JP2583750B2 - メチルクロルシランの製法 - Google Patents

メチルクロルシランの製法

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JP2583750B2 JP7050133A JP5013395A JP2583750B2 JP 2583750 B2 JP2583750 B2 JP 2583750B2 JP 7050133 A JP7050133 A JP 7050133A JP 5013395 A JP5013395 A JP 5013395A JP 2583750 B2 JP2583750 B2 JP 2583750B2
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Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、塩化メチルを珪素と酸
化銅、酸化亜鉛及び金属アンチモンから成る混合触媒の
存在で反応させることによるメチルクロルシランの製法
に関する。
【０００２】
【従来の技術】好適な触媒又は混合触媒の存在で珪素を
塩化メチルと反応させることによるメチルクロルシラン
の製法（直接合成）は、既に公知である。例えば、米国
特許（ＵＳ−Ｒｅ．）第３３４５２号明細書には、銅、
亜鉛及び錫の元素又は化合物から成る混合触媒を用いる
直接混合が記載されている。この方法で触媒、銅、亜鉛
及び錫相互の量比は、この方法に、特に生産性及び選択
性に対して強い影響力を有するが、触媒が接触材料中に
装入される形、例えば金属、合金又は化合物であるかは
二次的に重要である。更に触媒として錫を用いると達成
される生産率は比較的僅かである。
【０００３】Ｄ．Ｉ．ライナー（Ｌａｉｎｅｒ）その他
著Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ａｂｓｔｒａｃｔｓ第５７巻、６
６６９ｇ（１９６２年）には、珪素−銅−合金を亜鉛及
びアンチモンと一緒に触媒として使用する直接合成法が
記載されている。銅が珪素製造時にまだ合金化されてい
ない場合には、珪素−銅合金の製造はエネルギー高であ
り、付加的な装置を必要とする。珪素対銅の比はこの合
金により前に決められているので、シラン合成の制御は
更に難しい。反応の間の接触材料中のＳｉ：Ｃｕの比の
変化は、相応して迅速に補うことはできない。金属銅を
使用する場合には、酸化銅に比べて達成されるシラン製
造生産率（珪素重量及び時間単位当りのシラン）は僅か
である。しかし珪素−酸化銅−合金は電気化学的電圧列
に基づき製造することはできず、不安定である。
【０００４】銅は銅−珪素合金の他に多くの場合に金属
銅、塩化銅、蟻酸銅又は蓚酸銅の形で使用される。これ
らの銅化合物の比較的純粋な形及び好適な粒度での製造
は、エネルギー高及びコスト高である。使用済み銅を出
発化合物中へ回収さるためのリサイクルは比較的費用が
かかる。蟻酸銅及び蓚酸銅は熱に不安定であり、即ち熱
負荷の際に自発的に分解する。塩化銅を使用する場合に
は、塩化メチルの分解により接触材料上に濃縮されたタ
ール及び煤が生成し、これによって反応性が減少する。
金属銅は延性であり、それ故に機械により好適な粒度及
び表面を有する粉末に粉砕すること難しいという欠点を
有する。金属銅の触媒のその他の欠点は、ジメチルジク
ロルシランに関する選択性が僅かであることである。例
えば直接合成で蓚酸銅を元素の亜鉛及びアンチモンと一
緒に使用することがドイツ特許（ＤＤ−Ａ）第２９３５
０６号明細書に記載されている。
【０００５】リースケ（Ｌｉｅｓｋｅ）その他著“第１
０回有機珪素化学国際シンポジウム（Ｘｔｈ Ｉｎｔｅ
ｒｎ． Ｓｙｍｐｏｓｉｕｍ ｏｎ Ｏｒｇａｎｏｓｉ
ｌｉｃｏｎ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ、１９９３年、Ｐｏｚ
ｎａｎ、Ｐｏｌｅｎ、アブストラト、２０９頁）”に、
酸化銅と亜鉛及びアンチモンの組合せ物を触媒として使
用する直接合成法が記載されている。金属亜鉛は接触材
料調製時に添加された銅化合物、例えば酸化銅と自発的
に発熱性のレドックス反応を起こし、それによって方法
安全経過確実性が損なわれる。接触材料と塩化メチルと
の反応時に、金属亜鉛はＺｎＣｌ2に酸化される。Ｚｎ
Ｃｌ2は、メチルクロルシラン合成が行われる温度で部
分的に揮発性である。従って、ＺｎＣｌ2は反応の間に
接触材料から駆出され、冷たい装置部分に析出するか又
はシラン流と一緒に搬出される。同じく金属亜鉛又はＺ
ｎＣｌ2を塩化メチルとの反応の間に使用する場合には
接触材料中のこれらの成分の著しい増加が起こる。しか
しながら、この方法の生産性を保つために、これらの成
分の相応する後添加が必要であり、同時にシラン中の、
装置部分での及び反応ダスト中の亜鉛化合物の不所望な
含分が増えることになる。
【０００６】米国特許（ＵＳ−Ａ）第４６４５８５１号
明細書及び米国特許（ＵＳ−Ａ）第４６６１６１３号明
細書には、酸化銅、酸化亜鉛、金属アンチモンから成る
混合触媒及びその他のアルカリ金属又はアルカリ土類金
属又は金属化合物、例えば塩化セシウム、塩化カルシウ
ム又は炭酸バリウムの添加物の存在における直接合成法
が提案されているが、しかし酸化銅、酸化亜鉛、金属亜
鉛及び添加物から成る触媒だけを用いて実施されたにす
ぎない。このような添加物の欠点は、これらは多くの場
合に相応する作用を惹起するためには比較的高い濃度で
使用する必要があり、多くの添加物が比較的高価であ
り、反応後に相応して回収するか又は沈着させる必要が
あることである。例えば高いジメチルジクロルシラン選
択性を達成するため及び生産性を高めるために高含量の
塩化セシウムが必要である。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】本発明の課題は、塩化
メチルを珪素と反応させることによってメチルクロルシ
ランを製造する方法を提供することであったが、その
際、この方法で、その他の添加物による問題、例えば方
法費用増加又は反応終了後の添加物の処理又はリサイク
ルの問題を起こさずに、比較的高い反応速度及び比較的
高いジメチルジクロルシランの選択性を達成することが
できる。
【０００８】
【課題を解決するための手段】本発明の目的は、塩化メ
チルを珪素と酸化銅、酸化亜鉛及び金属アンチモンから
成る混合触媒の存在で反応させることによるメチルクロ
ルシランの製法である。
【０００９】本発明による方法によって、付加的にその
他の元素又は化合物を添加する必要なしに比較的高いシ
ラン製造速度を達成することができ、同時に比較的高い
ジメチルジクロルシラン選択性が達成される。本発明の
その他の利点は、接触材料と称される珪素及び触媒から
成る反応混合物を、比較的高い温度でも安全に取り扱う
ことができ、触媒が反応の間十分な濃度で接触材料中に
残留することである。
【００１０】本発明は、珪素／銅／亜鉛／アンチモンの
系において個々の成分が使用される形でも経過に対して
大きな影響を与えるという知識に基つく。即ち、例えば
ＺｎＯを用いるとＺｎ及びＺｎＣｌ2に比べて高い生産
率が達成され、接触材料からの亜鉛の著しい析出が回避
される。
【００１１】この方法は有利には流動層床反応器中で有
利には温度２５０〜４００℃、特に２５０〜３６０℃で
実施される。非常に僅かな費用しか必要としないので、
この方法は大抵の場合に周囲の大気圧（約０．１ＭＰ
ａ）〜０．５ＭＰａで実施されるが、しかしこれより高
い圧力を使用することもできる。
【００１２】この方法は、純粋な塩化メチル又は塩化メ
チル／不活性ガス−混合物を用いて実施することがで
き、不活性ガスとしては、例えば窒素又はアルゴンを使
用することができる。ガス流の量は、有利な態様では、
反応器中で流動床が生じるように選択する。
【００１３】この方法は連続的に実施してもよいし、不
連続的に実施してもよい。連続的にとは、反応済みの珪
素量及び反応ダストと一緒に搬出される触媒の量を連続
的に後添加することを意味する。
【００１４】塩化メチル又は塩化メチル／不活性ガス−
混合物を本発明による方法の有利な態様では、連続的に
接触材料中へ導入し、それによって流動層を生じさせ
る。反応しなかった塩化メチル及び場合により不活性ガ
ス及び生成されたガス状メチルクロルシランを反応器か
ら除去する。１個又は数個のサイクロンにより所望の場
合には一緒に粉砕された粒子をガス流から分離するが、
その際、接触材料から一緒に粉砕された多量の粒子を再
び反応器中へ戻す。引き続きシランを残留ダスト分及び
反応しなかった塩化メチルから分離し、蒸留へ供給す
る。精製された、未反応塩化メチルは再び反応器中へ供
給することができる。
【００１５】一緒に粉砕され、分離された粒子から、反
応終了後に反応残渣からと同様に、場合により含有され
る銅を米国特許第５３０６３２８号明細書に記載の方法
により回収し、簡単な方法で使用される酸化銅へ戻すこ
とができる。
【００１６】本発明による方法の場合に有利な１態様で
は、７００μｍより小さく２０μｍより大きい粒度、特
に有利には２５０μｍより小さく７０μｍより大きい粒
度の珪素を使用する。珪素粒子の平均粒度は、有利には
１００〜２００μｍの範囲、特に有利には、１３０〜１
７０μｍの範囲である。使用される珪素は一般に＞９９
％の純度を有する。
【００１７】本発明による方法では、銅を酸化銅−混合
物の形又は酸化銅（II）の形で使用する。一般式ＣｕＯ
xの混合酸化物の場合には、ｘは０．６〜１の値を有
し、少なくとも０．７の値が有利である。使用される酸
化銅は僅かな含分の不純物、例えば鉄、鉛、亜鉛、アル
ミニウム、チタン、アルカリ−又はアルカリ土類金属又
は錫を含有することができる。不純物は合計して３重量
％を越えてはならないが、その際、鉛の総濃度は高くと
も０．００５重量％であり、アルカリ金属及びアルカリ
土類金属の総濃度は各々高くとも０．０４重量％であ
り、バリウム及びストロンチウムの総濃度は高くとも
０．００８重量％及び錫の総濃度は高くとも０．２重量
％である。酸化銅は有利には２５μｍより小さい粒度で
使用されるが、その際平均粒度は１０〜０．１μｍの範
囲、有利には７〜１μｍの範囲、特に有利には５〜１μ
ｍの範囲である。記載の酸化銅は例えば米国特許第５３
０６３２８号明細書により製造することができるが、そ
の際、酸化度は乾燥温度及びこの温度における滞留時間
により予定値に調整することができる。
【００１８】有利には使用した珪素に対して０．５〜１
０重量％、特に有利には０．７〜７重量％の酸化銅を使
用するが、１〜５重量％が特に有利である。
【００１９】本発明による方法で、酸化亜鉛を有利には
２５μｍより小さい粒度で使用するが、その際、平均粒
度は１５〜０．１μｍの範囲、有利には１０〜０．５μ
ｍの範囲である。使用される酸化亜鉛は有利には０．０
０５重量％より少ない鉛及び０．００２重量％より少な
い錫の含量を有する。アルカリ金属及びアルカリ土類金
属の総含量は高くとも０．０４重量％であり、バリウム
及びストロンチウムの総含量は高くとも０．００８重量
％である。酸化亜鉛は、例えばフルカ ファインヒェミ
カリエン社（Ｆｌｕｋａ Ｆｅｉｎｃｈｅｍｉｋａｌｉ
ｅｎ ＧｍｂＨ、ドイツ）で市販されている。使用され
る酸化亜鉛の量は、酸化銅に対して有利には０．５〜６
０重量％、特に有利には２〜４０重量％のＺｎＯであ
り、特に有利には５〜３０重量％のＺｎＯを使用する。
【００２０】本発明による方法では、金属アンチモンを
有利には１５０μｍより小さい粒度で使用する。有利な
１態様では、最高４５μｍの粒度を有するアンチモン粉
末を使用する。この粒度のアンチモンは例えばアルファ
ージョンソン マッシー社（Ａｌｆａ−Ｊｏｈｎｓｏｎ
Ｍａｔｔｈｅｙ ＧｍｂＨ、ドイツ）で市販されてい
る。使用されるアンチモンの量は、使用した酸化銅に対
して有利には２００〜８０００ｐｐｍ、特には３００〜
４０００ｐｐｍであり、特に有利には５００〜２５００
ｐｐｍのアンチモンを使用する。
【００２１】接触材料の調製は、個々の成分を室温で単
に混合することによって行う。反応反応器中へ装入する
前に接触材料を引き続き熱処理することができるが、有
利な態様では実施しない。
【００２２】
【実施例】次の実施例中で、他に記載のない限り、 ａ）量は重量であり； ｂ）圧力は０．１０ＭＰａ（絶対）であり； ｃ）温度は全て２０℃である。
【００２３】好適な触媒の存在下での珪素と塩化メチレ
ンの反応における結果は、接触材料の組成の他に実験装
置の構造、実験実施及び使用される珪素に左右される。
これらのパラメーターを取り除くために、及び前記本発
明の利点を明白に示すために、他の文献に記載の種々の
接触材料組成物を下記の実験装置で標準方法により塩化
メチルと反応させた。その際得られた結果は比較例及び
実施例に記載する。
【００２４】使用した珪素： 粒度 ７０〜２５０μｍの範囲 平均粒子直径：１５０μｍ エルケム社（Ｅｌｋｅｍ、ノルウェー）の名称“シルグ
レイン（Ｓｉｌｇｒａｉｎ）（登録商標）”として市販
されている。
【００２５】実験装置：熱コイルを有する内径２５ｍｍ
及び高さ５００ｍｍの垂直ガラス管、ガラス分配フリッ
ト、塩水−冷却器を有する蒸留ブリッジ及び受器フラス
コから成る、実験室−流動床反応器。
【００２６】標準方法：接触材料を製造するために珪素
１２０ｇを触媒と緊密に混合し、反応器に充填した。接
触材料を４０ｌ／時間の窒素流下で３４０℃に加熱し、
反応器から痕跡の酸素及び湿気を除去した。引き続き、
塩化メチル４０ｌ／時間を反応器中へ導入し、接触材料
を３９５℃に加熱した。２０〜４０分間の範囲の誘導時
間後に、メチルクロルシランの生成が始まり、その後反
応器温度を３６０℃に下げた。この時点からメチルクロ
ルシラン５０ｍｌが生成するまでの時間を出発期と称し
た；引き続き更にメチルクロルシラン３０ｍｌを集め、
その際この時間を製造期と称した。
【００２７】メチルクロルシランｍｇ／珪素ｇ×分の生
産率は下記式により算出した
【００２８】
【外１】
【００２９】製造期のシラン組成をＧＣにより、接触材
料組成を反応終了時にＩＣＰにより分析した。
【００３０】使用した触媒アンチモン及び錫は平均粒度
約４０μｍを有する；酸化亜鉛、亜鉛及び塩化亜鉛は平
均粒度１〜１０μｍで使用し、銅触媒は平均粒度２〜４
μｍで使用した。触媒は全て−錫を除いて−２００ｐｐ
ｍより僅かな錫不純物を有する。アルカリ−及びアルカ
リ土類金属の含量は全ての触媒で＜０．０４重量％であ
り、バリウム及びストロンチウムの総濃度は＜０．００
８重量％であった。アンチモン、錫、亜鉛、二酸化亜
鉛、塩化亜鉛、塩化セシウム、酸化アンチモン及び塩化
アンチモンは、ドイツ在アルファー ジョンソン マッ
シー社で市販されており、酸化銅は米国特許第５３０６
３２８号明細書に記載の方法により製造し、金属銅はこ
の方法の後にアルゴン下で乾燥させることによって得
た。
【００３１】比較例１：米国特許（ＵＳ−Ｒｅ．）第３
３４５２号明細書による接触材料組成；触媒としてアン
チモンを使用して比較可能な条件下でより大きな製造速
度を達成することができることが判明した（例１参
照）。
【００３２】触媒： 部分酸化された銅ＣｕＯx ｘ＝０．９；６ｇ 酸化亜鉛 １ｇ 亜鉛 使用した酸化銅に対して１０００ｐｐｍ 出発期の生産率：３．０３ 製造期の生産率：２．８７ 反応後の接触材料の組成： 銅 ０．８５％ 亜鉛 ０．２５％ 錫 １３ｐｐｍ 製造期のシラン組成： Ｍｅ2ＳｉＨＣｌ： ０．４重量％ ＭｅＳｉＨＣｌ2： ０．８重量％ Ｍｅ3ＳｉＣｌ： ３．７重量％ Ｍｅ2ＳｉＣｌ2： ８３．４重量％ ＭｅＳｉＣｌ3： ７．２重量％ 比較例２： 触媒： 酸化銅（II） ６ｇ 酸化亜鉛 １ｇ 亜鉛 使用した酸化銅に対して１１５０ｐｐｍ 生産率：出発期：２．４１ 製造期の生産率：２．２１ 反応後の接触材料の組成： 銅 ０．８４％ 亜鉛 ０．１９％ 錫 ７ｐｐｍ 製造期のシラン組成： Ｍｅ2ＳｉＨＣｌ： ０．６重量％ ＭｅＳｉＨＣｌ2： １．３重量％ Ｍｅ3ＳｉＣｌ： ３．８重量％ Ｍｅ2ＳｉＣｌ2： ８１．７重量％ ＭｅＳｉＣｌ3： ７．６重量％ 例１：アンチモンが錫（比較例１）より高い生産率で接
触することの実証 触媒： 部分酸化された銅ＣｕＯx ｘ＝０．９；６ｇ 酸化亜鉛 １ｇ アンチモン、 使用した酸化銅に対して１０００ｐｐ
ｍ 出発期の生産率：３．０３ 製造期の生産率：４．０３ 反応後の接触材料の組成： 銅 ０．７７％ 亜鉛 ０．２０％ アンチモン １６ｐｐｍ 製造期のシラン組成： Ｍｅ2ＳｉＨＣｌ： ０．４重量％ ＭｅＳｉＨＣｌ2： ０．８重量％ Ｍｅ3ＳｉＣｌ： ４．４重量％ Ｍｅ2ＳｉＣｌ2： ８１．５重量％ ＭｅＳｉＣｌ3： ８．０重量％ 例２：アンチモンが錫（比較例２）より良好な生産率で
接触するという実証 触媒： 酸化銅（II） ６ｇ 酸化亜鉛 １ｇ アンチモン 使用した酸化銅に対して１０００ｐｐｍ 出発期の生産率：３．０４ 製造期の生産率：４．３９ 反応後の接触材料の組成： 銅 １．４６％ 亜鉛 ０．３６％ アンチモン １４ｐｐｍ 製造期のシラン組成： Ｍｅ2ＳｉＨＣｌ： ０．２重量％ ＭｅＳｉＨＣｌ2： ０．９重量％ Ｍｅ3ＳｉＣｌ： ３．６重量％ Ｍｅ2ＳｉＣｌ2： ８１．９重量％ ＭｅＳｉＣｌ3： ７．５重量％ 比較例３：金属亜鉛の使用によって酸化亜鉛と比較して
達成される生産率は僅かとなり、この場合に亜鉛は接触
材料からより多く搬出されるというの実証（例１との比
較、Ｌｉｅｓｋｅその他による報告） 触媒： 部分酸化された銅ＣｕＯx ｘ＝０．９；６ｇ 亜鉛 ０．８ｇ アンチモン、使用した酸化銅に対して１０００ｐｐｍ 出発期の生産率：３．１４ 製造期の生産率：３．３９ 反応後の接触材料の組成： 銅 １．０８％ 亜鉛 ０．０７％ アンチモン ２２ｐｐｍ 製造期のシラン組成： Ｍｅ2ＳｉＨＣｌ： ０．３重量％ ＭｅＳｉＨＣｌ2： ０．７重量％ Ｍｅ3ＳｉＣｌ： ５．４重量％ Ｍｅ2ＳｉＣｌ2： ８０．２重量％ ＭｅＳｉＣｌ3： ８．７重量％ 比較例４：ＺｎＣｌ2の使用によって酸化亜鉛と比較し
て達成される生産率は僅かとなり、この場合に亜鉛は接
触材料からより多く搬出されるというの実証(例１との
比較) 触媒： 部分酸化された銅ＣｕＯx ｘ＝０．９；６ｇ 塩化亜鉛 １．７ｇ アンチモン、使用した酸化銅に対して１０００ｐｐｍ 出発期の生産率：０．９６−実験は４時間後に中止した
が、製造期は４時間後には達成しなかった。
【００３３】反応後の接触材料の組成： 銅 １．７４％ 亜鉛 ０．０９％ アンチモン ３４ｐｐｍ 比較例５：アンチモンの場合には高いＣｓＣｌ添加の欠
点は全くないという違いがあるが、ＣｓＣｌをＳｉ／Ｃ
ｕＯx／ＺｎＯ／Ｓｎ−接触材料に添加することによっ
て、アンチモン接触材料に比して高い生産率は達成され
ないことの実証（米国特許ＵＳ−Ａ第４６６１４１３号
明細書との比較）。
【００３４】触媒： 部分酸化された銅ＣｕＯx ｘ＝９；６ｇ 酸化亜鉛 １ｇ 錫、使用した酸化銅に対して１３００ｐｐｍ 塩化セシウム ０．８５ｇ 出発期の生産率：３．２ 製造期の生産率：３．９９ 反応後の接触材料の組成： 銅 ２．００％ 亜鉛 ０．２９％ 錫 ４２ｐｐｍ 製造期のシラン組成： Ｍｅ2ＳｉＨＣｌ： ０．１重量％ ＭｅＳｉＨＣｌ2： １．６重量％ Ｍｅ3ＳｉＣｌ： １．２重量％ Ｍｅ2ＳｉＣｌ2： ８７．８重量％ ＭｅＳｉＣｌ3： ５．９重量％ 例３： 触媒： 部分酸化された銅ＣｕＯx ｘ＝０．８；６ｇ 酸化亜鉛 １．５ｇ アンチモン、使用した酸化銅に対して１５００ｐｐｍ 出発期の生産率：２．９０ 製造期の生産率：４．２３ 反応後の接触材料の組成： 銅 １．１５％ 亜鉛 ０．３７％ アンチモン ３４ｐｐｍ 製造期のシラン組成： Ｍｅ2ＳｉＨＣｌ： ０．４重量％ ＭｅＳｉＨＣｌ2： ０．８重量％ Ｍｅ3ＳｉＣｌ： ４．６重量％ Ｍｅ2ＳｉＣｌ2： ８０．４重量％ ＭｅＳｉＣｌ3： ８．４重量％ 比較例６：Ｚｎ−添加なしには相応する生産率は達成す
ることができないという実証 触媒： 部分酸化された銅ＣｕＯx ｘ＝０．９；６ｇ アンチモン、使用した酸化銅に対して１０００ｐｐｍ 出発期の生産率：０．０４−実験は４時間後に中止した
が、製造期は４時間後に達しなかった。
【００３５】反応中止後の接触材料の組成： 銅 １．１０％ アンチモン ３２ｐｐｍ 比較例７、８：金属アンチモンを使用する場合にアンチ
モン化合物を使用する場合より高い生産率が達成できる
という実証 触媒： 部分酸化された銅ＣｕＯx ｘ＝０．９；６ｇ 酸化亜鉛 １ｇ 比較例７：アンチモン、酸化銅に対して１４００ｐｐｍ
−アンチモン−金属として計算して。
【００３６】比較例８：塩化アンチモン（III）、酸化
銅に対して１４００ｐｐｍ、アンチモン金属として計算
して。
【００３７】出発期の生産率： 比較例７：２．６４ 比較例８：１．５７ 比較例８では製造期は４時間の反応時間後に達せられ
ず、反応は４時間後に中止した。
【００３８】比較例７における製造期の生産率：３．１
３ 反応後の接触材料の組成： 比較例７ 比較例 １．１６重量％ １．４７重量％ 銅 ０．２１重量％ ０．２４重量％ 亜鉛 １８ｐｐｍ ４５ｐｐｍ アンチモン 製造期のシラン組成 比較例７： Ｍｅ2ＳｉＨＣｌ： ０．５重量％ ＭｅＳｉＨＣｌ2： １．２重量％ Ｍｅ3ＳｉＣｌ： ３．２重量％ Ｍｅ2ＳｉＣｌ2： ８２．１重量％ ＭｅＳｉＣｌ3： ７．１重量％ 比較例９：金属銅を使用する場合には酸化銅を使用する
場合より達成される生産率が僅かであり、得られるジメ
チルジムロルシラン−選択性が僅かであるという実証 触媒： 金属銅 ４．８ｇ 酸化亜鉛 １ｇ アンチモン、使用した銅に対して１２５０ｐｐｍ 出発期の生産率：２．４３ 製造期の生産率：２．００ 反応後の接触材料の組成： 銅 ２．９３％ 亜鉛 ０．６０％ 錫 ４０ｐｐｍ 製造期のシラン組成： Ｍｅ2ＳｉＨＣｌ： １．１重量％ ＭｅＳｉＨＣｌ2： ３．３重量％ Ｍｅ3ＳｉＣｌ： ３．６重量％ Ｍｅ2ＳｉＣｌ2： ７５．６重量％ ＭｅＳｉＣｌ3： １３．０重量％
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 ヘルベルト シュトラウスベルガー ドイツ連邦共和国 メーリング ハイデ ガッセ ４ (72)発明者 ヴィリー シュトレッケル ドイツ連邦共和国 メーリング ノイハ ウザー シュトラーセ ８ (56)参考文献 特開 平４−288088（ＪＰ，Ａ) 特公 平４−5678（ＪＰ，Ｂ２) 特公 平１−38794（ＪＰ，Ｂ２)

Claims (4)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 酸化銅、酸化亜鉛及び金属アンチモンか
    ら成る混合触媒の存在で塩化メチルを珪素と反応させる
    ことを特徴とする、メチルクロルシランの製法。
  2. 【請求項２】 使用した珪素に対して０．５〜１０重量
    ％の酸化銅を使用することを特徴とする、請求項１に記
    載の方法。
  3. 【請求項３】 酸化銅に対して０．５〜６０重量％の酸
    化亜鉛を使用することを特徴とする、請求項１又は２の
    いずれか１項に記載の方法。
  4. 【請求項４】 酸化銅に対して２００〜８０００ｐｐｍ
    のアンチモンを使用することを特徴とする、請求項１か
    ら３までのいずれか１項に記載の方法。
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