JP2575874B2 - 自己再生型脱硝方法 - Google Patents
自己再生型脱硝方法Info
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-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01D—SEPARATION
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- B01D53/34—Chemical or biological purification of waste gases
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02C—CAPTURE, STORAGE, SEQUESTRATION OR DISPOSAL OF GREENHOUSE GASES [GHG]
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- Y02C20/10—Capture or disposal of greenhouse gases of nitrous oxide (N2O)
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Description
【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は燃焼器排ガスに含まれるNOxの除去方法に関
する。
する。
燃焼器排ガスに含まれ大気汚染の原因となるNOxは排
出に際しては厳しい規制を受けており、現在燃焼方法の
改善や脱硝装置の付設が広く実施されている。燃焼方法
の改善例としてはNOxが高温の火炉中のN2,O2の解離によ
り生成したり燃料中のＮ分のO2との反応によるため、火
炉の温度を低減するとか、火炎のもつ還元性を利用した
りする方法が採用されている。これらの方法ではNOxの
低減に限界があり、ボイラ等の固定発生源ではNOxを更
に除去するため温度300〜400℃で排ガス中のNOxとほぼ
等モルのアンモニアを加えた後、NOx還元触媒と接触さ
せてN2とH2Oに転換する方法が採られている。
出に際しては厳しい規制を受けており、現在燃焼方法の
改善や脱硝装置の付設が広く実施されている。燃焼方法
の改善例としてはNOxが高温の火炉中のN2,O2の解離によ
り生成したり燃料中のＮ分のO2との反応によるため、火
炉の温度を低減するとか、火炎のもつ還元性を利用した
りする方法が採用されている。これらの方法ではNOxの
低減に限界があり、ボイラ等の固定発生源ではNOxを更
に除去するため温度300〜400℃で排ガス中のNOxとほぼ
等モルのアンモニアを加えた後、NOx還元触媒と接触さ
せてN2とH2Oに転換する方法が採られている。
前述した燃焼法の改善ではNOxの低減に限界があり、
又、一方アンモニア還元触媒脱硝法ではNOxと等モルの
アンモニアが必要という変動費上の負担があり、又NOx
に対して過剰なアンモニアの投入はアンモニアの流下に
よる環境二次汚染が懸念されるという問題点がある。
又、一方アンモニア還元触媒脱硝法ではNOxと等モルの
アンモニアが必要という変動費上の負担があり、又NOx
に対して過剰なアンモニアの投入はアンモニアの流下に
よる環境二次汚染が懸念されるという問題点がある。
本発明は上記技術水準に鑑み、上述したような問題点
のないNOxの除去法を提供しようとするものである。
のないNOxの除去法を提供しようとするものである。
本発明者らは、NOxがCu（II）交換型高シリカゼオラ
イトに常温〜750℃の温度下で接触すると、NOxの大部分
が該ゼオライトに吸着し、特に該ゼオライトの温度が35
0〜600℃であるとNOxの一部はN2,O2に転換され、残余の
NOxの一部は僅かにN2Oとなると共にNOxと共に該ゼオラ
イトに吸着されることを実験的に確認した。
イトに常温〜750℃の温度下で接触すると、NOxの大部分
が該ゼオライトに吸着し、特に該ゼオライトの温度が35
0〜600℃であるとNOxの一部はN2,O2に転換され、残余の
NOxの一部は僅かにN2Oとなると共にNOxと共に該ゼオラ
イトに吸着されることを実験的に確認した。
本発明はこの知見に基いて完成されたものであつて、
燃焼器からの排ガスを室温〜750℃Cu（II）交換型高シ
リカゼオライトを充填した吸着触媒塔に流過させて排ガ
スの含有するNOxを該ゼオライトに吸着及び／又はN2,O2
に分解させて清浄な排ガスを得た後、NOxで飽和した該
ゼオライトを燃焼用空気と向流接触させて吸着されてい
たNOxを離脱させてCu（II）交換型高シリカゼオライト
に再生するとともに、離脱NOxを含む燃焼用空気を燃焼
器火炉に送気して炉内燃焼雰囲気中でNOxの一部をN2,O2
に分解させることを特徴とする自己再生型脱硝方法であ
る。
燃焼器からの排ガスを室温〜750℃Cu（II）交換型高シ
リカゼオライトを充填した吸着触媒塔に流過させて排ガ
スの含有するNOxを該ゼオライトに吸着及び／又はN2,O2
に分解させて清浄な排ガスを得た後、NOxで飽和した該
ゼオライトを燃焼用空気と向流接触させて吸着されてい
たNOxを離脱させてCu（II）交換型高シリカゼオライト
に再生するとともに、離脱NOxを含む燃焼用空気を燃焼
器火炉に送気して炉内燃焼雰囲気中でNOxの一部をN2,O2
に分解させることを特徴とする自己再生型脱硝方法であ
る。
すなわち、本発明においては、NOxを含有する燃焼排
ガスを室温〜750℃でCu（II）交換型高シリカゼオライ
トを充填した吸着触媒塔へ導くと、NOxは該ゼオライト
に吸着し燃焼排ガスは脱硝される。この際、Cu（II）交
換型高シリカゼオライトの温度が350℃以上であると、
該ゼオライトに接触するNOxの一部はN2,O2に転換される
と同時に僅かにN2Oに転換されるが、このN2Oも残余のNO
xと共に該ゼオライトに吸着され、結局排ガスは脱硝さ
れる。
ガスを室温〜750℃でCu（II）交換型高シリカゼオライ
トを充填した吸着触媒塔へ導くと、NOxは該ゼオライト
に吸着し燃焼排ガスは脱硝される。この際、Cu（II）交
換型高シリカゼオライトの温度が350℃以上であると、
該ゼオライトに接触するNOxの一部はN2,O2に転換される
と同時に僅かにN2Oに転換されるが、このN2Oも残余のNO
xと共に該ゼオライトに吸着され、結局排ガスは脱硝さ
れる。
Cu（II）交換型高シリカゼオライトがNOxを吸着飽和
した後、燃焼用空気を向流的に供給すると、該空気はNO
xを殆んど含んでいないため、NOx吸着飽和Cu（II）交換
型高シリカゼオライトと気相の間でNOxの分圧差が生じ
て該ゼオライトに吸着されていたNOxが離脱し、該ゼオ
ライトは再生活性化される。
した後、燃焼用空気を向流的に供給すると、該空気はNO
xを殆んど含んでいないため、NOx吸着飽和Cu（II）交換
型高シリカゼオライトと気相の間でNOxの分圧差が生じ
て該ゼオライトに吸着されていたNOxが離脱し、該ゼオ
ライトは再生活性化される。
Cu（II）交換型高シリカゼオライトから離脱したNOx
を含む燃焼用空気は、燃焼器の火炉中に供給され、火炉
中の火炎の還元作用によりNOxはN2に転換されることに
なる。
を含む燃焼用空気は、燃焼器の火炉中に供給され、火炉
中の火炎の還元作用によりNOxはN2に転換されることに
なる。
本発明において使用される高シリカゼオライトとは、
結晶を構成するシリカとアルミナの比率SiO2/Al2O3が５
以上のものを指し、Ｙ型（SiO2/Al2O3＝５）、モルデナ
イト（SiO2/Al2O3＝10）、モービル社で開発されたZSM
−５（SiO2/Al2O3＝20〜400）及びこれと等価といわれ
るユニオンカーバイド社のシリカライト等がこれに該当
する。
結晶を構成するシリカとアルミナの比率SiO2/Al2O3が５
以上のものを指し、Ｙ型（SiO2/Al2O3＝５）、モルデナ
イト（SiO2/Al2O3＝10）、モービル社で開発されたZSM
−５（SiO2/Al2O3＝20〜400）及びこれと等価といわれ
るユニオンカーバイド社のシリカライト等がこれに該当
する。
この高シリカゼオライトのNaをCu（II）と交換すると
岩本等により示されるように（触媒Vol.31,NO.2,198
9）、350℃以上でNOxをN2,O2に分解し（最適温度500℃
近傍）、Cu（II）の担持率が大きい程（少くともNaとの
交換率30％以上）、またSiO2/Al2O3が高いほど反応活性
が高い。又350℃以下では発明者等の実験によるとNOxは
分解されないがNOxは特異的に吸着され、この場合はむ
しろSiO2/Al2O3比は小さいＹ型の方が吸着量は大きい。
岩本等により示されるように（触媒Vol.31,NO.2,198
9）、350℃以上でNOxをN2,O2に分解し（最適温度500℃
近傍）、Cu（II）の担持率が大きい程（少くともNaとの
交換率30％以上）、またSiO2/Al2O3が高いほど反応活性
が高い。又350℃以下では発明者等の実験によるとNOxは
分解されないがNOxは特異的に吸着され、この場合はむ
しろSiO2/Al2O3比は小さいＹ型の方が吸着量は大きい。
以上、本発明ではNOxに着目すると燃焼器→排ガス流
路→吸着・触媒塔→燃焼用空気流路→燃焼器で閉鎖系を
構成し、燃焼器及び吸着・触媒塔の２ケ所の脱硝反応に
より完全にN2,O2に分解されることとなる。
路→吸着・触媒塔→燃焼用空気流路→燃焼器で閉鎖系を
構成し、燃焼器及び吸着・触媒塔の２ケ所の脱硝反応に
より完全にN2,O2に分解されることとなる。
以下、本発明の一実施態様を第１図によつて説明す
る。
る。
燃焼器１は燃料としてケロシンを使用しており、燃焼
器１の火炉の温度は1300℃、排ガス中のNOx濃度は500pp
mである。流路２から流出する排ガスは熱交換器３によ
り降温し、500℃に達すると流路４を通じてNOxの吸着・
触媒塔5A,5Bに送られる。ここで吸着・触媒塔5A,5Bの状
態は吸着・触媒塔5AがNOx吸着及びその一部の触媒分解
反応工程にあり、吸着・触媒塔5Bが再生工程にあるもの
とする。バルブ6Aを通じて吸着・触媒塔5Aに入つたNOx
を含む排ガスはCu（II）交換高シリカゼオライト7Aで吸
着除去され、又その一部はN2,O2に分解され、頂部から
はバルブ8A、流路９を通じて清浄な排ガスとして煙突16
より取り出される。
器１の火炉の温度は1300℃、排ガス中のNOx濃度は500pp
mである。流路２から流出する排ガスは熱交換器３によ
り降温し、500℃に達すると流路４を通じてNOxの吸着・
触媒塔5A,5Bに送られる。ここで吸着・触媒塔5A,5Bの状
態は吸着・触媒塔5AがNOx吸着及びその一部の触媒分解
反応工程にあり、吸着・触媒塔5Bが再生工程にあるもの
とする。バルブ6Aを通じて吸着・触媒塔5Aに入つたNOx
を含む排ガスはCu（II）交換高シリカゼオライト7Aで吸
着除去され、又その一部はN2,O2に分解され、頂部から
はバルブ8A、流路９を通じて清浄な排ガスとして煙突16
より取り出される。
この時吸着・触媒塔5Bでは燃焼空気フアン10で1,000m
mAq程度に加圧された燃焼用空気が流路11、バルブ12Bを
通じて向流的に流過し、吸着したNOxを気相中に移行し
つつ流過してCu（II）交換型高シリカゼオライト7Bを再
生し、NOxを含む空気としてバルブ13B、流路14を通じて
燃焼器１へ導かれて火炉の高温場でここでもNOxは分解
される。又浄化された排ガスと燃焼用空気は熱交換器15
で熱交換して熱回収された排ガスは煙突16から系外へ放
出される。
mAq程度に加圧された燃焼用空気が流路11、バルブ12Bを
通じて向流的に流過し、吸着したNOxを気相中に移行し
つつ流過してCu（II）交換型高シリカゼオライト7Bを再
生し、NOxを含む空気としてバルブ13B、流路14を通じて
燃焼器１へ導かれて火炉の高温場でここでもNOxは分解
される。又浄化された排ガスと燃焼用空気は熱交換器15
で熱交換して熱回収された排ガスは煙突16から系外へ放
出される。
第１図の実施態様の効果と確認すべく、3,000Nm3/hの
排ガスを生成するケロシン燃焼ボイラに本発明の自己再
生型脱硝装置を取りつけて本発明の脱硝方法の効果を検
証した。なお、排ガス中のNOx濃度は500ppm、O2濃度は3
vol％である。
排ガスを生成するケロシン燃焼ボイラに本発明の自己再
生型脱硝装置を取りつけて本発明の脱硝方法の効果を検
証した。なお、排ガス中のNOx濃度は500ppm、O2濃度は3
vol％である。
第２図はこの装置の塔温度と吸着剤使用量（２塔合計
で）１トンの場合の出口NOx濃度の関係を示す図表であ
る。破線はCu（II）交換率100％、SiO2/Al2O3＝５のＹ
型ゼオライト、実線はCu（II）交換率100％、SiO2/Al2O
3＝10のモルデナイト、一点鎖線はSiO2/Al2O3＝10のシ
リカライトである。第２図から判るように低温ではＹ型
＞モルデナイト＞シリカライトがこの順で優勢であり、
高温ではシリカライト＞モルデナイト＞Ｙ型の順であ
る。これは低温ではNOxの吸着が性能を決定しており、
高温ではNOxの分解反応が性能を支配するためである。
なお、750℃以上ではゼオライト自身が熱分解して劣化
するため使用できない。
で）１トンの場合の出口NOx濃度の関係を示す図表であ
る。破線はCu（II）交換率100％、SiO2/Al2O3＝５のＹ
型ゼオライト、実線はCu（II）交換率100％、SiO2/Al2O
3＝10のモルデナイト、一点鎖線はSiO2/Al2O3＝10のシ
リカライトである。第２図から判るように低温ではＹ型
＞モルデナイト＞シリカライトがこの順で優勢であり、
高温ではシリカライト＞モルデナイト＞Ｙ型の順であ
る。これは低温ではNOxの吸着が性能を決定しており、
高温ではNOxの分解反応が性能を支配するためである。
なお、750℃以上ではゼオライト自身が熱分解して劣化
するため使用できない。
第３図は塔温度を500℃として塔出口NOx濃度と吸着剤
使用量の関係を示したものである。１トンの吸着剤を使
用すると出口NOx濃度を容易に10ppm以下に低下し得る。
使用量の関係を示したものである。１トンの吸着剤を使
用すると出口NOx濃度を容易に10ppm以下に低下し得る。
本発明の自己再生型脱硝方法を燃焼排ガスに適用する
ことにより、アンモニアなどの薬品を使用することな
く、高効率で脱硝を行うことができる。
ことにより、アンモニアなどの薬品を使用することな
く、高効率で脱硝を行うことができる。
第１図は本発明の自己再生型脱硝方法の一実施態様のフ
ローを示す説明図、第２図、第３図は本発明の効果を立
証するための図表で、第２図は装置の塔温度と出口排ガ
スのNOx濃度の関係を示す図表、第３図は触媒使用量と
排ガス出口NOx濃度の関係を示す図表である。
ローを示す説明図、第２図、第３図は本発明の効果を立
証するための図表で、第２図は装置の塔温度と出口排ガ
スのNOx濃度の関係を示す図表、第３図は触媒使用量と
排ガス出口NOx濃度の関係を示す図表である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｆ２３Ｃ 11/00 ３１２ Ｂ０１Ｄ 53/36 １０２Ｃ ３１８ Ｆ２３Ｊ 15/00 Ａ Ｆ２３Ｊ 15/00 (72)発明者 田辺 清一 東京都千代田区丸の内２丁目５番１号 三菱重工業株式会社内 (56)参考文献 特開 平１−299642（ＪＰ，Ａ) 特開 平２−136601（ＪＰ，Ａ)
Claims (1)
- 【請求項１】燃焼器からの排ガスを室温〜750℃でCu（I
I）交換型高シリカゼオライトを充填した吸着触媒塔に
流過させて排ガスの含有するNOxを該ゼオライトに吸着
及び／又はN2,O2に分解させて清浄な排ガスを得た後、N
Oxで飽和した該ゼオライトを燃焼用空気と向流接触させ
て吸着されていたNOxを離脱させてCu（II）交換型高シ
リカゼオライトに再生するとともに、離脱NOxを含む燃
焼用空気を燃焼器火炉に送気して炉内燃焼雰囲気中でNO
xの一部をN2,O2に分解させることを特徴とする自己再生
型脱硝方法。
Priority Applications (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1100303A JP2575874B2 (ja) | 1989-04-21 | 1989-04-21 | 自己再生型脱硝方法 |
| EP19900107310 EP0393610A3 (en) | 1989-04-21 | 1990-04-18 | Self-reactivating type denitrating method and equipment |
| US07/511,320 US5080876A (en) | 1989-04-21 | 1990-04-20 | Self-reactivating type denitrating method |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1100303A JP2575874B2 (ja) | 1989-04-21 | 1989-04-21 | 自己再生型脱硝方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02280814A JPH02280814A (ja) | 1990-11-16 |
| JP2575874B2 true JP2575874B2 (ja) | 1997-01-29 |
Family
ID=14270402
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1100303A Expired - Fee Related JP2575874B2 (ja) | 1989-04-21 | 1989-04-21 | 自己再生型脱硝方法 |
Country Status (3)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US5080876A (ja) |
| EP (1) | EP0393610A3 (ja) |
| JP (1) | JP2575874B2 (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| DE4110333A1 (de) * | 1991-03-28 | 1991-09-19 | Siemens Ag | Verfahren und einrichtung zur katalytischen reduktion |
| GB201608643D0 (en) * | 2016-05-17 | 2016-06-29 | Thermo Fisher Scient Bremen | Elemental analysis system and method |
Family Cites Families (8)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US3674429A (en) * | 1971-01-06 | 1972-07-04 | Union Carbide Corp | Adsorption process for water and nitrogen oxides |
| DE2829703C2 (de) * | 1978-07-06 | 1983-11-10 | Bayer Ag, 5090 Leverkusen | Verfahren zur Entfernung von NO aus sauerstofffreien Gasen mittels Zeolithen |
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