JP2625443B2 - 固定触媒層反応器 - Google Patents

固定触媒層反応器

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    • Y02P20/52—Improvements relating to the production of bulk chemicals using catalysts, e.g. selective catalysts

Description

【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明は、ガス状の原料物質を固定触媒層にて発熱反
応を行わせる反応器に関する。
本発明の固定触媒層反応器は、例えば水素、一酸化炭
素及び／又は炭酸ガスを含有する原料ガスよりメタノー
ルを合成する反応器に用いられる。
（従来の技術） 固定層触媒反応器は、一般に軸方向の流体混合が少な
く、ほぼ押出し流れに近い形態を採るので高い反応収率
が得られ、また反応流体と触媒との接触時間を広い範囲
で変えることができるので、反応速度の大きい反応から
小さい反応までの広い範囲で適用できる利点を持ってい
る。
反応熱が大きくない場合、或いは反応器に供給される
ガス中に不活性ガスが多量に存在する場合は、一般に断
熱式の固定層触媒反応器が用いられる。反応熱が比較的
大きい反応では、触媒層を数段に分割し、各層間に低温
の原料ガスを導入するか、或いは各層間に熱交換器を設
けて各層の入口温度を調整する多段断熱式反応器が用い
られる。
高圧ガスでの反応器では、高圧のため電熱係数が大き
くなるので、触媒層内に設置した予熱管に原料ガスを供
給し、反応熱による原料ガスを予熱すると同時に触媒層
の温度が抑制される自己熱交換型反応器も用いられる。
反応熱が比較的大きい場合には、管系の小さい反応管
を多数配置し、管内に触媒を充填し、管外には冷却触媒
を循環して反応熱を除去する管型反応器が一般に用いら
れる。
（発明者が解決しようとする問題点） 発熱反応の進行を支配する要因として、一般に触媒活
性、反応する物質の濃度、反応温度、反応圧力などが挙
げられる。これらの要因の中で反応圧力については製品
のエネルギー原単位を削減する目的から低い操作圧力を
選ぶ傾向にあり、この場合当然反応の進行を弱めること
になる。またその他の要因は、プロセスをより有効化し
て高効率化するために、一般に反応速度を大きくする方
向で操作条件が選定される。
これらの点より上記の固定層触媒反応器を見ると、多
段断熱式反応器は、発熱反応による温度上昇に見合う低
温原料ガスの導入または熱交換器の設置が行われるた
め、触媒層の温度分布をより均一化するためには、触媒
層の段数を増やすか、反応後のガスを大量に循環して反
応による温度上昇を小さくする必要がある。
自己熱交換型反応器は、上記の理由により低圧化した
場合において原料ガスと反応ガス間の伝熱係数が小さい
ため多数の伝熱管が必要となり、反応器が複雑化し製作
費用が増大する。また多段断熱式反応器および自己熱交
換型反応器においては、スチーム発生等により反応熱を
反応器外に用いるために反応器出口ガスとの熱交換で行
うことになるので高レベルでの熱回収が困難である。
管型反応器は反応器内で反応熱の回収が有効に行われ
るが、反応管外に一定温度の冷却媒体を循環するので反
応管内の反応を部分的に制御できず一般に触媒層入口部
での温度が急激に上昇する。
プロセスの競争入力を高めるためには、発熱反応で発
生する熱をできるだけ高温度レベルで回収してこの熱を
有効に活用することが当然行われる。このため最近は発
熱反応器として管型反応器が多く用いられるようになっ
てきているが、反応装置を高効率化するため反応速度を
大きくする条件を強めた場合には、この反応器は触媒層
入口部で急激な反応が起こることによる温度ピークが大
きくなる。
この温度ピークが過大になると、副反応生成物が増大
したり、触媒に熱損傷を与え、ついには温度制御が困難
になり、反応の暴走をも喚起する危険も孕んでいる。こ
のため反応速度の大きな条件を選ぶ場合においては、ガ
ス流速を高めたり、伝熱面積が大きくなるように反応管
径を小さくして管数を大きくする等の対策が施される
が、これらの対策はガス循環動力の増大や反応器の製作
費用の増加を招くことになる。
（問題点を解決するための手段） 発明者等はこの管型反応器の改良の検討を進めた結
果、反応管を二重管として反応管と内管の間に接触を充
填し、内管に原料ガスを触媒層を通る反応ガスと並流に
熱交換させれば触媒層入口部での温度ピークが改善され
ることを見出し本発明に至った。
即ち本発明は、発熱反応を伴う固定触媒層反応器にお
いて、外部が冷媒で囲まれた反応管の中央部に内管を設
け、反応管と内管の間に触媒を充填し、内管に当該反応
に供する原料ガスを触媒層での反応ガスと並流に流通さ
せることを特徴とする固定触媒層反応器である。
この内管よりの原料ガスは、１個または複数のガス集
合管に集め、触媒層入口部に供給する。また原料ガスの
一部を内管を流通せずにガス集合管に供給し、触媒層入
口温度を制御することが好ましい。
本発明における固定触媒層反応器に好適に採用される
反応管内径は50〜150mmであり、内管外径は反応管内径
の1/5〜1/2である。上記の反応管内径において内管外径
が反応管内径の1/5以下の場合には、内管が細いため触
媒層を通過する反応ガスに対して原料ガスを並流に流通
させる効果が小さくなり、触媒層入口部での温度ピーク
への改善とならない。また内管外径が反応管内径の1/2
を超えると反応管と内管の間に充填される触媒量が少な
くなるので所要反応管の本数が増加する。また反応管と
内管の間隔が小さくなるため、触媒を好適に充填するに
は触媒径を小さくすることが必要になり触媒層での圧損
失が増大する等の弊害を生じる。
本発明の固定触媒層反応器において原料ガスよりメタ
ノールを合成する場合は、一般に銅系触媒を用い、圧力
40〜200kg/cm2G、温度200〜300℃で反応が行われる。
次に図面を用いて本発明を説明する。第１図は本発明
による固定触媒層反応器を示す構造図の一例である。
本発明の固定触媒層反応器における冷媒には、飽和加
圧水の他、油類、溶融塩などが使用できるが、本発明は
最も一般的な飽和加圧水を用いた場合について説明す
る。
反応に供する原料ガスは配管１より導入され、ガス分
配器２を経て複数のガス分岐管３に供給される。次にこ
のガスは内管４へ導入され、反応管６との間に充填され
た触媒層５を冷却する。触媒は反応管６の下端に設けら
れている受け皿９によって支えられている。反応管６は
上下の管板７および８によって固定されており、この管
板７および８は外套10および上下のチャンネル11および
12によって固定されている。内管４を流通するガスは管
壁を介して加熱され、内管出口においてはほぼ冷媒と同
等の温度となる。
内管４よりのガスは下部分岐管13を経てガス集合器14
およびガス集合管15に導入される。なおこのガス集合管
15を反応器の外部に設置することもできる。ガス集合管
15を出たガスは上部チャンネル室16で反転し、複数の反
応管６へ均等に分配され、触媒層５に導入されて反応を
行う。
触媒を流通するガスは内管４内を並行して流通する原
料ガス、および反応管外部の冷媒により冷却される。反
応管を出た反応ガスは下部チャンネル室17に集合し、配
管18より反応器外に出る。
一方反応器の外套10の内部には、配管19より冷媒（飽
和加圧水）が導入され、反応熱を吸収することにより飽
和加圧水の一部が蒸発し、配管20を経て気液分離器21へ
導入される。発生蒸気は配管22より外部に抜出される。
飽和加圧水の一部は不純物の濃縮を抑えるために配管23
より抜出されるが、大部分の飽和加圧水は配管19を経て
循環される。また飽和加圧水の補給水は配管24より補給
される。
なお原料ガスの一部は配管25から反応器のガス集合管
15に導入し、触媒層の入口濃度を調整し、反応速度を制
御することができる。
（実施例） 反応管および内管のサイズを変えたいくつかの反応器
を用い、メタノール合成反応における本発明の固定触媒
層反応器の性能を確認した。また比較のため反応管径を
変えた従来の管型反応器についても同一条件で反応を行
った。
メタノール合成反応は、銅系触媒を用い、圧力70kg/c
m2G、SV8000（1/Hr）として、次の組成の原料ガスを用
いた。
CO2 5.3vo1％ CH4 9.1vo1％ CO 10.9 N2 0.4 H2 74.0 CH3OH 0.3 なお反応器は第１図に示す構造とし、原料ガスの一部
を内管を流通せずにガス集合管に導入することにより触
媒層温度を制御した。また反応管の長さは15mとし、冷
媒には飽和加圧水を用いた。冷媒の温度制御は、発生水
蒸気圧を制御することにより行った。
本発明の固定触媒層反応器における実施例、および管
型反応器を用いた比較例の結果を第１表に示す。
これらの結果より本発明の反応器は、従来の管型反応
器に比較して触媒層の温度分布が均一化されている。例
えば反応管内径が75mmの場合の対比では、触媒層平均温
度と最高温度の差が、本発明の実施例１〜３において８
〜13℃であるのに対し、管型反応器の比較例３では35℃
であり、本発明の反応器においては約1/4〜1/3となって
いる。
また冷媒温度を230℃として比較した実施例１と比較
例３の対比では、触媒層最高温度が実施例１において30
℃（284−254＝30）低下しており、本発明の反応器は触
媒の損傷や副反応を抑える点で極めて有利である。
更に本発明の反応器は、触媒層の温度をさほど上げる
ことなく飽和加圧水の温度を高めることができる。例え
ば反応管内径75mmの反応器で冷媒温度を変えた対比（実
施例１〜３）では、内管へ供給する原料ガスの温度を低
下させることによって飽和加圧水の温度を230℃から240
℃に10℃高くすることができ、これによって発生水蒸気
圧を28.5気圧から34.1気圧に高めることができる。
本発明の反応器においては、反応管を大きくできるの
で、反応管の本数を著しく削減できる。このためには反
応管内径と内管外径との比が適正な反応器で、反応器に
入る原料ガスの温度を低下させて運転する。例えば反応
管内径15mmの実施例４〜８において、反応管内径と内管
外径との比を1:0.5として反応器に入る原料ガスを50℃
とした実施例７において実施例１と同等の触媒温度が得
られている。これに対し従来の管型反応器においては、
実施例１および７に相当する触媒温度を得るために、比
較例１〜３の結果より反応管内径を40mmまで縮小する必
要があることが分かる。
触媒層の断面積より反応管の本数を比較すると内径40
mmの管型反応器の反応管に対して、内径が75mmの実施例
１の反応管の本数は1/3.3本となり、内径が150mmの実施
例７の反応管の本数は1/10.5本となる。このように本発
明の反応器では、従来の管型反応器に比較して反応管の
本数だけ約1/3以下に減少する。
（発明の効果） 本発明の固定触媒反応器は、冷媒で囲まれた触媒反応
管の中央部に内管を設け、この内管に原料ガスを触媒層
での反応ガスと並流に流通させることにより、反応が急
速に進行する触媒層入口域から遂次除熱される。このた
め触媒層内の温度が平滑化され、触媒層入口部で起こる
急激な温度上昇が緩和されるので次のような効果を伴
う。
（１）実施例に示される如く、温度ピークが大幅に緩和
されるので触媒および反応器内部の熱損傷が防止され
る。また触媒最高温度も低くなるので副反応生成物も少
なくなる。これらの点より触媒寿命が改善され、また反
応生成分の精製操作も容易となる。
（２）温度ピークが緩和されるので冷媒温度を上げるこ
とができるようになり、加圧飽和水を用いる場合にはよ
り高圧の水蒸気が回収される。このためこの発生蒸気を
使用する蒸気ターピンが用いられるプラントにおいて、
総合熱効果が高くなり原単位が改善される。
（３）従来の管型反応器と比較して、反応管径が大きい
が、反応管の本数が1/3以下になる。また温度ピークが
緩和されるので反応ガスの循環量を削減できる。反応管
の本数が減少することは、反応管のピッチ配列に有利で
ある、反応ガス循環量の減少と同様に反応器の塔径が小
さくできる効果を持つ。これらの点より本発明の反応器
は製作コストおよび反応装置の大型化に有利である。
以上による本発明の工業上の意義が大きい。
【図面の簡単な説明】
第１図は本発明による固定触媒層反応器を示す構造図の
一例である。

Claims (4)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】発熱反応を伴う固定触媒層反応器におい
    て、外部が冷媒で囲まれた反応管の中央部に内管を設
    け、反応管と内管の間に触媒を充填し、内管に当該反応
    に供する原料ガスを触媒層での反応ガスと並流に流通さ
    せることを特徴とする固定触媒層反応器
  2. 【請求項２】内管を出たガスを１個または複数のガス集
    合管に集め、触媒層入口部に供給させる特許請求の範囲
    第（１）項の固定触媒層反応器
  3. 【請求項３】反応器に供する原料ガスの一部を内管を流
    通せずにガス集合管に供給し、触媒層入口温度を制御す
    る特許請求の範囲第（２）項の固定触媒層反応器
  4. 【請求項４】反応管内径が50〜150mmであり、且つ内管
    外径が反応管内径の1/5〜1/2である特許請求の範囲第
    （１）項の固定触媒層反応器
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