JP2698009B2 - 窒化アルミニウム焼結体の製造方法 - Google Patents

窒化アルミニウム焼結体の製造方法

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JP2698009B2 JP4339254A JP33925492A JP2698009B2 JP 2698009 B2 JP2698009 B2 JP 2698009B2 JP 4339254 A JP4339254 A JP 4339254A JP 33925492 A JP33925492 A JP 33925492A JP 2698009 B2 JP2698009 B2 JP 2698009B2
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Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】この発明は、窒化アルミニウム焼
結体の製造方法に関する。
【0002】
【従来の技術】IC等に代表されるような半導体素子の
高集積化や大電力化が進み、これに伴って、放熱性の良
い電気絶縁材料が要求されるようになった。その中で
も、特に、窒化アルミニウム焼結体からなる絶縁基板
が、熱伝導性、熱膨張性、電気絶縁性等の点で優れてい
るということから、実用化が進んでいる。
【0003】しかしながら、窒化アルミニウムは共有結
合性の化合物であり、難焼結性である。そのため、セラ
ミックスを得るために焼結助剤を用いたり、ホットプレ
スを利用したりして、緻密で高熱伝導度の窒化アルミニ
ウム焼結体を得る試みがなされている。窒化アルミニウ
ム焼結体を得るのに使われる焼結助剤としては、Y2
3 (特開昭49-111909 号) やCaO(特公昭58-49510
号) が挙げられるが、こさらを用いた場合、1800℃
以上の高い温度で焼成する必要がある。焼結助剤である
2 3 とCaOを併用使用し、1700℃程度の温度
で焼成することが提案されている(特開昭61-117160
号) が、熱伝導度が十分でない。
【0004】また、焼結助剤であるY2 3 とLaB6
を併用したり(特開平03-146471 号) 、焼結助剤である
CaOとLaB6 を併用する(特開平03-197366 号)こ
とが提案されている。この場合、熱伝導度は十分である
が、1900℃の高い焼成温度が必要となる。焼成温度
が高い場合、エネルギーコスト(ランニングコスト)が
高くなる等の問題が出てくる。
【0005】
【発明が解決しようとする課題】この発明は、上記事情
に鑑み、熱伝導率の高い窒化アルミニウム焼結体を低い
焼成温度で得ることのできる方法を提供することを課題
とする。
【0006】
【課題を解決するための手段】前記課題を解決するた
め、この発明にかかる窒化アルミニウム焼結体の製造方
法は、窒化アルミニウム粉末に焼結助剤を添加し成型し
てなる成形体を、非酸化性雰囲気で焼成することにより
焼結させるにあたり、前記焼結助剤として、下記の焼結
剤a,b,cを下記の範囲の添加量で3者併用のかたち
で用いるようにしている。
【0007】「焼結助剤a」:稀土類酸化物、および、
前記焼成で稀土類酸化物となる化合物からなる稀土類化
合物群のうちの少なくとも一種を、焼結体全体100重
量%のうち0.01〜10重量%の範囲で添加(焼成で
稀土類酸化物となる化合物は酸化物に換算)する。 「焼結助剤b」:アルカリ土類酸化物、および、前記焼
成でアルカリ土類酸化物となる化合物からなるアルカリ
土類化合物群のうちの少なくとも一種を、焼結体全体1
00重量%のうち0.01〜10重量%の範囲で添加
(焼成でアルカリ土類酸化物となる化合物は酸化物に換
算)する。
【0008】「焼結助剤c」:LaB6 を、焼結体全体
100重量%のうち0.01〜5重量%の範囲で添加す
る。 なお、各焼結剤a〜cの添加量は確実な添加効果という
観点からすると、「焼結助剤a」の添加量が0.1〜1
0重量%の範囲であって、「焼結助剤b」の添加量が
0.05〜10重量%の範囲であり、「焼結助剤c」の
添加量が0.05〜5重量%の範囲であるのが好まし
い。
【0009】以下、この発明を、より具体的に説明す
る。この発明で使われる焼結助剤は粉末の形態のものを
用い、窒化アルミニウム粉末に添加混合するようにす
る。焼結助剤aの稀土類化合物における稀土類元素とし
ては、Y,La,Dy,Er,Ce,Sm,Nd,G
d,Pr,Ho,Ybなどが挙げられるが、特に、Y,
La,Dy,Erが好適である。焼結助剤aの使用にあ
たっては、稀土類酸化物を複数種併用したり、焼成で稀
土類酸化物となる化合物を複数種併用したり、稀土類酸
化物と焼成で稀土類酸化物となる化合物とを併用したり
するようにしてもよい。焼成で稀土類酸化物となる化合
物としては、炭酸化物、硝酸化物、水酸化物、しゅう酸
化物などの形態のものが挙げられる。
【0010】焼結助剤bのアルカリ土類化合物における
アルカリ土類元素としては、Mg,Ca,Sr,Baな
どが挙げられるが、特に、Caが好適である。焼結助剤
bの使用にあたっては、アルカリ土類酸化物も複数種併
用したり、焼成でアルカリ土類酸化物となる化合物を複
数種併用したり、アルカリ土類酸化物と焼成でアルカリ
土類酸化物となる化合物とを併用したりするようにして
もよい。焼成でアルカリ土類酸化物となる化合物として
は、炭酸化物、硝酸化物、水酸化物、しゅう酸化物など
の形態のものが挙げられる。
【0011】焼結助剤cであるLaB6 は、純度が9
9.9%以上で、その粒径は窒化アルミニウム粉末と均
一に分散させるために10μm未満が好ましい。焼成
は、1650程度から1800℃程度の温度範囲(好ま
しくは1650〜1700℃程度の温度範囲)で2〜1
0時間程度の時間おこなうが、この焼成条件に限らな
い。焼成雰囲気は非酸化性雰囲気である。N2 やArな
どの不活性ガス雰囲気やH2 等の還元性ガス雰囲気、不
活性ガスと還元性ガスとの混合ガス雰囲気などが挙げら
れる。
【0012】1650℃程度〜1700℃程度の温度の
焼成で十分に焼結させられる場合、エネルギーコストが
安くなるし、炉や焼成治具等の材質の制限も緩やかにな
る。
【0013】
【作用】この発明の窒化アルミニウム粉末の成形体に
は、稀土類化合物(焼結助剤a)、アルカリ土類化合物
(焼結助剤b)、LaB6 (焼結助剤c)の3種の焼結
助剤を適切な量で併用添加されているため、得られた窒
化アルミニウム焼結体は、焼成温度が低くても、十分に
高い熱伝導率になっている。その理由は完全に解明され
てはいないが、以下のようなことと推察される。
【0014】稀土類化合物やアルカリ土類化合物、La
6 の添加量が0.01重量%未満だと添加量が少な過
ぎて十分に焼結させられなくなる。稀土類化合物やアル
カリ土類化合物の添加量が10重量%を超えたり、La
6 の添加量が5重量%を超える場合は添加量が多すぎ
て、却って十分に焼結させられなくなる。この発明の場
合、窒化アルミニウム粉末の表層には或る種のアルミニ
ウム酸化膜が存在しており、焼成過程において、前記の
酸化膜とアルカリ土類酸化物とが焼成温度よりも低温域
で液相を形成し、緻密化が促進される。また、焼成過程
では、アルミニウム酸化膜とアルカリ土類酸化物とで生
じた液相と稀土類酸化物との反応により、窒化アルミニ
ウム粒子中の不純物が取り除かれ、高純度化が促進され
る。一方、LaB6 には還元剤としての効果があり、焼
成過程で窒化アルミニウム粒子中の不純物酸素が取り除
かれ、高熱伝導化がもたらされる。
【0015】このように、3種類の焼結助剤を組み合わ
せる事による相互作用により、比較的低い焼成温度で高
熱伝導度の窒化アルミニウム焼結体を得ることが出来
る。
【0016】
【実施例】以下、この発明の実施例を説明する。この発
明は下記の実施例に限らない。 −実施例1− 比表面積が3.3m2 /gの窒化アルミニウム粉末に、
下記の焼結助剤を添加し、イソプロピルアルコールを溶
媒にしてボールミルで混合した。
【0017】「焼結助剤a」:Y2 3 ,2.0重量%
の添加量 「焼結助剤b」:CaCO3 ,(CaO換算で)1.0
重量%の添加量 「焼結助剤c」:LaB6 ,0.1重量%の添加量 得られた混合粉末を、直径20mm,高さ10mmの円
板状に成型したのち、1.5ton/cm2 の圧力でラ
バープレスし、BN容器に収納し、窒素を含む非酸化性
雰囲気で焼成した。焼成温度は1670℃で2時間の常
圧焼成を行い焼結させて、窒化アルミニウム焼結体を得
た。
【0018】−実施例2− 焼結助剤cのLaB6 の添加量が、0.25重量%であ
る他は、実施例1と同様にして、窒化アルミニウム焼結
体を得た。 −実施例3− 焼結助剤cのLaB6 の添加量が、0.50重量%であ
る他は、実施例1と同様にして、窒化アルミニウム焼結
体を得た。
【0019】−実施例4− 焼結助剤cのLaB6 の添加量が、0.75重量%であ
る他は、実施例1と同様にして、窒化アルミニウム焼結
体を得た。 −実施例5− 焼結助剤cのLaB6 の添加量が、1.0重量%である
他は、実施例1と同様にして、窒化アルミニウム焼結体
を得た。
【0020】−比較例1− 焼結助剤が下記のとおりである他は、実施例1と同様に
して、窒化アルミニウム焼結体を得た。 「焼結助剤a」:Y2 3 ,2.0重量の添加量 「焼結助剤b」:CaCO3 ,(CaO換算で)1.0
重量%の添加量 −比較例2− 焼結助剤が下記のとおりである他は、実施例1と同様に
して、窒化アルミニウム焼結体を得た。
【0021】「焼結助剤b」:CaCO3 ,(CaO換
算で)1.0重量%の添加量 「焼結助剤c」:LaB6 ,0.1重量%の添加量 −比較例3− 焼結助剤が下記のとおりである他は、実施例1と同様に
して、窒化アルミニウム焼結体を得た。
【0022】「焼結助剤b」:CaCO3 ,(CaO換
算で)1.0重量%の添加量 「焼結助剤c」:LaB6 ,0.5重量%の添加量 −比較例4− 焼結助剤が下記のとおりである他は、実施例1と同様に
して、窒化アルミニウム焼結体を得た。
【0023】「焼結助剤a」:Y2 3 ,2.0重量の
添加量 「焼結助剤c」:LaB6 ,0.1重量%の添加量 −比較例5− 焼結助剤が下記のとおりである他は、実施例1と同様に
して、窒化アルミニウム焼結体を得た。
【0024】「焼結助剤a」:Y2 3 ,2.0重量の
添加量 「焼結助剤c」:LaB6 ,0.5重量%の添加量 実施例および比較例で得られた各窒化アルミニウム焼結
体を、直径10mm、厚み3mmの大きさに研磨した
後、相対密度の測定、および、レーザーフラッシュ法に
よる熱伝導率の測定を行った。結果を、表1に記す。
【0025】
【表1】
【0026】実施例および比較例の焼結体のデータを比
較すれば、緻密で130W/mK以上の高熱伝導性窒化
アルミニウム焼結体を1650〜1700℃程度の低い
温度で得ることが出来ることが分かる。
【0027】
【発明の効果】この発明にかかる窒化アルミニウム焼結
体の製造方法では、窒化アルミニウム粉末の成形体に、
稀土類化合物、アルカリ土類化合物、LaB6 の3種の
焼結助剤が適切な量で併用添加されているため、高い熱
伝導率の窒化アルミニウム焼結体を低い焼成温度で得る
ことが出来、したがって、この発明は非常に有用であ
る。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 田中 恭史 大阪府門真市大字門真1048番地松下電工 株式会社内 (56)参考文献 特開 昭61−146767(JP,A)

Claims (2)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 窒化アルミニウム粉末に焼結助剤を添加
    し成型してなる成形体を、非酸化性雰囲気で焼成するこ
    とにより焼結させる窒化アルミニウム焼結体の製造方法
    において、前記焼結助剤として、下記の焼結剤a,b,
    cを下記の範囲の添加量で3者併用のかたちで用いるこ
    とを特徴とする窒化アルミニウム焼結体の製造方法。 「焼結助剤a」:稀土類酸化物、および、前記焼成で稀
    土類酸化物となる化合物からなる稀土類化合物群のうち
    の少なくとも一種を、焼結体全体100重量%のうち
    0.01〜10重量%の範囲で添加(焼成で稀土類酸化
    物となる化合物は酸化物に換算) 「焼結助剤b」:アルカリ土類酸化物、および、前記焼
    成でアルカリ土類酸化物となる化合物からなるアルカリ
    土類化合物群のうちの少なくとも一種を、焼結体全体1
    00重量%のうち0.01〜10重量%の範囲で添加
    (焼成でアルカリ土類酸化物となる化合物は酸化物に換
    算) 「焼結助剤c」:LaB6 を、焼結体全体100重量%
    のうち0.01〜5重量%の範囲で添加
  2. 【請求項2】 「焼結助剤a」の添加量が0.1〜10
    重量%の範囲であって、「焼結助剤b」の添加量が0.
    05〜10重量%の範囲であり、「焼結助剤c」の添加
    量が0.05〜5重量%の範囲である請求項1記載の窒
    化アルミニウム焼結体の製造方法。
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