JP2747207B2 - 紫さつまいも色素の製造方法 - Google Patents
紫さつまいも色素の製造方法Info
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- JP2747207B2 JP2747207B2 JP5301060A JP30106093A JP2747207B2 JP 2747207 B2 JP2747207 B2 JP 2747207B2 JP 5301060 A JP5301060 A JP 5301060A JP 30106093 A JP30106093 A JP 30106093A JP 2747207 B2 JP2747207 B2 JP 2747207B2
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- dye
- purple
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、耐光性、耐熱性などに
優れた安定な紫さつまいも色素の製法に関する。更に詳
しくは、紫さつまいもの改良品種の「九州１１３号」を
使用し、紫さつまいもに含有されているポリフェノール
オキシダーゼ等の酸化酵素の活動を抑えた条件下で粉
砕、抽出、吸着、濃縮などの処理を行うことにより、収
率、色調に優れた紫さつまいも色素を製造する方法に関
する。
優れた安定な紫さつまいも色素の製法に関する。更に詳
しくは、紫さつまいもの改良品種の「九州１１３号」を
使用し、紫さつまいもに含有されているポリフェノール
オキシダーゼ等の酸化酵素の活動を抑えた条件下で粉
砕、抽出、吸着、濃縮などの処理を行うことにより、収
率、色調に優れた紫さつまいも色素を製造する方法に関
する。
【０００２】
【従来の技術】赤キャベツ、ブドウ、紫トウモロコシ等
の赤色天然色素は、アントシアニン系色素に属してい
る。紫さつまいもも同様なアントシアニン系色素を含有
した色素原料である。最近この色素は他のアントシアニ
ン系色素に比べ、耐熱・耐光性に優れていることから、
食品への利用が増加している色素である。この紫さつま
いも色素の製造に関していくつかの提案が出されてい
る。紫さつまいもを生または蒸煮したものを酸性条件下
で、水もしくは含水エタノールで抽出し、抽出物を吸
着、濃縮などの処理を行うことにより、紫さつまいも色
素を製造する方法（特開昭６２−２９７３６３、特開昭
６２−２９３６４）はその１例である。１０℃以下また
は凍結粉砕物を利用し酵素の活性を抑制したものを、水
もしくは含水アルコールで抽出した抽出物を吸着、濃縮
などの処理を行うことにより紫イモ色素を製造する方法
（特開平４−１０３６６９）などが提案されている。
の赤色天然色素は、アントシアニン系色素に属してい
る。紫さつまいもも同様なアントシアニン系色素を含有
した色素原料である。最近この色素は他のアントシアニ
ン系色素に比べ、耐熱・耐光性に優れていることから、
食品への利用が増加している色素である。この紫さつま
いも色素の製造に関していくつかの提案が出されてい
る。紫さつまいもを生または蒸煮したものを酸性条件下
で、水もしくは含水エタノールで抽出し、抽出物を吸
着、濃縮などの処理を行うことにより、紫さつまいも色
素を製造する方法（特開昭６２−２９７３６３、特開昭
６２−２９３６４）はその１例である。１０℃以下また
は凍結粉砕物を利用し酵素の活性を抑制したものを、水
もしくは含水アルコールで抽出した抽出物を吸着、濃縮
などの処理を行うことにより紫イモ色素を製造する方法
（特開平４−１０３６６９）などが提案されている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上記の
従来提案の製造方法においては、色素の抽出効率の点で
必ずしも満足できるものではない。それは、原料である
紫さつまいもの種類がブラジル原産紫サツマイモ（Ipom
oea batatas Lam.）、山川紫、種子島在来、頴娃紫、知
覧紫、喜入紫、ナカムラサキ等に限定され、これらを使
用して色素を抽出すれば、その芋に含有しているアント
シアニンの量が極めて少ないため、工業的レベルでの抽
出効率が満足できるものではなかった。又、紫さつまい
もを低温で酸化酵素の作用を抑制することは、その温度
管理を厳重にする必要があり、粉砕などにおける発熱な
どの管理が必要となってくるという問題点があった。
従来提案の製造方法においては、色素の抽出効率の点で
必ずしも満足できるものではない。それは、原料である
紫さつまいもの種類がブラジル原産紫サツマイモ（Ipom
oea batatas Lam.）、山川紫、種子島在来、頴娃紫、知
覧紫、喜入紫、ナカムラサキ等に限定され、これらを使
用して色素を抽出すれば、その芋に含有しているアント
シアニンの量が極めて少ないため、工業的レベルでの抽
出効率が満足できるものではなかった。又、紫さつまい
もを低温で酸化酵素の作用を抑制することは、その温度
管理を厳重にする必要があり、粉砕などにおける発熱な
どの管理が必要となってくるという問題点があった。
【０００４】そこで、本発明者らは、紫さつまいもの品
種を改良し、その改良品種「九州１１３号」を色素原料
とすることにより、紫さつまいも色素を高収率で得るこ
とができた。又、紫さつまいも色素を抽出することにお
いて酸化酵素の抑制を考えたところ、粉砕時において空
気を窒素に置換することにより温度管理の必要性がな
く、粉砕後酸性条件下に水または含水アルコールで抽出
し、紫さつまいも色素を製造することにより、紫さつま
いも中に含有するアントシアニン色素を高収率で回収す
ることができた。これにより課題を一挙に解決できるこ
とを見いだした。本発明の目的は、紫さつまいも改良品
種「九州１１３号」を色素原料として用い紫さつまいも
中に存在するポリフェノールオキシダーゼ等の酸化酵素
の影響を受けない条件下で粉砕することにより、高収率
で色調も安定で且つ耐熱性・耐光性に優れた紫さつまい
も色素を製造する方法を提供することにある。
種を改良し、その改良品種「九州１１３号」を色素原料
とすることにより、紫さつまいも色素を高収率で得るこ
とができた。又、紫さつまいも色素を抽出することにお
いて酸化酵素の抑制を考えたところ、粉砕時において空
気を窒素に置換することにより温度管理の必要性がな
く、粉砕後酸性条件下に水または含水アルコールで抽出
し、紫さつまいも色素を製造することにより、紫さつま
いも中に含有するアントシアニン色素を高収率で回収す
ることができた。これにより課題を一挙に解決できるこ
とを見いだした。本発明の目的は、紫さつまいも改良品
種「九州１１３号」を色素原料として用い紫さつまいも
中に存在するポリフェノールオキシダーゼ等の酸化酵素
の影響を受けない条件下で粉砕することにより、高収率
で色調も安定で且つ耐熱性・耐光性に優れた紫さつまい
も色素を製造する方法を提供することにある。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明において、色素原
料である紫さつまいもの品種として、農林水産省九州農
業試験場畑地利用甘藷育種研究室との交流共同研究で開
発に成功した改良品種「九州１１３号」（品種登録中）
を使用し、窒素置換された切断機の中で粉砕し、その粉
砕物を酸性条件下に水または含水アルコールで抽出する
ことにより、高収率の紫さつまいも色素を容易に製造す
ることができる。本発明の原料である紫さつまいもは、
知覧紫を母親とし山川紫を父親とした改良品種「九州１
０９号」をさらに母親としサツマヒカリを父親として交
配させた改良品種「九州１１３号」を使用することを特
徴とする。その色素含有量は、紫さつまいもの在来品種
の約４〜５倍のアントシアニン色素を有し、反収に関し
ては、２〜３倍になることを確認した。（農林水産省九
州農業試験場・三栄源エフ・エフ・アイ株式会社・本坊
酒造株式会社交流共同研究「甘しょの高アントシアン品
種の育成と色素の利用の開発」中間報告書、平成４年１
２月発行）。
料である紫さつまいもの品種として、農林水産省九州農
業試験場畑地利用甘藷育種研究室との交流共同研究で開
発に成功した改良品種「九州１１３号」（品種登録中）
を使用し、窒素置換された切断機の中で粉砕し、その粉
砕物を酸性条件下に水または含水アルコールで抽出する
ことにより、高収率の紫さつまいも色素を容易に製造す
ることができる。本発明の原料である紫さつまいもは、
知覧紫を母親とし山川紫を父親とした改良品種「九州１
０９号」をさらに母親としサツマヒカリを父親として交
配させた改良品種「九州１１３号」を使用することを特
徴とする。その色素含有量は、紫さつまいもの在来品種
の約４〜５倍のアントシアニン色素を有し、反収に関し
ては、２〜３倍になることを確認した。（農林水産省九
州農業試験場・三栄源エフ・エフ・アイ株式会社・本坊
酒造株式会社交流共同研究「甘しょの高アントシアン品
種の育成と色素の利用の開発」中間報告書、平成４年１
２月発行）。
【０００６】この新品種の「九州１１３号」を原料とし
これを表皮をつけたまま、又は表皮を取り去った部分を
チップ状に切断する。ここでこの切断機は、通常切断時
においては空気と切断されるものとが触れ合うが、この
切断される密閉状態に近い空間中の空気を窒素に置換す
ることが可能な切断機を使用することで酸化酵素による
酸化を防止することができ、常温で処理できることを特
徴とする。ここで切断された紫さつまいもチップは、速
やかに抽出液に投入されるため従来に比べアントシアニ
ン色素の酸化酵素による色調変化は減少した。又、窒素
置換された切断機から出てきた原料を窒素置換できる搾
汁機で搾汁することにより色素を酸化酵素から抑制する
ことができる。ここでの、搾汁機は、遠心分離器、圧搾
プレス機、デカンター等である。
これを表皮をつけたまま、又は表皮を取り去った部分を
チップ状に切断する。ここでこの切断機は、通常切断時
においては空気と切断されるものとが触れ合うが、この
切断される密閉状態に近い空間中の空気を窒素に置換す
ることが可能な切断機を使用することで酸化酵素による
酸化を防止することができ、常温で処理できることを特
徴とする。ここで切断された紫さつまいもチップは、速
やかに抽出液に投入されるため従来に比べアントシアニ
ン色素の酸化酵素による色調変化は減少した。又、窒素
置換された切断機から出てきた原料を窒素置換できる搾
汁機で搾汁することにより色素を酸化酵素から抑制する
ことができる。ここでの、搾汁機は、遠心分離器、圧搾
プレス機、デカンター等である。
【０００７】以上の方法は、従来法に比べ製造的に容易
で作業性、抽出率を向上させることができた。次に、上
記の切断チップを抽出する溶媒しては、水または含水エ
タノールを使用する。その抽出液のpHを約５以下の酸性
とし前記チップ全量が浸漬できる量を用意する。このと
きのpHを５以下とするのは、アントシアニン色素がこれ
以上であると不安定で退色するためである。このとき使
用するpH調整用の酸としては、クエン酸、酒石酸、リン
ゴ酸などの有機酸、または塩酸、硫酸等の無機酸のいず
れでもよい。系の温度は、室温でも良いが高温である
程、時間を短縮できるなど抽出効率が良くなる。このよ
うにすると、チップに含まれている色素は、抽出液に殆
ど全量が移行する。
で作業性、抽出率を向上させることができた。次に、上
記の切断チップを抽出する溶媒しては、水または含水エ
タノールを使用する。その抽出液のpHを約５以下の酸性
とし前記チップ全量が浸漬できる量を用意する。このと
きのpHを５以下とするのは、アントシアニン色素がこれ
以上であると不安定で退色するためである。このとき使
用するpH調整用の酸としては、クエン酸、酒石酸、リン
ゴ酸などの有機酸、または塩酸、硫酸等の無機酸のいず
れでもよい。系の温度は、室温でも良いが高温である
程、時間を短縮できるなど抽出効率が良くなる。このよ
うにすると、チップに含まれている色素は、抽出液に殆
ど全量が移行する。
【０００８】色素の移行が終わった時点で抽出操作を止
め、残渣を取り除いて赤色色素のみを採取する。残渣の
除去は濾過、遠心分離等の固体と液体を分離する手段を
用いればよい。濾過された抽出液を殺菌および酵素失活
の目的でバッチ殺菌またはプレート殺菌などの加熱処理
を行うことで変色や菌の増殖を防止することができる。
これらの温度は、バッチ殺菌の場合、約８０〜１００℃
で３０〜６０分間程度の加熱で充分であり、プレート殺
菌においては、約１００〜１２０℃で２０秒〜３０分程
度の加熱で充分である。このようにして得られた色素液
をそのままでもよいし、または濃縮して濃縮色素として
もよい。更には、噴霧乾燥法等で粉末化することもでき
る。ここに、この発明の目的を達し終える。
め、残渣を取り除いて赤色色素のみを採取する。残渣の
除去は濾過、遠心分離等の固体と液体を分離する手段を
用いればよい。濾過された抽出液を殺菌および酵素失活
の目的でバッチ殺菌またはプレート殺菌などの加熱処理
を行うことで変色や菌の増殖を防止することができる。
これらの温度は、バッチ殺菌の場合、約８０〜１００℃
で３０〜６０分間程度の加熱で充分であり、プレート殺
菌においては、約１００〜１２０℃で２０秒〜３０分程
度の加熱で充分である。このようにして得られた色素液
をそのままでもよいし、または濃縮して濃縮色素として
もよい。更には、噴霧乾燥法等で粉末化することもでき
る。ここに、この発明の目的を達し終える。
【０００９】
実施例１ 紫さつまいも改良品種「九州１１３号」１ｋｇを、９０
％以上窒素置換された切断機で１〜５ｍｍ程度に粉砕
し、直ちに０．５重量％硫酸水溶液３ｌの抽出液に投入
し、紫さつまいも抽出色素液を得た。抽出後濾過して不
溶性固形物を除き抽出液３．５ｋｇを得た。この液を、
ダイヤイオンＨＰ−２１（三菱化成工業株式会社製吸着
樹脂）１００ｍｌに吸着させてから、水洗したのち５８
容量％エタノール１５０ｍｌを用いてその吸着されてい
る色素を溶出した。得られた色素液を真空濃縮機にて５
０ｇに濃縮、９５容量％エタノール１５ｇ、クエン酸１
ｇ、水３４ｇを添加して、紫さつまいも色素液１００ｇ
を得た。取得した紫さつまいも色素は、鮮明な赤紫色を
呈し、炭酸飲料に着色したとき、室温に１カ月置いても
何らの色調変化及び不溶解物を生じなかった。
％以上窒素置換された切断機で１〜５ｍｍ程度に粉砕
し、直ちに０．５重量％硫酸水溶液３ｌの抽出液に投入
し、紫さつまいも抽出色素液を得た。抽出後濾過して不
溶性固形物を除き抽出液３．５ｋｇを得た。この液を、
ダイヤイオンＨＰ−２１（三菱化成工業株式会社製吸着
樹脂）１００ｍｌに吸着させてから、水洗したのち５８
容量％エタノール１５０ｍｌを用いてその吸着されてい
る色素を溶出した。得られた色素液を真空濃縮機にて５
０ｇに濃縮、９５容量％エタノール１５ｇ、クエン酸１
ｇ、水３４ｇを添加して、紫さつまいも色素液１００ｇ
を得た。取得した紫さつまいも色素は、鮮明な赤紫色を
呈し、炭酸飲料に着色したとき、室温に１カ月置いても
何らの色調変化及び不溶解物を生じなかった。
【００１０】実験例１ 在来品種の原料を実施例１と同様に処理を行い、原料の
色素濃度を測定し、その結果を表１に示す。
色素濃度を測定し、その結果を表１に示す。
【００１１】
【表１】 色価：色素の濃度（色力）を意味し、一般に分光光度計
にて測定され、測定値を１０％濃度の値に換算して表さ
れる。
にて測定され、測定値を１０％濃度の値に換算して表さ
れる。
【００１２】実施例２ 紫さつまいも改良品種「九州１１３号」１ｋｇを９０％
以上窒素置換された切断機で原料と２重量％クエン酸水
溶液１ｌを同時に１〜５ｍｍに粉砕しジュース状態にし
た。デカンターで固液分離を行い色素抽出液１．５ｌを
得た。更にこの固形物を３ｌの２重量％クエン酸水溶液
に投入し同様にして紫さつまいもの色素抽出液３ｌを得
た。抽出後固液分離された色素抽出液を混合し、濾過し
て不溶性固形物を除き色素抽出液４．８ｋｇを得た。こ
の色素抽出液を、デュオライトＸＡＤ−７（米国ダイヤ
モンドシャムロック社製吸着樹脂）１００ｍｌに吸着さ
せてから、水洗したのち５８容量％エチルアルコール１
００ｍｌを用いてその吸着されている色素を溶出し、紫
さつまいも色素１００ｇを得た。
以上窒素置換された切断機で原料と２重量％クエン酸水
溶液１ｌを同時に１〜５ｍｍに粉砕しジュース状態にし
た。デカンターで固液分離を行い色素抽出液１．５ｌを
得た。更にこの固形物を３ｌの２重量％クエン酸水溶液
に投入し同様にして紫さつまいもの色素抽出液３ｌを得
た。抽出後固液分離された色素抽出液を混合し、濾過し
て不溶性固形物を除き色素抽出液４．８ｋｇを得た。こ
の色素抽出液を、デュオライトＸＡＤ−７（米国ダイヤ
モンドシャムロック社製吸着樹脂）１００ｍｌに吸着さ
せてから、水洗したのち５８容量％エチルアルコール１
００ｍｌを用いてその吸着されている色素を溶出し、紫
さつまいも色素１００ｇを得た。
【００１３】実験例２ 実施例２と同様の方法で抽出し、窒素の置換率を０とし
た場合の抽出率と比較した。結果を表２に示す。
た場合の抽出率と比較した。結果を表２に示す。
【００１４】
【表２】 表２から明らかなように、窒素置換率を９０％以上にし
た場合、回収率は上がり色調変化も認めなかった。
た場合、回収率は上がり色調変化も認めなかった。
【００１５】実施例３ 冷凍した紫さつまいも改良品種「九州１１３号」１０ｋ
ｇを室温まで解凍し細胞破壊をした後、９０％以上窒素
置換された圧搾プレス機において搾汁し色素ジュース７
ｋｇを回収した。得られた色素ジュースに直ちに硫酸
０．０５ｋｇを添加する。搾汁粕を０．５重量％硫酸水
溶液１０ｌに添加し、粕中の色素を抽出回収した。得ら
れた色素抽出液を混合し、遠心分離で不溶性固形物を除
去した。色素抽出液をダイヤイオンＳＰ−２０７（三菱
化成工業株式会社製吸着型樹脂）２００ｍｌに吸着さ
せ、水洗した後、５８容量％エタノール１００ｍｌで吸
着している色素を回収した。エタノールを留去した色素
液を分画区分子量１０万の膜（日東電気工業株式会社製
限外濾過膜ＮＴＵ−３５１００）で透過し、蛋白質、
澱粉やコロイド物質等を除去した。ついで逆浸透膜（日
東電気工業株式会社製ＮＴＲ１５９５）を用いて濃縮し
た。濃縮した色素液５００ｇに９５％エタノール１５０
ｇ、クエン酸１０ｇ、水３４０ｇを添加して、紫さつま
いも色素液１ｋｇを得た。
ｇを室温まで解凍し細胞破壊をした後、９０％以上窒素
置換された圧搾プレス機において搾汁し色素ジュース７
ｋｇを回収した。得られた色素ジュースに直ちに硫酸
０．０５ｋｇを添加する。搾汁粕を０．５重量％硫酸水
溶液１０ｌに添加し、粕中の色素を抽出回収した。得ら
れた色素抽出液を混合し、遠心分離で不溶性固形物を除
去した。色素抽出液をダイヤイオンＳＰ−２０７（三菱
化成工業株式会社製吸着型樹脂）２００ｍｌに吸着さ
せ、水洗した後、５８容量％エタノール１００ｍｌで吸
着している色素を回収した。エタノールを留去した色素
液を分画区分子量１０万の膜（日東電気工業株式会社製
限外濾過膜ＮＴＵ−３５１００）で透過し、蛋白質、
澱粉やコロイド物質等を除去した。ついで逆浸透膜（日
東電気工業株式会社製ＮＴＲ１５９５）を用いて濃縮し
た。濃縮した色素液５００ｇに９５％エタノール１５０
ｇ、クエン酸１０ｇ、水３４０ｇを添加して、紫さつま
いも色素液１ｋｇを得た。
【００１６】実験例３ 実施例３で得た紫さつまいも色素をビタミンＣ入りガム
（処方は下記の通り）に着色する。比較として、エルダ
ベリー色素、紫トウモロコシ色素で同様に着色し、３８
℃・１４日間の経時変化を観察（スガ試験機製 カラー
コンピューターＳａｎｄＭ６型）した結果を表３に示
す。
（処方は下記の通り）に着色する。比較として、エルダ
ベリー色素、紫トウモロコシ色素で同様に着色し、３８
℃・１４日間の経時変化を観察（スガ試験機製 カラー
コンピューターＳａｎｄＭ６型）した結果を表３に示
す。
【００１７】（ガム処方） ガムベース １００ｇ ビタミンＣ ０．１ｇ 各色素 ０．０８ｇ（色価８０換算） ５０％クエン酸水 ０．４ｇ
【００１８】
【表３】
【００１９】Ｌ：明るさの度合 １００に近いほど明る
く、０に近いほど暗い ａ：マンセル色標で示す赤味・緑味率を表す色相 ｂ：マンセル色標で示す黄味・青味率を表す色相 △Ｅ：色相差 表３から明らかなように紫さつまいもは、安定性に優れ
ていた。
く、０に近いほど暗い ａ：マンセル色標で示す赤味・緑味率を表す色相 ｂ：マンセル色標で示す黄味・青味率を表す色相 △Ｅ：色相差 表３から明らかなように紫さつまいもは、安定性に優れ
ていた。
【００１９】
【発明の効果】本発明によれば従来の紫さつまいも色素
含有量を品種改良「九州１１３号」を使用することによ
り約４〜５倍の色素収率を高くすることができた。ま
た、抽出の工程で窒素置換することで更に色素の収率を
上げることができる。この色素は、色調に優れ且つ耐熱
性、耐光性に優れていたことを認めた。
含有量を品種改良「九州１１３号」を使用することによ
り約４〜５倍の色素収率を高くすることができた。ま
た、抽出の工程で窒素置換することで更に色素の収率を
上げることができる。この色素は、色調に優れ且つ耐熱
性、耐光性に優れていたことを認めた。
Claims (1)
- 【請求項１】 紫さつまいもの改良品種「九州１１３
号」を酸性条件下で、水または含水エタノールで抽出す
る際、次のまたはの製造工程において、窒素置換す
ることを特徴とする紫さつまいも色素の製造方法。 原料の紫さつまいもを切断機で切断する。 原料の紫さつまいもを搾什機で搾汁する。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5301060A JP2747207B2 (ja) | 1993-11-05 | 1993-11-05 | 紫さつまいも色素の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5301060A JP2747207B2 (ja) | 1993-11-05 | 1993-11-05 | 紫さつまいも色素の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH07126544A JPH07126544A (ja) | 1995-05-16 |
| JP2747207B2 true JP2747207B2 (ja) | 1998-05-06 |
Family
ID=17892388
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP5301060A Expired - Lifetime JP2747207B2 (ja) | 1993-11-05 | 1993-11-05 | 紫さつまいも色素の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2747207B2 (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| ATE327762T1 (de) * | 2000-08-31 | 2006-06-15 | Phenolics Llc | Effiziente methode zur herstellung von zusammensetzungen, die mit anthocyaninen angereichert sind |
| JP5355906B2 (ja) * | 2008-02-29 | 2013-11-27 | 三栄源エフ・エフ・アイ株式会社 | 脱臭Ｃｏｎｖｏｌｖｕｌａｃｅａｅ科Ｉｐｏｍｏｅａ属植物色素 |
| CN102675912B (zh) * | 2012-05-18 | 2014-06-18 | 江西国亿生物科技有限公司 | 一种紫甘薯色素的制备方法 |
Family Cites Families (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2711480B2 (ja) * | 1990-08-23 | 1998-02-10 | 長谷川香料株式会社 | 紫サツマイモ色素の製法 |
-
1993
- 1993-11-05 JP JP5301060A patent/JP2747207B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH07126544A (ja) | 1995-05-16 |
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