JP2725133B2 - 流動床反応器の操作方法 - Google Patents

流動床反応器の操作方法

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Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、酸化二窒素（Ｎ2Ｏ）
の放出を減少させ、一方反応器内における効率的な硫黄
捕捉を維持するように流動床反応器を操作する方法に関
する。
【０００２】
【従来の技術】流動床燃焼装置はよく知られており、炉
区域を含み、該炉区域において空気等の酸素含有一次気
体が粒状材料の床中を通され、該床は、石炭等の窒素含
有炭素質燃料粒子と、石炭の燃焼によって発生される硫
黄酸化物を捕捉するための石灰石、石灰、またはドロマ
イト等の吸着剤粒子と、固体燃焼生成物とを含む。一次
気体は炉区域内の粒状材料を流動化し、比較的低温にお
ける燃料粒子の燃焼を促進する。これらの形式の燃焼装
置は、しばしば蒸気発生器において使用され、該蒸気発
生器においては、水等の冷却流体が、流動床反応器に対
して熱交換関係において流体流れ回路中を通され、蒸気
を発生し、高燃焼効率及び燃料融通性、高硫黄吸着、及
び低窒素酸化物（ＮＯｘ）放出を可能にする。
【０００３】蒸気発生において使用される代表的な流動
床反応器は、通称「バブリング」流動床と呼ばれ、該流
動床において、流動化された粒状材料は、比較的高密度
で明確に規定された、つまり分離した上部表面を有する
床を形成する。より一般的に使用される流動床反応器は
「循環」流動床と呼ばれ、該流動床においては、流動化
された粒状材料は、代表的なバブリング流動床の密度未
満の密度を有する下部濃密床を形成し、一次気体はバブ
リング床の流動化速度と等しいかそれ以上の流動化速度
を有する。下部濃密床中を通過する一次気体は、相当量
の微細な粒状材料を同伴し、粒状材料の上部分散床を形
成するが、同伴はしばしば一次気体が分散床中の粒状材
料で実質的に飽和される程度までなされる。
【０００４】比較的高い内外部固体再循環を使用するこ
れらの循環流動床を、燃料熱放出パターンに対して非感
応性であるように操作し、よって温度変化を最小化し、
硫黄放出を低水準にて安定化することが、一般に望まし
いとされている。高外部固体再循環は、サイクロン分離
器等の分離器を炉区域出口に配置し、煙道ガス、及びそ
れに同伴される粒状材料を炉区域の分散床から受理する
ことによって達成される。同伴される粒状材料は、分離
器内で煙道ガスから分離され、清浄化された煙道ガスは
熱回収区域に通され、一方分離粒状材料は再循環されて
炉区域内へ戻る。この再循環は、分離器の効率を改良
し、燃料及び吸着剤粒子の増加された滞留時間の結果と
して、燃料及び吸着剤粒子がより効率的に使用され、従
ってその消費が減少される。
【０００５】バブリング及び循環流動床反応器はまた、
公害制御においても利点を提供する。例えば、流動床反
応器からのＮＯｘ放出は、ガスだき装置及び石炭だき動
力プラント等、他の慣用の装置からの放出に比べて比較
的低い。流動床反応器における段階燃焼によって、さら
に低いＮＯｘ放出水準の達成が可能となる。ＮＯｘ放出
を低下させるように段階燃焼を使用する流動床反応器の
操作方法は、本発明の譲受人に譲渡された米国特許第
４，３０８，８１０号及び４，７７３，３３９号に開示
されている。
【０００６】しかしながら、流動床には問題がないわけ
ではない。例えば、流動床反応器からのＮ2Ｏ放出に対
して、近年関心が生じてきている。Ｎ2Ｏはオゾン層除
去剤として働くかも知れないこと、及びＮ2Ｏは一旦大
気中に放出されると容易には分解されないことが発見さ
れている。現今、ＮＯｘ及び硫黄酸化物（ＳＯｘ）放出
が法律によって規制されており、Ｎ2Ｏがオゾン層に与
える悪影響の見地から、近々Ｎ2Ｏの放出も規制されそ
うである。
【０００７】循環流動床反応器によるＮＯｘ放出は、他
の慣用の燃焼器に比べて比較的低いものの、循環流動床
反応器によるＮ2Ｏ放出は、顕著であり得るということ
もまた、近年発見されている。例えば、循環流動床反応
器からのＮ2Ｏ放出水準は、一般的に５０−２００ｐｐ
ｍの範囲内であろうが、他の装置を備えるボイラーから
のＮ2Ｏ放出水準は、一般に１−２０ｐｐｍの範囲内で
あろう。従って、循環流動床反応器からのＮ2Ｏ放出を
減少させると同時にＮＯｘ及びＳＯｘの低放出水準を維
持することが重要である。
【０００８】バブリング流動床によるＮ2Ｏ放出は、循
環流動床に関するよりも顕著な問題ではないと考えられ
ているが、バブリング流動床は、ＳＯｘ放出を許容値ま
で低下させることについて問題があるために、不評を招
いている。
【０００９】
【発明が解決しようとする課題】従って、本発明の目的
は、Ｎ2Ｏ放出が低下される流動床反応器の操作方法を
提供することにある。
【００１０】本発明の更に別の目的は、Ｎ2Ｏ放出が低
下され、一方反応器内において吸着剤粒子による硫黄捕
捉が可能とされる流動床反応器の操作方法を提供するこ
とにある。
【００１１】本発明の更に別の目的は、Ｎ2Ｏを破壊
し、一方吸着剤粒子による硫黄捕捉が可能とされるため
に、炉区域の上方領域における温度が、実質的に１６５
０°Ｆから１８００°Ｆ（８９９°Ｃ−９８２°Ｃ）の
範囲内にに維持される流動床反応器の操作方法を提供す
ることにある。
【００１２】本発明の更に別の目的は、上方領域におけ
る温度が、炉区域の下方領域から上方領域へと同伴され
る粒状材料の量を制御することにより維持される流動床
反応器の操作方法を提供することにある。
【００１３】本発明の更に別の目的は、Ｎ2Ｏ、ＳＯ
ｘ、及びＮＯｘ放出が同時に低下される流動床反応器の
操作方法を提供することにある。
【００１４】本発明の更に別の目的は、反応器の費用及
び複雑さを増す、著しい量の追加の材料または装置を必
要とせずに、Ｎ2Ｏ、ＮＯｘ、及びＳＯｘ放出が同時に
低下される流動床反応器の操作方法を提供することにあ
る。
【００１５】
【課題を解決するための手段】これら及びその他の目的
の遂行のために、本発明によれば、流動床反応器の操作
方法であって、 （ａ）燃焼のための窒素含有燃料粒子と硫黄吸着のため
の吸着剤粒子とを含む粒状材料の床を有する炉区域を設
ける工程と、 （ｂ）粒状材料を流動化させるのに十分な流動化速度
で、炉区域の下方領域へ酸素含有一次ガスを導入する工
程と、 （ｃ）炉区域の下方領域内の燃料粒子が不完全燃焼する
ように、該下方領域を化学量論以下の条件で操作する工
程と、 （ｄ）炉区域の上方領域の燃料粒子が完全燃焼するよう
に、該上方領域を酸化条件下で操作する工程と、 （ｅ）前記下方領域から前記上方領域へ粒状材料を通過
させる工程と、 （ｆ）前記下方領域から前記上方領域へと通過する比較
的微細な粒状材料と比較的粗い粒状材料との比率を制御
することにより、上方領域の温度を実質的に１６５０°
Ｆ〜１８００°Ｆ（８９９℃〜９８２℃）の範囲に維持
して、燃焼によって生成したＮ 2 Ｏの放出を低下させる
と同時に、硫黄吸着を効率的にして、ＳＯｘの放出を低
下させる工程とを含む、流動床反応器の操作方法が提供
される。
【００１６】また、本発明によれば、流動床反応器の操
作方法であって、 （ａ）燃焼のための窒素含有燃料粒子と硫黄吸着のため
の吸着剤粒子とを含む粒状材料の床を有する炉区域を設
ける工程と、 （ｂ）粒状材料を流動化させるのに十分な流動化速度
で、炉区域の下方領域へ酸素含有一次ガスを導入する工
程と、 （ｃ）炉区域の下方領域内の燃料粒子が不完全燃焼する
ように、該下方領域を化学量論以下の条件で操作する工
程と、 （ｄ）炉区域の下方領域の温度を約１６００°Ｆ（８７
１℃）未満に維持する工程と、 （ｅ）炉区域の上方領域に酸素含有二次ガスを導入し
て、該上方領域を酸化条件とする工程と、 （ｆ）前記下方領域から前記上方領域へ粒状材料を通過
させる工程と、 （ｇ）前記下方領域から前記上方領域へと通過する比較
的微細な粒状材料と比較的粗い粒状材料との比率を制御
することにより、上方領域の温度を実質的に１６５０°
Ｆ〜１８００°Ｆ（８９９℃〜９８２℃）の範囲に維持
して、燃焼によって生成したＮ 2 Ｏの放出を低下させる
と同時に、硫黄吸着を効率的にして、ＳＯｘの放出を低
下させる工程とを含む、流動床反応器の操作方法が提供
される。
【００１７】また本発明によれば、流動床反応器の操作
方法であって、 （ａ）燃焼のための窒素含有燃料粒子と硫黄吸着のため
の吸着剤粒子とを含む粒状材料の床を有する炉区域を設
ける工程と、 （ｂ）粒状材料を流動化させるのに十分な流動化速度
で、炉区域の下方領域へ酸素含有一次ガスを導入する工
程と、 （ｃ）炉区域の下方領域内の燃料粒子が不完全燃焼する
ように、該下方領域を化学量論以下の条件で操作する工
程と、 （ｄ）炉区域の上方領域の燃料粒子が完全燃焼するよう
に、該上方領域を酸化条件下で操作する工程と、 （ｅ）前記下方領域から前記上方領域へ粒状材料を通過
させる工程と、 （ｆ）流動化速度を制御して前記下方領域から前記上方
領域へと通過する粒状材料の量を制御することにより、
上方領域の温度を実質的に１６５０°Ｆ〜１８００°Ｆ
（８９９℃〜９８２℃）の範囲に維持して、燃焼によっ
て生成したＮ 2 Ｏの放出を低下させると同時に、硫黄吸
着を効率的にして、ＳＯｘの放出を低下させる工程とを
含む、流動床反応器の操作方法が提供される。
【００１８】また、本発明によれば、流動床反応器の操
作方法であって、 （ａ）燃焼のための窒素含有燃料粒子と硫黄吸着のため
の吸着剤粒子とを含む粒状材料の床を有する炉区域を設
ける工程と、 （ｂ）粒状材料を流動化させるのに十分な流動化速度
で、炉区域の下方領域へ酸素含有一次ガスを導入する工
程と、 （ｃ）炉区域の下方領域内の燃料粒子が不完全燃焼する
ように、該下方領域を化学量論以下の条件で操作する工
程と、 （ｄ）炉区域の下方領域の温度を約１６００°Ｆ（８７
１℃）未満に維持する工程と、 （ｅ）炉区域の上方領域に酸素含有二次ガスを導入し
て、該上方領域を酸化条件とする工程と、 （ｆ）前記下方領域から前記上方領域へ粒状材料を通過
させる工程と、 （ｇ）流動化速度を制御して前記下方領域から前記上方
領域へと通過する粒状材料の量を制御することにより、
上方領域の温度を実質的に１６５０°Ｆ〜１８００°Ｆ
（８９９℃〜９８２℃）の範囲に維持して、燃焼によっ
て生成したＮ 2 Ｏの放出を低下させると同時に、硫黄吸
着を効率的にして、ＳＯｘの放出を低下させる工程とを
含む、流動床反応器の操作方法が提供される。
【００１９】
【実施例】図面を参照して、参照番号１０は、蒸気発生
のために使用される流動床反応器を一般的に示す。反応
器１０は、前壁１４Ａ、平行離隔後壁１４Ｂ、前壁及び
後壁に対して直角に延長する二つの離隔側壁（図示せ
ず）、屋根１６、及び床面１８を有する包囲体１２を含
み、これら全てが実質的に矩形の包囲体を形成する。
【００２０】包囲体１２の下部は、穿孔分配板２０によ
って、上部の炉区域２２と下部のプレナム室２４とに分
割される。分配板２０は包囲体１２の下部に適当に支持
され、粒状材料の床を支持し、該床は、燃焼のための石
炭等の窒素含有炭素質燃料粒子と、燃料粒子の燃焼中に
放出されるＳＯｘの捕捉のための吸着剤粒子、一般的に
は石灰石、石灰、またはドロマイト等のカルシウム含有
硫黄受容体と、固体燃焼生成物とを含んでもよい。
【００２１】プレナム室２４は、強制通風ブロワー等の
慣用の適切な源（図示せず）から、空気等の酸素含有加
圧一次気体を受理する。プレナム室２４内へ導入された
一次気体は、分配板２０を通って上方向に通過し、燃焼
を支持し、炉区域２２内の粒状材料を流動化する。
【００２２】ドレンパイプ２６は、分配板２０の開口と
整合し、後に説明される理由により、炉区域２２から消
費及び未消費粒状材料を排出するためにプレナム室２４
中に延長する。
【００２３】導管２８及び３０は、粒状燃料及び吸着剤
粒子を炉区域２２へ供給する。包囲体１２の炉区域２２
へ燃料及び吸着剤粒子を提供するためにいくつの装置を
使用しても良いことが理解される。使用され得るいくつ
かの装置の例が本出願の譲受人に譲渡された米国特許第
４，９３６，７７０号に開示されている。
【００２４】少なくとも一つの孔３２が、包囲体１２の
壁を通して所定の高さに設けられ、後に説明する理由に
より、空気等の酸素含有二次気体を炉区域２２内へ導入
する。追加の孔（図示せず）が包囲体１２の壁を通して
一以上の高さにおいて設けられてもよく、または二次気
体を炉区域内へ導入する他の慣用手段が使用されてもよ
いことが理解される。
【００２５】サイクロン分離器３４は、包囲体１２に隣
接して延長し、ダクト３６を経て該包囲体に連結され、
該ダクトは、包囲体１２の後壁１４Ｂの上方部分に設け
られた出口から、分離器壁を通して設けられた入口へと
延長する。分離器３４の下方部分は切換装置、つまりバ
ルブ４０に連結されるホッパー区域３８を含み、該バル
ブは、そこから延長する再循環導管４２及び抽出導管４
４を有する。再循環導管４２は、包囲体１２の後壁１４
Ｂの下方部分を通して延長し、抽出導管４４は、外部装
置（図示せず）へ連結されるように適合される。バルブ
４０は、後述されるように、導管４２と４４との間の分
離粒状材料の比例する流れを変化させるように、慣用の
態様にて操作する。
【００２６】分離器３４は、煙道ガス及び炉区域２２か
らの同伴される粒状材料を受理し、煙道ガスから同伴さ
れる粒状材料を遊離させるように慣用の態様にて操作す
る。分離粒状材料は、分離器３４のホッパー区域３８へ
と落下し、バルブ４０へと通過し、再循環導管４２及び
抽出導管４４へと向けられる。一つの分離器３４につい
て参照がなされているが、反応器１０と共に、一つ以上
の追加の分離器（図示せず）が使用されてもよいことが
理解される。使用される分離器３４の数及び寸法は、蒸
気発生器の容量及び経済的考慮によって決定される。
【００２７】分離煙道ガスは、実質的に粒状材料を含ま
ず、分離器３４の直上に位置される導管４６を経て、参
照番号４８にて一般に示される熱回収区域内へと通過す
る。複数の熱交換表面５０Ａ、５０Ｂ、５０Ｃは熱回収
区域４８内に配置され、そのどれもが、分離煙道ガスが
熱回収区域４８中を通過する際の分離煙道ガス通路内に
延長する複数の熱交換管によって形成される。熱交換表
面５０Ａ、５０Ｂ、５０Ｃは、所望により再熱器、過熱
器、エコノマイザー等としての役割を果たしてもよい。
分離煙道ガスは、熱交換表面５０Ａ、５０Ｂ、５０Ｃ上
を通過した後、出口５２を通して熱回収区域４８を出
る。
【００２８】包囲体１２、分離器３４、及び熱回収区域
４８の壁は、垂直に延長する複数の離隔平行管によって
形成され、該管はフィンによって相互に連結されて、連
接する気密構造を形成する。フィン付き管の一部は、図
面中に参照番号５４によって一般に概略的に示される
が、この形式の構造は慣用であるため、以下詳細には説
明しない。これらの各フィン付き管５４の端部は、水平
に配置された複数の上部及び下部ヘッダー５６及び５８
にそれぞれ連結される。
【００２９】蒸気ドラム６０は、包囲体１２、分離器３
４、及び熱回収区域４８の上方に位置される。蒸気ドラ
ム６０は、供給パイプ（図示せず）から水等の冷却流体
を受理し、複数の下降管６２及びパイプ６４、６６は蒸
気ドラム６０から延長し、連結する供給器、上昇管、ヘ
ッダー等と共に流体流れ回路を確立するために使用さ
れ、該回路は、熱回収区域４８の前述の壁及び熱交換表
面５０Ａ、５０Ｂ、５０Ｃを形成するフィン付き管５４
を含む。水は、この流体流れ回路中を所定の順序におい
て通過させられ、水を蒸気に転化させ、燃料粒子の燃焼
によって発生した熱で蒸気を加熱してもよい。
【００３０】操作時において、石炭等の窒素含有炭素質
燃料粒子と、吸着剤粒子、代表的には石灰石、石灰また
はドロマイト等のカルシウム含有硫黄受容体、とが導管
２８及び３０を経て炉区域２２内へ導入される。外部源
からの空気等の酸素含有一次気体は、比較的高圧にてプ
レナム室２４内へ導入され、比較的高流動化速度にて分
配板２０を通して上方へ通過され、炉区域２２内の粒状
材料を流動化する。着火バーナー（図示せず）等は燃料
粒子に着火し、その後燃料粒子は、炉区域２２内の熱に
よって自己燃焼し、それにより気体及び固体燃焼生成物
を発生する。
【００３１】一次空気の流動化速度は、次に炉区域２２
の下部における粒状材料の濃密床を維持し、濃密床から
上方へある量の粒状材料を通過つまり同伴させて濃密床
の上方に分散床を形成するように制御される。分散床
は、濃密床の直上に位置され濃密床の上方数フィート
（数１０ｃｍ〜百数１０ｃｍ）に延長し得る固体還流領
域と、固体還流領域の上方に位置され包囲体１２の屋根
１６へ上方に延長する空気搬送領域とを含む。
【００３２】固体還流領域は、該領域を渡って上方及び
下方へ通過する粒状材料の相当部分を有する。固体還流
領域内の同伴粒状材料の第一の部分は、一次気体によっ
て固体還流領域中を上方へ空気搬送領域内へと空気圧に
よって搬送され、それに対して固体還流領域内の粒状材
料の第二の部分は、一次気体から遊離され、濃密床へと
落下して戻る。対照的に、空気搬送領域においては、同
伴粒状材料の実質的に全てが同伴されたままであり、該
領域中を上方へ通過し、以下に説明されるように排出さ
れる。
【００３３】一次気体によって供給される酸素の量は、
下方領域内の燃料粒子の完全燃焼に必要な理論酸素量未
満に維持されるので、炉区域２２の下方領域は、燃料粒
子の燃焼が不完全である多燃料条件、すなわち化学量論
的条件以下において操作される。下方領域におけるかよ
うな化学量論的条件以下における操作によって、ＮＯｘ
及びＮ2Ｏの形成が抑制される。
【００３４】酸素含有二次つまり上だき気体、好ましく
は空気は、孔３２を通して炉区域２２内へ導入される。
二次気体は、好ましくは濃密床の上方の高さにおいて、
より好ましくは、以下に説明される理由により固体還流
領域の直上の高さにおいて、炉区域２２内へ導入され
る。
【００３５】二次気体によって供給される酸素の量は、
完全燃焼に必要な理論酸素量よりも多くに維持され、そ
れにより、二次気体が孔３２を経て炉区域２２内へと導
入される高さ、またはその付近から、包囲体１２の屋根
１６までの炉区域２２内において、酸化条件が維持され
る。上方領域は、二次気体が孔３２を経て炉区域２２内
へと導入される高さ、またはその付近から、包囲体１２
の屋根１６までの炉区域２２内の領域であることが理解
される。充分な酸素が二次気体によって供給され、それ
により上方領域における燃料粒子の燃焼は実質的に完全
となる。
【００３６】二次気体は一次気体及び気体燃焼生成物と
混合し、同伴粒状材料と共に炉区域２２の上方領域中を
上方へ通過する煙道ガスを形成し、該煙道ガスと同伴粒
状材料の少なくとも一部とは、炉区域２２からダクト３
６を通して分離器３４へ排出される。排出された粒状材
料は、分離器３４内で煙道ガスから分離され、バルブ４
０中を通され、該バルブは、再循環導管４２及び抽出導
管４４に入る分離粒状材料の相対的割合を変化させ、よ
って以下に説明する理由により、炉区域２２内へ再導入
される分離粒状材料の量を変化させるように調節され得
る。
【００３７】再循環導管４２は、好ましくは炉区域２２
の下方領域内へと分離粒状材料を再導入する。バルブ４
０の操作は、本発明の譲受人に譲渡された米国特許第
４、８０９、６２３号に更に記載されている。
【００３８】分離煙道ガスは、導管４６を経て分離器３
４を出て、熱回収区域４８へと通過する。熱回収区域４
８において、分離煙道ガスは、出口５２を経て出る前
に、熱交換表面５０Ａ、５０Ｂ、５０Ｃ中を通過する。
【００３９】水は供給パイプを通って蒸気ドラム６０へ
と通され、次に流体流れ回路中を通され、それにより燃
焼によって発生した熱が、水を蒸気に転化させ、その蒸
気を過熱するために使用される。
【００４０】循環流動床は、代表的には炉区域内の温度
偏位を除去するように操作される。これはしばしば、炉
区域を燃料熱放出パターンに対して非感応性にし、それ
により炉区域内の温度変化を最小化する、粒状材料の比
較的高い内外部再循環を使用することにより達成され
る。対照的に、炉区域２２の上方領域における上昇した
温度を結果的に生ずる温度偏位は、燃焼中に形成される
Ｎ2Ｏを破壊するために有効であることが発見されてい
る。従って、本発明の特徴によれば、温度偏位は炉区域
２２内において、簡単で効果的、しかも廉価な態様にて
引起こされ、維持される。
【００４１】より詳細には、本発明によれば、炉区域２
２の下方領域においては、ＮＯｘ及びＮ2Ｏの形成を抑
制するために、比較的低温、好ましくは１６００°Ｆ
（８７１°Ｃ）未満に維持され、一方炉区域２２の上方
領域において、さらにＮ2Ｏ放出を低下させるために、
比較的高温、実質的には１６５０°−１８００°Ｆ（８
９９°−９８２°Ｃ）の範囲内の温度が引起こされ、維
持される。通常の操作において、上方領域における温度
は、二次気体が孔３２を経て炉区域２２内へ導入される
高さ、またはその付近においてその最高値に到達し、そ
の後、上方領域を上方へ行くにしたがって減少するもの
である。上方領域において特定の温度を創出したり、維
持したりするための参考としては、上方領域において達
成される最高温度を参照とする。該最高温度は、二次気
体が孔３２を経て炉区域２２内へと導入される高さ、ま
たはその付近において代表的に発生する。
【００４２】Ｎ2Ｏ放出を最小化するためには、上方領
域における温度を約１８００°Ｆ（９８２°Ｃ）に維持
することが好ましいが、反応器１０の負荷が減少するに
つれて、上方領域におけるこの温度を維持することが実
行不可能となってくる。しかし、実質的に１６５０°−
１８００°Ｆ（８９９°−９８２°Ｃ）の範囲内にある
上方領域における温度は、この温度範囲がＮ2Ｏを破壊
するために充分に高く、しかも吸着剤粒子による硫黄捕
捉を可能にするために充分に低いため、硫黄捕捉を著し
く損なうことなく、上方領域におけるＮ2Ｏ放出の充分
な低下を提供する。これらの条件下における操作によ
り、実質的に２：１から３：１の範囲内のカルシウム対
硫黄のモル比を維持するのに充分な吸着剤粒子の供給に
よって、約９０％またはそれ以上の硫黄保持が得られ得
るよう、効果的な硫黄捕捉が依然として可能である。高
温においては硫黄捕捉中に形成される硫酸塩がＳＯｘへ
と分解されて戻る傾向があるため、高温は避ける。高温
においてはまた、空気中の窒素の燃焼により、熱ＮＯｘ
も形成される傾向がある。
【００４３】炉区域の上方領域内の粒状材料の量を制御
することにより、炉区域２２の上方領域において、実質
的には１６５０°−１８００°Ｆ（８９９°−９８２°
Ｃ）の範囲内にある比較的高温が維持される。上方領域
内の粒状材料は、燃焼によって放出された熱を吸収し、
それによりその領域における温度を低下させる傾向があ
る。例えば、循環流動床反応器において代表的になされ
るように、上方領域に比較的多量の粒状材料が存在する
ように炉区域２２を操作することにより、上方領域にお
ける温度が降下され、炉区域に渡って比較的均一な温度
を引起こす傾向がある。逆に言えば、上方領域に比較的
少量の粒状材料が存在するように（つまり、上方領域内
での燃焼によって放出される熱を吸収するための粒状材
料が上方領域により少量存在するように）炉区域が操作
される場合、上方領域における温度は実質的に上昇す
る。
【００４４】従って、炉区域の上方領域内の粒状材料の
量を制御することにより、上方領域において得られる温
度を制御することができる。上方領域は、二次気体が導
入される高さ、またはその付近において開始するため、
また、所望の温度を維持するためには、上方領域におい
て比較的少量の粒状材料を維持することが望ましいた
め、二次気体は、好ましくは濃密床の上方の高さにおい
て、より好ましくは、固体還流領域の上方の高さにおい
て導入される。前述したように、固体還流領域は、該領
域を渡って下方に通過し、濃密床へ戻る粒状材料の相当
部分を有する。この落下粒状材料は、固体還流領域にお
いて吸収した熱を伴い、従ってその領域にて得られる温
度を減少させる傾向がある。
【００４５】本発明の方法によれば、上方領域における
温度は、炉区域２２の上方領域内の粒状材料の量を制御
することにより制御され、該量は順に、炉区域の下方領
域から上方領域へ同伴つまり通過される粒状材料の量を
制御することによって制御される。これは多数の方法に
よって達成され得るが、そのいくつかが以下に説明され
る。例えば、一次気体の流動化速度は、炉区域の下方領
域から上方領域へと通す粒状材料の量を制御することに
より制御され得る。流動化速度を増加させることによ
り、より多くの粒状材料を下方領域から上方領域へ運ぶ
ことができ、よって上方領域において得られる温度を減
少させる傾向がある。流動化速度を減少させることによ
り、逆の効果が得られる。
【００４６】下方領域から上方領域へと通過する粒状材
料の量はまた、下方領域内の粒状材料の粒径分布を制御
することによって制御され得る。例えば、炉区域の下方
領域内の粒状材料は、比較的微細な粒状材料と比較的粗
い粒状材料とのある比において存在し、炉区域の下方領
域から上方領域へと通過する粒状材料の量は、下方領域
における比較的微細な粒状材料対比較的粗い粒状材料の
比を制御することによって制御され得る。
【００４７】より詳細には、一次気体のいかなる一定の
流動化速度について、下方領域における比較的微細な粒
状材料対比較的粗い粒状材料の比が増加すると、炉区域
の下方領域から上方領域へと通過する粒状材料の量もま
た増加し、よって上方領域における温度が低下される。
下方領域における比較的微細な粒状材料対比較的粗い粒
状材料の比を減少させることにより、逆の効果が得られ
る。
【００４８】炉区域２２の下方領域における比較的微細
な粒状材料対比較的粗い粒状材料の比もまた、多くの方
法によって制御され得る。例えば、比例してより多くの
比較的粗い粒状材料とより少ない比較的微細な粒状材料
が濃密床の下部に存在するため、濃密床の下部から粒状
材料を排出することにより、比例して比較的微細な粒状
材料よりも多くの比較的粗い粒状材料を除去し、下方領
域における比較的微細な粒状材料対比較的粗い粒状材料
の比を増加させる傾向がある。従って、濃密床の下部か
らドレン２６を経て排出される粒状材料の量を増加させ
ることは、炉区域の下方領域内の比較的微細な粒状材料
対比較的粗い粒状材料の比を増加させ、よって下方領域
から上方領域へ通される粒状材料の量を増加させ、順に
上方領域における温度を減少させるために使用し得る。
ドレン２６から排出される粒状材料の量を減少させるこ
とにより、逆の効果が得られる。
【００４９】炉区域２２の下方領域における比較的微細
な粒状材料対比較的粗い粒状材料の比は、分離器３４を
経て炉区域２２の下方領域へ再循環される粒状材料の量
を制御することによっても制御され得る。同伴粒状材料
の炉区域２２の上方領域から分離器３４内へ排出される
部分についての比較的微細な粒状材料対比較的粗い粒状
材料の比は、下方領域における比較的微細な粒状材料対
比較的粗い粒状材料の比よりも実質的に高い。従って、
下方領域における比較的微細な粒状材料対比較的粗い粒
状材料の比は、分離器３４から炉区域２２の下方領域へ
と返却される分離粒状材料の量を制御することによって
制御され得る。このため、分離粒状材料の再循環導管４
２及び抽出導管４４への比例する流れを制御し、よって
分離器３４から炉区域２２の下方領域へと返却される分
離粒状材料の量を制御するために、バルブ４０が使用さ
れてもよい。
【００５０】より詳細には、分離器３４から炉区域２２
の下方領域へと返却される分離粒状材料の量を増加させ
ることにより、下方領域における比較的微細な粒状材料
対比較的粗い粒状材料の比が増加される。これにより下
方領域から上方領域へと通される粒状材料の量が増加
し、順に上方領域における温度が減少する。分離器３４
から炉区域２２の下方領域へと返還される分離粒状材料
の量を減少させることにより、逆の効果が得られる。
【００５１】炉区域２２の下方領域における比較的微細
な粒状材料対比較的粗い粒状材料の比は、燃料及び吸着
剤の消費及び未消費粒子を補給するための導管２８及び
３０を経てそれぞれ炉区域内へと供給される、追加の燃
料及び吸着剤粒子の寸度を制御することによってもまた
制御され得る。炉区域内へ供給される追加の燃料及び吸
着剤粒子は所定の寸度を有し、該寸度は、炉区域２２内
へ供給される追加の燃料または吸着剤粒子が、もとの所
定の寸度よりも大きくまたは小さくなるように、所望に
より変更されても良い。
【００５２】より詳細には、導管３０を経て炉区域内へ
と供給される追加の吸着剤粒子の寸度を減少させること
により、下方領域における比較的微細な粒状材料対比較
的粗い粒状材料の比が増加され、このことが下方領域か
ら上方領域へと通される粒状材料の量を増加させ、順に
上方領域における温度を減少させることにつながる。導
管３０を経て炉区域２２内へと供給される追加の吸着剤
粒子の寸度を増加させることにより、逆の効果が得られ
る。
【００５３】同様に、導管２８を経て炉区域２２内へと
供給される追加の燃料粒子の寸度は、所望により、減少
または増加されてもよく、それにより上方領域における
温度を減少または増加させる傾向がある。
【００５４】上方領域において比較的高温を維持するこ
とによりＮ2Ｏ放出を低下させることに加え、下方領域
において形成されるＮ2Ｏの量も、炉区域の下方領域内
の炭素質材料の量を増加させることにより減少され得
る。下方領域に存在する還元条件下において、追加の燃
料粒子が導管２８を経て炉区域２２内へと供給される
際、追加の燃料粒子は可燃ガスを放出し、よって下方領
域内に炭素質材料を残して、揮発分が除去される。下方
領域における炭素質材料の存在によって、下方領域にお
けるＮＯｘ及びＮ2Ｏの形成が抑制される。
【００５５】炉区域の下方領域における炭素質材料の量
を増加させることは、従って、Ｎ2Ｏ放出を減少させる
ように作用する。このことについて、炉区域の下方領域
内に存在する炭素質材料の量は、一次気体の流動化速度
を一定に維持し、一方炉区域内へ供給される追加の燃料
粒子の量を一時的に増加させることによって、増加され
てもよい。この態様において、Ｎ2Ｏ放出は更に制御さ
れ得る。
【００５６】
【発明の効果】前述の方法の結果としていくつかの利点
が得られる。例えば、Ｎ2Ｏ、ＳＯｘ、及びＮＯｘ放出
が同時に低下される。また、Ｎ2Ｏ放出が、炉区域２２
の下方領域から炉区域２２の上方領域へと通過する粒状
材料の量を制御することにより、簡単で効果的、しかも
廉価な態様において制御、低下される。さらに、Ｎ2Ｏ
放出は、炉区域の下方領域内の炭素質材料の量を増加さ
せることによっても低下される。Ｎ2Ｏ、ＳＯｘ、及び
ＮＯｘ放出は、よって反応器の費用及び複雑さを増す著
しい量の追加の材料または装置を必要とせずに、同時に
低下される。
【００５７】本発明の範囲から逸脱することなく、本発
明の方法について変更がなされてもよいことが理解され
る。例えば、二次気体を固体還流領域の上方の高さにお
いて炉区域２２内へと導入するのが好ましいが、二次気
体は、炉区域内のいくつの高さにおいても、また炉区域
内の一つ以上の高さにおいて導入されてもよいことが理
解される。また、バルブ４０は、分離器３４に関して使
用される必要はなく、分離器は、代わりに分離粒状材料
のすべてを炉区域２２へ返却してもよく、全く返却しな
くてもよい。さらに、分離器３４は一つ以上の位置にお
いて、また一つ以上の高さにおいて分離粒状材料を炉区
域２２へと返却してもよい。流体流れ回路は、自然また
は強制循環を使用してもよい。
【００５８】他の改変、変更、及び置換が、前述の開示
において意図され、いくつかの例においては、本発明の
特徴のいくつかは対応する他の特徴の使用なしに用いら
れることも可能である。開示された実施態様に対する種
々の改変、並びに発明の別の応用が、前述の明細書及び
図面によって当業者に示唆される。従って、添付請求項
は広く、その発明の範囲に一致する態様にて解釈される
ことが適当である。
【図面の簡単な説明】
上記の説明並びに本発明の更なる目的、特徴、及び利点
は、本発明に関する現在好ましいが、例示的な実施態様
の詳細な説明により、本発明の方法において使用され得
る流動床反応器を示す概略図である以下の添付図面に基
づきより充分に認識される。
【図１】本発明の方法において使用され得る流動床反応
器を示す概略図である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 平３−236510（ＪＰ，Ａ) 特開 昭62−141408（ＪＰ，Ａ) 特開 昭63−41708（ＪＰ，Ａ)

Claims (4)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 流動床反応器の操作方法であって、 （ａ）燃焼のための窒素含有燃料粒子と硫黄吸着のため
    の吸着剤粒子とを含む粒状材料の床を有する炉区域を設
    ける工程と、 （ｂ）粒状材料を流動化させるのに十分な流動化速度
    で、炉区域の下方領域へ酸素含有一次ガスを導入する工
    程と、 （ｃ）炉区域の下方領域内の燃料粒子が不完全燃焼する
    ように、該下方領域を化学量論以下の条件で操作する工
    程と、 （ｄ）炉区域の上方領域の燃料粒子が完全燃焼するよう
    に、該上方領域を酸化条件下で操作する工程と、 （ｅ）前記下方領域から前記上方領域へ粒状材料を通過
    させる工程と、 （ｆ）前記下方領域から前記上方領域へと通過する比較
    的微細な粒状材料と比較的粗い粒状材料との比率を制御
    することにより、上方領域の温度を実質的に１６５０°
    Ｆ〜１８００°Ｆ（８９９℃〜９８２℃）の範囲に維持
    して、燃焼によって生成したＮ 2 Ｏの放出を低下させる
    と同時に、硫黄吸着を効率的にして、ＳＯｘの放出を低
    下させる工程とを含む、流動床反応器の操作方法。
  2. 【請求項２】 流動床反応器の操作方法であって、 （ａ）燃焼のための窒素含有燃料粒子と硫黄吸着のため
    の吸着剤粒子とを含む粒状材料の床を有する炉区域を設
    ける工程と、 （ｂ）粒状材料を流動化させるのに十分な流動化速度
    で、炉区域の下方領域へ酸素含有一次ガスを導入する工
    程と、 （ｃ）炉区域の下方領域内の燃料粒子が不完全燃焼する
    ように、該下方領域を化学量論以下の条件で操作する工
    程と、 （ｄ）炉区域の下方領域の温度を約１６００°Ｆ（８７
    １℃）未満に維持する工程と、 （ｅ）炉区域の上方領域に酸素含有二次ガスを導入し
    て、該上方領域を酸化条件とする工程と、 （ｆ）前記下方領域から前記上方領域へ粒状材料を通過
    させる工程と、 （ｇ）前記下方領域から前記上方領域へと通過する比較
    的微細な粒状材料と比較的粗い粒状材料との比率を制御
    することにより、上方領域の温度を実質的に１６５０°
    Ｆ〜１８００°Ｆ（８９９℃〜９８２℃）の範囲に維持
    して、燃焼によって生成したＮ 2 Ｏの放出を低下させる
    と同時に、硫黄吸着を効率的にして、ＳＯｘの放出を低
    下させる工程とを含む、流動床反応器の操作方法。
  3. 【請求項３】 流動床反応器の操作方法であって、 （ａ）燃焼のための窒素含有燃料粒子と硫黄吸着のため
    の吸着剤粒子とを含む粒状材料の床を有する炉区域を設
    ける工程と、 （ｂ）粒状材料を流動化させるのに十分な流動化速度
    で、炉区域の下方領域へ酸素含有一次ガスを導入する工
    程と、 （ｃ）炉区域の下方領域内の燃料粒子が不完全燃焼する
    ように、該下方領域を化学量論以下の条件で操作する工
    程と、 （ｄ）炉区域の上方領域の燃料粒子が完全燃焼するよう
    に、該上方領域を酸化条件下で操作する工程と、 （ｅ）前記下方領域から前記上方領域へ粒状材料を通過
    させる工程と、 （ｆ）流動化速度を制御して前記下方領域から前記上方
    領域へと通過する粒状材料の量を制御することにより、
    上方領域の温度を実質的に１６５０°Ｆ〜１８００°Ｆ
    （８９９℃〜９８２℃）の範囲に維持して、燃焼によっ
    て生成したＮ 2 Ｏの放出を低下させると同時に、硫黄吸
    着を効率的にして、ＳＯｘの放出を低下させる工程とを
    含む、流動床反応器の操作方法。
  4. 【請求項４】 流動床反応器の操作方法であって、 （ａ）燃焼のための窒素含有燃料粒子と硫黄吸着のため
    の吸着剤粒子とを含む粒状材料の床を有する炉区域を設
    ける工程と、 （ｂ）粒状材料を流動化させるのに十分な流動化速度
    で、炉区域の下方領域へ酸素含有一次ガスを導入する工
    程と、 （ｃ）炉区域の下方領域内の燃料粒子が不完全燃焼する
    ように、該下方領域を化学量論以下の条件で操作する工
    程と、 （ｄ）炉区域の下方領域の温度を約１６００°Ｆ（８７
    １℃）未満に維持する 工程と、 （ｅ）炉区域の上方領域に酸素含有二次ガスを導入し
    て、該上方領域を酸化条件とする工程と、 （ｆ）前記下方領域から前記上方領域へ粒状材料を通過
    させる工程と、 （ｇ）流動化速度を制御して前記下方領域から前記上方
    領域へと通過する粒状材料の量を制御することにより、
    上方領域の温度を実質的に１６５０°Ｆ〜１８００°Ｆ
    （８９９℃〜９８２℃）の範囲に維持して、燃焼によっ
    て生成したＮ 2 Ｏの放出を低下させると同時に、硫黄吸
    着を効率的にして、ＳＯｘの放出を低下させる工程とを
    含む、流動床反応器の操作方法 。
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