JP2792508B2 - 超微細パタン形成方法及び超微細エッチング方法 - Google Patents
超微細パタン形成方法及び超微細エッチング方法Info
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Description
ち照射光に感光するネガティブレジストを用いる超微細
パタン形成方法及び超微細エッチング方法に関し、より
詳細には、カリックスアレーン誘導体から成るラジェー
ションに感光するネガティブレジストを用いて行うナノ
メータ・オーダの超微細パタン形成方法及び超微細エッ
チング方法に関する。
して、究極的な微細化が1つの目標になっている。「超
微細」という言葉は、将来、微細化の究極的な段階で
は、原子レベルのオングストローム加工を指すことにも
なろうが、現在のところ、ナノメータ単位でのスケール
を意味する。
だサブミクロンの世界にとどまっている。多くの場合、
理論的に更なる微細化が可能であっても実際には利用可
能な素材に起因した限界があり、このギャップに直面し
た状態にある。
特に顕著である。この分野では、次世代デバイスとし
て、トンネル効果或いは新たな量子技術を用いたものや
単電子トランジスタ等、諸種の素子が提案されている。
いたずらに実験を重ねることなく容易に適用可能な仕方
で超微細加工を行えるようにすることが望ましい。
に関連した微細化の各段階は、適合した解像度により適
合したスケールでエッチング或いはリソグラフィを行う
ことを可能にしたレジストパターニング技術の裏付けな
くしては語れない。
係したパターニングは、通常、基板上に塗布されたレジ
スト材の薄膜に高エネルギー線または紫外線を位置選択
的に照射することにより、レジスト材の露光部位に沿う
所望パタンの潜像を描画する。非露光部を溶剤で除去す
ると、形状鮮明なパタンが現像される。
パタンを、エッチング媒体のアタック作用に対するレジ
ストとしてそのまま用いる。
所要解像度は実質的に0.1μm(100nm)以上の
範囲にあることが多く、この範囲では、ポリマーまたは
それに反応性の材料を付加した混合物がレジスト材とし
て極めて有効であり、広く用いられている。
イズを有し、また個別の化学的・物理的性質もあって、
10nmオーダの解像度に適合させることは難しい。こ
のため、従来から、このクラスの解像度のレジストパタ
ンを形成しようとすると、最先端の技術であっても、エ
ッジラフネスの問題が生じまた表面のフラットネスが得
られないという問題が生じていた。例えば、高分子レジ
ストを用いたナノメータ・リソグラフィでのエッジラフ
ネスに関し、いくつかの問題点を吉村、他がアプライド
・フィジクス・レターズ、第63巻、764 頁(1993 年) で
論じている。
けるエッジラフネスは、どうしても避けられない問題で
あるとずっと考えられていた。そうしたなか、日本電気
株式会社の研究者が、高分子物質の代わりに、直径約1
nmの分子クラスタであるカリックスアレーンを用いる
ことが非常に有望であることを発見した。
件は、例えば、有機溶媒への溶解性、膜形成能、非晶性
または非常に結晶し難い性質、耐熱性、高エネルギー線
の照射に対する感光性、及びエッチング耐性等である。
要である。既知カリックスアレーンの多くは高結晶性で
あるため、塗膜時に局所的に結晶化し、十分な均一性を
損ないがちである。
発見に際しては、特公平7−23340号及び米国特許
第5,143,784号に開示されているように、上記
要件を満たす5種類のメチルカリックス[n]アレーン
のアセチル化物(n=4〜8)が独自に開発され、レジ
スト材として使用された。
つの誘導体の一つ、5,11,17,23,29,35−ヘキサメチル−
37,38,39,40,41,42−ヘキサアセトキシカリックス[6]ア
レーン(以降「MC6AOAc」ともいう)を適宜選択
し、後に述べる実施例1と同様の方法及び類似した条件
のもとで、パターン形成及びエッチング用ネガティブレ
ジストとしての適合性を検証した。
ン誘導体MC6AOAcの構造式を示す。粉末状のMC
6AOAcの溶液を濾過し、シリコン基板上にスピナで
塗布し、プレベーキングしてレジスト膜を形成した。こ
のレジスト膜に電子線ビームを照射し、現像して基板上
にレジストパタンを形成した。そして、CF4 のプラズ
マでドライエッチングした。
ナノメータ・オーダの解像度を示した。また、エッジラ
フネスが発生し或いは表面のフラットネスを損なうとい
った問題は生じなかった。しかしながら、ラジェーショ
ンに対する感光度が比較的低かった。
Acに付いての実験結果を示す規格化膜厚対線量特性曲
線である。
以上の線量で実質的に最深部まで照射された。これは、
MC6AOAcのラジェーションに対する感光度が、電
子線レジストポリマーとして知られるポリメチルメタク
リレート(以降「PMMA」ともいう)の10分の1以
下であることを意味する。
要とする。換言すれば、MC6AOAcの使用により、
加工に時間は要するが、超微細パタン形成及びエッチン
グにおけるラフネスの問題は解消されたといえる。
た。
成り、ラジェーションで感光するネガティブレジストを
用いて、ナノメータ・オーダのパターニングを行い、し
かも加工時間を低減することが可能な超微細パタン形成
方法と、この方法を用いてナノメータ・オーダのエッチ
ングを行うための超微細エッチング方法とを提供するこ
とを目的とする。
な目的を達成するため、カリックスアレーン誘導体を様
々な条件のもとで探究し、ヘキサメトキシカリックス
[6]アレーンヘキサメチルエーテル、すなわち、図1に
示す、5,11,17,23,29,35−ヘキサクロロメチル−37,38,
39,40,41,42−ヘキサメトキシカリックス[6]アレーン
(以降「CMC6AOMe」ともいう)が好適なレジス
ト材であり、電子ビーム、X線ビームまたはイオンビー
ム等の高エネルギー線のラジェーションに対する感光度
が向上することを見出した。
係る超微細パタン形成方法は、溶媒に可溶で高エネルギ
ー線に感光する5,11,17,23,29,35−ヘキサクロロメチル
−37,38,39,40,41,42−ヘキサメトキシカリックス[6]ア
レーンから成るレジスト膜を形成し、前記高エネルギー
線に前記レジスト膜の第1の領域を露光させ、第2の領
域は露光させず、前記溶媒で前記第2の領域を除去する
ことにより前記第1の領域を現像してパタンを画成す
る。
たCMC6AOMeをレジスト材として用いることによ
り、より短い加工時間でナノメータ・オーダの解像度を
有するレジスト膜のパタンを形成することができる。
て電子ビームを用いてもよい。
ームを用いてもよい。
てもよい。
る超微細エッチング方法は、ドライエッチングによりエ
ッチング可能な基板の上に、溶媒に可溶で高エネルギー
線に感光する5,11,17,23,29,35−ヘキサクロロメチル−
37,38,39,40,41,42−ヘキサメトキシカリックス[6]アレ
ーンから成るレジスト膜を形成し、前記高エネルギー線
に前記レジスト膜の第1の領域を露光させ、第2の領域
は露光させず、前記溶媒で前記第2の領域を除去するこ
とにより前記第1の領域を現像してパタンを画成し、前
記基板を前記パタンとともに前記ドライエッチングにか
ける。
いてもよい。
の実施の形態を詳細に説明する。
11,17,23,29,35−ヘキサクロロメチル−37,38,39,40,4
1,42−ヘキサメトキシカリックス[6]アレーンの構造式
を示す。図2は、本発明の実施の形態に係る実験の手順
を示すフロー図である。
順S1での出発原料として、市販のカリックス[6]アレ
ーン(Janssen Chimica 製。以降「C6A」ともいう)
を選択した。
「テトラヘドロン」、第42巻、1633〜1640頁(1989年)
で提案した方法により、出発原料C6Aをエーテル化し
た。
アレーンC6Aを、大過剰のヨウ化メチル(C6Aに対
して約40倍モル量以下)及び水酸化ナトリウム(C6
Aに対して約20倍モル量以下)とともに、ジメチルホ
ルムアミド1:テトラヒドロフラン10の混合溶媒に溶
かした。
得た。
てこれを集め、クロロホルム−メタノール系で再結晶さ
せて、不純物を若干含むヘキサメトキシカリックス[6]
アレーン(以降「C6AOMe」ともいう)の無色針状
結晶を得た。
されたC6AOMeの融点は326℃であった。
り返し再結晶させて不純物を取り除き、精製されたC6
AOMeを得たが、融点がやや低下した。
上昇する。しかしながら、本実験で融点がやや低下した
のは、高融点の不純物、つまり水酸基が全てはメトキシ
基に置換されなかった不純物を取り除いたためだと考え
られる。
手順で用いたクロロホルムを含んでいるが、これが次の
手順S4以降には悪影響を及ぼすことはない。
OMeを大過剰のクロロメチル−n−オクチルエーテル
(C6AOMeに対して約69倍モル量以下)及び大過
剰の四塩化錫(C6AOMeに対して約25倍モル量以
下)で1時間クロロメチル化を行い、CMC6AOMe
を得た。
C6AOMeをクロロホルム−メタノール系で再結晶さ
せ、精製されたCMC6AOMe、すなわち、純粋なク
ロロメチルカリックス[6]アレーンメチルエーテルの白
色粉末化合物の混合物を得た。
素分析、赤外分光分析、NMR及び質量分光分析を用い
て行なった。
モルファス組成のCMC6AOMeであり、273℃近
傍に幅のある融点をもつが、これに対し、通常の結晶性
のカリックスアレーンは峻鋭な融点を有する。
は、第5回包接現象及び分子認識に関する国際シンポジ
ウム1988で最初に発表された。詳細には、アルドゥイ
ニ、他が、第5回包接現象及び分子認識に関する国際シ
ンポジウム、オレンジビーチ、アラバマ、1988年 9月18
日〜23日、摘要書、H13 に掲載された。
は、マリオ・アルミ、他が「テトラヘドロン」、第45
巻、1989年、2177〜2181頁に記している。
6AOMeを、以下の試験及び実験に用いた。
C6AOMeをジクロロベンゼンに溶解して2.5重量
%の溶液とし、メッシュサイズ0.2ミクロンのテフロ
ンメッシュで濾過してレジスト液を得た。
0 分間塗布し、厚さ300μの多数のシリコンウェハの
それぞれの上表面に厚さ50nmの均一なレジスト層を
塗膜した。
素ガス流オーブン中で170℃、30分間のプリベーキ
ングを行うことにより、各ウェハ上にネガティブレジス
ト膜を固着させた。
ェーションに対する感光度を測定した。
置JBX−5A−FE(JEOL)を用いて射出した電
子線流を集束させ、同時に単位面積当たりの電子線量が
記録され絶対ベーキング膜厚の測定が行われているレジ
スト膜に所定の時間、真上から均一に照射を行い、その
中に所定解像度の潜像を形成した。
射を行った各ウェハをキシレンに浸漬した後、現像を行
う際に、ベーキングを行ってレジスト膜に実際に形成さ
れた潜像の深さを測定した。
て、ベーキング膜厚に対する百分率に規格化した。照射
を行ったレジスト膜それぞれについて、こうして規格化
した値を平均化して規格化膜厚(%)を定め、黒丸点で
図3の規格化膜厚−線量グラフにプロットした。
得た。そして各プロット点の座標を解析し、各点を推計
学的に結び絶対膜厚50nmにおける特性曲線を定め
た。
同様な測定を行い、30nm、40nm、60nm等の
様々な絶対膜厚における特性曲線を定めた。これらの特
性曲線が実質的に図3の曲線に重なっていたことから、
図4に示すノミナル(公称的)な感光度曲線CVを得
た。
即ち規格化膜厚100%に近接した膜厚範囲TH内に位
置する線分CV1は最小値を有し、その線量軸上での対
応値MINが当該レジスト材CMC6AOMeの公称感
光度を表す。
0μC/cm2 (=0.6mC/cm2 )以上で、レジ
スト膜CMC6AOMeに十分なパタンを形成可能なこ
とが実証された。
ある。なお、電子線レジストが基本的にX線レジストで
あるということは良く知られている。
形成されたCMC6AOMeのレジスト膜に、露光機、
日立S5000、から放射される電子ビームの極細線を
加速電圧30kVで照射し、線ドーズを2nC/cmと
して潜像の描画を行なった。
像を現像し、線幅10nmで極細に描かれたCMC6A
OMeのレジストパタンを得たが、問題となるようなラ
フネスは生じなかった。
0μmのシリコンウェハ上に20nm厚のアルミニウム
薄膜を蒸着し、手順S6と同様な方法でアルミニウム層
上に50nm厚のCMC6AOMeのレジスト膜を形成
した。
法によりこのレジスト膜にラジェーション照射を行い、
線ドーズを2nC/cmとして潜像の描画を行なった。
法によりキシレンでこの潜像を現像し、線幅10nmの
CMC6AOMeのラインパタンをアルミニウム薄膜上
に形成した。
面にレジストパタンが形成されたアルミニウム薄膜に対
し、加速電圧500V、20mAで射出されたアルゴン
イオンのプラズマビームで上方からイオンミリングを行
った。これにより、アルミニウム層の露光領域と、非露
光領域を覆うレジストパタンの上部とが同様にエッチン
グ除去された。
ストパタンの残部を除去し、アルミニウム層の非露光領
域に、所定のパタン形状で線幅10nmのアルミニウム
導体を得た。
0μmのシリコンウェハ上に20nm厚のゲルマニウム
薄膜を蒸着し、手順S6と同様な方法でゲルマニウム層
上に50nm厚のCMC6AOMeのレジスト膜を形成
した。
方法によりこのレジスト膜にラジェーション照射を行
い、非常に微細に組み合わさった潜像の描画を行った。
法によりキシレンでこれらの潜像を現像することによ
り、ゲルマニウム薄膜上にCMC6AOMeの非常に微
細で凸状の直線の組み合せを得、こうして線幅7nmの
レジストパタンをアルミニウム薄膜上に形成した。
ンが形成されたゲルマニウム薄膜に対して、DEM45
1(ANELVA製)のエッチング装置を用いて300
V、50Wの環境で上方から1分間ドライエッチングを
行い、レジストパタンの上部とゲルマニウム薄膜の露光
領域をエッチング除去した。
部をキシレンで除去することにより、ゲルマニウム薄膜
の非露光領域に、所定のパタン形状で線幅7nmと極細
なゲルマニウムの量子細線の組み合わせを得た。
0μmのシリコンウェハ上に手順S6と同様な方法で、
50nm厚のCMC6AOMeのレジスト膜を形成し
た。
用いて、このレジスト膜に複数点のスポット露光を行
い、約1pC/spotsで点状の潜像を描いた。
法によりキシレンでこれらの潜像を現像し、対応する個
数の直径約15nmの柱状の突起を得、こうしてシリコ
ンウェハ上にCMC6AOMeの極細なドットパタンを
形成した。
ンが形成されたシリコンウェハに対し、実験4で用いた
エッチング装置によりCF4 のプラズマで上方から4分
間ドライエッチングを行った。シリコンウェハの露光領
域がエッチダウンし、レジストパタンはエッチング除去
された。
面上に突起となって、直径15nmと量子レベルの柱状
コンタクトのような、対応する個数のシリコンの点の配
列が観察された。
ット配列パタンを形成する6つの手順を図解したもので
ある。
μmのシリコンウェハ60を既知の方法により棒状の単
結晶のシリコンから切り出した。
mのCMC6AOMeのレジスト膜61を手順S6と同
様な方法によりシリコンウェハ60の上面に形成した。
61のうち8μm四方の領域を露光装置JBX−5A−
FE(JEOL)を用いて照射した。電子線の公称直径
を5nm、加速電圧を50kVに設定し、線量を33f
c/dotとして、約26,000個の直径20nmの
潜像62の行列をピッチ50nmで点在させた。
手順S9と同様な方法によりキシレンで現像して、対応
する個数の直径20nmの柱状の突起63を得、シリコ
ンウェハ60のうち正方形の領域60a上に極細なドッ
トパタン配列を画成した。
ストパタンが形成されたシリコンウェハ60に対して、
DEM451(ANELVA製)のエッチング装置を用
いてCF4 のプラズマにより200秒間上方からドライ
エッチングを行い、シリコンウェハ60の露光された領
域60bを表面60cまで約300nmエッチダウン
し、レジストの突起63の上部約45nm63aをエッ
チング除去した。その結果、エッチダウンした表面60
c上に立つ柱状のシリコンの突起60dの上にレジスト
突起63の各下部63bが残った。
突起63の下部63bをキシレンで除去することによ
り、柱状のシリコン突起60dを残した。これらの突起
はなめらかな形状で表面60c上に形成された。
VA製のDEM451装置を用いて、様々なCMC6A
OMeのレジストパタンにおける、CF4 のプラズマに
対するエッチング耐性試験を行なった。
の状態等の装置のセットアップ条件及び関連するエッチ
ング条件によって、耐性に変化が見られた。
により示す。これらはCF4 ガス圧を5Paに設定し、
入射マイクロ波の電力をバイアス200Vdc、500
Wに設定した通常の試験条件のもとで得られた。
i、Ge及びZEPに対しても通常の試験条件のもとで
試験を行なった。この結果も図11に示されている。Z
EPはポジティブレジスト材であり電子線に対して用い
るが、NIPPON ZEONから市販されている。
チング率は約10nm/sec以上と推定され、実質的
にSiと同等であり、PMMAのおよそ4分の1に当た
る。従って半導体または金属の面上又は内部にナノメー
タ・オーダの明瞭なパタンを高い歩留りで形成でき、ま
た幅方向同様、厚さ方向においても、この種パタン形成
の微細化が可能といえる。
実験から分かるように、CMC6AOMe(5,11,17,2
3,29,35−ヘキサクロロメチル−37,38,39,40,41,42−ヘ
キサメトキシカリックス[6]アレーン)は、高感光度で
あり、非晶性で、エッチング耐性も良好で、ナノメータ
・オーダのパタン形成及びエッチングに適用可能なレジ
スト材である。
り、量子ドット及び量子細線を含む超微細パタンを、従
来の微細加工手順を大きく変更することなく、効率的に
加工及び転写することが可能である。
露光装置側にも依存し、電子ビームの焦点ビーム径が決
定的な解像度よりも小でなければならない。
ョンに感光する分子クラスタであるCMC6AOMeに
より、まさに、微細化の現状を、解像度がビーム径の分
散を直接に反映する次の段階へと導くことが可能になっ
たといえる。
明について説明したが、本発明は付記した請求項で示し
た実施の形態のみに限定されない。当業者には、本発明
の要旨を逸脱しない範囲において種々変更実施可能なこ
とが理解されよう。
る。
る。
絶対膜厚に対するラジェーション感光度を比較した規格
化膜厚−線量特性曲線のグラフである。
ェーション感光度を示す規格化膜厚−線量特性曲線のグ
ラフである。
手順を説明する図である。
手順を説明する図である。
手順を説明する図である。
手順を説明する図である。
手順を説明する図である。
験手順を説明する図である。
ラフである。
ある。
Claims (7)
- 【請求項1】 溶媒に可溶で高エネルギー線に感光する
5,11,17,23,29,35−ヘキサクロロメチル−37,38,39,40,
41,42−ヘキサメトキシカリックス[6]アレーンから成る
レジスト膜を形成し、 前記高エネルギー線に前記レジスト膜の第1の領域を露
光させ、第2の領域は露光させず、 前記溶媒で前記第2の領域を除去することにより前記第
1の領域を現像してパタンを画成する超微細パタン形成
方法。 - 【請求項2】 前記高エネルギー線は電子ビームである
請求項1記載の超微細パタン形成方法。 - 【請求項3】 前記高エネルギー線はX線である請求項
1記載の超微細パタン形成方法。 - 【請求項4】 前記高エネルギー線はイオンビームであ
る請求項1記載の超微細パタン形成方法。 - 【請求項5】 ドライエッチングでエッチング可能な基
板の上に、溶媒に可溶で高エネルギー線に感光する5,1
1,17,23,29,35−ヘキサクロロメチル−37,38,39,40,41,
42−ヘキサメトキシカリックス[6]アレーンから成るレ
ジスト膜を形成し、 前記高エネルギー線に前記レジスト膜の第1の領域を露
光させ、第2の領域は露光させず、 前記溶媒で前記第2の領域を除去することにより前記第
1の領域を現像してパタンを画成し、 前記基板を前記パタンとともに前記ドライエッチングに
かける超微細エッチング方法。 - 【請求項6】 前記基板は金属である請求項5記載の超
微細エッチング方法。 - 【請求項7】 前記基板は半導体である請求項5記載の
超微細エッチング方法。
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