JP2592809B2 - 光起電力素子の製造方法 - Google Patents
光起電力素子の製造方法Info
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Description
【発明の詳細な説明】 〔発明の属する技術分野〕 本発明はアモルフアス状あるいは多結晶状の非単結晶
状材料で構成される、フオート・センサーや太陽電池と
して適用可能な光起電力素子の製造方法に関する。
状材料で構成される、フオート・センサーや太陽電池と
して適用可能な光起電力素子の製造方法に関する。
アモルフアス・シリコンをはじめとするアモルフアス
材料（一般的な慣例に従ってアモルフアスという言葉の
中には、微結晶相も含めるものとする）や多結晶材料を
用いた光起電力素子は、大面積化が容易なこと、単結晶
に比べ素子製造に要するエネルギーが低いこと、などの
利点を有している。
材料（一般的な慣例に従ってアモルフアスという言葉の
中には、微結晶相も含めるものとする）や多結晶材料を
用いた光起電力素子は、大面積化が容易なこと、単結晶
に比べ素子製造に要するエネルギーが低いこと、などの
利点を有している。
しかし拡散電流が充分にとれないため、光キヤリアの
分離・輸送を効果的に行う目的で、電極ではさまれた半
導体層全体に内部電界が存在するよう、例えばpin構造
として構成される。このように、ドリフト電流を利用で
きる形とすることにより、太陽電池としても実用的なレ
ベルとすることができる。
分離・輸送を効果的に行う目的で、電極ではさまれた半
導体層全体に内部電界が存在するよう、例えばpin構造
として構成される。このように、ドリフト電流を利用で
きる形とすることにより、太陽電池としても実用的なレ
ベルとすることができる。
但し、現在の非単結晶太陽電池は、最も本命視されて
いるアモルフアスシリコン（以下Ａ−Siと記述）太陽電
池においてさえ、民生機器の乾電池代替或は補助電源の
域を出ず、商用電力の供給源となるに至っていない。こ
れは、エネルギーコストの高いことが一番の問題で、高
効率の太陽電池を安く製造することが必須である。
いるアモルフアスシリコン（以下Ａ−Siと記述）太陽電
池においてさえ、民生機器の乾電池代替或は補助電源の
域を出ず、商用電力の供給源となるに至っていない。こ
れは、エネルギーコストの高いことが一番の問題で、高
効率の太陽電池を安く製造することが必須である。
Ａ−Si太陽電池に関しては、高効率化の手法として、
Ｐ型SiC窓材、微結晶ドープ層、ヘテロフイイス、グレ
ーテツド・バンドギヤツプ、タンデム構造などが知られ
ている。ところがこれらの方法は、劇的な高効率化が実
現できるというわけにはいかず、微妙なコントロールを
必要とされるなど、無視できないコスト上昇を招いてお
り、エネルギー・コストという観点から未だ技術的に不
充分であった。
Ｐ型SiC窓材、微結晶ドープ層、ヘテロフイイス、グレ
ーテツド・バンドギヤツプ、タンデム構造などが知られ
ている。ところがこれらの方法は、劇的な高効率化が実
現できるというわけにはいかず、微妙なコントロールを
必要とされるなど、無視できないコスト上昇を招いてお
り、エネルギー・コストという観点から未だ技術的に不
充分であった。
本発明は斯る事情に鑑みてなされたものであって、従
来の素子では実現できなかった、高効率でしかも製造コ
ストの安い光起電力素子の製造方法を提供することを目
的とする。
来の素子では実現できなかった、高効率でしかも製造コ
ストの安い光起電力素子の製造方法を提供することを目
的とする。
本発明は、成膜空間、第１の分解空間及び第２の分解
空間を用意する第１の工程、該成膜空間の内部に基板を
配置する第２の工程、該第１の分解空間に励起エネルギ
ーを印加し、該励起エネルギーが印加された状態下で、
シリコン原子を含有する第１のガスとゲルマニウムを含
有する第２のガスとの混合ガスの混合比を変化させて、
該混合ガスを導入し、これによって前駆体を生成する第
３の工程、該第２の分解空間に励起エネルギーを印加
し、該励起エネルギーが印加された状態下で、水素ガス
を導入し、これによって活性種を生成する第４の工程、
及び該前駆体と該活性種とを前記成膜空間に導入し、こ
れによって前記基板上にシリコン原子とゲルマニウム原
子との膜厚方向における組成比率を変化させた光起電力
層を形成する第５の工程を有する光起電力素子の製造法
とした点、を特徴とする。
空間を用意する第１の工程、該成膜空間の内部に基板を
配置する第２の工程、該第１の分解空間に励起エネルギ
ーを印加し、該励起エネルギーが印加された状態下で、
シリコン原子を含有する第１のガスとゲルマニウムを含
有する第２のガスとの混合ガスの混合比を変化させて、
該混合ガスを導入し、これによって前駆体を生成する第
３の工程、該第２の分解空間に励起エネルギーを印加
し、該励起エネルギーが印加された状態下で、水素ガス
を導入し、これによって活性種を生成する第４の工程、
及び該前駆体と該活性種とを前記成膜空間に導入し、こ
れによって前記基板上にシリコン原子とゲルマニウム原
子との膜厚方向における組成比率を変化させた光起電力
層を形成する第５の工程を有する光起電力素子の製造法
とした点、を特徴とする。
従来、前記内部電界は、半導体接合（ｐ−n,p−i,i−
ｎなど）、シヨツトキー接合、ヘテロジヤンクシヨンに
よって形成されているが、接合面に於ける界面準位の影
響をうけやすいので清浄な界面を得る必要があったり、
ドーピングによって接合を形成するものにあっては、汚
染（コンタミネーシヨン）を極めて低いレベルに保つ必
要があったりと、製造装置への仕様が難しい或は成膜過
程での制御が難しいといった点があったのに対し、本発
明の光起電力素子に於ける内部電界は、組成分布もしく
は構造分布によって誘導される親和力勾配によって形成
されるから、電界を生成するに接合を必要とせず製造装
置・過程に対する要求は緩やかなものとなり、その結果
素子のコストを下げることが可能となる。
ｎなど）、シヨツトキー接合、ヘテロジヤンクシヨンに
よって形成されているが、接合面に於ける界面準位の影
響をうけやすいので清浄な界面を得る必要があったり、
ドーピングによって接合を形成するものにあっては、汚
染（コンタミネーシヨン）を極めて低いレベルに保つ必
要があったりと、製造装置への仕様が難しい或は成膜過
程での制御が難しいといった点があったのに対し、本発
明の光起電力素子に於ける内部電界は、組成分布もしく
は構造分布によって誘導される親和力勾配によって形成
されるから、電界を生成するに接合を必要とせず製造装
置・過程に対する要求は緩やかなものとなり、その結果
素子のコストを下げることが可能となる。
また本発明の光起電力素子の製造方法においては、充
分大きな内部電界を得ることができるから、光劣化に強
い、高効率の光電変換効率を有する太陽電池を得ること
ができる。
分大きな内部電界を得ることができるから、光劣化に強
い、高効率の光電変換効率を有する太陽電池を得ること
ができる。
本発明に於ける親和力勾配を誘導するための構造分布
は、アモルフアス状態、微結晶状態、多結晶状態の中か
ら異なる構造のもの、或いは結晶性の程度の異なるもの
を選択し分布を付与することにより達成される。
は、アモルフアス状態、微結晶状態、多結晶状態の中か
ら異なる構造のもの、或いは結晶性の程度の異なるもの
を選択し分布を付与することにより達成される。
また本発明に於いて、親和力勾配を誘導するために、
組成分布と構造分布とを同時に有するように構成するこ
とも可能である。
組成分布と構造分布とを同時に有するように構成するこ
とも可能である。
本発明による光起電力素子の組成分布もしくは構造分
布は、プラズマCVD法に於いてガス比、成膜圧、基板温
度、放電パワーなどの成膜条件、スパツタ法に於いてス
パツタガス、放電パワー、スパツタ圧、基板温度、ター
ゲツト種などの成膜条件、加熱蒸着法に於いて加熱源材
料、成膜レート、基板温度、蒸着ガス雰囲気などの成膜
条件を変化せしめることにより達成される。
布は、プラズマCVD法に於いてガス比、成膜圧、基板温
度、放電パワーなどの成膜条件、スパツタ法に於いてス
パツタガス、放電パワー、スパツタ圧、基板温度、ター
ゲツト種などの成膜条件、加熱蒸着法に於いて加熱源材
料、成膜レート、基板温度、蒸着ガス雰囲気などの成膜
条件を変化せしめることにより達成される。
但し、電子或いは正孔に対する親和力は組成のみなら
ず構造によっても変化するため、作成の方法や条件によ
って大きく変わる。
ず構造によっても変化するため、作成の方法や条件によ
って大きく変わる。
本発明者の実験による知見から、親和力勾配を有効に
形成する方法としては、基体上に堆積膜を形成するため
の成膜空間（Ａ）に、分解空間（Ｂ）に於いて生成させ
る堆積膜形成用の前駆体と、分解空間（Ｃ）に於いて生
成され、前記前駆体と相互作用する活性種とを導入する
ことによって、前記基体上に堆積膜を形成する堆積膜形
成法が挙げられる。
形成する方法としては、基体上に堆積膜を形成するため
の成膜空間（Ａ）に、分解空間（Ｂ）に於いて生成させ
る堆積膜形成用の前駆体と、分解空間（Ｃ）に於いて生
成され、前記前駆体と相互作用する活性種とを導入する
ことによって、前記基体上に堆積膜を形成する堆積膜形
成法が挙げられる。
本発明に適用可能な電極もしくは電極に等価な層とし
ては、Al,Ag,Au,Pt,Ni,Cr,Fe,Cu,Mo,Ir,Nb,Mg,Zn,Pbな
どの金属、SUS（ステンレス）,NiCrをはじめとする合
金、In2O3,SnO2,ITO,ZnOなど所謂透明導電膜、更には親
和力勾配層よりも高い導電率を有する半導体層や半導体
ウエハーなどが挙げられる。
ては、Al,Ag,Au,Pt,Ni,Cr,Fe,Cu,Mo,Ir,Nb,Mg,Zn,Pbな
どの金属、SUS（ステンレス）,NiCrをはじめとする合
金、In2O3,SnO2,ITO,ZnOなど所謂透明導電膜、更には親
和力勾配層よりも高い導電率を有する半導体層や半導体
ウエハーなどが挙げられる。
これら電極もしくは電極に等価な層は、親和力勾配層
に光を導入する必要から、少なくとも一方の層は、透明
もしくは半透明となる厚みとされる。
に光を導入する必要から、少なくとも一方の層は、透明
もしくは半透明となる厚みとされる。
これら電極もしくは電極に等価な層は、その少なくと
も一方が、支持体としての機能を果しうる充分な厚みを
有するか、或いはガラスや高分子フイルム等の支持体の
上に形成されてなる。
も一方が、支持体としての機能を果しうる充分な厚みを
有するか、或いはガラスや高分子フイルム等の支持体の
上に形成されてなる。
また、これら電極もしくは電極に等価な層は、バルク
として用いるか、或いは加熱蒸着、スパツタ、プラズマ
CVD、メツキ法などによって形成される。前述の如く、
界面準位に対する要求はそれ程厳しくないので、上述し
た材料を形成する方法はほとんど利用可能である。
として用いるか、或いは加熱蒸着、スパツタ、プラズマ
CVD、メツキ法などによって形成される。前述の如く、
界面準位に対する要求はそれ程厳しくないので、上述し
た材料を形成する方法はほとんど利用可能である。
実施例１ 第１図に示す光起電力素子を第３図に示す成膜装置に
より形成した。
より形成した。
第１図に於いて素子は、ガラスの基体104上にCrを加
熱蒸着し、第３図に示す成膜装置にてＡ−SiとＡ−Geの
組成分布をもつ親和力勾配層102を形成し、更にCrの加
熱蒸着層101を順に設けられたものである。
熱蒸着し、第３図に示す成膜装置にてＡ−SiとＡ−Geの
組成分布をもつ親和力勾配層102を形成し、更にCrの加
熱蒸着層101を順に設けられたものである。
第３図に示す成膜装置は、排気口302を有する真空チ
ヤンバー301中に、加熱ヒーターを内蔵した基体ホルダ
ー303を設置し、該ホルダー上に基体304を保持し、成膜
空間Ａが確保されている。成膜空間Ａに前駆体と活性種
とを導入するため、外管305と内管306とからなる同軸二
重構造のガス導入部を形成している。これら外管と内管
とから導入される前駆体と活性種は別々の励起用のマイ
クロ波励起部307,308で、それぞれの励起分解空間B,Cで
所望の前駆体と活性種とされる。前記前駆体と活性種の
それぞれの元のガスはガス導入管309,310より導入され
る。
ヤンバー301中に、加熱ヒーターを内蔵した基体ホルダ
ー303を設置し、該ホルダー上に基体304を保持し、成膜
空間Ａが確保されている。成膜空間Ａに前駆体と活性種
とを導入するため、外管305と内管306とからなる同軸二
重構造のガス導入部を形成している。これら外管と内管
とから導入される前駆体と活性種は別々の励起用のマイ
クロ波励起部307,308で、それぞれの励起分解空間B,Cで
所望の前駆体と活性種とされる。前記前駆体と活性種の
それぞれの元のガスはガス導入管309,310より導入され
る。
ガス導入管309よりSiF4とGeF4の混合ガスを導入し、
一方ガス導入管310よりH2ガスを導入し、それぞれ前駆
体と活性種を生成せしめた。励起分解のためのマイクロ
波の周波数は2.45GHzで、励起部307には100W、励起部30
8には200Wを投入した。
一方ガス導入管310よりH2ガスを導入し、それぞれ前駆
体と活性種を生成せしめた。励起分解のためのマイクロ
波の周波数は2.45GHzで、励起部307には100W、励起部30
8には200Wを投入した。
更に、成膜開始時に殆んど零であったGeF4とSiF4の比
を成膜終了時に0.5％まで連続的に変化せしめることに
より、第２図に示すポテンシヤルを有するセルを形成で
きた。（ｘは表面側からの座標をとっている） 第２図のポテンシヤル図の正当性は、Ａ−SiとＡ−Si
Geの、サーマル・エミツシヨンによるキヤリアの支配的
な繰り返し積層構造（即ち繰り返し周期が100Åをこえ
るもの）に於ける、正孔の輸送特性が非分散難であるこ
と、成膜開始時の組成の光学的バンドギヤツプが1.74e
V、成膜終了時のバンドギヤツプが1.4eVであること、半
透明Cr電極層のいずれ側から光を入射しても同じ開放起
電力が生起されること、などから裏づけられる。
を成膜終了時に0.5％まで連続的に変化せしめることに
より、第２図に示すポテンシヤルを有するセルを形成で
きた。（ｘは表面側からの座標をとっている） 第２図のポテンシヤル図の正当性は、Ａ−SiとＡ−Si
Geの、サーマル・エミツシヨンによるキヤリアの支配的
な繰り返し積層構造（即ち繰り返し周期が100Åをこえ
るもの）に於ける、正孔の輸送特性が非分散難であるこ
と、成膜開始時の組成の光学的バンドギヤツプが1.74e
V、成膜終了時のバンドギヤツプが1.4eVであること、半
透明Cr電極層のいずれ側から光を入射しても同じ開放起
電力が生起されること、などから裏づけられる。
従来pn接合等で埋め込み電位（ビルトインポテンシヤ
ル）をフエルミ準位を基準として評価してその多寡を判
定してきたが、本発明に於けるごとき組成分布・構造分
布を有する構造体にあっては、誘導される親和力勾配の
ために一方向的なキャリア注入と同じことが起こり、熱
平衡で論議されるフエルミ準位がそのままの形では適用
できないことを第２図は示しており、適切な作成法さえ
わかれば、接合を利用することなく光起電力素子を実現
できることがわかる。このことは本発明者の得た重要な
知見である。
ル）をフエルミ準位を基準として評価してその多寡を判
定してきたが、本発明に於けるごとき組成分布・構造分
布を有する構造体にあっては、誘導される親和力勾配の
ために一方向的なキャリア注入と同じことが起こり、熱
平衡で論議されるフエルミ準位がそのままの形では適用
できないことを第２図は示しており、適切な作成法さえ
わかれば、接合を利用することなく光起電力素子を実現
できることがわかる。このことは本発明者の得た重要な
知見である。
本実施例に於いて試作されたセルは、700Åの厚みで
0.3Vに近いVocを発生し、真性光電変換効率（吸収され
た光エネルギーに対する電気エネルギーの割合）は通常
のpin型Ａ−Siのものと遜色がなかった。
0.3Vに近いVocを発生し、真性光電変換効率（吸収され
た光エネルギーに対する電気エネルギーの割合）は通常
のpin型Ａ−Siのものと遜色がなかった。
実施例２ 実施例１と同様、第３図に於ける成膜装置を用いガス
導入管309よりはSiF4を、ガス導入管310よりはH2を導入
し、H2の流量は成膜開始時に50SCCM、成膜終了時に300S
CCMとなるように連続的に変化せしめて親和力勾配層を
形成した。
導入管309よりはSiF4を、ガス導入管310よりはH2を導入
し、H2の流量は成膜開始時に50SCCM、成膜終了時に300S
CCMとなるように連続的に変化せしめて親和力勾配層を
形成した。
半透明Crを両電極とする光起電力素子に於いて、成膜
開始側がアモルフアス、成膜終了側が結晶粒径500Åを
主体とする多結晶態となっており、光照射により、0.25
Vの起電力が得られ、良好な真性光電変換効率を得た。
開始側がアモルフアス、成膜終了側が結晶粒径500Åを
主体とする多結晶態となっており、光照射により、0.25
Vの起電力が得られ、良好な真性光電変換効率を得た。
参考例１ 実施例１と同様、第３図に於ける成膜装置を用い、ガ
ス導入管309よりはCd（CH3）２とZn（C2H5）２の混合ガ
スを、ガス導入管310よりはH2SとH2SeとH2との混合ガス
を、Cd（CH3）2/Zn（C2H5）とH2S/H2Seの値が同じにな
るように、更にこの値が成膜開始時にほぼ零であって成
膜終了時に１となるように制御し、基板に石英を用い、
基板温度450℃で親和力勾配層を形成した。
ス導入管309よりはCd（CH3）２とZn（C2H5）２の混合ガ
スを、ガス導入管310よりはH2SとH2SeとH2との混合ガス
を、Cd（CH3）2/Zn（C2H5）とH2S/H2Seの値が同じにな
るように、更にこの値が成膜開始時にほぼ零であって成
膜終了時に１となるように制御し、基板に石英を用い、
基板温度450℃で親和力勾配層を形成した。
両電極にMgを用いて光起電力を調べたところ、特に短
波長側に感度が高く、Vocが0.5Vを越える良好な真性変
換効率の光起電力素子が得られた。
波長側に感度が高く、Vocが0.5Vを越える良好な真性変
換効率の光起電力素子が得られた。
CdZnSSe:Hで形成された本親和力勾配層は電子が光起
電力を生成するキヤリアとして働いていると推定され、
本実施例の如きドープが難しいとされているII−VI族半
導体に対しても本発明が光起電力素子への応用を大きく
開くものである。
電力を生成するキヤリアとして働いていると推定され、
本実施例の如きドープが難しいとされているII−VI族半
導体に対しても本発明が光起電力素子への応用を大きく
開くものである。
実施例３ 実施例１と同様、但しGeF4とSiF4の流量比を第４図に
示すように変化させて、銀を蒸着したSUS基体上に、親
和力勾配層を形成し、反応性スパツタによって上電極と
なるITOを成膜した。
示すように変化させて、銀を蒸着したSUS基体上に、親
和力勾配層を形成し、反応性スパツタによって上電極と
なるITOを成膜した。
本実施例に於ける親和力ポテンシヤルは第５図の如く
形成されていると考えられ、膜厚ｄが2000Åのものにつ
いて、銀電極の光反射特性やITOの反射防止構造の効果
もあって、Vocとして0.7V、実変換効率として従来のpin
型のＡ−Si光起電力素子と同等の値を得た。
形成されていると考えられ、膜厚ｄが2000Åのものにつ
いて、銀電極の光反射特性やITOの反射防止構造の効果
もあって、Vocとして0.7V、実変換効率として従来のpin
型のＡ−Si光起電力素子と同等の値を得た。
以上述べたように、本発明によれば成膜装置・過程に
対する要求仕様が緩和されること、界面状態に対する取
扱いも楽になること、などのため素子製造コストを下げ
ることが可能であり、また一方で良好な光電変換効率を
有する素子とすることができるため、エネルギーコスト
を低減することが可能となる。
対する要求仕様が緩和されること、界面状態に対する取
扱いも楽になること、などのため素子製造コストを下げ
ることが可能であり、また一方で良好な光電変換効率を
有する素子とすることができるため、エネルギーコスト
を低減することが可能となる。
またp,nドーピングの困難な材料に対しても有効な光
電変換素子を形成することが可能となるため、太陽光の
ように広いスペクトル範囲に対して効果的な素子を提供
できる。
電変換素子を形成することが可能となるため、太陽光の
ように広いスペクトル範囲に対して効果的な素子を提供
できる。
第１図は本発明による光起電力素子の断面図の一例、第
２図は本発明に於ける親和力勾配の一例を示すポテンシ
ヤル図、第３図は本発明を実現するに有効な親和力勾配
層を成膜する装置の模式図、第４図は本発明による親和
力勾配層を第３図の装置にて成膜する際のガス流量コン
トロールの一例、第５図は第４図のガス流量コントロー
ルで形成される親和力勾配層のポテンシヤル図。 101……（上部）電極 102……親和力勾配層 103……（下部）電極 104……基体 301……真空チヤンバー 303……基体ホルダー 305……外管 306……内管 307,308……マイクロ波励起部 309……ガス導入管 310……ガス導入管
２図は本発明に於ける親和力勾配の一例を示すポテンシ
ヤル図、第３図は本発明を実現するに有効な親和力勾配
層を成膜する装置の模式図、第４図は本発明による親和
力勾配層を第３図の装置にて成膜する際のガス流量コン
トロールの一例、第５図は第４図のガス流量コントロー
ルで形成される親和力勾配層のポテンシヤル図。 101……（上部）電極 102……親和力勾配層 103……（下部）電極 104……基体 301……真空チヤンバー 303……基体ホルダー 305……外管 306……内管 307,308……マイクロ波励起部 309……ガス導入管 310……ガス導入管
Claims (1)
- 【請求項１】成膜空間、第１の分解空間及び第２の分解
空間を用意する第１の工程、該成膜空間の内部に基板を
配置する第２の工程、該第１の分解空間に励起エネルギ
ーを印加し、該励起エネルギーが印加された状態下で、
シリコン原子を含有する第１のガスとゲルマニウムを含
有する第２のガスとの混合ガスの混合比を変化させて、
該混合ガスを導入し、これによって前駆体を生成する第
３の工程、該第２の分解空間に励起エネルギーを印加
し、該励起エネルギーが印加された状態下で、水素ガス
を導入し、これによって活性種を生成する第４の工程、
及び該前駆体と該活性種とを前記成膜空間に導入し、こ
れによって前記基板上にシリコン原子とゲルマニウム原
子との膜厚方向における組成比率を変化させた光起電力
層を形成する第５の工程を有する光起電力素子の製造
法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
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| 「アモルファス半導体」電子材料１９８２年９月発行 ＰＰ．３５〜４０ |
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| JPS6384076A (ja) | 1988-04-14 |
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