４】脱硝、ＣＯ酸化工程の系統図である。
【図５】回転式触媒層配置図を示す説明図である。
１ 回転式熱交換器 ２ 昇圧ブロワ ３ 加熱炉 ４ａ、４ｂ 脱硝反応装置 ５ａ、５ｂ、５ｃ、５ｄ 酸化触媒 ６、６ａ 回転式触媒層 ７ ダクト ８ 矢印（反転方向を示す）
フロントページの続き (56)参考文献 特開 昭61−15740（ＪＰ，Ａ) 特開 昭61−157332（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.6，ＤＢ名) B01D 53/94 B01J 38/00
Claims (1)
- 【請求項１】 排ガス流路の上流側及び下流側に酸化触
媒を配置し、上流側と下流側の触媒を反転させて、排ガ
スの酸化と劣化触媒の再生を連続的に行う方法におい
て、排ガス温度の測定結果から触媒反転直後の温度を予
測し、予測温度が一定になるように触媒反転周期を定
め、ＣＯ酸化熱の回収効率を上げると共に加熱炉の燃料
使用量を必要最少量とすることを特徴とするＣＯ酸化触
媒の再生方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5178043A JP2831910B2 (ja) | 1993-07-19 | 1993-07-19 | Ｃｏ酸化触媒の再生方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5178043A JP2831910B2 (ja) | 1993-07-19 | 1993-07-19 | Ｃｏ酸化触媒の再生方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0780330A JPH0780330A (ja) | 1995-03-28 |
| JP2831910B2 true JP2831910B2 (ja) | 1998-12-02 |
Family
ID=16041599
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP5178043A Expired - Fee Related JP2831910B2 (ja) | 1993-07-19 | 1993-07-19 | Ｃｏ酸化触媒の再生方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2831910B2 (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US7441332B2 (en) | 2003-12-11 | 2008-10-28 | The Chugoku Electric Power Co., Inc. | Method for restoring performance capabilities of exhaust gas treatment apparatus |
| JP5371542B2 (ja) * | 2009-05-21 | 2013-12-18 | 日立造船株式会社 | 水素製造システム |
| US20170149078A1 (en) * | 2015-11-20 | 2017-05-25 | Panasonic Intellectual Property Management Co., Ltd. | Solid oxide fuel cell system |
-
1993
- 1993-07-19 JP JP5178043A patent/JP2831910B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0780330A (ja) | 1995-03-28 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A01 | Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01 Effective date: 19980908 |
|
| LAPS | Cancellation because of no payment of annual fees |